Экспериментальное обоснование миграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда для оценки безопасности эксплуатации хранилищ низко- и среднеактивных отходов

Никуленков, Антон Михайлович

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Экспериментальное обоснование миграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда для оценки безопасности эксплуатации хранилищ низко- и среднеактивных отходов
ВАК РФ 25.00.07, Гидрогеология

Автореферат диссертации по теме "Экспериментальное обоснование миграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда для оценки безопасности эксплуатации хранилищ низко- и среднеактивных отходов"

На правах рукописи

НИКУЛЕНКОВ Антон Михайлович

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОБОСНОВАНИЕ МИГРАЦИОННЫХ ПАРАМЕТРОВ ПЕСЧАНО-ГЛИНИСТЫХ ОТЛОЖЕНИЙ НИЖНЕГО КЕМБРИЯ И ВЕРХНЕГО ВЕНДА ДЛЯ ОЦЕНКИ БЕЗОПАСНОСТИ ЭКСПЛУАТАЦИИ ХРАНИЛИЩ НИЗКО- И СРЕДНЕАКТИВНЫХ

ОТХОДОВ (г. Сосновый Бор, Ленинградская область)

Специальность 25.00.07 — Гидрогеология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата геолого-минералогических наук

005044Ои/ 1 7 МАЙ Ш1

САНКТ-ПЕТЕРБУРГ 2012

005044007

Работа выполнена в федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Санкт-Петербургский государственный университет».

Научный руководитель -

член-корреспондент РАН, доктор геолого-минералогических наук, профессор

доктор геолого-минералогических наук, доцент, Санкт-Петербургский государственный университет, заведующая кафедрой геохимии

кандидат геолого-минералогических наук, доцент, Санкт-Петербургский государственный горный университет, доцент кафедры гидрогеологии и инженерной геологии

Ведущая организация - ОАО «ВНИПИЭТ».

Защита состоится 30 мая 2012 г. в 16 ч на заседании диссертационного совета Д 212.224.01 при Санкт-Петербургском государственном горном университете по адресу: 199106 Санкт-Петербург, 21-я линия, д.2, ауд.4312.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Санкт-Петербургского государственного горного университета.

Румынии Вячеслав Гениевич

Официальные оппоненты:

Чарыкова Марина Валентиновна

Петров Николай Семенович

Автореферат разослан 28 апреля 2012 г.

УЧЕНЫЙ СЕКРЕТАРЬ диссертационного совета канд. геол.-минерал. наук

КИРЬЯКОВА И.Г.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследования. Ключевым моментом в недавно принятом Федеральном законе «Об обращении с радиоактивными отходами ...» (№190-ФЗ от 11.07.2011 г.) является новая стратегия обращения с накопленными радиоактивными отходами (РАО), предполагающая переход от технологии их хранения к технологии захоронения в пунктах окончательной изоляции. Создание единой государственной системы обращения с РАО предполагает также повышение требований к мониторингу и прогнозированию воздействия на окружающую среду действующих и проектируемых хранилищ РАО.

На территории Северо-Запада Европейской части РФ складирование низко- (НАО) и средне- (CAO) активных радиоактивных отходов Санкт-Петербурга и Ленинградской области осуществляется на специализированной площадке г. Сосновый Бор во временных поверхностных хранилищах. Ограниченный объём наземных хранилищ предопределяет актуальность постановки вопроса об использовании подземного пространства для захоронения РАО. Первые предпроектные проработки этого вопроса были выполнены в 1980-х годах специалистами ВНИПИЭТ (В.Т. Сорокин, A.B. Демин), J1CK «Радон» (М.Ф. Якушев, A.A. Игнатов), а также сотрудниками ФГУП НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» (Е.Б. Андерсон, В.Г. Савоненков, С.И. Шабалев).

Выбор участка для строительства подземного пункта захоронения РАО в пределах г. Сосновый Бор Ленинградской области обусловлен развитой производственной базой атомной энергетики и относительно благоприятными геологическими и гидрогеологическими условиями.

Для обоснования безопасности при создании пункта захоронения РАО (ПЗРО) требуется детальное изучение физико-механических, фильтрационных и миграционных (барьерных) свойств вмещающих глинистых пород. Большой вклад в развитие представлений о формировании свойств глинистых отложений Северо-Запада внесли фундаментальные труды В.Д. Ломтадзе. В работах Р.Э. Дашко получили развитие новые представления о коренных глинистых породах региона как среды с трещиновато-блочной структурой. Исследованиям миграционных параметров посвящены работы Е.И. Орловой, А.Е. Орадовской и др. Применительно к песчано-глинистым отложениям Ленинградской области, изучением

сорбционных и диффузионных свойств занимались Е.Б. Панкина, М.П. Глухова, Е.В. Захарова. В диссертационных работах А.Н. Дунаевой и М.Н. Сабодиной рассмотрены основные механизмы адсорбции радионуклидов на глинах.

Представления о существующем загрязнении подземных вод г. Сосновый Бор и его окрестностях основываются на материалах В.П. Тишкова, Л.Д. Блиновой, В.А. Мироненко, В.Г. Румынина, A.B. Степанова, Е.Б.Панкиной, М.П. Глуховой, М.Л. Глинского, A.B. Глаголева.

Достоверность прогнозирования радионуклидного воздействия на компоненты подземной среды зависит от учета тех процессов, которые отвечают за массоперенос вещества, а также от качества параметрической базы, заложенной в модель. Результаты прогнозов в свою очередь определяют принятие окончательного решения о возможности строительства подземных сооружений повышенной степени ответственности.

Цель работы. Обоснование геомиграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего вецда, определяющих безопасность эксплуатации пунктов хранения и захоронения НАО и CAO применительно к условиям Северо-Западного атомно-промышленного комплекса (СЗАПК).

Основные задачи исследования:

- оценка пространственной изменчивости адсорбционных и диффузионных параметров ломоносовских песчаников и верхнекотлинских глин в зоне влияния существующих поверхностных и проектируемых

подземных хранилищ РАО;

- разработка новых методик проведения и интерпретации лабораторных экспериментов для определения коэффициентов молекулярной диффузии в глинистых отложениях, а также их математическое обоснование;

- прогнозирование миграции радионуклидов в верхнекотлинских глинах при аварийных сценариях эксплуатации подземных хранилищ РАО.

Методы исследования. При выполнении работы соискатель применял полевые, лабораторные и расчетные методы исследований. Для изучения геологического строения участка и отбора образцов породы использовалось колонковое бурение. Активность радионуклидов в лабораторных условиях определялась счетными радиометрическими методами. Прогнозы миграции радионуклидов

проводились как на стандартных численных программных средствах (Мо<1Р1о\у, МТЗОМЗ), так и по аналитическим зависимостям.

Научная новизна:

- предложены структурные модели пространственной изменчивости коэффициентов адсорбционного распределения (Бг-90, Сб-137 и Со-60) для ломоносовских песчаников;

- получены статистически обоснованные значения параметра, характеризующего анизотропию коэффициента молекулярной диффузии в вернекотлинских глинах;

-исследована и математически описана кинетика адсорбции радионуклидов в мелкомасштабных диффузионных экспериментах с образцами верхнекотлинских глин.

Практическая значимость полученных результатов.

- разработанные новые методики проведения диффузионных экспериментов и математические модели интерпретации их результатов могут использоваться на других объектах хранения и захоронения РАО;

- полученные параметры адсорбции и молекулярной диффузии, в сочетании с результатами других исследований, могут быть использованы при разработке проектов оценки воздействия на окружающую среду ЛАЭС-2 и ПЗРО.

Личный вклад соискателя. Начиная с 2006 г., в рамках студенческих работ, а затем на этапе подготовки кандидатской диссертации соискатель исследует процессы миграции радионуклидов в подземных водах. Всё это время работы ведутся в тесном сотрудничестве с научными, изыскательскими и проектными организациями: СПбО ИГЭРАН, ФГУП «НИТИ», ИФХЭРАН, ОАО «СПБАЭП», ФГУП «РосРАО», ГК «РОСАТОМ», ОАО «ГИ ВНИПИЭТ», ОАО «ЭНЕРГОИЗЫСКАНИЯ», ФГУП «ГИДРОСПЕЦГЕОЛОГИЯ».

Автор диссертации принимал непосредственное участие в полевых работах при бурении скважин, отборе проб воды и кернового материала. Им была разработана методика постановки и интерпретации результатов лабораторных экспериментов, а также обоснованы численные и аналитические модели миграции радионуклидов, даны прогнозные оценки формирования полей загрязнения подземных вод.

Обоснованность и достоверность научных результатов базируется на анализе публикаций по исследуемой проблематике, обширном полевом материале и лабораторных исследованиях, а также на результатах модельных расчетов.

Защищаемые положения.

1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбционного распределения ломоносовских песчаников для Sr-90, Cs-137 и Со-60 определяется различиями в типах физико-химических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

2. Существенные различия (в 3-10 раз) в коэффициентах фильтрации воды и диффузии радионуклидов (Н-3, Sr-90, Cs-137 и Со-60) в вертикальном и горизонтальном направлениях для верхнекотлинских глин, установленные на участке предполагаемой проходки горных выработок подземного пункта захоронения РАО, определяются их макро- и микротекстурой.

3. Безопасность подземного пункта захоронения РАО в нормальных и аварийных режимах эксплуатации, а также после его консервации, обеспечивается за счет низкой проницаемости верхнекотлинских глин и их физико-химической активности, что подтверждается экспериментальными и модельными исследованиями.

