Бесплатный автореферат и диссертация по геологии на тему

Миграция техногенных радионуклидов в лесных почвах Украинского Полесья

ВАК РФ 04.00.03, Биогеохимия

Автореферат диссертации по теме "Миграция техногенных радионуклидов в лесных почвах Украинского Полесья"

На правах рукописи

Кляшторин Алексей Леонидович

МИГРАЦИЯ ТЕХНОГЕННЫХ РАДИОНУКЛИДОВ В ЛЕСНЫХ ПОЧВАХ УКРАИНСКОГО ПОЛЕСЬЯ

Специальность 04.00.03 - биогеохимия

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата биологических наук

Москва -1996 г.

Работа выполнена в лаборатории радиоэкологии на кафедре общего почвоведения факультета почвоведения МГУ им. Ломоносова

Научный руководитель: кандидат биологических наук

вед. научн. сотр. Щеглов А. И.

Официальные оппоненты: доктор биологических наук,

профессор Мотузова Г.В.

Ведущее учреждение: Всероссийский Научно-Исследовательский

Институт Сельскохозяйственной Радиологии и Агроэкологии (г. Обнинск)

в аудиторирии М-2 на заседании специализированного совета Д-053.05.д7 МГУ им. Ломоносова (Москва, Воробьевы Горы, МГУ, факультет почвоведения)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке факультета почвоведения МГУ

Автореферат разослан "..."............1996 г.

Отзывы в двух экземплярах, заверенные печатью, просим направлять по адресу: 119899, Москва, Воробьевы горы, МГУ, факультет почвоведения, Ученый совет.

кандидат биологических наук, Русина Т.В.

Защита состоится "

н

1996 г. в 15 час. 30 мин.

Ученый секретарь диссертационного совета

-Г.И. Агапкина

Актуальность проблемы:

Источником глобального загрязнения окружающей среды техногенными радионуклидами в настоящее время является в основном деятельность предприятий ядерного цикла. Информация о миграции радионуклидов в наземных экосистемах и, в частности, педосфере является основой для прогнозирования их поступления в организм человека и долгосрочных медико-социальные последствий загрязнения.

Самым серьезным источником залпового поступления радионуклидов со времени прекращения ядерных испытаний в атмосфере стала Чернобыльская авария. Ее последствия регистрируются практически во во всем мире, однако, особенно резко они проявляются в регионе местонахождения ЧАЗС - Украинском Полесье и Белоруссии.

Более 40% территории этого региона занимают леса. Почвы лесных биогеоценозов подвергшихся загрязнению, на долгий срок становятся основным резервуаром радионуклидов, определяя интенсивность их миграции в системе "почва-растение". Подвижность радионуклидов в почвенном профиле существенно влияет также на масштабы их проникновения в грунтовые воды.

Цель и задачи исследования. Целью настоящего исследования явилось изучение закономерностей миграции радионуклидов чернобыльского выброса в почвах основных типов лесных и некоторых луговых ценозов Украинского Полесья, расположенных на различном удалении от Чернобыльской АЭС.

В задачи работы входило:

1. Изучение закономерностей вертикальной миграции радионуклидов в лесных почвах

2. Выявление основных факторов, влияющих на скорость перераспределения радионуклидов в почвенном профиле.

3. Оценка роли различных процессов в миграции радионуклидов по профилю почв.

4. Количественное определение некоторых элементов баланса

- г -

радиоцезия в лесных БГЦ

Научная новизна. Впервые подробно рассмотрены закономерности миграции радионуклидов Чернобыльского выброса в почвах лесных биогеоценозов Украинского полесья и показаны основные факторы, влияющие на скорость перераспределения их в почвенном профиле. Исследованы особенности поведения радионуклидов в системе твердая-жидкая фаза почв в естественных условиях.

Выявлена роль различных процессов в перераспределении радионуклидов по профилю почв. Количественно определены некоторые элементы баланса радиоцезия в лесных БГЦ.

Практическая ценность. Полученные результаты расширяют представления о закономерностях миграции радионуклидов в биосфере и служат основой для построения балансовых и прогностических моделей распространения радионуклидов в окружающей среде. Выявлены критические зоны миграции радионуклидов и на их основе предложен принцип создания сети долгосрочного радиоэкологического мониторинга.

