Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Влияние формы аварийных выпадений и физико-химических свойств почв на подвижность 137 Cs в системе "почва-растение" в 30-километровой зоне Чернобыльской АЭС

ВАК РФ 03.00.01, Радиобиология

Автореферат диссертации по теме "Влияние формы аварийных выпадений и физико-химических свойств почв на подвижность 137 Cs в системе "почва-растение" в 30-километровой зоне Чернобыльской АЭС"

На правах рукописи

Анисимов

Вячеслав Сергеевич

чУ \ I-1

Влияние формы аварийных выпадений и физико-химических свойств почв на подвижность 137Сз в системе "почва - растение" в 30-километровой зоне Чернобыльской АЭС

Специальность 03.00.01 - радиобиология

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата биологических

наук

г. Обнинск - 1995

Работа выполнена во Всероссийском научно-исследовательском институте сельскохозяйственен радиологии

Научные руководители:

- академик РАСХН, доктор биологических наук P.M. Алексахин

- кандидат биологических наук Н.И. Санжарова Официальные оппоненты:

- доктор биологических наук, профессор В.Ф. Дричко

- кандидат биологических наук Попова Г.И.

Ведущая организация - Украинский научно-исследовательский институт сельскохозяйственной радиологии

Защита состоится 1995 г в if ,СС часов на

заседании диссертационного совета Д. 120.81.01 при Всероссийском научно-исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии по адресу: г. Обнинск, Киевское ш., ВНИИСХРАЭ

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Всероссийского научно-исследовательского института сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии

Отзывы просьба отправлять по адресу: 249020, Калужская обл., г. Обнинск, ВНИИСХРАЭ, диссертационный совет Д 120.81.01

Автореферат разослан ^^ДД 1995 года

Ученый секретарь диссертационного совета /i

кандидат биологических науку0 \

Н.И. Санжарова

Общая характеристика работы

Актуальность. Испытания ядерного оружия и аварии на ядерных установках привели к увеличению естественного радиационного фона Земли, что делает актуальной проблему оценки последствий для природных и аграрных экосистем. Радиоактивные выпадения в результате испытаний ядерного оружия были до аварии на Чернобыльской АЭС наиболее значительным источником загрязнения биосферы |37С5. По данным (Алексахин, 1963; Марей, 1974), общее поступление |37Сз в стратосферу составляло 960 ПБк (9,6-Ю17 Бк). Плотность выпадения 137Сз в северном полушарии достигла 3,32 кБк/м2, в южном - 0,86 и, в среднем, на земном шаре - 3,14 кБк/м2.

Для большинства регионов СССР, в том числе зоны Украинского и Белорусского Полесий, начиная с 1967 г. плотности выпадений снизились и концентрация 137Сз во всех звеньях пшцевых цепочек начала последовательно падать (Новикова, 1979).

Картина плотности загрязнения почвенного покрова по |37Сз на территории СССР сильно изменилась после Чернобыльской аварии, в результате которой было инжектировано в атмосферу значительное количество радиоактивного материала различной дисперсности и фазового состава. Суммарная активность выброшенного материала составила 3700 ПБк (Крышев, 1991). Среди наиболее значимых радионуклидов следует выделить |3,1 суммарная активность составила 270-330 ПБк, '37С5 - 37 -70 ПБк и 90Эг - 8,1 ПБк. Из других биологически значимых радионуклидов были выброшены в атмосферу |37С5, 144Се, 106Яи, 903г, 239Ри. При этом из сельскохозяйственного использовшшя на Украине в Белоруссии и Россия была выведена территория площадью более 3000 км2; общая же площадь территорий, на которых было отмечено действие выброса, составила 20000 км2 .

Для "чернобыльских" выпадений радионуклидов в отличие от глобальных характерны высокая концентрация на ограниченных территориях: до 20 МБк/м2 только по |37Сз , наличие различных форм выпадений и высокая пестрота загрязнения. Эти факторы, а также практически разовое поступление различных радионуклидов на земную поверхность, делают весьма актуальным изучение поведения

долгоживущих искусственных радионуклидов, и прежде всего 137Сб, с целью пр< гнознрования и оценки последствий загрязнения природных и аграрных экосистем.

Цель исследования. Целью настоящего исследования являлось изучение законе мерностей и определение параметров миграции |37Св, выпавшего в различных физ] ко-химических формах в результате аварии на Чернобыльской АЭС, в системе по1 ва - растите для прогнозирования радиационной обстановки на территории след включая 30-кнлометровую зону.

Задачи исследования. 1. Изучение закономерностей миграции радионуклиде "чернобыльских" выпадешш с различными физико-химическими характеристикам)

2. Определение динамики закрепления радионуклидов в почвах с учетом хара] теристик выпадений.

3. Оценка влияния свойств почв на поведение радионуклидов.

4. Определение количественных характеристик вертикальной миграции 137Сз автоморфных и гидроморфных почвах.

5. Прогноз снижения содержания 137Сэ в корнеобитаемом слое почв в различи периоды после аварии и оценка периодов полуочшцения почв от 137С$.

6. Определение вклада конвективного переноса 137С5 в процесс вершкалык миграшш радионуклида в почвах.

7. Оценка коэффициентов перехода '-^Св в растения с учетом почвенных хара теристик и свойств выпадешш.

8. Оценка периодов полу уменьшения содержшшя |37Св в травостое есгественш лугов.

Научная иовизна. Впервые установлен факт воздействия формы выпадения : переход 137Сз в растения, а также найдены и сгруппированы по значимости друг факторы, влияющие на поступление этого радионуклида в травяшнлые растен естественных угодий. Определены параметры, позволяющие количественно опнеа процесс динамики вертикальной миграции и перехода 137Сл в растения из почвы из одной формы нахождения в почве в другую. Игровые бы;пг получены даннь указывающие на практически полную трансформацию частиц топливной матриць

1990 году на территории северного следа аварийных выпадений. На основании данных по содержанию 137Сз в лизиметрических водах была рассчитана конвекпгвная составляющая вертикального переноса радионуклида за пределы слоя почв 0 - 2 см.