Апробация результатов диссертации. Основные результаты исследования и защищаемые положения диссертации докладывались на международных и российских конференциях: II, III, IV Международный ядерный форум «Безопасность ядерных технологий: обращение с РАО и ОЯТ» (Санкт-Петербург 2007, 2008, 2009); 5-й НТС «Проблемы и перспективы развития химического и радиохимического контроля в атомной энергетике» (Сосновый Бор, 2009); Первая всероссийская конференция молодых учёных, посвященная памяти В.А. Мироненко (Санкт-Петербург, 2010); Международная конференция «Инженерная защита территорий и безопасность населения: роль и задачи геоэкологии, инженерной геологии и изысканий» (Москва, 2011 г); «Комплексные проблемы гидрогеологии» (Санкт-Петербург, 2011); Российско-германский семинар по обращению с радиоактивными отходами низкого и среднего уровня активности (Санкт-Петербург, 2011); Заседание германо-российской группы экспертов по научно-техническому сотрудничеству в области исследований по безопасности реакторов и захоронению РАО (Германия, Гархинг, 2011).

Публикации. Основные результаты диссертации содержатся в 13 опубликованных работах. Из них 1 статья в журнале, входящем в перечень, рекомендованный ВАК Минобрнауки России, 2

свидетельства о государственной регистрации баз данных и 1-ой программы на ЭВМ.

Структура работы. Диссертация изложена на 148 страницах, состоит из введения, 4 глав, заключения, списка литературы из 102 наименований, содержит 83 рисунка и 32 таблицы.

Благодарности. Соискатель выражает признательность своему научному руководителю члену-корр. РАН, д.г.-м.н. В.Г. Румынину за постоянную помощь и поддержку на всем протяжении подготовки диссертационной работы. Отдельная благодарность к.г.-м.н. JI.H. Синдаловскому за предоставленные консультации в процессе выполнения работы, а также сотрудникам ФГУП «РосРАО» -И.А. Суханову, A.A. Игнатову, А.Г. Литвиненко за организационную поддержку и финансирование выполняемых работ. Консультации по проектным решениям любезно предоставлены д.т.н. В.Т. Сорокиным.

Соискатель благодарит сотрудников радиохимических лабораторий НИТИ и ИФХЭ РАН - к.х.н. Е.Б. Панкину, к.х.н. Е.В. Захарову, М.П. Глухову, Н.В. Черноморову и Л.И. Константинову за качественно проведённые эксперименты с радиоактивными изотопами, а также В.В. Сокурова (ВНИИГ) и М.О. Зезину (СПбГУ) за предоставленный материал по фильтрации воды в глинах.

Соискатель особенно признателен профессору кафедры гидрогеологии и инженерной геологии СПГГУ д.г.-м.н. Р.Э. Дашко за критические замечания, способствовавшие улучшению содержания работы, а также сотрудникам кафедры гидрогеологии СПбГУ за активное обсуждение диссертации и ряд ценных советов.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Работа посвящена гидрогеологическим и геоэкологическим проблемам безопасности обращения с радиоактивными материалами в промышленной зоне г. Сосновый Бор, где на берегу Финского залива размещены предприятия Северо-Западного атомно-промышленного комплекса.

Детальные материалы сейсмо-тектонических изысканий свидетельствуют о том, что исследуемая площадка расположена в пределах квазиоднородного тектонического блока. Максимальное воздействие при землетрясении с Ммах=4.5 на площадке ожидается от зон XIV порядка и может достигать 5.7 баллов по шкале MSK-64 (материалы ОАО «СПбАЭП»).

Геологический разрез территории имеет двухъярусное строение. Разведочные скважины вскрывают древний кристаллический фундамент в интервале глубин 170-180 м, на котором несогласно залегает толща осадочных пород, сложенная песчано-глинистыми отложениями вендской, кембрийской и четвертичной систем (прил. 2).

В основе геологического и гидрогеологического описания участка лежит обработка первичного полевого материала, выполненная автором на основе данных бурения более 500 скважин, а также фондовых геологических материалов и публикаций.

С точки зрения воздействия предприятий на окружающую среду, основной интерес представляют две толщи: ломоносовские песчаники (Уг-С) 1т) ломоносовского водоносного горизонта и верхневендские глины (у2 кО котлинского водоупорного горизонта.

Проведенные исследования позволили сформулировать три основных защищаемых положения.

1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбциоииого распределения ломоносовских песчаников для 8г-90, Сэ-137 и Со-60 определяется различиями в типах физико-химических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

Интерес к ломоносовским песчаникам обусловлен в первую очередь локализацией на изучаемой территории системы поверхностных хранилищ РАО и строительством новой атомной электростанции (ЛАЭС-2). Подошвы фундаментов этих сооружений находятся в непосредственном контакте с водами ломоносовского горизонта. На территории фиксируются современные локальные участки загрязнения подземных вод различными техногенными

радионуклидами.

В проницаемой толще ломоносовских песчаников преобладающим механизмом является конвективно-дисперсионный массоперенос. Скорости переноса инертных загрязнителей в горизонте могут достигать первых десятков м/год. Однако распространение радионуклидов в геологической среде практически всегда осложняется различными физико-химическими процессами. Так, адсорбция растворенных веществ на поверхности минеральных агрегатов является одним из главных факторов, сдерживающих радиоактивное загрязнение подземных вод.

Для изучения адсорбционных свойств ломоносовских песчаников были отобраны грунтовые пробы нарушенного и ненарушенного сложения из 28 неглубоких скважин, а также пробы из обнажения борта строительного котлована.

Отобранные образцы различаются по цвету. В первом приближении можно ориентироваться на две цветовые градации: серые и пестроцветные песчаники. Пестроцветные песчаники располагаются преимущественно в верхней части разреза и их окраска связана с присутствием повышенных количеств оксидов и гидрооксидов железа -это зона первичного взаимодействия инфильтрационных и поровых вод, в пределах которой активно протекают окислительные процессы.

В лабораторных условиях изучались коэффициент адсорбционного распределения (К,/) Со-60, Сз-137 и Бг-90. Для выявления статистических закономерностей строились гистограммы распределений коэффициента (рис. П 1.1). Кроме того,

анализировалась связь коэффициентов распределения с содержанием металлов (Ре, Мп, А1, К, Сб, Са, Мц, Бг, Со, Си, РЬ, Сг, N1, Ъл, 'П) в пробах песчаника.

Сопоставление полученных результатов (рис. П 1.1) показывает, что для всех выборок К с! характерно логнормальное распределение. По степени сорбируемости породой радионуклиды располагаются в ряд: Со-60>Сэ-137>8г-90. Полученная статистическая выборка свидетельствует о существенной неоднородности параметра К^. Коэффициент вариации К,/ лежит в интервале 55-126 %.

Достаточно чувствительным к цветовой шкале оказался коэффициент Кл, характеризующий адсорбцию Со-60 (рис. П 1.1). Из представленных данных следует, что ярко окрашенные разности песчаников более активно сорбируют кобальт. Можно предположить, что существует определённая связь между степенью сорбируемости радионуклида породой и содержанием в ней оксидов и гидроксидов железа, присутствие которых и придаёт окраску породе.

В этой связи представляют интерес результаты опытов по растворению минеральной фазы породы последовательно в соляной, азотной и плавиковой кислотах (рН<1), позволившие определить суммарное содержание металлов в отдельных пробах. Отмечается хорошая линейная корреляция Ка с содержанием в породе суммарного железа и марганца (рис. 1). Точки на графике, отвечающие повышенным концентрациям металлов и значениям Кц, соответствуют

наиболее ярким разновидностям песчаников. Выявленная зависимость позволяет утверждать, что преобладающим механизмом адсорбции Со-60 в ломоносовских песчаниках является механизм поверхностного комплексообразования на оксидных и гидроксидных пленках железа.

Для радиоактивных изотопов Сб-Ш и Бг-90 не удалось выявить сколько-нибудь значимой связи статистических распределений с цветовой гаммой, а также с концентрацией металлов.

Наряду с классическими статистическими подходами, в работе сделана попытка проанализировать пространственную изменчивость адсорбционных параметров и выявить геометрию полей изменчивости при помощи методов геостатистики. В их основу положен анализ вариограмм - функций, которые позволяют выявить пространственные корреляции значений исследуемых параметров и учесть их в алгоритмах интерполяции.

Рис. 1. Зависимость К,, от содержания а) - железа б) - марганца в пробе

Вариограммы изменчивости Ка для радионуклидов Бг-90, Со-60, Сз-137 изучались по образцам из обнажения борта котлована.

Построенные вариограммы изменчивости для Со-60 (рис. П 1.1), как и ожидалось, имеют характерный вид слоистой структуры: зона влияния в горизонтальном направлении сопоставима с длинной опробуемого участка (около 30.0 м), а зона влияния Ка по глубине

составляет 0.4 м.

Аппроксимация вариограмм экспоненциальной моделью (рис. П 1.2) позволила учесть особенности пространственной изменчивости в алгоритмах интерполяции. Результаты моделирования неоднородности (10 000 симуляций) Кл для Со-60 представлены на рис. П 1.5 б, где прослеживается чёткая горизонтально слоистая

ПРИЛОЖЕНИЕ 1. Изменчивость адсорбционных констант в ломоносовских песчаниках

Таблица П 1.1. Статистика параметра Kj на ломоносовских песчаниках

Радионуклид Kd min Kd max Ay u] Wy N

Со-60 34.0 2722 324 1.7-105 1.26 114

Cs-137 11.0 709 110 1.81 ■ 104 1.22 66

Sr-90 0.6 9.3 3.2 3.09 0.55 67

23 174 325 476 627 778

К- см' /г

254 506 758 1010 1262 К- см/г

0.18 1.51 2.84 4.18 Кф см/г

5.51 6.84

Примечание. и - среднее, ^ - дисперсия, Щ = сгг / -коэффициент вариации, У— количество проб (образцов).