Апробация. Результаты исследований были доложены на 1 Международной конференции "Биологические и радиоэкологические последствия аварии на ЧАЭС" /Чернобыль 1990/ ; Всесоюзной научно-практической конференции "Основы организации и ведения лесного хозяйства в условиях радиоактивного загрязнения" /Гомель 1990/; Международном семинаре "Динамика поведения Радионуклидов в лесах /Стокгольм 1992/; Британской Национальной Радиоэкологической конференции /Уиндскейл 1994/, а также на заседании кафедры общего почвоведения ф-та почвоведения МГУ /1995/.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 7 научных работ.

Объем и структура работы. Работа включает: введение, литературный обзор, 7 глав, выводы, приложение; изложена на 138 листах машинописного текста, и содержит 21 таблицу и 27 рисунков. Прилагается список использованной литературы в количестве 145 наименований.

ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

Представлен подробный анализ литературных данных по теме дисссертации.

Гл. 1. ОБЪЕКТЫ И МЕТОДЫ

Характеристика района исследований. Украинское Полесье расположено в северной части Украины в зоне смешанных лесов и занимает южную часть Полесской низменности. Общая площадь региона -113500 кв.км. Ландшафты данной территории сформировались в результате действия ледников Днепровского и частично Валдайского оледенения, а также древних и современных рек. Они представлены главным образом флювиогляциальными и аллювиальными отложениями, зачастую подстилаемыми мореной. Климат региона умеренно континентальный, теплый; среднегодовое количество осадков составляет 530-660 мм. Среднегодовая температура воздуха составляет 7°С, среднемесячная температура января колеблется от минус 5.5 до минус 6°С, апреля - 6-6.5°С, июля - 18.5-19°С, октября - 6.5-7°С. Коэффициент увлажненности составляет 1.9-2.3. Геоморфологические, климатические и гидрологические особенности строения территории обуславливвают ее значительное обводнение и заболачивание [Бондарчук,1949; Попов, 1955; Маринич,1968].

Зональными типами почв в пределах речных террас и водораздельных склонов являются подзолистые и болотные, сформированные на песчаных и супесчаных отложениях преимущественно под сосновыми и смешанными лесами. В этих почвах на долю физической глины приходится менее 10% массы механических фракций. Степень насыщенности почв основаниями низкая; подзолистый процесс в морфологическом строении профиля выражен слабо.

Для речных пойм характерны аллювиальные гидроморФные и полу-гидроморфные почвы. Профиль их имеет как правило характерное слоистое строение и обычно обогащен гумусом и глинистыми фракциями (содержание физической глины достигает 30-40%)

[Вернардер,1951,1972].

Объекты и методы. В качестве объектов исследования были выбраны лесные и луговые ценозы зоны отчуждения ЧАЭС. В 1987 г. на данной территории были заложены 8 ключевых участков с учетом следующих особенностей:

Во-первых, они представляли различные биогеоценозы, с характерными для данного региона почвенным и растительным покровами. Во-вторых, участки отражали особенности состава и плотности загрязнений на исследуемой территории. В-третьих, ряд участков слагали геохимически-сопряженные профили с наиболее типичными для Украинского полесья элементарными ландшафтами. В связи с этим, расстояние ключевых участков от ЧАЭС варьировало от 6 до 27 км, а плотность загрязнения участков по сумме радионуклидов варьировала в 1987 г. - от 1.3 до 350 МБк/кв.м (табл.1).

На пробных площадях были заложены серии почвенных разрезов и проведен анализ основных морфологических и физико-химических свойств почв, согласно общепринятым стандартным методикам (табл.2).

Для изучения пространственного и вертикального распределения радионуклидов проводился ежегодный отбор образцов почв. Пробоот-бор осуществлялся цилиндрическим буром послойно до глубины 30-50 см., с шагом 1 см в верхней части профиля и 5 см в нижней.

Для выделения легкоподвижных форм радионуклидов использовали водную и ацетатную вытяжки [Аринушкина,1970].

Исследования внутрипочвенного стока на различных глубинах проводили с помощью лизиметров. Отбор проб лизиметрических вод осуществляли ежемесячно в 3-х кратной повторности.

Для характеристики некоторых статей биологического круговорота использовали опадоуловители и коллекторы кроновых и стволовых вод. Образцы опада отбирали в 5-кратной повторности 2 раза в год, а в последние 2 года - ежемесячно. Отбор проб

Таблица 1

МЕСТОПОЛОЖЕНИЕ И НЕКОТОРЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ПРОБНЫХ ПЛОЩАДЕЙ (По данным на сентябрь 1987 г.)