Теоретическая я практическая значимость. Поведение "чернобыльского" '^Сэ зависит от свойств выпадений - в "ближней" зоне, где в выпадениях преобладали топливные частицы, наблюдаются отличия от поведения |37Ся глобальных выпадений, в "дальней" зоне, наоборот, отмечается сходство. Форма выпадения является одним из основных факторов, определяющих подвижность 137Сз в системе "почва -растение". С учетом этого фактора в значительной степени нивелируются даже такие важные с точки зрения поступления радионуклида в растения почвенные характеристики как рН, содержание подвижных форм калия, фосфора, марганца н емкость катионного обмена (ЕКО). Следующим по значению фактором, оказывающим влияние на миграцию радионуклидов по профилю почв и переход в растения, является водный режим почв.

Анализ результатов исследований поведения "чернобыльского" 137Сз в системе "почва - растите" подтвердил возможность применения традиционных, хорошо зарекомендовавших себя физико-химических и математических методов (для изучения трансформации различных форм радионуклида и динамики доступности |37Сз для растений, а также при имитационном моделировании процессов миграции 137Св по профилю почв).

В работе приведен прогноз выноса 137Сз (с учетом распада ) в результате вертикальной миграции из корнеобитаемого слоя и определены периоды полувыведения '37Сб из этого слоя для всех исследованных типов почв. Определены периоды полууменыпешш содержания 1 ъ7Сл в обменной и подвижной формах в почвах, сопоставимые с периодами полууменьшения поступления 137Сз в естественный травостой, которые являются одним из основных показателей, определяющих подвижность радионуклида в экосистемах.

Полученные результаты могут быть использованы для оценки последствий радиоактивного загрязнения естественных сенокосов и пастбищ, а также для про-гаоз1гровання уровня их загрязнения п различные периоды после радиационной аварии с выбросом радионуклидов в окружающую среду.

Объс.м работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав (включая обзо литературы), выводов, списка цитируемой литературы. Она изложена на 147 страт пах машинописного текста, включая 11 рисунков и 21 таблицу. Список литератур1 содержит 130 наименований, из них 22 иностранных авторов.

Л1Дюбация р.аГит.1. Материалы диссертации доложены на Всесоюзной конфс ренцни "Проблемы ликвидации последствий аварии на Чернобыльской АЭС в ш ропромышленном производстве - пять лет спустя: итоги, проблемы и перспективы (Обнинск, 1991), на 5 Всесоюзной конференции "Геохимические пути миграции ... (Пушино, 1990), на международной конференции "Радиоэкология торфяных почи (Санкт-Петербург, 1994), на 2 международной конференции "Радиобиологичеоа последствия ядерных аварий" (Москва, 1994).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 6 печатных работ.

1. Характеристика района исследования.

Район проведения исследований расположен в зоне Украинского и Белору ского Полесий на 1рашще Киевской и Гомельской областей. Основными типам почв в данной зоне являются дерново-подзолистые связанно- песчаные и супесч; ные в комплексе с торфяно-болотными. В поймах рек распространены различнь типы аллювиальных почв. Рельеф местности слабонересеченнын с преобладание равнинных участков. Среднегодовое количество осадков 586 мм. Среднемесячн: температура января - 4,7 °С , июля + 18,6 °С.

2. Характеристика экспериментальных участков для растений в 1988 г. в предела:

зоны 0 — 35 км

Для оценки динамики трансформации форм |37Сз и его биологической д сгунности иа различном удалении от ЧАЭС на территории северного следа ав рннного выброса была заложена сеть попарно-сопряженных стационарных пол гонов (всего 12 ): один - на почве автоморфного ряда, другой - на почве гидр морфного ряда, при выборе которых учитывались как физико-химические свойст почв, так и тип н плотность выпадешш. Экспериментальные полигоны были зал жены на естественных суходольных, низинных и пойменных лугах с разнотравп злаковой растительностью с преобладанием злаковых трав. Для установления спя между почвенными свойствами н поступлением |0'Ся в растения были определи

основные физические и агрохимические показатели почв 12 экспериментальных участков (табл. 1). Отмечено значительное варьирование вышеуказанных показателей в зависимости от типа, а также в пределах одного типа почвы. Вместе с тем, все почвы характеризуются ненасыщенностью основаниями и кислыми рН водной и солевой вытяжек, которые несколько выше для торфяных почв (участей №№ 6 и 8). Отмечается повышенное содержание фракции среднего песка (0.25+0.05 мм): 51.7 -79.9 % и низкое содержание физической питы (< 0.01 мм): 5.1-18.5 % для дерново -подзолистых почв автоморфного ряда. В гндроморфных почвах содержание фракции физической глшгы существешю выше: 13.5 - 74.6 %, в результате чего они имеют более высокую, по сравнению с автоморфными почвами емкость катионного обмена, содержание обмятых и подвижных форм макроэлементов, оказывающих влияние на поступление радионуклидов в растения.

3. Материалы и методы

Для изучения радиацнонно-экологачеасой обстановки на опытных полигонах производился отбор почвенных и растительных проб. Почвешме пробы отбирались при помощи кольца диаметром 15 см и высотой 5 см. При изучении вертикальной миграции образцы почвы отбирались послойно через 2 см с помощью совка с площадки 20x20 см.

Для оценки выноса 1 ^'Са го верхнего слоя дерново-подзолистых связанно-песчаных почв в пределах зоны 5-34 километров от Чернобыльской АЭС были установлены лизиметры - накопители влаги (Шилова, 1955). Определен вынос 137Сз с гравитационным током влаги и количество воды, просачивающейся в течение вегетационного периода (апрель - сентябрь ) через слой почвы 0 - 2 см. Для этого оценены следующие гидрологические константы: влажность завядания (ВЗ ), общая влагоемкость ( ОВ ), общая порозпость ( Р ).