Рис. П 1.1. Частотные графики распределений Kd (гистограммы)

а)

порог: 1.36. б)

зона влияния: 0.4м

0.00 6.67 1333 зооо оно о.в? 1.33

Расстояние, м

Рис. П 1.2. Вариограмма К^ (Со-60). Аппроксимация экспоненциальной моделью а - горизонтальное направление, б — направление по глубине

1.59

jS Ü80

140

а)

порог: 1.2 2

2.16 144; 072'

порог: 1.22

0.001— 0.00

1800

1.33 2D0

Расстояние,м

Рис. П 1.3. Вариограмма К^ (Сз-137). Аппроксимация моделью эффекта самородков а - горизонтальное направление, б - направление по глубине

• a)

порог: 0.105

9154-

аап-9.888;

&т

б)

порог: 0.105

1.33 2.00

Расстояние, м

Рис. П 1.4. Вариограмма А^(8г-90). Аппроксимация моделью эффекта самородков а - горизонтальное направление, б - направление по глубине

Var{h) =

N(h)

2N(h)

где Ы(И) - количество пар точек опробования, попадающих в пространственный интервал длиной А; Где и Где - значения к-го параметра в ряду пары (1 и ] -

индексы начального и конечного значений). а)

...............

27 м

* 27м

Рис. П 1.5. Результаты интерполяции коэффициентов сорбционного распределения, а - фотопанорама исследуемого участка, б - интерполяция Kj Со-60 (метод conditional simulation), в - интерполяция Kj Cs-137 (метод knging), г- интерполяция Kj Sr-90 (метод kriging). Красные точки на разрезе - места отбора проб

КА-

ПРИЛОЖЕНИЕ 2

Физико-географическая и геолого-гидрогеологическая характеристика района работ

Р д ггпн_

■О'. 1 ЯЖ 2 ЧМ, 3 Ш! 4 Ш 5 ВИ 6 ШШ ^ - - 8 1 -четвертичные отложения (Огу): пески, суглинки и супеси, глины; 2 - ломоносовский водоносный горизонт- (У2-Єі 1т): пески и слабосцементированные песчаники с прослоями глин; 3- 6 - верхне-вендекие отложения: 3 - котлинский горизонт, верхняя пачка (У2 к12): глины с редкими прослоями песчаников; 4 - котлинский горизонт, нижняя пачка (У2 ійі):

переслаивание песчаников и глин; 5 — редкинский горизонт, верхняя пачка (У2 гс12): глины аргиллитоподобные с прослоями песчаников; 6 - редкинский горизонт, нижняя пачка (У2 гсіі): пески, переслаивание песчаников и глин; 7 - архей-протерозойский кристаллический фундамент (АІІ-РІІ), граниты, гранодиориты, гранитогнейсы Рис. П 2.1. Гидрогеологический разрез на участке исследования

Рис. П 2.2. Обнажение песчаников ломоносовского в.г.

Рис. П 2.3. Образец верхнекотлинских глин из скв. 5/10 (интервал 79.0-81.0 м.)

ПРИЛОЖЕНИЕ 3

Моделирование массопереноса на недетерминированной матрице К^ 8г-90

^8г-90,см3/г

Реальная Модельная

выборка выборка

Мт 0.6 0.7

Мах 9.3 9.1

Средн. 3.2 3.1

Кол-во. 67 162

Дисперс. 3.1 2.8

Коэф. вар. 0.55 0.55

Рис. П 3.1. Параметры неоднородности матрицы К^ 8г-90

0 9м.

Об] 0.31

о*

О Э и 06

0.3*

а)

гсмгвнма* со средКЗ

• Я

■ &

■

067 25

4.4 6.3 К« Эг-ЭО

8.2

ЭТхШ'^/кг

0.25 0.125 О

Относительная концентрация

Рис. П 3.2. Расчет ореолов загрязнения 8г-90 а - матрицы неоднородности (однородная / не однородная), б - ореол загрязнения

а)

0.8

Я о.б

однородная модельN

0.16-1

0.12 п

2 0.08

0.04 -I

0-1 .-|

32 33 34 35 36 Время прихода пика, года

0.00

40 60

Время, лет

Рис. П 3.3. Сравнение результатов моделирования миграции 8г-90 а - кривая вероятности времени прихода пика загрязнения (40 симуляций), б - осредненная кривая фронта загрязнения

структура. Следует обратить внимание на то, что полученная картина распределений Ка Со-60 визуально очень схожа с цветовой раскраской опробуемого борта котлована (рис. П 1.5 а).

Анализ вариограмм для Ка Сб-137 (рис. П 1.5 в) и 8г-90 (рис. П 1.5 г) не позволил выявить выдержанных пространственных закономерностей. Вариограммы сразу же выходят на стационар. Такое поведение характерно для структуры «сплошной неоднородности», а алгоритмы геостатистики вырождаются в алгоритмы классической статистики.

Таким образом, распределение полей неоднородности Ка для Со-60, Сз-137 и 8г-90 в геологическом разрезе описывается различными структурными моделями. Так, для Со-60 выявлена слоистая структура неоднородности, за которую отвечает механизм поверхностного комплексообразования на пленках гидроксида железа. Адсорбция Ся-137 и Бг-90 в ломоносовских песчаниках происходит по другим механизмам, о чем свидетельствует иной характер пространственной неоднородности. Предполагается, что адсорбция этих радионуклидов протекает преимущественно по механизму ионного обмена на глинистых частицах - адсорбционных центрах, присутствующих в виде цемента в составе ломоносовских песчаников. Именно хаотически расположенные глинистые частицы формируют структуру «сплошной неоднородности» параметра К^ в геологическом разрезе для радионуклидов Се-137 и 8г-90.

С помощью программы МТЗОМэ рассмотрен ряд тестовых задач в профильной постановке по изучению поведения ореолов радионуклидного загрязнения в условиях различных пространственных структур матриц неоднородности Ка в ломоносовских песчаниках (прил. 3). Результаты сравнивались с расчетами на однородных (осредненных) матрицах Кц. Показано, что в геомиграционных моделях необходимо учитывать пространственную неоднородность адсорбционных констант. Использование упрощённого подхода, основанного на средних значениях Ка (однородная матрица), часто может приводить к значимым ошибкам при прогнозировании миграции радионуклидов в гетерогенных по своим адсорбционным свойствам породах водоносных горизонтов.

2. Существенные различия (в 3-10 раз) в коэффициентах фильтрации воды и диффузии радионуклидов (Н-3, 8г-90, Св-137 и

Со-60) в вертикальном и горизонтальном направлениях для верхнекотлинских глин, установленные на участке предполагаемой проходки горных выработок подземного пункта захоронения РАО, определяются их макро- и микротекстурой.

С каждым годом возрастает интерес к глинистым формациям, рассматриваемым в качестве сред, предназначенных для долговременного хранения опасных химических и радиоактивных отходов. Так, национальные программы Бельгии, Франции и Швейцарии ориентированы во многом на изучение глинистых толщ для

создания хранилищ.

Возможность создания пункта окончательной изоляции РАО в глинистых отложениях Ленинградской области обсуждалась достаточно активно в течение многих лет. Могильник позволит безопасно изолировать аккумулированные отходы на период их потенциальной опасности без ущерба для окружающей среды и человека, оптимизировав структуру «временных» хранилищ отходов.

В условиях весьма низкой проницаемости глинистых пород, где конвекция носит подчинённый характер, одним из наиболее значимых процессов, определяющих интенсивность выноса радионуклидов с участков их захоронения, становится молекулярная диффузия, а также способность вмещающей среды к адсорбции радионуклидов.

Экспериментальному обоснованию миграционных параметров толщи котлинских глин посвящена третья глава диссертации. Фильтрационные свойства котлинских глин

Коэффициенты фильтрации (£) котлинских глин изучались в модифицированных приборах трехосного сжатия на 8 монолитах, ориентированных по двум взаимно перпендикулярным направлениям при различных ступенях давления (см. пример на рис. 2 а, табл. 1); гидравлические градиенты менялись от 10 до 350.

Таблица 1. Сводная таблица коэффициентов фильтрации глин

№ скв. Глубина, м ки, м/сут к±, м/сут Анизотропия

5/10 48.6-49.0 6.00-10'6 1.30-10'6 4.6

4/10 51.8-52.1 4.00-10"6 6.00-10"' 6.7

4/10 69.2-69.5 1.90-10"5 1.40-10"6 13.6

7/11 70.3-70.6 2.1710'5 1.3-10"6 16.7

7/11 94.0-94.25 2.04-10"4 2.30-10-5 8.9

В результате проведенных поинтервальных исследований удалось установить, что котлинские глины обладают относительно низкими фильтрационными свойствами. Так, коэффициент фильтрации по направлению вкрест напластования лежит в диапазоне от 6-Ю"7 до 2-Ю"5 м/сут, а значения по напластованию от 410"6 до 2-Ю"4 м/сут. Выявлена сильная анизотропия параметра (до 16), которая объясняется тонкой слоистостью глинистых отложений.

Коэффициент анизотропии (кц/кх)

3x10

£ jj

•й 2x10 -I s

S 1хю"і о

а)

40-

0x10"

Интервал 70.3-70.5 Кх= 1.30*10« м/сут к,г 2.17*10» м/сут Х= 16.7

Направление О II • X

з 60-

80-

—і 400

100

15 I

20 _!_

25 _1

б)

'"1 """1 ""»'1 """Ч """"I 1x10'7 1x10і 1x10'5 Коэффициент фильтрации, м/сут

0 100 200 300 Градиент, м/м

Рис. 2. Коэффициенты фильтрации в котлинских глинах, а) - определение коэффициента фильтрации (скв. 7/11); б) - распределение к по глубине

Адсорбционные свойства котлинских глин

Сорбционные эксперименты проводились на образцах керна котлинских глин. Минералогический анализ тонкой фракции показал, что глины состоят из смеси слоистых алюмосиликатов, представленных преимущественно иллитом и каолинитом.

Для изучения адсорбционно-десорбционных процессов в системе «горная порода - пластовая вода» использовались радионуклиды Sr-90, Cs-137 и Со-60. Вариации Kd для трех радионуклидов по глубине представлены на рис. 3.

Установлено, что максимальными адсорбционными характеристиками обладает Cs-137, а минимальными Sr-90. Емкость катионного обмена лежит в пределах от 5.5 до 11.0 мг.-экв./100 г. породы (В.Г. Румынии, 2011). Для всех радионуклидов характерен минимум Kd в интервалах глубин 100-135 м, что связано с литологическими особенностями -увеличением доли алевритов в разрезе и постепенным переходом к редкинскому водоносному горизонту (рис. 3).

