Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Подвижность и биологическая доступность радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения в системе "почва-вода"

ВАК РФ 03.00.01, Радиобиология

Текст научной работыДиссертация по биологии, доктора биологических наук, Коноплев, Алексей Владимирович, Обнинск

■ "*"' Г у 41 ■

; / :! ■?

/

ФЕДЕРАЛЬНАЯ СЛУЖБА РОССИИ ПО ГИДРОМЕТЕОРОЛОГИИ И МОНИТОРИНГУ ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ Научно-производственное объединение "ТАЙФУН"

ИНСТИТУТ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЙ МЕТЕОРОЛОГИИ

На правах рукописи

КОНОПЛЕВ Алексей Владимирович

ПОДВИЖНОСТЬ И БИОЛОГИЧЕСКАЯ ДОСТУПНОСТЬ РАДИОЦЕЗИЯ И РАДИОСТРОНЦИЯ АВАРИЙНОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В СИСТЕМЕ "ПОЧВА-ВОДА"

03.00.01 -радиобиология

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание ученой степени доктора биологических наук

Обнинск - 1997

Содержание

ВВЕДЕНИЕ.............................................................................................................................6

ГЛАВА 1. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ 19

ЧЕРНОБЫЛЬСКОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ И ПРОЦЕССЫ ИХ ТРАНСФОРМАЦИИ

1.1. Краткая характеристика района загрязнения..................................................................19

1.2. Топливные частицы - главная особенность радиоактивного.......................................20

загрязнения окружающей среды в результате аварии на ЧАЭС.

1.3. Определение основных химических форм радионуклидов с точки...............................22

зрения их поведения в окружающей среде.

1.4. Процессы трансформации химических форм радионуклидов в.....................................33

природных средах.

1.4.1. Кинетика выщелачивания радионуклидов из топливных частиц по........................35

результатам определения форм нахождения 908г в почвах ближней зоны

ЧАЭС.

1.4.2. Сорбция-десорбция радионуклидов почвами и донными отложениями.................51

1.4.3. Фиксация и ремобилизация радионуклидов почвами и донными............................57

отложениями.

1.5. Основные результаты главы..............................................................................................65

ГЛАВА 2. ЛАБОРАТОРНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОЦЕССОВ 68

ТРАНСФОРМАЦИИ ХИМИЧЕСКИХ ФОРМ РАДИОНУКЛИДОВ В ПРИРОДНЫХ СРЕДАХ

2.1. Обратимая адсорбция и фиксация радиоцезия и радиостронция.................................68

почвенными минералами и почвой.

2.2. Исследование долговременной кинетики сорбции и фиксации радиоцезия..............80

минеральной и органической почвами.

2.3. Исследование роли органического вещества в фиксации радиоцезия.......................91

почвами и донными отложениями

2.4. Развитие методологии определения характеристик равновесной.............................97

селективной сорбции радиоцезия почвами и донными отложениями

2.5. Основные результаты главы........................................................................................113

ГЛАВА 3. РАСПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ МЕЖДУ ТВЕРДОЙ 116

И ЖИДКОЙ ФАЗОЙ В СИСТЕМАХ «ПОЧВА - ПОЧВЕННЫЙ РАСТВОР», «ДОННЫЕ ОТЛОЖЕНИЯ - ПОРОВЫЙ РАСТВОР» И «ВЗВЕСЬ - ВОДА»

3.1. Использование коэффициента распределения в нестационарных условиях.............118

3.2. Прогнозирование форм нахождения радионуклидов в почвах и донных.................122

отложениях

3.2.1. Кинетические параметры фиксации радиоцезия и радиостронция......................122

в почвах и отложениях

3.2.2. Равновесная доля подвижной формы радиоцезия и радиостронция...................126

3.3. Прогнозирование распределения обменной формы радионуклидов в......................133

природных почвенно-водных системах

3.3.1. Метод эффективной селективности.......................................................................133

3.3.2. Метод оценки обменного коэффициента распределения радиоцезия..................142

основанный на использовании характеристик его селективной

сорбции

3.4. Основные результаты главы........................................................................................14j

ГЛАВА 4. ПОЛЕВЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПОВЕДЕНИЯ 145

РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВАХ И ВОДНЫХ ОБЪЕКТАХ. ПРОВЕРКА ФИШ КО - ХИМИЧЕСКИХ МОДЕЛЕЙ

4.1. Распределение 90Sr и 137Cs в системе «донные отложения - вода»............................145

водоемов ближней зоны Чернобыльской АЭС.