Объем мшшмалыюго гравитационного стока пз слоя почвы 0 - 2 см рассчитывали на основании дшшых о количестве осадков по декадам л, считая, что в пе-

s

Таблица

Общая характеристика почв экспериментальных участков

Участок, № Тип почвы Механический состав pH ВОД. СОЛ. ЕКО Нг. мг-экв/ЮОг. почвы Сорг., % Содержание подвижных форм макроэлементов иг/ЮОг. почвы

СаО к2о Р2О5

1 дерново-подзолистая песок связанный 4,72 3,70 4,3 5,2 1,7 17,9 10,8 4,5

2 дерцово-подолистая грунтово-огаеешшя супесь 4,70 3,82 14,6 12,7 3,5 74,1 29,7 4,9

3 дерново-подзолистая песок связан ный 4,29 3,82 9,6 9,4 3,3 57,8 17,3 21,0

4. перегнойно-подао-лисгая грунгово-оглесыаая супесь 3,94 3,36 25,2 26,9 8,6 161,1 63,5 25,3

5 дериово-подао листая песок связанный 4,87 4,30 8,5 6,4 2,5 106,4 37,4 273

6 торфяная низанная освоенная - 5,87 5,21 95,8 37,0 21,4 2542 134,7 174,8

7 дерново-подзолне-тая супесь 5,13 4,57 11,1 6,6 3,6 140,8 36,1 33,5

8 торфяная низинная освоенная - 6,52 5,87 132 22,4 28,3 2912 389,7 195,1

9 дерпово-подаолис-тая супесь 4,6« 3,94 5,0 5,1 1,3 30,1 13,2 1,6

10 аллювиальная лу-гово -болотная суглинок средний 5,14 4,48 43,2 18,8 10,6 319,9 96,0 15,8

11 дерново-подзолистая супесь 4,82 4,15 17,1 15,5 5,5 282,5 54,2 5,4

12 дерново-подолистая грунтово-оглеенная суглинок легкий 4,66 4,05 22,6 13,4 5,4 253,2 18,4 14,7

риод между дождями влажность почвы была равна влажности завядания. Конце] рацию 137Cs и |44Се в почве и лизиметрических водах н растениях определяли Y-спектрометрической установке типа IN - 1200 (Франция ) с полупроводников] детектором типа JEM- 1200 (США ). Ошибка измерения составляла 10%. С держание подвижных форм макроэлементов находили, извлекая последние из пс 0,2 н. раствором HCl в динамическом режиме до отрицательной пробы на Ca2

фильтрате. Объем пропущенного через навеску почвы массой 5-10 г. исходного раствора был не менее 400 мл. В вытяжках определяли Р2О5 по методу Кирсанова; калин, натрий, кальций, магний и марганец методом атомной адсорбции на "Perkin - Elmer" спектрофотометре; АЬОз методом обратного титрования; FeiOj - колориметрически с использованием сульфосалициловой кислоты при рН >8 (Аринушкина, 1970).

Коэффициенты фракционирования (обогащения) выпадений нелетучим |44Се (t ш- = 3700 °С ) относительно легколетучего l37Cs (t кип- =672 °С) находили по формуле:

лидов в ядерном топливе в момент аварии для реактора РБМК-1000 с обогащением ядерного топлива 235и 2 % и выдержкой ядерного топлива 1 сут. По данным справочшпса (Радиационные характернсппа1..., 1983) эта величина составляет 8,72. Х137 и Х144 - постошшые радиоактивного распада 137Сз и |44Се, Д1 - время (сут. ), прошедшее с момента аварии до измерения концентрации радионуклидов в поч-ве!шых образцах. Чем выше величина, Л 44/137 тем больше обогащены выпадения тугоплавкими топливными компонентами, так как |44Се в выпадениях ЧАЭС находится в топливных частицах. Аналогичным образом определяется иГ90/137.

Содержание различных форм 137Сз, 90Эг и 144Се определялось в серии последовательных вытяжек: водной (т: ж = 1 : 5 ), 1 и. Раствором СНзСООЫШ , рН 7 (т : ж = I : 10 ), 1 и. раствором НС1 (т : ж = 1 : 10 ), 3 и. раствором НС1 (т : ж = 1 : 10 ). Для образцов торфяных почв отношение твердой и жидкой фаз расширялось в 10 раз по сравнению с образцами минеральных почв. Содержать ,37Сз и 14,Се

определят! Y-спектрометрическим методом. Определеш1е 90Sr проводили оксашп ным методом ( Методические рекомендации..., 1980 ).

Универсальным прямым методом оценки бнолигической подвижности 137Cs hi ляется определение его перехода в растения. Переход ,37Cs в растения оцешшал при помощи коэффициента пропорциональности l37Cs, (КП), представляющего от ношение концентрации радионуклида в растениях (Бк/кг) к плотности загрязнени нм почвы (кБк/м2).

4. Специфические особенности радиоактивных выпадений "чернобыльского" происхождения и динамика трансформации форм нахождения 90Sr, 137Cs и 144Се в почвах 30-километровой зоны ЧАЭС

В результате аварии на ЧАЭС в пределах исследуемого района выпало нш большее количество искусственных радионуклидов как в топливной, так и в koi денсациошюй формах. При этом в составе радиоактивных выпадений спустя 1 гс после аварии преобладали следующие радионуклиды: l37Cs-62%, l37Cs - 30% 90Sr - 7 - 8% ( Крышев, 1991).