Кй, смЗ/г О 4000 8000 -1---I

а)

К(1. смЗ/г О 40 80 120

4080 120160-

» .

б)

Ка, смЗ/г О 2000 4000

40-

120

160-1

Содержание, % О 20 40

• <1*

40-

• 1 • * ,

ф* 2

та 1 80-

^ ■

в)

120-

160 -I

— '<К0.005 1Ш1 (1=0.5-0.05 гтуп

Г 4

Рис. 3. Диаграмма распределения значений К¿в глинах по глубине, а) - Сб-137, б) - 8г-90; в) - Со-60, г) - гранулометрический состав (скв. 6/11)

Диффузионные свойства котлинских глин

Диффузионные свойства котлинских глин изучались в однокамерных ячейках на монолитных образцах, ориентированных в двух направлениях. Эксперименты проводились с четырьмя радионуклидами - Н-3, 8г-90, Сб-Ш, Со-60. В ходе опытов фиксировалась убыль концентрации из раствора (в камере диффузионной ячейки), а также на некоторых образцах дополнительно изучалась глубина проникновения фронта радионуклидного загрязнения внутрь породы.

Для интерпретации результатов диффузионных экспериментов с тритием (Н-3) была предложена равновесная модель 1 (прил. 4). Вывод уравнений подробно изложен в тексте диссертационной работы.

В различных интервалах глубин проведено 18 диффузионных экспериментов с Н-3. Пример интерпретации в однокамерной ячейке (Модель 1А) приведен на рис. 4 а. Средний эффективный коэффициент молекулярной диффузии (Д) по направлению напластования составил 4.0910"10 м2/с, а в крест напластования 3.05 Ю'10 м2/с. В ходе поставленных экспериментов у большинства исследуемых образцов выявлена анизотропия диффузионных коэффициентов (рис. 4 б). Также как и в случае с коэффициентом фильтрации, эффект анизотропии связан с литологической неоднородностью (слоистостью) глинистых отложений, которые представлены тонким переслаиванием глинистых и алевритовых разностей.

В процессе интерпретации диффузионных экспериментов для хорошо сорбируемых радионуклидов (Бг-90, Се-137, Со-60) было

установлено, что равновесная модель 1 не может удовлетворительно описать убыль концентрации в камере диффузионной ячейки (рис. П 4.2 а). Сделано предположение, что причиной такого отклонения от теоретической кривой равновесной модели 1 является кинетика сорбционного процесса, которая проявляется при диффузии вещества в глину. Для интерпретации предложены две кинетические модели (модель 2 и модель 3). Уравнения для них получены в изображениях Лапласа (прил. 4) и не имеют аналитического перехода к оригиналу. Для решения разработан программный код, использующий численные методы перехода на основе алгоритма Та1Ьо1:-а.

а)

681

а=0.045 сут-1'2 0Р=6Е-05 м2/сут

Анизотропия (х=0.,/0в|) 1.2 1.6 2 2.4 2.8 _1_.—I___I . I

0.7

68И

а=0.064 су г1'2

Оп=1.2Е-04 м2/сут —г—1—'—р—'—I—

1—'

0 5 10 15 20 Продолжительность, сут

Рис. 4. Определение коэффициентов молекулярной диффузии Н-3. а - график убыли концентрации Н-3 (образец из скв. 4/10 с глубины 68 м); б - распределение Ое по глубине / анизотропия параметров

Интерпретация диффузионных экспериментов с хорошо сорбируемыми радионуклидами Бг-90, Сз-137, Со-60 была проведена по модели 2. Пример совместной обработки данных по убыли концентрации радионуклида в камере диффузионной ячейки и по глубине проникновения в образец для 8г-90 представлен на рис. 5.

Итоговые результаты лабораторных определений Ое в котлинских глинах для четырех радионуклидов обобщены в табл. 2.

Радионуклид КЛ м '/кг Д., м2/с Кг, с1 Кп с"' Кол-во опр.

Н-3 - 3.57Ю"10 - - 18

8г-90 0.035 2.26-Ю'10 4.62-105 7.68-10"7 10

Сб-Ш 4.200 6.56-10"п 6.56-10"4 7.81 Ю"8 18

Со-60 2.000 2.5310 й 1.96-10"4 4.92-10"8 7

п=0.3, о=2 кг/м3, Л^и Кг- константы скорости прямой и обратной реакции

Концентрация в камере

к<|= 0.03 м3/кг

Концентрация в образце

6x1 о9-і

о;

Модель: — кинетическая

О 20 40 60 80 100 Время, сут.

1x10'2 2x10'2 3x10'2 Расстояние, м.

■ аи.|илппс, и.

Рис. 5. Интерпретация диффузионного эксперимента со Бг-90

В соответствии с предварительным проектом пункта захоронения низко и средне-активных РАО (ПЗРО) в Ленинградской области, заглубленная часть тоннеля будет располагаться в середине регионально выдержанной пачки котлинских глин (на глубине 70 м), которая разделяет два водоносных горизонта. Между горизонтами фиксируется перепад напора подземных вод, создающего гидравлический градиент, равный около 0.2 (рис. П 5.1).

В рамках аналитической модели выполнены геомиграционные оценки по двум характеристикам - максимально возможной длине пути миграции радионуклидов и времени полной реабилитации геологической среды после запроектной аварии. Масштабы возможного радиоактивного воздействия лимитируются в первую очередь барьерными свойствами вмещающих пород, а также короткими периодами полураспада самих радионуклидов.

Для прогнозных оценок постулируется два главных сценария развития аварийного высвобождения радионуклидов при запроектных авариях на ПЗРО.

Сценарий 1: диффузионная миграция в поровом обводнённом пространстве глин, когда высвобождение радионуклидов связано с нарушением исключительно инженерных барьеров без механических

ПРИЛОЖЕНИЕ 4

Эксперименты с образцами котлинских глин в однокамерных диффузионных ячейках

Рис. П4.2. Концентрационные функции 8г-90 а-аппроксимация убыли концентрации 8г-90 равновесной моделью; б — стремление кинетической модели 2 к равновесной при увеличении константы скорости обратной реакции

Концентрация в образце

Рис. П 4.1. Принципиальное устройство однокамерной диффузионной ячейки и её геометрическая характеристика

Модель:

равновесная _ обратимая

ІхЮ"5 1x10"3 1x10"1 1x10' Безразмерное время , <А

Образец Раствор

0 І + Ь

Фактические точки

—і—1—і—1—г

20 40 60 Время, сут.

РАВНОВЕСНАЯ МОДЕЛЬ (МОДЕЛЬ 1)

Рассматривается диффузия равновесно сорбируемого компонента из раствора в образец глины (однокамерная диффузионная ячейка). А. Диффузия в неограниченный по длине образец ( Ь » И )

где С=С0/СІ , у = у/И , р = а1 , а = п Ор/И , С, - начальная концентрация в камере [Бк/мл], С0— измеренная концентрация в камере, [Бк/м3], у - расстояние от источника вглубь образца [м]. И - высота столба жидкости в камере [м], і — время [сут], п - пористость [-], к -

фактор задержки

поровый коэффициент молекулярной

диффузии [м2/сут], (йр=ОаК=Ое/п). Б. Диффузия в ограниченный по длине образец

со . .

С = 1 /(1 + <тК) + £ 2<тЯ ехр(-/?„г / Я) сое /?„£ /(Ов„+(сгЯУ + оИ) со ь/Зп) п=\

где рп являются корнями трансцендентного уравнения /?„ с^Д, =-ой , а = пЬІІг, т = а1і/а1, £ = Ь - длина образца [м], х - координата от границы образца [м].

КИНЕТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ (МОДЕЛЬ 2)

Модель рассматривает диффузию радионуклидов из раствора в образец глины с учетом неравновесной адсорбции. Неравновесность процесса описывается коэффициентами скорости прямой (сорбция) и обратной (десорбция) реакций. Решение дается в изображениях по Лапласу.

А. Диффузия в неограниченный по длине образец

Є = (Р + Ч) 1 ец>(-пдг])

N = пкг !((р+ кг)(р+д))ехр(-пдг])

- 2 2 где д2 = р(р + £г+£г)1(р+£г), к/ =к!1па ,£г = кг/а ,

а2 =пгОр1И2, Я = \ + К^ IКг, к! и кг - коэффициенты скорости прямой (сорбция) и обратной (десорбция) реакций [сут"1], р -комплексный параметр преобразования Лапласа. Б. Диффузия в ограниченный по длине образец

С = (р-фщ /?)"' со з / со 5/3 # = Спк'г /(р + к'г)

2 ' ^

где р1 =-р(р + ку +к'г)/р + к'г ,ку =1(/ст ,кг=кга

Связь безразмерных параметров модели диффузии в ограниченном и полуограниченном образце при неравновесной

адсорбции: к'г = кга2 , к'г = кга2 , г = £у//,2 =р!а2 = а2г/<г2,сг = и£/й

КИНЕТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ (МОДЕЛЬ 3)

Предполагается, что диффузия в однокамерной ячейке осложняется кинетикой сорбции только на поверхности образца - контакте жидкой и твёрдой (породной) фаз. Адсорбция радионуклида внутри образца идет уже по равновесной схеме. Диффузия в неограниченный по длине образец_

С =

р+а,

р(р + ах +сг,К) + (р + сг!)^[Яр

где К = Ка/И , а2 = п2Ор / И2,

а^аЧа1, Ка - коэффициент поверхностного сорбционного равновесия [м]; (Х3 - коэффициент кинетики сорбции [сут"1].