4.2. Исследование поведения радиоцезия и радиостронция в озерах..............................150

Святое и Кожановское

4.3. Поведение Чернобыльского радиоцезия в предальпийских.....................................171

озерах Констанц и Лугано.

4.4. Основные результаты главы.......................................................................................181

ГЛАВА 5. СМЫВ РАДИОНУКЛИДОВ С ЗАГРЯЗНЕННЫХ 183

ВОДОСБОРОВ В ВОДНЫЕ ОБЪЕКТЫ

5.1. Коэффициент смыва и его параметризация через характеристики стока...............183

5.2. Исследование смыва на стоковых площадках в 30-км зоне ЧАЭС.........................186

5.3. Механизмы перехода радионуклидов из почвы в поверхностный сток..................202

5.3.1. Катионный состав поверхностного стока и его влияние на...............................203

концентрацию радионуклидов в стоке.

5.3.2. Зависимость концентрации радионуклидов в стоке от.......................................208

характеристик дождя и стока.

5.4. Оценка и прогнозирование концентрации радионуклидов в..................................209

поверхностном стоке и коэффициентов смыва.

5.5. Смыв радионуклидов с территории поймы во время ее затопления.......................218

5.6. Основные результаты главы........................................................................................221

ГЛАВА 6. ВЕРТИКАЛЬНАЯ МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В 224

ПОЧВЕ И ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЯХ

6.1. Механизмы вертикальной миграции радионуклидов в почве...............................224

6.2. Лабораторное исследование вымывания 908г и '"Сб Чернобыльского.................228

происхождения фильтрационным потоком в почве

6.3. Анализ роли различных механизмов вертикальной миграции...............................230

Чернобыльских радионуклидов в первые годы после аварии

6.4. Модель вертикальной миграции радионуклидов в почве с учетом........................236

процессов трансформации форм их нахождения (ОПТ-Б)

6.4.1. Описание модели................................................................................................236

6.4.2. Проверка модели.................................................................................................240

6.5. Модель вертикальной миграции радионуклидов в донных.....................................249

отложениях (ТШТ-ВЗ).

6.5.1. Сценарий по загрязнению р. Клинч (штат Теннесси) в результате...................250

выбросов национальной лаборатории в Ок Ридже

6.5.2. Вертикальное распределение Чернобыльского шСз в донных.......................257

отложениях оз. Констанц и оз. Форзее

6.6. Основные результаты главы......................................................................................261

ГЛАВА 7. ФОРМЫ НАХОЖДЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВЕ 263

И ИХ ПЕРЕХОД В РАСТЕНИЯ

7.1. Параметры перехода радионуклидов в растения.......................................................263

7.2. Моделирование физико-химических процессов, ответственных за..........................268

переход радионуклидов в растения.

7.4. Анализ эффективности агрохимических мероприятий, направленных.....................276

на снижение перехода радионуклидов в растения

7.5. Основные результаты главы.........................................................................................280

ЗАКЛЮЧЕНИЕ..................................................................................................................282

Литература 286

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность проблемы. В последние 50 лет после начала атомной эры существенное количество антропогенных радионуклидов поступило в окружающую среду. Их основными источниками являлись глобальные выпадения в результате испытаний ядерного оружия, захоронения радиоактивных отходов, хронические выбросы предприятий ядерного топливно-энергетического цикла и аварии на атомных реакторах.

В результате аварии на ЧАЭС более 50 миллионов кюри радиоактивных веществ выпали на огромной территории (Информация ..., 1986). Повышение радиационного фона в мае 1986 г. было зафиксировано на большей части северного полушария Земли. Население 30-км зоны, а позднее и других районов с высокими уровнями загрязнения, было эвакуировано. Сотни тысяч гектаров плодородной земли выведено из хозяйственного оборота на неопределенный срок. Аварии атомных реакторов, хотя и несравненно меньших масштабов, случались неоднократно и до Чернобыльской катастрофы. В 1957 г возник пожар на реакторе, использовавшемся для получения плутония в Уиндскейле (Великобритания), в результате чего произошел выброс продуктов деления в окружающую среду. В 1971 г. почти 200 тыс. литров загрязненной радиоактивными веществами воды из переполненного хранилища отходов реактора в Монтхелло (штат Миннесота, США) вытекло в р. Миссисипи. В 1979 г. произошло расплавление активной зоны реактора на АЭС Три-Майл-Айланд (США). В 1985 г. на АЭС Индиан-Пойнт-2 близ Нью-Йорка

произошла утечка радиоактивной воды за пределы станции. Этот список может быть значительно расширен.