Специфические особенности выпадений аварийного выброса Чернобыльскс АЭС, а именно - наличие выпадений с различными физико-химическими характер! стшсами сделало актуальным проведите исследований по выявлению различий поведешш радионуклидов в "ближней" и "дальней" зонах. Анализ эксперимента! ных данных позволил выделить в пределах северной части 30-километровой зон Чернобыльской АЭС две подзоны, различающиеся характером выпадений ради нуклидов - "ближнюю" и "дальнюю". "Ближняя" зона характеризуется преоблад 1шсм в выпадениях тугоплавких топливных компонент, обогащенных нелетучю продуктами деления ядерного топлива, на что указывают высокие значения коэ! фициентов фракционировашш |44Се относительно l37Cs и 90Sr относительно |37( ( fl44/l37 и f90;i37 > 1 ). К этой зоне относятся участки №№ 1, 2, 9 и 10. В выпадени "дальней" зоны, к которой относятся остальные остальные восемь экспериментал ных учаспсов, . . преобладает' конденсационная компонента, на что указывают зи чения fi44/137 и f90/i37 <<1 (табл. 2), где также приводится общая радиологнчсск

характеристика экспериментальных участков. В связи с тем, что нелетучие радионуклиды 90Sr и 144Се входят преимущественно в состав топливной матрицы, изучение динамики содержания различных форм этих радионуклидов в почвах позволяет оценить степень разрушения топливной компоненты. Полученные нами данные показывают, что в 1990 г. по сравнению с 1987 г. содержание обменной и подвижной форм 90Sr в почвах "ближней" зоны (участок Nal ) увеличилось соответственно в 6,9 и 3,6 раза, в то время как в "дальней" зоне эти значения не превышали 2 раз (табл. 3 ). Аналогичные данные получены для |44Се. 1н. раствором НС1 из почв в "ближней" зоне извлекается 79 - 97 % всего |44Се (табл. 3 ). Разрушение топливных частиц при рН около нуля говорит об их сильной трансформации.

Таблица 2

Радиологическая характеристика экспериментальных участков

Участок, № Расстояние от ЧАЭС, км Ближайший населенный пункт Плотность загрязнения почв, кБк/м2 (на момент аварии) Коэффициенты фракционирования

90Sr и4Се '«Cs ,37Cs Л 44/137 f*90/l 37

1 5 с. Красно 2600 85900 1300 3600 2,14 1,14

2 5 с. Красно 3350 101500 2300 4900 2,19 0,91

3 15 д. У пасы 920 21500 4700 9500 0,29 0,14

4 15 д. Уласы 540 20500 3000 6100 0,31 0,16

5 35 д. Кажушки 130 2000 418' 950 0,26 0,23

6 35 д. Кажушкн 93 3300 700 1400 0,24 0,13

7 20 д. Раднн 520 15100 4300 9000 0,17 0,12

8 20 д. Радин 410 12800 4200 8800 0,17 0,06

9 7 с. Красно 9000 177100 4100 9100 2,35 0,94

10 7 с. Красно 7300 181200 5100 11200 2,69 1,22

11 25 д. Хвощевка 160 4800 400 810 0,59 0,32

12 25 д. Хвощевка 80 2100 31Ï 800 0,33 0,31

Дляпочпже "дальней" зоны аналогичная процедура позволяет извлечь 33 - 66 % от валового количества |44Се. Остальная часть радионуклида находится в фиксн-

рованном почвеш1Ыми частицами состоянии. Содержание l37Cs, не извлекаемо! 6н. НС1 из почв в 1990 г., было в 2,2 - 3,0 раза меньше, чем в 1987, что также по, тверждает факт трансформации топливной матрицы (табл. 4). Разрушение топлн: ных частиц вероятно связано с переходом диоксида урана (UO2), имеющего ромб] ческую кристаллическую структуру, в аморфную закись - окись урана U3O8 не влиянием воды и кислорода воздуха. Таким образом, полученные результат убедительно показывают, что процесс трансформации топливных частиц практич скн завершился к 1990 г. на террнотрии северного следа аварийного выброса.

Можно предположить, что наличие топливной компоненты определяло разл чие в подвижности l37Cs в почвах. Для изучения да там шеи содержания различнь форм 137Cs в почвах с 1986 г. были организованы стационарные наблюдения и

Таблица

Содержание различных форм ^Sr и 144Се в почвах 30-километровой зоны ЧАЭС

Участок, №

Содержите различных форм s0Sr/144Ce в почвах, %

1987 г.

1990 г.

Реагенты

1н.

NH4AC

1н. НС1

бн. на

1н. NH4AC

1н. НС1

6н. НС1

Остаток (|44Се)

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10 11 12

J 0,0/ -

-/--/--/--/--/20,7/ --/--/--/--/--/-

16,8/-

73,2/ -

25,0/- 54,3/

69,1/1,7 68,4/2,9 27,6/нет 52,0/нет 28,2/нет 20,1/нет 42,8/нет 18,4/нст 69,8/нет 58,0/1,8 43,0/нет 59,6/пет

28,5/84,6 28,4/85,4 15,7/46,9 22,7/65,8 15,2/57,8 23,7/57,5 16,9/32,9 19,8/17,6 26,7/97,5 26,9/77,6 24,6/58,4 28,0/58,0

2,4/7,3 3,2/8,1 56,7/53,1 25,3/34,3 56,7/42,2 56,2/42,5 40,3/52,4 61,8/64,9 3,6/нет 15,1/18,2 32,5/41,6 12,5/42,0