УЧАСТОК Положение отосительно ЧАЭС (км) Тип БГЦ* Тип ландшафта** Плотность загрязнения (КБк/м2) Cs-137 Общая РАДЮНУКЛИДНЫЙ СОСТАВ ВЫПАДЕНИЙ, ? Sr-90 СЕ-144 CS-134 CS-137 ZR-95 NB- 95 RU-106

Д-1 28.5 Юг 1 Эл 226 1365 7.5 47.5 5.3 16.6 2.6 2. 1 18.4

д-з 26.0 Юг 2 Т/Ак 256 1524 8 49.9 5.3 16.8 1.1 2. 4 16.5

Д-4 25.5 Юг 3 Ак 198 1200 7.9 50.7 5.2 16.5 1 О ¿w 16.7

л-5 29.0 Юг 4 Эл 162 1050 7.4 50.9 5.2 15.5 1.3 2. 3 17.4

К-2 6.5 Ю-Вос. 5 Т/Ак 2430 18000 7.9 50.9 5.0 13.5 1.1 2. 2 1 19.4

К-4 5.8 Ю-Вос. 6 Ак 2114 15318 7.2 51 4.4 13.8 1.2 2 5 19! 9

К-5 6.0 Ю-Вос. 4 Т/АК 1816 12700 7.3 50.5 4.7 14.3 1.3 2 3 19.2

Ш 6.0 Зап. 1 Эл 46935 350260 7.6 52.8 4.6 13.4 1.3 2 6 17.7

* - Тип биогеоценоза: 1 - Смешанный лес; 2 - Черноольшанник; 3 - Заболоченный луг; 4 5 - Хвойный лес; 6 - Пойменный луг ** - Эл - Элювиальный: Т/Ак - Транзитно-аккумятивный; Ак - Аккумулятивный - Залежь

Ген.1Глубина1 рН I Орган. I Сумма обм. I Гидролитич.I ЕКО IСтепень I Физич. гор.I (см), I вод.выт I в-во I оснований I кислотность! (мг-з/1 насыщ. I глина(£) I I I % I (мг-э/100г)1 мг-э/100г I 100г)I осн.(%)I

АО 0-5

А1А2 6-11 4.6

В1 11-24 4.8

В2 24-32 5.2

В2С 32-60 5.3

АО 0-4

М 5-20 5.8

20-27 6.0

ве 27-47 6.2

Ад 0-2

А1пах 2-35 4.5

В1 35-55 5.5

В2 55-75 5.8

Вс 75-95 5.2

АО 0-6

А1А2 6-14 4.7

А2В 14-22 4.7

В1 22-32 5.0

В2 32-50 5.3

Ветошь 0-2

Ад 2-5 5.3

А1 5-20 5.7

В1д 20-41 5.6

В2г 41-61 5.7

АО 0-5

А1А2 5-11 4.3

В1 11-17 4.6

В2 17-32 4.7

ВС 32-60 4.7

ПОДЗОЛИСТАЯ ПОД СМЕШАННЫМ ЛЕСОМ 1.9 0.6 2.8

1.5 0.6 2.7

0.7 0.4 2.0

0.8 0.4 2.3

(Д-1

¿.7

3.9 2.8 3.0

18 18 18 17

1.6 2.1 2.3 2.0

Т0РФЯНИСТ0-П0Д30ЛИСТ0-ГЛЕЕВАЯ ПОД ЧЕРНООЛЫПАНИКОМ(Д-З)

9.1 19.80 13.2 34.00 60 0.5 5.9 10.40 2.93 13.33 78 7.6 2.3 5.80 1.54 7.34 79 3.4

ДЕРНОВО-ПОДЗОЛИСТАЯ ОКУЛЬТУРЕННАЯ ЗАЛЕЖИ (Д-5)

1.8 1.83 5.20 7.33 35 8.5

1.2 1.25 1.34 3.77 48 10.6 0.8 0.80 0.65 1.75 55 3.5 0.7 0.75 0.52 1.33 61 2.8

ПОДЗОЛИСТАЯ ПОВТОРНО ОПОДЗОЯЕННАЯ ПОД СОСНЯКОМ (К-2)