Сценарий 1 - Диффузионный Сценарий 2 - Конвективный

Гдовский £

Рис. П 5.1. Схемы запроектных аварийных сценариев

Концентрация, Бк/л

1x10" 1x10е 1x10" -»-р"—■——■—'—^—■—

ю 20-

Н-3

М=5.9Е15 Бк Ор=2.31Е-ОЭ м2/сек Кс|=0 см3/г Т-]/2= 12.35 лет

Концентрация, Бк/л 1x10й 1x10° 1x10' 1x10" 1х1015

3-1

—■—1—[—'-г

Т \ 4

; Д ю лет 300 лет 600 лет

1 год

б)

УВ=4.9

М=5.9Е15 Бк Ор=1.74Е-09м2/| К^=36 см3/г Т-|/2= 29.12 лет

Рис. П 5.2. Прогнозные оценки. Сценарий 1. а) — Н-3, б) - 8г-90

1x10'°

д- 1x10е!

а 1хЮ'

1 год М=5.9Е15 Бк Н-3 а)

^ п=0'2 Бюта !.= 10 м

ю лет М5.25Е-4 51дта Т= 1 м

\ Т=180 м2/сут , " ,,

-■-:■<. т=60М КгОмАг

^ . Т,„=12.35 лет

1х102]......--"'I

10 100 юоо

Расстояние от источника

1 10 100 Расстояние от источника

Рис. П 5.3. Прогнозные оценки. Сценарий 2. а) — Н-3, б) - вг-90

ПРИЛОЖЕНИЕ 5

Моделирование массоиереиоса радионуклидов Н-3, 8г-90, С$-137, Со-60 от пункта захоронения радиоактивных отходов (ПЗРО) в глинистых отложениях

венда (аналитическая модель)

Таблица П 5.1. Обобщённая таблица расчётных параметров для сценария 1

Параметр Н-3 Sr-90 Cs-137 Со-60

К J mm, СМ3/Г 0.0 36.0 2000 750

А, шах, М2/С 2.31-Ю"9 1.74-10"9 1.04-10"'° 2.89-Ю"10

1, сут"1 {.Туг) 1.54-10"4 (12.35 лет) 6.52-10"5 (29.12 лет) 6.33-10"5 (30.00 лет) 3.60-10"4 (5.27 лет)

Суммарная активность ПЗРО, Бк * 5.9 1015 1.01014 1.41015 1.51013

Максимальная глубина проникновения, м 24.0 2.7 0.13 0.13

Время полной реабилитации, года ** 300 1000 2000 300

Рь =2000 г/см3, п = 0.3, к= МО"6 м/сут, /= 0.2

* - расчетная активность по данным ВНИПИЭТ. ** - время полной реабилитации - время, когда в любой точке ореола загрязнения концентрация радионуклида будет меньше УВ (НРБ 99-2009). УВ для: Н-3 - 7600 Бк/л, 8г-90 - 4.9 Бк/л, Со-60 - 40 Бк/л, Се-137 - 11 Бк/л.

Таблица П 5.2. Обобщённая таблица расчётных параметров для сценария 2

Параметр Н-3 Sr-90 Cs-137 Со-60

й-, см3/г 0.0 3.0 100 300

Я, сут"1 (Х1/2) 1.54'10"4 (12.35 лет) 6.52-10"5 (29.12 лет) 6.33 10"5 (30.00 лет) 3.60-10"4 (5.27 лет)

Суммарная активность ПЗРО, Бк 5.9-10'5 1.0Ю14 1.4-1015 1.51013

Максимальная длина пути миграции, м 1100 105 12 8

Время полной реабилитации, года 150 600 900 150

р= 2000 г/см3, п = 0.2, Т= 180 м2/сут, m = 60 м, /=0.000625

изменений свойств вмещающих пород (полное разрушение конструкций обделки тоннеля и оболочек упаковки РАО).

Для этого сценария доминирующим механизмом массопереноса является диффузия. Скорость проникновения радионуклида в глину зависит от диффузионных свойств породы и от способности радионуклида адсорбироваться на границе раздела двух фаз.

Оценка глубины проникновения и времени полной реабилитации объекта проводилась для Н-3, Бг-90, Сэ-Ш, Со-60. При моделировании рассматривался самый консервативный случай, когда вся накопленная активность ПЗРО одновременно (импульс) высвобождается в окружающую среду. Результаты расчётов и используемые параметры приведены в прил.5.

На графиках (рис. П 5.2) видно, что максимальная глубина проникновения (24 м) характерна для Н-3. В первую очередь это связано с его инертностью. Для сорбируемых радионуклидов ¿г-90, Сэ-137 и Со-60 хорошие барьерные свойства котлинских глин обеспечивают локализацию ореолов загрязнения в непосредственной близости от самого источника - глубина проникновения составляет 2.7, 0.13 и 0.13 м соответственно. Полная реабилитация от загрязнения геологической среды в радиусе 3-х метров от ПЗРО наступит уже через 300 лет, а в центре источника может длиться до 2000 лет.

Сценарий 2: конвектвно-дисперсионньй перенос радионуклидов в подстилающем водоносном горизонте; в этом случае источником радионуклидных растворов в горизонте служат зоны быстрой фильтрации в трещинах глин, образовавшихся при механическом нарушении сплошности массива в результате сейсмического события или взрывной волны (см. рис. П5.1). При таком сценарии доминирующим механизмом миграции является конвективно-дисперсионный перенос в вендском водоносном комплексе.

Результаты расчётов аварийного сценария 2 показывают, что максимальная зона воздействия, также как и в сценарии 1, характерна для инертного компонента (Н-3). Его максимально возможная длина пути миграции вниз по потоку составила 1100 м. Радиостронций продвинется не более чем на 105 м от источника (см. рис. П 5.3). Для хорошо адсорбируемых радионуклидов Сз-137 и Со-60 длина переноса не превышает 15 м. Время полной реабилитации геологической среды по 2-му сценарию составит не более 900 лет.

Таким образом, прогнозы по сценарию 2 показали, что даже при реализации самой неблагоприятной запроектной аварии, зона радионуклидного воздействия на вендский водоносный комплекс от ПЗРО не выйдет за пределы проекции существующей санитарно-защитной зоны, которая оконтуривает площадку ЛО СЗТО ФГУП «РосРАО».

Наличие таких факторов, как хорошие адсорбционные и диффузионные свойства мощной пачки котлинских глин, глубокое залегание и полная изолированность вендского водоносного комплекса от поверхности, в сочетании с результатами аналитических прогнозов позволяют гарантировать безопасность эксплуатации ПЗРО с позиций радиационной безопасности для населения и окружающей среды.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Выполненный объем работ, включавший полевой отбор и последующее изучение параметров взаимодействия породы с радиоактивными растворами (Н-3, Со-60, Бг-90, Сз-137), позволил впервые для данного участка получить представление об изменчивости сорбционных параметров песков, а также выявить и количественно охарактеризовать анизотропию диффузионных свойств котлинских глин. Полученные параметры использовались для модельных оценок, связанных со строительством, эксплуатацией и последующей консервацией ПЗРО. По результатам проведенной работы можно сделать следующие выводы.

1. По степени сорбируемости на ломоносовских песчаниках радионуклиды располагаются в ряд: Со-60>С5-137>Бг-90. Изучаемая среда характеризуется сильной неоднородностью сорбционных констант, о чем свидетельствуют полученные значения коэффициентов вариации (ИЪ-50%). Расчетно показано, что использование моделей, не учитывающих реальную изменчивость К*, приводит к смещению прогнозных оценок.

2. На примере ломоносовских песчаников показано, что пространственную конфигурацию полей неоднородности Ка контролируют механизмы адсорбции радионуклидов. Так, для Со-60 характерна слоистая структура неоднородности, обусловленная механизмом поверхностного комплексообразования на гидроксидах железа. В свою очередь, для 8г-90 и Сз-137 выявлена структура

«сплошной неоднородности», за которую отвечает механизм ионного обмена на активных адсорбционных центрах.

3. Эксперименты с котлинскими глинами позволяют говорить о наличии кинетического эффекта, осложняющего адсорбцию хорошо сорбируемых радионуклидов в процессе диффузии. В работе представлены оригинальные алгоритмы интерпретации таких экспериментов.

4. Изучаемая глинистая толща характеризуется следующими средними эффективными коэффициентами диффузии:Н-3 (3.61О"10)> Sr-90 (2.310"'°)> Cs-137 (6.6-10 )> Со-60 (3.0-10'") м2/с. При этом установлено, что микрослоистая текстура глин приводит к выраженной диффузионной анизотропии геологического массива.

5. На основе полученных параметров проведена оценка максимальной зоны воздействия и времени полной реабилитации геологической среды при возможных аварийных сценариях высвобождения радионуклидов из ПЗРО. Показано, что хорошие барьерные свойства вендских глин и короткие периоды полураспада радионуклидов (Н-3, Sr-90, Со-60, Cs-137) обеспечивают локализацию ореолов загрязнения вблизи источника, тем самым гарантируя безопасность эксплуатации пункта захоронения радиоактивных отходов.

ОНСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ АВТОРА ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1.«База Знаний: Гидрогеология, Инженерная геология, Геоэкология» (Гидрогеологическая База Знаний), Свидетельство о государственной регистрации базы данных № 2009620417 от 13 апреля 2009 г. Авторы: Румынии В.Г., Синдаловский Л.Н., Богданова М.Г., Никуленков A.M.

2. «База данных водно-физических свойств пород» (ESWP), Свидетельство о государственной регистрации базы данных № 2011620523 от 18 июля 2011. Авторы: Синдаловский Л.Н., Шварц A.A., Румынии В.Г., Никуленков A.M., Вяххи И.Э.

3. Мальковский В.И., Пэк A.A., Румынии В.Г., Никуленков А.М. Прогноз миграции радионуклидов из подземного хранилища радиоактивных материалов в районе Ленинградской АЭС // Материалы двенадцатой международной конференции "Физико-химические и петрофизические исследования в науках о Земле" (Москва, 3-5 октября, Борок 6 октября 2011 г.) - М, 2011. - С. 215-218.

4. Никуленков А.М. Изучение сорбционных свойств и механизмов адсорбции радионуклидов Sr-90, Cs-137, Со-60 на образцах породы ломоносовского песчаника // Сборник статей Первой Всероссийской конференции молодых учёных, посвященная памяти Валерия Александровича Мироненко/ под ред. П.К. Коносавского, Р.А. Филина.-СПб, 2010,-С. 93-101.