6.4

3.5 нет нет нет нет 14,7 17,6 2,5 2,4 нет нет

установлено, что с течением времени количество обменной и подвижной форм 137С5 в "ближней" зоне на протяжении всего периода наблюдений было в 1,5 - 2,0 раза ниже по сравнению с "дальней" зоной (рис.1). Однако, необходимо отметить, что в 1989 г. в "ближней" зоне было отмечено увеличение содержания обменной н подвижной форм |37Сз в почвах, что, вероятно, связано с активным разрушением топливной матрицы в этот период. Динамика форм 137Ся зависела от типа почвы. Для автоморфных почв "ближней" зоны количество обменного и подвижного '37Сб снизилось, в среднем, в 2 раза, а для "дальней" зоны - от 4 до 6 раз с 1986 по 1992 гг. Для гидроморфных почв эти различия были выше и составили для "ближней" зоны 2-3 раза, а для "дальней" - 10 - 18 раз. Одним из интегральных показателей, позволяющим оценить скорость процесса фиксации радионуклида в почве является период полу уменьшения содержания различных форм |37Сз в поч-

Таблица 4

Динамика различных форм нахождения 1ЭТСз в почвах 30-кнлометровой зоны

ЧАЭС

Участок, № Содержание различных форм 137Сз в слое пота 0-5 см в 1987/88/90гг., %

РЕАГЕНТЫ

1н. ИЩАс | 1н. на Зн. НС1 6н. НС1

1 9,3/2,4/2,2 5,3/4,5/3,9 17,7/17,7/23,0 38,6/55,4/61,1

2 5,9/3,5/2,4 3,1/4,0/1,9 18,6/19,3/9,3 51,6/61,9/77,0

3 -/16,8/5,2 -/14,9/7,5 -/28,8/23,1 -/36,6/57,2

4 -/14,2/11,0 -/10,1/7,8 -/19,4/18,5 - /42,9/45,7

5 -/10,8/8,5 -/17,1/11,5 -/17,5/21,2 -/75,8/54,4

6 -/0,8/4,9 -/2,1/4,9 -/7,1/13,2 -/61,4/58,1

7 -/-/13,5 -/-/11,7 -/-/18,0 - / - /54,0

8 -/-/8,1 -/-/7,6 -/-/16,4 -/-/62,8

9 -/-/8,4 - / - /5,9 - / - /не опр, -/-/81,3

10 -/-/3,5 -/-/2,1 -/-/не опр, -/-/79,2

11 -/-/2,6 -/-/3,0 -/-/7,0 -/-/77,5

12 -/-/1,7 -/-/1,1 -/-/4,1 -/-/83,7

вах. Для того чтобы оцсшпь периоды полуумсньшсния содержания обменной и пс движной форм 117 Се для более длительного ряда наблюдений (рис. 1) было испол) зовано экспоненциальное уравнение. Значения периодов полууменыпешш содерж; ния вышеуказшшых форм ,37С5 в почвах 30-км зоны ЧЛЭС приведены в таблице 5.

Таблица

Периоды полууменьшения содержания обменной и подвижной форм в почвах

Расстояние от ЧАЭС, км

2-15 15-55

Тип почвы

Автоморфные Гидроморфные Автоморфные Гидроморфные Торфяные

О П О П О П О | П 1 О П

3,7 | 7,0 1,8 3,2 2,7 4,8 1,4 | 1,9 24,9 6,3

О - обменная форма, П - подвижная форма

Полученные количественные значения показывают, что периоды полууменьш ния содержания обменной и подвижной форм |37Сб зависят от форм выпадений свойств почв. Для "ближней" зоны эти периоды в 1,5 - 2,0 раза длиннее, чем да "дальней", а для гидроморфных почв они короче, в среднем, в 1,5 - 2,0 раза, чем да аитоморфных почв (рис. 1).

6. Динамика перехода 137Ск в растения естественных лугов

Параллельно с изучением подвижности 137Се в почвах оценивался переход этот радионуклида в травостой естественных лугов. Наблюдалось снижение накоплен) !37С$ растениями с 1988 г. по 1992 г. в 1,2-6,2 раза (табл. 6). На основании да] ных по накоплению радиоцезия на 12 экспериментальных участках было установл но, что биологическая доступность 137Св в "ближней" зоне в течение всего перио; псслсдовашш выше, чем в "дальней". Так, например, в 1990 г. несмотря на то, тп содержание обменного и подвижного |37С;> (сумма обменного и извлекаемого 1 НС1 ) в почвах "ближней" зоны было соответственно в 1,6 ив 1,8 раза ниже, чем

20

г? 15 б

5 10 5 0

0 1 2 3 4 5 6

Врегия, лет

а) автоморфные почвы "ближней" (2-15 км) зоны;

4 2 0

2 3 4 Время, лет

б) гидроморфные почвы "ближней" (2-15 км) зоны;

12 3 4 Время, лет

в) автоморфные почвы "дальней" (15-50 г) гидроморфные почвы "дальней" км) зоны; (15-50 км) зоны;

д) перешойно-торфялые почвы "дальней" (15-50 км) зоны;

Рис. 1. Измените относительного со-содержашш обменной и подвижной форм ,37Cs в почвах 30-километровой зоны ЧАЭС.

ГГ-"

»V

ы

3

Обменная Подвижная

почвах "дальней" зоны, доступность 137Сй для растения в "ближней" зоне была, i среднем, в 9,5 раз выше, чем в "дальней". Это связано с тем, что в "ближней" зон! находится значительное количество первичных топливных частиц, которые к 1990 г практически полностью трансформировались, в связи с чем 137С5, входящий в и; матрицу, стал доступен растениям, а также с наличием в выпадениях "ближней" зо пы значительного количества высокопористого композитного материала - реактор ного графита (Авария на Чернобыльской АЭС, 1986), обладающего способность» абсорбировать в межпакетном пространстве атомы примесей (особенно щелочных I щелочноземельных металлов) (Химическая энциклопедия, 1991). Под влиянием де сорбентов (в частности, корневых выделений растений) 137Сз, находящийся в межпа кепшм пространстве графита, переходит в раствор и медленно диффундирует к по верхносги графитовой частицы, причем скорость диффузии определяется размеро! пор. Вероятно общепринятая процедура извлечения радионуклидов из почвг (Павлоцкая, 1974), лимитированная по времени, не позволяет извлечь весь потенцн ально экстрагируемый данными десорбентамн 137Сз.