1.3 1.0 1.3 0.5

0.66 0.34 0.30 0.31

2.95 2.89 2.23 1.58

АЛЛЮВИАЛЬНАЯ ЛУГОВО-БОЛОТНАЯ (К-4) 3.1 18.60 15.50

2.9 18.90 15.50

2.4 13.70 17.30

2.0 15.10 4.23

ПОДЗОЛИСТАЯ ПОД СМЕШАННЫМ ЛЕСОМ

2.1 0.9 5.1 1.3 0.3 1.4 0.8 0.3 2.8 0.6 0.2 2.3

4.49 3.98 3.09 2.30

33.90 34.80 32.60 19.76

1Е 10 14 19

54

55 44 78

4.6 3.4 3.9 5.2

40.7

43.5 27.9

25.6

7.6 27 3.6

2.7 45 2.6

3.7 20 2.5

2.8 19 2.7

кроновых вод проводили ежемесячно. Оценку скорости высвобождения раДИОНУ'клидоб из сбелбго опада и jigckgh подстилки проводили м9-тодом закладки контрольных образцов [Olsen et al.,1966]. Эксперименты проводились по различным схемам в течении 4 лет.

Содержание гамма-излучающих радионуклидов во всех пробах определяли на гамма-анализаторе Nokia с Li-Ge детектором ДГДГ-100. Содержание Sr-90 определяли после его предварительного радиохимического выделения.

Полученные результаты обрабатывались методами математической статистики [Дмитриев,1972].

Гл. 2 РАСПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ ВЫПАДЕНИЙ В ПРОФИЛЕ ПОЧВ

Начальное распределение радиоактивных выпадений.-

Распределение радиоактивных выпадений по территории района исследований в 1986 г. было весьма неравномерным и зависело как от расстояния и направления относительно ЧАХ, так и от типа БГЦ [Израэль, 1988, Тихомиров и др.,1990].

Выпадения, поступившие на лесные массивы, первоначально были в значительной степени перехвачены кронами деревьев, однако, уже к августу 1986 г. до 90% радионуклидов переместилось на поверхность лесной подстилки [Тихомиров и др., 1990]. Нами было отмечено также некоторое увеличение степени загрязнения лесных массивов по сравнению с близрасположенными луговыми ценозами (табл. 1).

Вертикальное перераспределение радионуклидов

К 1994 г. общий запас радионуклидов в почвенном профиле (плотность загрязнения) составил лишь 12% от такового в 1987, за счет распада короткоживущих радионуклидов (Се, Ru, Zr и др.). Соответственно, доля Cs-137 в радионуклидном составе выпадений увеличилась с 14-16% до 60-65%, а радиостронция - с 7-8% до 30-36% (рис.1). Очевидно, что именно эти радионуклиды будут в дальнейшем определять радиоэкологическую ситуацию в зоне загрязнения ЧАЭС.

РИС. 1

Изма кх ню среднего радионукгоздного состава выпадений в 30-км зоне за 1967-1994 гг.

юо/

Яи-100

Ш

I I 1 1 I И I 11

С®-144 ^

Св-134

Ей

Св-137

П &-ео

1904

ГОДЫ

Максимальная глубина значимого проникновения радионуклидов в почвенную толщу зависела в первую очередь от плотности загрязнения. Так, на участке с плот-

ностью загрязнения 47000 КБк/м2 (по Сб-137) она составила в 1994 г. более 80 см, а с плотностью загрязнения 226 КБк/кв.м -лишь 25 см. В то же время, анализ относительного распределения радионуклидов в профиле показывает зависимость интенсивности их миграции от типа почв и, косвенно, ландшафтных особенностей территории (рис.2). Наибольшая миграционная активность радионук-

РИС.2

100.0т 10.0; 1.0; 0.1;

ВЕРТИКАЛЬНОЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЕ РАДИОЦЕЗИЯ В ПРОФИЛЕ ПОЧВ (отн. ад., 1904 г.)

АЛЛЮВИАЛЬНАЯ ЛУГОВО-

ТОРОЯНИСТО-ГПЕЕВАЯ ЛЕСНАЯ

ПОДЗОЛИСТАЯ ЛЕСНАЯ

ДЕРНОВО-ПОДЗОЛИСТАЯ ЗАЛЕЖИ

0-1 2-3 4-5 6-7 (ДО 11-12 19-20 1-2 3-4 5-6 7-8 9-10 14-19 24-25 СПОЙ, СМ

лидов характерна для пойменной аллювиальной луго-во-болотной почвы (К-4), а наименьшая для автоморф-ной дерново-подзолистой окультуренной почвы залежи (Д-5).