5. Никуленков A.M., Е.Б.Панкина, Е.В.Захарова, В.Г. Румынии, Л.И. Константинова, А.Г. Волкова, В.Н. Епимахов, М.П. Глухова, Н.В. Черноморова. Исследования диффузии радионуклидов в вендских глинах на участке предполагаемого строительства пункта захоронения РАО // Экология и атомная энергетика, вып.1/2011, С.Бор. - С. 130-136.

6. Панкина Е.Б., Румынии В.Г., Никуленков А.М., Глухова М.П., Епимахов В.Н., Мысик С. Г., БаевМ.Н., КобековВ.В., ДегтевВ.Ф.// Анизотропия глин при диффузионном переносе радионуклидов. Радиохимия, 2010, т. 52, N 6. - С. 532-538.

7. «Программный комплекс инженерно-геологических и гидрогеологических расчетов» (HCALC), Свидетельство о государственной регистрации программы на ЭВМ № 2011613992 от 24 мая 2011, Авторы: Синдаловский Л.Н., Шварц А.А., Румынии В.Г., Никуленков А.М., Сапожников Б.Г.

8. Румынии В.Г., Никуленков А.М., Переверзева С.А., Панкина Е.Б. Изменчивость сорбционных параметров Sr-90, Cs-137, Со-60, характеризующих взаимодействие радиоактивных растворов с кембрийскими песчаниками // Экология и атомная энергетика, Сосновый Бор, 2011. - С. 103-109.

9. Rumynin V.G., Pankina Е.В., Volckaert G., Gedeon M., Ignatov A.A., Nikulenkov A.M., Tokarev I.V., Sindalovsky L.N. Geotechnical, flow and transport properties of Kotlin (Vendian age) and Blue (Cambrian age) clays with respect to design of underground storage facilities for radioactive waste disposal in the North-West region of Russia // Сборник статей VI международного ядерного форума, СПб, 2009. - С. 58-66.

10. Rumynin V.G., Nikulenkov А.М. Study of physical, mechanical, flow, and solute transfer properties of the Vendian (Kothlin) clay with respect to the design of underground storage facilities for WR disposal in the northwestern region of Russian Federation // Proceedings of the International Conference under the aegis of IAEG, "Environmental Geosciences and Engineering Survey for Territory Protection and Population Safety, Moscow, 201 l.-C. 92-104.

РИЦ СПГГУ. 19.04.2012. 3.266 Т. 100 экз. 199106 Санкт-Петербург, 21 -я линия, д.2

Содержание диссертации, кандидата геолого-минералогических наук, Никуленков, Антон Михайлович

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ФИЗИКО-ГЕОГРАФИЧЕСКАЯ И ГЕОЛОГО-ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА УЧАСТКА ИССЛЕДОВАНИЙ.

1.1. Физико-географическое положение.

1.2. Геолого-гидрогеологическая характеристика.

ГЛАВА 2. ИЗУЧЕНИЕ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ ИЗМЕНЧИВОСТИ АДСОРБЦИОННЫХ СВОЙСТВ ЛОМОНОСОВСКИХ ПЕСЧАНИКОВ.

2.1. Характеристика полигона и история его исследования.

2.2 Адсорбционно-десорбционные изотермы и гистерезис сорбционного процесса.

2.2.1. Теоретические модели адсорбции.

2.2.2. Экспериментальная методика определения адсорбционных констант.

2.2.3. Изотермы адсорбции и гистерезис.

2.3. Вариации адсорбционных параметров и их пространственная изменчивость.

2.3.1. Диапазоны вариаций адсорбционных параметров ломоносовских песчаников.

2.3.2. Изучение пространственной изменчивости адсорбционных параметров.

2.4. Краткие выводы по второй главе.

ГЛАВА 3. ИЗУЧЕНИЕ АДСОРБЦИОННО-ДИФФУЗИОННЫХ СВОЙСТВ ВЕНДСКИХ И КЕМБРИЙСКИХ ГЛИН.

3.1. Характеристика полигона исследования.

3.2. Изучение адсорбционных свойств вендских глин.

3.3. Молекулярная диффузия в свободном растворе и в пористой среде.

3.4. Определение адсорбционно-диффузионных параметров в однокамерных ячейках.

3.4.1. Модели для обработки однокамерных диффузионных экспериментов с сорбируемыми веществами.

3.4.2. Обработка лабораторных экспериментов.

3.5. Результаты обработки диффузии в трёхмерной постановке.

3.6. Сравнительный анализ адсорбционно-диффузионных свойств глинистых формаций Северо-Запада России и Западной Европы.

3.7. Фильтрационные свойства котлинских глин.

3.8. Краткие выводы к третьей главе.

ГЛАВА 4. ПРОГНОЗИРОВАНИЕ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ В КОТЛИНСКИХ ГЛИНАХ И СОПРЕДЕЛЬНЫХ ВОДОНОСНЫХ ГОРИЗОНТАХ.

4.1. Моделирование массопереноса радионуклидов от поверхностных хранилищ РАО.

4.1.1. Численная модель миграции радионуклидов Н-3 и 5г-90 в ломоносовском водоносном горизонте.

4.1.2. Влияние гистерезиса и необратимости изотерм адсорбции на массоперенос в ломоносовских песках.

4.1.3. Влияние полей неоднородности сорбционных параметров на массоперенос в ломоносовском водоносном горизонте.

4.2. Моделирование массопереноса радионуклидов от пункта захоронения РАО (ПЗРО) в глинистых отложениях венда.

4.3. Краткие выводы к четвертой главе.

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Экспериментальное обоснование миграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда для оценки безопасности эксплуатации хранилищ низко- и среднеактивных отходов"

Актуальность исследования. Ключевым моментом в недавно принятом Федеральном законе «Об обращении с радиоактивными отходами .» (№190-ФЗ от 11.07.2011 г.) является новая стратегия обращения с накопленными радиоактивными отходами (РАО), предполагающая переход от технологии их хранения к технологии захоронения в пунктах окончательной изоляции. Создание единой государственной системы обращения с РАО предполагает также повышение требований к мониторингу и прогнозированию воздействия на окружающую среду действующих и проектируемых хранилищ РАО.

На территории Северо-Запада Европейской части РФ складирование низко- (НАО) и средне- (CAO) активных радиоактивных отходов Санкт-Петербурга и Ленинградской области осуществляется на специализированной площадке г. Сосновый Бор во временных поверхностных хранилищах. Ограниченный объём наземных хранилищ предопределяет актуальность постановки вопроса об использовании подземного пространства для захоронения РАО. Первые предпроектные проработки этого вопроса были выполнены в 1980-х годах специалистами ВНИПИЭТ (В.Т.Сорокин, А.В.Демин), J1CK «Радон» (М.Ф. Якушев, A.A. Игнатов), а также сотрудниками ФГУП НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» (Е.Б. Андерсон, В.Г. Савоненков, С.И. Шабалев).

Представления о существующем загрязнении подземных вод г. Сосновый Бор и его окрестностях основываются на материалах В.П. Тишкова, Л.Д. Блиновой, В.А. Мироненко, В.Г. Румынина, A.B. Степанова, Е.Б. Панкиной, М.П. Глуховой, M.JL Глинского, A.B. Глаголева.

Цель работы. Обоснование геомиграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда, определяющих безопасность эксплуатации пунктов хранения и захоронения НАО и CAO применительно к условиям Северо-Западного атомно-промышленного комплекса (СЗАПК).

Основные задачи исследования:

Научная новизна:

- предложены структурные модели пространственной изменчивости коэффициентов адсорбционного распределения (8г-90, Се-137 и Со-60) для ломоносовских песчаников;

- исследована и математически описана кинетика адсорбции радионуклидов в мелкомасштабных диффузионных экспериментах с образцами верхнекотлинских глин.

Практическая значимость полученных результатов.

Личный вклад соискателя. Начиная с 2006 г., в рамках студенческих работ, а затем на этапе подготовки кандидатской диссертации соискатель исследует процессы миграции радионуклидов в подземных водах. Всё это время работы ведутся в тесном сотрудничестве с научными, изыскательскими и проектными организациями: СПбО ИГЭ РАН, ФГУП «НИТИ», ИФХЭ РАН, ОАО «СПБАЭП», ФГУП «РосРАО», ГК «РОСАТОМ», ОАО «ГИ ВНИПИЭТ», ОАО «ЭНЕРГОИЗЫСКАНКЯ», ФГУП «ГИДРОСПЕЦГЕОЛОГКЯ».

Защищаемые положения

Защищаемое положение 1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбционного распределения ломоносовских песчаников для Sr-90, Cs-137 и Со-60 определяется различиями в типах физико-химических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

Защищаемое положение 2. Существенные различия (в 3-10 раз) в коэффициентах фильтрации воды и диффузии радионуклидов (Н-3, Sr-90, Cs-137 и Со-60) в вертикальном и горизонтальном направлениях для верхнекотлинских глин, установленные на участке предполагаемой проходки горных выработок подземного пункта захоронения РАО, определяются их макро- и микротекстурой.

Защищаемое положение 3. Безопасность подземного пункта захоронения РАО в нормальных и аварийных режимах эксплуатации, а также после его консервации, обеспечивается за счет низкой проницаемости верхнекотлинских глин и их физико-химической активности, что подтверждается экспериментальными и модельными исследованиями.

Апробация результатов диссертации. Основные результаты исследования и защищаемые положения диссертации докладывались на международных и российских конференциях: II, III, IV Международном ядерном форуме «Безопасность ядерных технологий: обращение с РАО и ОЯТ» (Санкт-Петербург 2007, 2008, 2009); 5-ом НТС «Проблемы и перспективы развития химического и радиохимического контроля в атомной энергетике» (Сосновый Бор, 2009); Первой всероссийской конференции молодых учёных, посвященной памяти В.А. Мироненко (Санкт-Петербург, 2010); Международной конференции «Инженерная защита территорий и безопасность населения: роль и задачи геоэкологии, инженерной геологии и изысканий» (Москва, 2011г); «Комплексные проблемы гидрогеологии» (Санкт-Петербург, 2011); Российско-германском семинаре по обращению с радиоактивными отходами низкого и среднего уровня активности (Санкт-Петербург, 2011); Заседаниии германо-российской группы экспертов по научно-техническому сотрудничеству в области исследований по безопасности реакторов и захоронению РАО (Германия, Гархинг, 2011).