Таблица

Коэффициенты пропорциональности 137Сх для вегетативной массы злакового травостоя

Участок, № Коэффициенты пропорциональности |37Сз, (Бк/кг растения)/(кБк/м2 почвы)

1988 г. 1989 г. 1990 г. 1992 г.

1 16,9±3,5 14,8±5,3 8,0+1,9 6,6± 1,7

2 17,3±1,1 11,7±1,6 12,7±4,0 10,8+3,7

3 5,9±0,6 2,4±0,2 3,7+1,3 1,9±0,3

4 35,3+14,6 14,2+2,2 5,7+2,7 1,6+0,4

5 2,2±0,3 1,5+0,1 1,8+0,7 0,8+0,1

6 7,0+2,1 3,7±0,1 2,310,3 3,2+0,8

Паши экспериментальные данные были сопоставлены с результатами, пол; чениыми в лаборатории с 1986 г., для того, чтобы оценить периоды полууменыш

ния содержания 137& в растительности для более длительного ряда наблюдений (рнс. 2).

Периода полууменьшения содержания 137С5 в растениях в "дальней" зоне короче, чем в "ближней" в 1,5 раза, для автоморфных почв. Для гидроморфных почв периоды полууменьшения короче в 1,9 раза, чем для автоморфных (табл. 7). Таким образом, наблюдались сходные тенденции в динамике снижения обменной и подвижной форм ,37Сз и коэффшдаентов пропорциональности.

Таблица 7

Периоды полууменьшения содержания шСз в растительности естественных лугов

Расстояние от ЧАЭС, км

2-15 15-55

Тип почвы

Автоморфные Гидроморфные Автоморфные Гидроморфные Торфяные

6,4 7,3 4,2 2,1 3,5

Была предпринята попытка выявления корреляционной зависимости между содержанием обменной и подвижной форм |37Св и переходом его в растения. Не удалось выявить достоверной корреляции между данными показателями, что, возможно, связано с недостаточным периодом наблюдения. Однако, выявлена тесная корреляция между формами выпадений |37Сз, которые оценивались на осно-вашш коэффициентов фракционирования Г144/147 и Гэо/137 и коэффициентами пропорциональности (КП) радионуклида. Коэффициенты парной корреляции между 44/137, Г90/137 н КП 137Сз равны соответственно 0,72 и 0,71. Эта корреляция существенна на уровне значимости 5 %. Нами также была изучена связь между агрохимическими свойствами почв и переходом ШС5 в растения. Чтобы исключить влияние формы выпадения радионуклидов эти оценки были сделаны только для почв "дальней" зоны. Для всех типов почв наибольшее влияние на переход 137Сз в растения оказывает рП водной и солевой вытяжек. Значения г между величинами

Время, лет

а) автоыорфные почвы "ближней"(2-15 км) зоны;

Время, лет

б) гидроморфные почвы "ближней" (2 15 км) зоны;

0,25 1

2 3 4 Время, лет

25

IГ• 1-

15 -[„.

. 5 • О

В , П ,

0,25 1

2 3 4 Время, лет

в) автоморфные почвы "дальней" (15-50 км) зоны;

г) гидроморфные почвы "дальней" (1: 50 км) зоны;

Рис. 2. Динамика накопления l37Cs в вегетативной массе злакового травостоя ЗО-километровой зоне ЧАЭС.

0,25 1

2 3 4 Время, лет

д) нерегношю-торфяные почвы "дальней" (15-50 км) зоны;

5

рН вод, рН сол. и КП 137Ся равны, соответственно, - 0,66 и - 0,71 (корреляция меж ду рН вод. н КП является существенной на уровне значимости 10 %, а между рН сол. н КП |37Сз - на уровне значимости 5 % ), т.е. высокая актуальная и потенциальная кислотность способствует накоплению 137Сз в растениях). Таким образом, свойства выпадений являются ведущим фактором, определяющим миграционную способность 137Сз "чернобыльского" происхождения в течение первых 6 лет после аварии. Следующим по значимости фактором является характер водного режима почв, и лишь затем следуют свойства почв, важнейшим из которых является кислотность почв. Далее в порядке уменьшения оказываемого воздействия на переход 137Сз в растения следуют содержание подвижного фосфора, калия, ЕКО.

5. Миграция 137С» в почвах.

Оценка последствий аварии на ЧАЭС невозможна без учета снижения концентрации и перераспределения 137Сэ в профиле почв с течением времени. С этой целью была использована двухкомпонентная квазпдиффузионная модель верти- кальной миграции 137Сз в почве, предложенная В. М. Прохоровым (1981). Она позволила удовлетворительно описать имеющиеся экспериментальные данные и сделать прогноз относительно перемещения радиоцезия в почве (табл. 8). Использование именно квазидиффузионной модели дня исследованных почв 30-километровой зоны ЧАЭС оправдано ввиду малой величины конвективной составляющей мигрирующего 1У7Сз, непосредственная оценка которой для слоя почвы 0 - 2 см была проведена на основании данных по выносу радиоце зия с гравитационным током влаги (табл. 9).