Спустя 8 лет после аварии 70-85% гамма-излучающих радионуклидов в лесных ценозах удерживается в пределах горизонта лесной

подстилки (0-4(5) см). Однако, внутри этого горизонта произошло значительное перераспределение радионуклидов. В слое AOL (0-1 см) наблюдается заметное снижение плотности загрязнения, а абсолютный максимум содержания радионуклидов в лесных почвах переместился в гумифицированный слой подстилки АОН (3-5 см). Такое перераспределение очевидно обусловлено как процессом замещения листового горизонта подстилки (максимально загрязненного в 1986 г.) относительно чистым опадом, так и миграцией радионуклидов вглубь почвенной толщи.

В минеральную толщу автоморфных лесных почв (глубже 4-5 см) за этот период проникло не более 15% радионуклидов. В лесных почвах гидроморфных ландшафтов эта цифра увеличивается до 30%, следовательно, интенсивность миграции здесь существенно выше. Последнее видимо связано со слабой фиксацией радиоцезия торфянистыми горизонтами этих почв.

В автоморфных почвах залежи распределение радионуклидов в профиле близко к таковому в почве лесного участка, но характеризуется более резким падением его содержания по профилю.

Наибольшее заглубление абсолютного максимума содержания радионуклидов и значительная размытость их профильного распределения наблюдается в аллювиальных лугово-болотных почвах.

Таким образом, наибольшей интенсивностью миграции радионуклидов характеризуются гидроморфные почвы, а среди последних -пойменные, несмотря на их тяжелый гранулометрический состав. За ними в убывающем порядке следуют автоморфные лесные почвы и ав-томорфные почвы залежи.

Дифференциация радионуклидного состава

Неодинаковая мобильность радионуклидов в процессе миграции приводит к изменению радионуклидного состава загрязнений в различных слоях почвеного профиля. К 1991 г в лесных почвах листовой слой подстилки AOL заметно освободился от Се-144 и Ru-106 (рис. 3). Это обусловлено относительной обогащенностью опада радиоцезием, что связано с постепенным нарастанием его корневого поступления

15см

-1-1-Г"

7 В 9 А1 пах. Глубина, см

12 15 20 25см

Торфянисто-гяеевая лесная (Д-3)

0-12 3 4 А01. ЛОГ АОЯ

5 8 7 8 А1 торф.

10 12

14 20 ЗОом В иивер-

Аллхяшальная дугово-болотная (К-4)

в 7 8 0 10 12 14 20 30 с,,

Глубина, см

р-Т) Св—137

Се—144 КЖ® Св—134 ЮТИ Ви-106

Рис.3. Изменение радионуклидного состава по профили различных типов почв (X от запаса в профиле, 1991 г.)

- 11 -

в лесную растительность [Тихомиров и др. ,1990]..

В слоях АСЖ и АОН соотношение различных радионуклидов соответствовало таковому в исходной смеси радионуклидов (с учетом радиоактивного распада), что указывает на преимущественно механическое перемещение частиц выпадений. В минеральной части почв общая доля изотопов цезия увеличивается с глубиной, а доли Се-144 и Р?и-10б соответственно снижаются. Это свидетельствует о малой подвижности последних в естественных условиях.

Пойменная почва (К-4) характеризуется почти неизменным соотношением содержания различных радионуклидов до глубины 8-9 см. Определенные морфологические характеристики данной почвы (потеч-ный характер гумуса, глинистые кутаны) указывают на большую значимость процессов лессиважа в профильном перераспределении веществ. Вероятно, этим же путем здесь происходит интенсивная миграция радионуклидов непосредственно в составе частиц выпадений, что и обуславливает относительно стабильный радионуклидный состав профиля.

Особенности распределения 5г-90 в почвенном профиле.

Вертикальное распределение радиостронция в профиле автоморфных почв сходно, в целом, с распределением радиоцезия и других радионуклидов (рис. 4). Отсутствие значимого отставания миграции

Рис.4. Распределение Ся—137 и Бг—90 по профилю

различных типов поч1(% запаса в профиле. 1991г.)

60т

5 6 7 8 Глубина, см.

■ С®-137 ■

Sr-eo

С5-137 от ог-90 может объясняться крайне низким содержанием глинистых минералов в данных почвах.

Иная картина наблюдается в пойменной (аллюви-

альной лугово-болотной) почве. При более плавном распределении радионуклидов по профилю, максимум содержания радиоцезия расположен здесь заметно выше максимума радиостронция. Очевидно, миграция Сб-137 в верхней части профиля этой почвы лимитируется его необменной фиксацией в глинистых минералах. Для Бг-ЭО такая фиксация выражена значительно слабее, что и приводит к его опережающей миграции.