Публикации. Основные результаты диссертации содержатся в 10 опубликованных работах, в том числе 1 статья в журнале, входящем в перечень, рекомендованный ВАК

Минобрнауки РФ. Соискатель имеет также свидетельства о государственной регистрации 2-х баз данных и 1-ой программы на ЭВМ.

Заключение Диссертация по теме "Гидрогеология", Никуленков, Антон Михайлович

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Выполненный объем работ, включавший полевой отбор и последующее изучение параметров взаимодействия породы с радиоактивными растворами (Н-3, Со-60, 8г-90, Сб-137), позволил впервые для данного участка получить представление об изменчивости сорбционных параметров песков, а также выявить и количественно охарактеризовать анизотропию диффузионных свойств котлинских глин. Полученные параметры использовались для модельных оценок, связанных со строительством, эксплуатацией и последующей консервацией ПЗРО. По результатам проведенной работы можно сделать следующие выводы.

1. По степени сорбируемости на ломоносовских песчаниках радионуклиды располагаются в ряд: Со-бОСв-137>8г-90. Изучаемая среда характеризуется сильной неоднородностью сорбционных констант, о чем свидетельствуют полученные значения коэффициентов вариации (1¥>50%). Расчетно показано, что использование моделей, не учитывающих реальную изменчивость приводит к смещению прогнозных оценок.

4. Изучаемая глинистая толща характеризуется следующими средними эффективными коэффициентами диффузии: Н-3 (3.6-10"10) > 8г-90 (2.3-10"'°)> Се-137 (6.6-10"'')> Со-60 (3.0-10"11) м2/с. При этом установлено, что микрослоистая текстура глин приводит к выраженной диффузионной анизотропии геологического массива.

5. На основе полученных параметров проведена оценка максимальной зоны воздействия и времени полной реабилитации геологической среды при возможных аварийных сценариях высвобождения радионуклидов из ПЗРО. Показано, что хорошие барьерные свойства вендских глин и короткие периоды полураспада радионуклидов (Н-3, 8г-90, Со-60, Сз-137) обеспечивают локализацию ореолов загрязнения вблизи источника, тем самым гарантируя безопасность эксплуатации пункта захоронения радиоактивных отходов.

Защищаемое положение 1. Характер пространственной изменчивости коэффициента сорбционного распределения ломоносовских песчаников для 8г-90, Сз-137 и Со-60 определяется различиями в типах физико-химических взаимодействий этих радионуклидов с минеральной матрицей рассматриваемых пород.

Защищаемое положение 2. Существенные различия (в 3-10 раз) в коэффициентах фильтрации воды и диффузии радионуклидов (Н-3, 8г-90, Сз-137 и Со-60) в вертикальном и горизонтальном направлениях для верхнекотлинских глин, установленные на участке предполагаемой проходки горных выработок подземного пункта захоронения РАО, определяются их макро- и микротекстурой.

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата геолого-минералогических наук, Никуленков, Антон Михайлович, Санкт-Петербург

1. Андерсон Е.Б. Савоненков В.Г., Шабалев С.И, Перспективы создания подземных могильников РАО в нижнекембрийских глинах Ленинградской области.//Труды Радиевого института им. В. Г. Хлопина, 2006. С. 105-132.

2. Архангельский И.В. Геологические аспекты строительства хранилищ радиоактивных отходов на северо-западе России//Геоэкология. Инженерная геология, гидрогеология, геокриология. 2001 .-№5.- С. 437-444.

3. Атлас гидрогеологических и инженерно-геологических карт СССР. 1983.

4. Бейтмен Г. Эрдейи А. Таблицы интегральных преобразований, Т. 1. Москва : Наука, 1969. 344 С.

5. Беляев А.Ю., Юишанов И.О. Влияние гистерезиса сорбции на пространственное распределение загрязняющих веществ в грунте // Механика жидкости и газа. 2008, № 6. С. 61-72

6. Веницианов Е.В. Рубинштейн Р.И. Динамика сорбции из жидких сред,- Москва : Наука, 1983.-237 С.

7. Веригин H.H. Васшьев C.B., Саркисян B.C., Шержуков Б.С. Гидродинамические и физико-химические свойства горных пород. Москва : Недра, 1977. -271 С.

8. Геология СССР. Ленинградская, Псковская и Новгородская области. Геологическое описание. Северо-Западное территориальное ГУ. Москва : Недра, 1971. - Т. Том I. - 504 С.

9. Геологическая карта СССР. Масштаб 1:1 000 000 (новая серия). Объяснительная записка. Лист 0-(35), 36. Ленинград : ВСЕГЕИ, 1989.

10. Гидрогеология СССР, Ленинградская, Псковская и Новгородская области. СевероЗападное территориальное геологическое управление Тематическая комплексная экспедиция. Москва : Недра, 1967. - Т. III. -610 С.

11. Гольдберг В.М., Скворцов Н.П. Проницаемость и .фильтрация в глинах. М.: Недра, 1986. -160 С.

12. ГОСТ 12536-79. Грунты. Методы лабораторного определения гранулометрического (зернового) и микроагрегатного состава.

13. Дашко Р.Э. Инженерно-геологическая и геоэкологическая оценка нижнекембрийских синих глин как среды размещения радиоактивных отходов. // Геоэкология., 2006. С. 235241.

14. Дашко Р.Э. Принципы разработки инженерно-геологических и геоэкологических критериев безопасности захоронения низкоактивных отходов в нижнекембрийских синих глинах Ленинградской области. // Записки Горного института, 2009. С. 187-195.

15. Деч Г. Руководство к практическому применению преобразования Лапласа. С приложением таблиц, составленных Р.Гершелем. Москва : Наука, 1971. -288 С.

16. Дунаева А.Н. Физико-химическое моделирование сорбции радионуклидов (137Cs и 90Sr) в системе «природные воды-глинистые минералы». Автореф. канд. дис. Москва, 2001. - 24 С.

17. Дюбрюль О. Геостатистика в нефтяной геологии. ИКИ, 2009.- 256 С. Р

18. Ермаков С.М. Михайлов Г.А. Курс статистического моделирования. Москва : Наука, 1976.-320 С.

19. Исаченко А.Г. Физико-географическое районирование Северо-Запада СССР. Ленинград, 1965.-248 С.

20. Казак Е.С. Поздняков С.П., Моделирование внутрипластового обезжелезивания подземных вод. // Вестник МГУ, 2010. С. 68-74.

21. Каймин Е.П. Графчиков A.A., Захарова Е.В., Константинова Л.И. Взаимодействие радионуклидов с техногенно преобразованными породами. // Геоэкология, 2008,- С. 29-38

22. Каймин Е.П. Захарова Е.В., Константинова Л.И., Графчиков A.A., Аранович Л.Я., Шмонов В.М. Изучение взаимодействия щелочных радиоактивных отходов с песчаными породами. // Геоэкология, 2004. С. 1-6.

23. Калинкин В.И. Сорокин В.Т., Демин A.B. Заручевская Г.П. Технология хранения и приповерхностного захоронения низко- и среднеактивных отходов. //Сборник докладов, 2004.

24. Капутин Ю.Е. Ежов А.И., Хенли С. Геостатистика в горно-геологической практике. Кольский научный центр, 1995. 338 С.

25. Карслоу Г. Егер Д. Теплопроводность твердых тел. Москва : Наука, 1964. - 488 С.

26. Кокотов Ю.А. Попова Р.Ф. Сорбция долгоживущих продуктов деления почвами и глинистыми минералами. Селективность почв и глин по отношению к 90Sr в различных условиях. // Радиохимия, 1962. С. 328-334.

27. Лехов A.B. Физико-химическая гидрогеодинамика. Москва : КДУ, 2010. - 500 С. Лыков A.B. Теория теплопроводности. Высшая школа, 1966. - 600 С.

28. Мальцев В.А. Программный комплекс геостатистического моделирования и оценивания -GST 3.02. Учебник и руководство пользователя. Недра, 1993. 153 С.

29. Матвеев Н.М. Методы интегрирования обыкновенных дифференциальных уравнений. Учебное пособие. Санкт-Перербург: Лань, 2003. - 832 С.

30. Мироненко В.А. Румынии В.Г. Проблемы гидрогеоэкологии. Монография в 3-х томах. Том 1. Теоретическое изучение и моделирование геомиграционных процессов. МГГУ, 1998. -312 С.

31. Мироненко М.В. Особенности термодинамического моделирования некоторых водосодержащих систем. Геологическая эволюция и самоорганизация системы вода-порода. Т. 1. Отв. ред. СЛ. Шварцев. Новосибирск, 2005.

32. Осипов В.И., Соколов В.Н., Румянцева H.A. Микроструктура глинистых пород. М.: Недра, 1989.-211 С.

33. Оценка влияния атомно-промышленного комплекса на подземные воды и смежные природные объекты (г. Сосновый Бор Ленинградской области). Под ред. Румынина В. Г. СПб. : СПбГУ, 2003. - 248 С.

34. Панкина Е.Б., В.Г. Румынии, A.M. Никуленков, М.П. Глухова, В.Н. Епимахов, С. Г. Мысик, М.Н. Баев, ВВ. Кобеков, В.Ф. Дегтев. Анизотропия глин при диффузионном переносе радионуклидов. Радиохимия, 2010, т. 52, N 6, С. 532-538.

35. Поздняков С.П. Байдарико Е.А. Моделирование свободной восходящей миграции промстоков в неоднородном водоносном пласте. //Геоэкология, инженерная геология, гидрогеология, геокриология, 2010. С. 544-554.