Вынос ,37Сз с конвективной составляющей за пределы слоя почвы 0-2 см в 1990 г. колеблется от 0,01 до 0,03 % от общего содержания 137Сз в этом слое почвы за вегетациошшй период с апреля по сентябрь. За основу были взяты данные 1990 г., так как к этому времени наблюдалась относительная стабилизация процесса сорбции-десорбции |37Сз в почвах. Как известно, тикая влажность замедляет темпы вертикальной миграции ' 37С,ч в автоморфных почвах по сравнению

Таблица

Коэффициенты миграции "медленной "(М1), "быстрой" (Мг) компонент 137Сз и периоды полуочищения почв

Участок, № Mi Мг см2Лч>д 1990 Отношение компонент (1:2) ПЕРИОД ПОЛУ ОЧИЩЕНИЯ :

эффективный экологический

спой почвы, см

0-5 0-10 0-5 0-10

1 0,15 9,23 46 25,6 29,5 535 881

2 0,22 19,4 75 23,6 29,4 371 610

3 0,17 1,94 544 25,5 30,0 492 809

4 0,18 0,65 99 25,1 29,9 461 758

5 0,11 1,63 - 27,8 30,1 763 1253

6 0,19 1,24 118 24,7 29,9 437 718

7 0,14 1,62 514 25,6 30,1 598 982

8 0,48 1,06 33 18,8 27,3 172 282

9 0,16 1,69 63 25,6 29,9 512 841

10 0,36 3,15 74 20,6 28,4 22 9 376

11 0,21 0,81 66 24,1 29,7 393 646

12 0,25 0,84 37 22,9 29,4 327 538

с гидроморфными, поэтому полученные периоды полувыведения этого радиону] лида из корнеобитаемого слоя почв существенно выше у автоморфных, чем у сопр женных с Ш1ми гидроморфных почв. Экологические периоды полувыведения137С из гидроморфных почв для слоя почвы 0 - 5 см составляют 170 - 460 лет; 0 - 10 с 280 - 760 лет. Для автоморфных почв соответствующие периоды в 1,5 - 2,5 ра: длиннее. Прогноз изменения концентрации 13,1 Ся в слое почв 0 - 1 см со временем I основании вышеуказанной модели показал, что концентрация 137С5 через 35 я снижается весьма значительно (примерно в 6 раз ).

Анализ данных по концентрации ,37Св в лизиметрических водах в 1988 и в 19$ гг. подтверждает факт большей подвижности ,37С5 в почвах "ближней" зоны

Таблица 7

Содержание обменного 137Ся в почвах и вынос с лизиметрическими водами

Учас Содержание обмешюй Вынос 137Сз за пределы Концентрация

-ток, формы |370> в слое почвы слоя почвы 0 - 2 см 137Сз в лизимет-

0 - 2 см рических водах,

№ 1988 г. 1990 г. 1988 г. 1990 г. 1988 г. 1990 г.

кБк/м2 % кБк/м2 % хБк/м2 % кБк/м2 % Бк/л

1 83 2,4 74 1,7 1195 0,036 470 0,015 5,0 2,0

3 1449 16,8 601 7,0 5200 0,06 1610 0,019 21,0 6,6

4 759 14,2 221 4,1 2500 0,048 1310 0,026 11,0 5,9

5 92 10,8 61 7,2 98 0,011 48 0,006 0,4 0,2

по сравнению с "дальней". Так, например, при приблизительно равном содержании обменной формы этого радионуклида в верхнем слое почв участков №1 (расположен в "ближней" зоне) и № 5 (расположен в "дальней" зоне) в концентрация |37С$ в лизиметрических водах, собранных на участке №1, была в 12,5 раз выше в 1988г.нв Юразв 1990г.,чем в лизиметрических водах, собранных на участке №5.

7. Сравнительная характеристика поведения 137Сз "чернобыльского" происхождения и глобальных выпадений

Полученные данные по подвижности 1ЭТСз в системе "почва - растение" были сопоставлены с результатами изучения глобальных выпадений. Содержание обменной формы '37С* в почвах "ближней" зоны в 1990 г. было, в основном, ниже, чем для глобальных выпадений, а для "дальней" зоны отмечены близкие значения содержания обменных форм ,37Сз как для "чернобыльского", так и для глобального ,37Сз. По количеству подвижного "чернобыльского" 137Сз данные для почв "ближней" зоны несколько ниже (4,2-5,1 % ), а для "дальней" зоны (2,725,2 % ) сопоставимы с глобальным (12 - 26 % ).

Было сопоставлено накопление 137Ся глобальных и "чернобыльских" выпадений в растительности. Коэффициенты пропорциональности 137Сз чернобыльского про-

и схождения в "ближней" зоне в 1990 г. были до 4 раз выше, по сравнению с К] I37Cs, полученными для глобальных, выпадений (табл. 6 ). В 1992 г. эти различи сохранялись, хотя и несколько снизились (до 3 раз). Для "дальней" зоны КП ,37С "чернобыльских" выпадений сопоставимы с результатами по глобальным выпад

1шям.

Выводы

1. На территории 30 - километровой зоны вокруг Чернобыльской АЭСвыд лено две зоны, различающиеся по форме выпадения радионуклидов. В "ближне! зоне в выпадениях преобладала топливная компонента (коэффициенты фракци« нирования нелетучих 144Се и ®°Sr относительно легколетучего 137Cs больше ш: равны 1); в "дальней" зоне преобладала конденсационная компонент (коэффициенты фракционирования 144Се и 90Sr относительно l37Cs меньше 1).

2. К 1990 г. происходят практически полная трансформация топливной матр] цы на территории северного следа аварийного выброса ЧАЭС. Так, относителык содержание 137Cs в невьпцелачиваемом остатке, т.е. входящего преимуществен! в состав первичной топливной матрицы, в "ближней" зоне в 1987 г. составляло 29 - 20,8 % для автоморфной и гидроморфной почв соответственно, а в 1990 г. умен шалось до 9,7 и 9,4 %. При десорбции 1н. НС1 из почв "ближней" зоны в 1990 извлекалось от 77,6 до 97,5 % валового количества |44Се. Содержание в почвах го движной формы ^Sr, вьшавшего в результате аварии преимущественно в соcrai топливной матрицы, увеличилось в 1990 г. "ближней" зоне (с. Красно) в 3,6 раза и "дальней" зоне ( д. Раднн) в 1,3 раза по сравнению с 1987 г.