Среди продуктов деления ядерного топлива наиболее экологически значимыми при рассмотрении долговременных последствий являются радиоцезий и радиостронций. Опасность 137Сз и 908г определяется: а) их высоким выходом при делении 23511; б) длительным периодом полураспада (около 30 лет); в) потенциально высокой растворимостью и подвижностью в природных средах; г) высокой биологической доступностью, обусловленной химической схожестью с жизненно важными питательными элементами: калием (радиоцезий) и кальцием (радиостронций) (Алексахин, 1963).

После аварии на ЧАЭС встала остро проблема прогнозирования миграции радионуклидов в природных средах и по пищевым цепям с целью поддержки принятия решений по мероприятиям в загрязненных районах, направленным на снижение радиационного риска населения (Пристер и др., 1991; А1ехакЫп, 1993; КгувЬеу е1 а1., 1996). Такое прогнозирование может быть осуществлено только на основе знаний о механизмах основных процессов миграции и трансформации различных химических форм радионуклидов. Подвижность и биологическая доступность радионуклидов аварийного происхождения определяется начальным соотношением их химических форм в выпадениях, скоростью процессов их трансформации в природных средах и физико-химическими характеристиками среды, влияющими на переход и распределение радионуклидов между средами. Характерной особенностью радиоактивного загрязнения в результате аварии на ЧАЭС было наличие нерастворимых в воде частиц диспергированного ядерного топлива, поведение которых в окружающей среде до этого не было изучено. Этот факт поставил

под сомнение возможность прямого использования моделей и параметров поведения радионуклидов на основе исследований глобальных выпадений и модельных экспериментов и потребовал проведения фундаментальных исследований процессов миграции и трансформации химических форм радионуклидов Чернобыльского происхождения. Другой важной особенностью аварии на ЧАЭС явилось то, что один из наиболее экологически значимых радионуклидов - радиоцезий - переносился воздушными массами на большие расстояния и выпал в заметных количествах (до 1 Ки/км2 и более ) на территории большого числа Европейских государств (Швеция, Норвегия, Финляндия, Польша, Чехия, Словакия, Венгрия, Австрия, Германия, Швейцария, Великобритания и др.). Не забывая отрицательных последствий этого факта, нельзя не отметить и того, что это обеспечило уникальную возможность проведения комплексных исследований механизмов миграции радиоцезия на различных участках аварийного следа. Это позволяет разделить два типа факторов, определяющих поведение радиоцезия на различном удалении от источника: исходное соотношение форм в выпадениях и локальная специфика природных сред. Решить эту задачу можно только в рамках международного сотрудничества. Сбор данных о поведении радиоцезия на разнообразных по своим характеристикам территориях Европы, загрязненных после аварии, позволяет разработать новые и усовершенствовать существующие прогностические модели поведения радионуклидов в природных средах, провести их верификацию и проверку. С этой целью Международное Агентство по Атомной Энергии (МАГАТЭ) в кооперации с Комиссией Европейского Сообщества (КЕС) организовали и с 1988 по 1995 гг провели международную исследовательскую программу «Проверка моделей

миграции радионуклидов в наземных, городских и водных экосистемах и сбор данных для этих целей» с коротким названием VAMP (VAlidation of Environmental Model Predictions). Близкие цели преследовала рабочая группа по использованию Чернобыльских данных международной программы BIOMOVS II (ß/Öspheric Model Validation .Study), работавшая с 1991 по 1996 гг. Важнейшей конечной целью этой деятельности является разработка и создание единой Европейской системы поддержки принятия оперативных решений для дистанционного управления в чрезвычайных ситуациях при ядерных авариях. Такая система создается в рамках проекта RODOS (Real-time on-line decision support systems for off-site emergency management). Развитие таких систем предусматривает не только использование прогностических моделей на основе представлений об основных механизмах поведения радионуклидов в природных средах, но и разработку методов их верификации, а также определения и оценки ключевых параметров.