36. Поздняков С.П. Стохастическое моделирование гидрогеодинамических процессов. -Москва : Автореф. докт. дис., МГУ., 1996. 44 С.

37. Прохоров A.M. Большая физическая энциклопедия в 5-ти томах. -Москва: Советская энциклопедия 1988 г. 704 С.

38. Рачинский В.В. Введение в общую теорию динамики сорбции и хроматографии. Москва : Наука, 1964.-701 С.

39. Ресурсы поверхностных вод СССР, Карелия и Северо-Запад. Ленинград : Гидрометеоиздат, 1972. - Т. 1,2.

40. Румынии В.Г. Геомиграционные модели в гидрогеологии. Санкт-Петербург : Наука, 2011.- 1158 С.

41. Румынии В.Г. Миронова A.B., Панкина Е.Б., Черноморова Н.В., Мысик С.Г. Изучение диффузионных и сорбционных свойств кембрийских глин с использованием радиоактивных меток (36С1 и 90Sr). //Радиохимия, 2004. С. 391-398.

42. Сабодина М.Н. Закономерности поведения радионуклидов при создании техногенно-геохимического барьера на основе глин: Автореф. канд. дис. Институт физ. химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН, 2008. 24 С.

43. СанПиН 2.6.1.2523-09 «Нормы радиационной безопасности.

44. Смолич С.В. Смолич КС. Решение горно-геологических задач методом Монте-Карло. -Чита : Чит.ГУ., 2004. 510 С.

45. Сорокин В.Т. Разработка и научное обоснование стратегии и технических решений по обращению с низко- и среднеактивными отходами на завершающих стадиях. Автореферат диссертации, 2008.

46. Сорокин В.Т., Шведов А.А., Попова О.С. и др. Разработка защитных контейнеров для низко- и среднеактивных отходов. // Экологическая химия. 1997. Т. 6. № 3. С. 187-190.

47. Состояние изученности стратиграфии докембрия и фанерозоя России. Задачи дальнейших исследований. Постановления Межведомственного стратиграфического комитета и его постоянных комиссий. Санкт-Петербург : ВСЕГЕИ, 2008. - Т. Вып. 38.

48. Физическая химия. Под ред. Краснова КС. Москва : Высшая школа, 1982. - 687 С.

49. Фролов Ю.Г. Курс коллоидной химии. Поверхностные явления и дисперсные системы. -Москва : Химия, 1989. 463 С.

50. Чураев Н.В. Физико-химия процессов массопереноса в пористых телах. Москва : Химия, 1990.-272 С.

51. Abate J., Valkó P.P. Multi-precision Laplace transform inversion // International Journal for Numerical Methods in Engineering. 2004. Vol. 60.-P. 979-993 (DOI: 10.1002/nme.995).

52. Abulaban A., Nieber, J.L. Modelling the effects of nonlinear equilibrium sorption on the transport of solute plumes in saturated heterogeneous porous media. //Advances in Water Resources Volume 23, 2000,- pp. 893-905.

53. Anderson P.R. Christensen Т.Н. Distribution coefficients of Cd, Co, Ni, and Zn in soils. // European Journal of Soil Science, Vol 39, 1988. pp. 15-22

54. Arnould M. Discontinuity networks in mudstones: a geological approach. Implications for radioactive wastes isolation in deep geological formation in Belgium, France, Switzerland.// Bull, of Eng. Geol. and the Envir., Volume 65, 2006. pp. 413-422.

55. Bock H., Blümling P., Konietzky H. Study of the micro-mechanical behaviour of the Opalinus Clay: an example of co-operation across the ground engineering disciplines. // Bull, of Engin. Geol. and the Envir. 2006. Vol. 65,- pp. 195-207.

56. Boisson Y. Clay Club Catalogue of Characteristics of Argillaceous Rocks. Nuclear Energy Agency of France, 2005. 72 p.

57. Bruesseau M.L. Transport of reactive contaminants in porous media: Review of field experiments. // Transport and Reactive Processes in Aquifers / Eds.: Th. Dracos, F. Stauffer. Balkema. 1994, Rotterdam, pp. 277-281.

58. Chunmiao Zheng. MT3DMS v5.3. Supplemental User's Guide. Department of Geological Sciences. The University of Alabama, 2010. 56 p.

59. Clark I. Practical Geostatistics. Applied Science Publishers, 1979. 120 p.

60. Crank J. The Mathematics of Diffusion. 2nd ed. Oxford : Clarendon Press., 1975. -421 p.

61. De Wit J. C. M., Okx J. P., Boode J., Van Gaans P.F.M. Effect of nonlinear sorption and random spatial variability of sorption parameters on groundwater remediation by soil flushing. //Groundwater Quality: Remediation and Protect, 1995. pp. 403-410.

62. Döring U. Jaekel U., Vereecken H. Influence of sorption heterogeneity on the transport of nonlinearly sorbing solutes. // Groundwater quality: remediation and protection., 1998. pp.426429.

63. Gang Liu Lee Barbour and Bing C. Si. Unified Multilayer Diffusion Model and Application to Diffusion Experiment in Porous Media by Method of Chambers. Environ.Sci.TechnoI, 43 (7) 2009,- pp. 2412-2416.

64. Goodchild S. Geospatial Analysis a comprehensive guide. 3rd edition. Splint, 2011.

65. Huysmans M., Dassargues A. Stochastic analysis of the effect of spatial variability of diffusion parameters on radionuclide transport in a low permeability clay layer. // Hydrogeol. Journ. Vol. 48, 2006,- pp. 920-930.

66. Kenneth C. J., Edward Van Rees, Sudicky A., Suresh P., Rao C., Ramesh Reddy K. Evaluation of laboratory techniques for measuring diffusion coefficients in sediments. Environ.Sci.TechnoI., 25 (9), 1991.-pp. 1605-1611.

67. Kishikawa Y., Wiegand S., Kita R. Temperature Dependence of Soret Coefficient in Aqueous and Nonaqueous Solutions of Pullulan. //Biomacromolecules, 2010. pp. 740-747.

68. Maes N. Cs, Sr and Am retention on argillaceous host rocks: comparison of data from batch sorption tests and diffusion experiments. Belgium : SCK CEN, 2009.

69. Maes N. Uranium retention and migration behavior in Boom Clay. SCK.CEN, 2004.

70. McKinley I.G., Grogan H.A. Radionuclide sorption database for Swiss repository safety assessments. // Radiochim, 1991. pp. 415-420.

71. Ogata A. Banks R.B. A solution of the differential equation of longitudinal dispersion in porous media.//U.S. Geol. Survey Prof, 411-A., 1961.-7 p.

72. Poinssot Ch., Baeyens В., Bradbury M.H. Experimental and modeling studies of caesium sorption on illite. // Geochim. Cosmochim. Acta, Vol. 63. № 19/20, 1999.- pp. 3217-3227.

73. Preliminary Safety Assessment of the Conceptual Design for a Radioactive Waste Disposal Facility for the St-Petersburg Waste Management Centre. Report to the European Comission TAS IS project NUCRUS-94.495/Lead Author: J.L. Smith-Briggs,1997.

74. Reardon E. J. Kd's — Can They Be Used to Describe Reversible Ion Sorption Reactions in Contaminant Migration? // Ground Water, Volume 19, Issue 3, 1981. pp. 279-286.

75. Review of Geochemistry and Available Kd Values for Cadmium, Cesium, Chromium, Lead, Plutonium, Radon, Strontium, Thorium, Tritium. Washington : EPA, 1993.

76. Rumynin, Vyacheslav G. Subsurface Solute Transport Models and Case Histories Subsurface Solute Transport Models and Case Histories. Springer, 2011. 860 p.

77. Selim H. M. Prediction of contaminant retention and transport in soils using kinetic multireaction models. // Envir. Health Persp., 1989. pp. 69-75.

78. Selim H.M. Davidson J.M., Mansell R.S. Evaluation of a two- site adsorption-desorption model for describing solute transport in soil. // Washington : D.C. P., 1976. pp. 444-448.

79. Selim H.M. Solute transport in layered soils: nonlinear and kinetic reactivity.// Soil Sci. Soc. Am. Journ.Vol.65, 2001. pp. 1056-1064.

80. Steefel СЛ., Carroll S., Zhao P., Roberts S. Cesium migration in Hanford sediment: a multisite cation exchange model based on laboratory transport experimrnts. // Journ. of Contam. Hydrol. Vol. 67., 2003.- pp. 219-246.

81. Sturgeon G.M., Davis J. V., binder E., Harter R.D. Heterogeneities in glaciofluvial deposits using an example from New Hampshire. // Ground Water, 2006. pp. 528-539.

82. Tompson A.F.B., Jackson K.J. Reactive transport in heterogeneous systems: An overview. // Rev. in Mineral, and Geochem., 1996. pp.269-310.

83. Van den Brink C., Zaadnoordijk W.J. Nonequilibrium transport and sorption of organic chemicals during aquifer remediation. // Hydrological Sciences., 1997. pp. 185-206.

84. Vereecken H., Döring U., Hardelauf H., Jaekel U., Hashagen U., Neuendorf ()., Schwarze H., Seidemann R. Analysis of solute transport in a heterogeneous aquifer: the Krauthausen field experiment. // Journ. of Contam. Hydrol. , 2000.

85. Viswanathan H.S., Robinson B.A., Gable C.W., Carey J.W. A geostatistical modeling study of the effect of heterogeneity on radionuclide transport in the unsaturated zone, Yucca Mountain. // Journ. of Contam. Hydrol., 2003. pp. 319-336.

Информация о работе

Никуленков, Антон Михайлович
кандидата геолого-минералогических наук
Санкт-Петербург, 2011
ВАК 25.00.07

Диссертация

Экспериментальное обоснование миграционных параметров песчано-глинистых отложений нижнего кембрия и верхнего венда для оценки безопасности эксплуатации хранилищ низко- и среднеактивных отходов - тема диссертации по наукам о земле, скачайте бесплатно

Автореферат

Похожие работы