3. Процесс фиксации ,37Cs зависит от свойств почвы и характеристик выпад ний. В течение первого года после аварии содержание обменной и подвижной фор 137Cs в почвах составляло 9,5 - 30,1 и 12,7 - 30,1 % соответственно, а затем сниж лось с уменьшающейся скоростью согласно экспоненциальному закону вследств] процесса необратимой фиксации радионуклида почвой. Для автоморфных поч расположенных в "ближней" к реактору зоне (2-15 км), периоды полууменынеш относительного содержания обменной и подвижной форм ,37Cs в почвах с 19

по 1992 гг. равны 3,7 и 7,1 года соответственно, что больше периодов полуумекь-шення содержания обменной н подвижной форм l37Cs в гндроморфных почвах "ближней" зоны: 1,8 и 3,2 года. Для автоморфных почв "дальней" зоны периоды полууменьшения содержания обмятой и подвижной форм l37Cs равны 2,7 и 4,8 года, а для гндроморфных почв "дальней" зоны: 1,4 и 1,9 года.

4. Поступление 137Cs в естественный злаковый травостой снижается с течением времени по экспоненциальному закону. Периоды полууменьшения накопления растениями ,37Cs с 1987 г. по 1992 г. колеблются в пределах 2,1 - 7,3 года для автоморфных и гндроморфных почв "ближней" и "дальней" зон.

5. Динамика накопления l37Cs в травостое зависит от свойств выпадений. В результате выщелачивания l37Cs из топливных частиц коэффициенты пропорциональности ,37Cs при переходе радионуклида из почвы в растения для участков, расположенных в "ближней" зоне, были в 1988 г., в среднем, в 1,6 раз выше, а в 1992 г. в 4,0 раза выше, чем для участков, расположенных в "дальней" зоне.

6. Основным фактором, оказывающим влияние на поступление l37Cs в растения в пределах 30 - километровой зоны вокруг ЧАЭС, является форма выпадения радионуклида. В 1990 г. коэффициенты парной корреляции г между коэффициентами фракционирования 90Sr, 144Се и коэффициентами пропорциональности l37Cs были равны соответственно 0,71 и 0,72 для всех типов почв и 0,89 и 0,95 для автоморфных почв. Далее, в порядке уменьшения влияния следуют: тип водного режима почвы, химические и физические свойства почвы (в порядке уменьшения оказываемого воздействия на переход ,37Cs в растения: рН, содержание подвижных форм калия, фосфора, ЕКО).

7. Миграция 137Cs в профиле почв удовлетворительно описывается двухком-понентной квазиднффузиоинон моделью. Эффективные периоды полуочшценш слоя почвы 0 - 5 см колеблются от 18.8 до 27.7 лет, а слоя почвы 0 - 10 см - от 27.3 пет до 30.1 года- Экологические периоды полуочищения 137Cs зависят от свойств почв - для гндроморфных почв orai короче и составляют для слоя 0 -5 см 172 - 461 год; 0 - 10 см - 282 - 758 лет. Для автоморфных почв указанные периоды равны соответственно 393 - 763 года и 646 - 1253 года. Прогноз изменения кон-

центрации 137Cs в любом слое почв со временем показал, что концентрация это] радионуклида как в автоморфных, так и в гидроморфных почвах через 35 лет си жается весьма значительно (например, для слоя почв 0 -1 см в 5,7 - 6,6 раза).

8. Вынос 137Cs за пределы слоя почв 0 - 2 см с гравитационным током влаги н значителен и составлял в 1988 и в 1990 гг. соответственно (1,1- 6,0)-10 "2 % и (0,6 2,6) -10 ~2 % от запасов l37Cs в слое почв 0 - 2 см. Концентрация 137Cs в лизиме рических водах зависела главным образом от содержания обменного 137Cs в верхж 0 - 2 см слое почв. В "ближней" зоне вынос 137 Cs за пределы слоя почв 0 - 2 см гравитационным током влаги в 1988 и в 1990 гг. определялся свойствами радиоа тивных выпадений чернобыльского происхождения в большей степени, чем кол чесгвом этого радионуклида в обменной форме.

Список работ, опубликованных по теме диссертации:

1. Анисимов B.C., Санжарова Н.И., Апексахин P.M. О формах нахожден ивертикальном распределении 137Cs в почвах в зоне аварии на Чернобыльской Ас II Почвоведение, 1991, N 9. С. 31-40.

2. Анисимов B.C., Санжарова Н.И., Алексахин P.M. Влияние физических и агр химических свойств торфяных почв на относительное содержание различных фо] 137Cs, извлекаемых при разном соотношении почва : экстрагент / В кн.: материад международной конференции "Радиоэкология торфяных почв", С.-Петербург, 19! С. 101-107.

3. Санжарова Н.И., Фесвпсо C.B., Анисимов B.C., Спиридонов С.И. Анаш количественных закономерностей миграции цезия-137 в луговых ценозах в зо Чернобыльской АЭС // Тез. докл. радиобиологического съезда, т.З. Киев, 1993. 1040-1041.

4. Анисимов B.C., Санжарова Н.И., Алексахин P.M. Миграция 137Cs в почва: гравитационным потоком влаги II Доклады РАСХН, № 1, 1994. С. 24 - 26.

5. N.I. Sanzharova, S.V. Fesenko, R.M. Alexakhin, V.S. Anisimov, V.K. Kuznets< L.G. Chernyayeva Changes in the forms of 137Cs and its availability for plants

dependent on properties of fallout after the Chernobyl nuclear power plant accident // The Science of the Total Environment. № 154. 1994. P. 9 - 22.

6. Anisimov V.S., Sanzharova N.I., Alexakhin R.M. The vertical migration in soils and 137Cs plant uptake dynamics I The abstracts of the 2-nd International Conference "Radiobiological consequences of nuclear accidents". Russian-Norvegian Satellite Symposium on Nuclear Accidents, Radioecology and Health (27 - 28 October). 1994.

P. 18.