Знание механизмов поведения радионуклидов в природных средах является основой разработки контрмер, направленных на снижение риска проживания на загрязненных территориях после ядерной аварии и оценки их эффективности.

Экологическая экспертиза и выбор мест расположения атомных электростанций и других ядерных объектов также требуют знаний о поведении радионуклидов в природных средах и методов оценки и прогнозирования соответствующих параметров.

Цель и задачи исследований. Целью настоящей работы является выявление основных процессов, определяющих подвижность и биологическую доступность Чернобыльских радионуклидов в почве и водных объектах, их

параметризация на основе свойств радионуклидов и характеристик природной

среды, разработка физико-химических моделей индивидуальных процессов

миграции радионуклидов и трансформаций их форм нахождения.

При этом основными задачами исследования являются:

• Идентификация и выбор метода определения основных химических форм радионуклиов, определяющих их подвижность и биодоступность; изучение начальных форм нахождения радионуклидов в почве после аварии на ЧАЭС и кинетики их изменения со временем на различных участках аварийного следа.

• Изучение поведения топливных частиц в природных средах и их роли в процессах миграции и перехода радионуклидов между средами; их разрушения и выщелачивания из них радионуклидов.

• Изучение механизмов равновесной сорбции и фиксации радиостронция и радиоцезия твердой фазой почвы, донных отложений или взвеси; развитие методологии определения характеристик селективной сорбции радиоцезия.

• Разработка кинетической модели трансформации форм нахождения радионуклидов в почве и донных отложениях, определение соответствующих параметров и прогнозирование изменения форм нахождения радиостронция и радиоцезия.

• Изучение смыва радионуклидов с загрязненных водосборов и его параметризация через характеристики поверхностного стока. Разработка физико-химической модели перехода радионуклидов из почвы в поверхностный сток.

• Разработка методов оценки ключевых параметров миграции радионуклидов в системе «почва-вода», а именно коэффициента распределения и коэффициента смыва.

• Разработка сценариев для проверки математических моделей на основе сбора данных о Поведении радионуклидов в водных объектах и на их водосборах, расположенных на различных участках аварийного следа;

• Разработка модели перехода радионуклидов из почвьз в растения и параметризация на ее основе коэффициентов перехода ь7Сз и 9Н8г в растения через физико-химические характеристики почв.

Научная новизна определяется тем, что впервые:

Предложен метод и определены кинетические параметры выщелачивания радионуклидов из топливных частиц (основного процесса, определяющего долговременную динамику подвижности и биологической доступности радионуклидов в ближней зоне) в реальных условиях природных сред.

Выявлены основные процессы трансформации радионуклидов в почве и отложениях, впервые получены количественные значения эффективных констант скорости фиксации и ремобилизации 137Сэ и 908г в различных почвах 30-км зоны ЧАЭС. Выполнен прогноз изменения соотношения форм

137 90 о

нахождения Се и Бг в почвах на различных участках загрязненной территории. Показано, что фиксация Сэ происходит в три стадии: первая наиболее быстрая (с характерным временем менее часа) обусловлена его селективной сорбцией и последующим коллапсом межпакетных областей кристаллической решетки глинистых минералов; вторая (с характерным временем несколько суток) связана с перераспределением Се с неселективных

мест на селективные; и третья (с характерным временем несколько месяцев) обусловлена диффузией Cs в объем твердой фазы слоистых глинистых минералов.

Разработан метод определения характеристик обратимой селективной сорбции радиоцезия почвами и отложениями. Показано, что для целей моделирования и прогнозирования поведения радионуклидов в природных средах целесообразно использовать величину коэффициента распределения /

I

обменной формы радионуклида вместо суммарного коэффициента распределения. Предложен метод оценки коэффициента распределения на основе характеристик твердой фазы почвы, донных отложений или взвеси. Развитые представления позволили объяснить изменчивость коэффициента распределения для различных водных объектов в пределах 4 порядков ' величины.

Разработана и прошла тестирование в рамках международных программ BIOMOVS II и VAMP конвективно-дисперсионн