Независимо от механизмов миграции гидроморфные и особенно пойменные ландшафты должны быть отнесены к так называемым "критическим зонам" с наибольшей вероятностью значимого поступления радионуклидов в грунтовые воды, что особенно важно для этих территорий, непосредственно связанных с региональной речной сетью.

Гл. 3 ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ФОРМЫ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВАХ

Содержание воднорастворимой и обменной фракции радионуклидов.

Интенсивность миграции радионуклидов в почве прямо связана с мобильностью их различных форм в естественных условиях. Как показали исследования, относительное содержание подвижных форм радионуклидов в верхнем 0-5-см слое почв, как правило, значительно ниже такового в слое 5-10 см (табл.3). Это видимо обусловлено преобладанием в этом слое слаборастворимых частиц выпадений. Таким образом, несмотря на значительную разницу в общем запасе радионуклидов, содержание их подвижных форм в обоих слоях может быть сопоставимым.

Суммарное содержание обменных радионуклидов в данном слое (0-5 или 5-10 см) значительно превосходит содержание их водорастворимых форм, причем, радионуклидный состав водной и ацетатной вытяжек кардинально различается. Воднорастворимые формы обычно представлены практически всеми имеющимися радионуклидами. Среди обменных форм гамма-излучающих радионуклидов обнаруживается почти исключительно Сэ-134,137. Это свидетельствует о слабой обменной сорбции подвижных форм Се-144 и Ий-106, а также их возможной необменной фиксации органическим веществом почвы [Куликов и др.1990]

Таблица 3

СОДЕРЖАНИЕ ПОДВИЖНЫХ ФОРМ РАДИОНУКЛИДОВ В ИССЛЕДУЕМЫХ ПОЧВАХ (% от суммарного содержания в слое)

Участок,I СУММА I ВОДНАЯ ВЫТЯЖКА I АЦЕТАТНАЯ ВЫТЯЖКА

глубина 1в слое I I

(см) I (КБк/кг) 1Се-1441 Сэ-Ш! Сз-1371 1?и-106 I Се-1441 С5-1341 Сз-1371 Ки-1061

Д1.0-5 6.88

5-10 0.18

Д4.0-5 6.80

5-10 0.44

К2.0-5 144.3

5-10 1.89

К4.0-5 74.0

5-10 10.36

Ш, 0-5 1591

5-10 15.54

1111** 0-5 1517

5-10 15.54

НДУ* НДУ

НДУ НДУ

0.01 0.11

НДУ 0.53

0.27 0.07

НДУ 2.26

НДУ 0.07

НДУ 0.20

0.16 0.04

НДУ 0.07

0.07 0.07

НДУ 0.54

0.68 НДУ

1.25 НДУ

0.13 0.57

0.61 НДУ

0.09 0.49

2.02 НДУ

0.08 НДУ

0.22 НДУ

0.05 0.12

0.44 НДУ

0.07 0.14

0.64 НДУ

НДУ 1.84

НДУ 6.33

0.01 4.28

НДУ 3.86

0.01 1.11

НДУ 6.82

НДУ 0.26

НДУ 1.21

0.05 1.70

НДУ 6.49

0.09 2.17

НДУ 13.15

2.12 НДУ 7.00 НДУ

4.47 0.47

4.18 НДУ

1.16 НДУ

7.56 НДУ

0.36 НДУ

0.98 НДУ

1.85 НДУ

6.64 НДУ

2.13 НДУ 14.78 НДУ

* НДУ - концентрация радионуклида ниже детектируемого уровня

** Ш1 - дополнительная точка отбора под хвойным выделом уч. Ш

со

I

В целом, суммарный запас подвижных форм радионуклидов (воднорастворимые + обменные) в 10-см слое исследуемых почв составляет от 0.3 до 5% плотности загрязнения (рис. 5).

Содержание подвижного радиоцезия минимально в аллювиальной луго-во-болотной почве, что очевидно вызвано его фиксацией глинистыми минералами.

В то же время, гидро-

морфная торфянистая почва содержит наибольший процент подвижных форм радионуклидов, особенно, радиоцезия, что видимо обусловлено пониженной необменной фиксацией радиоцезия в торфяных горизонтах и ' повышенной мобильностью низкомолекулярных радионуклид-органических соединений в данных почвах САгапкина и др. ,1990,1991].

Гл.4 МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ В СОСТАВЕ ВЕРТИКАЛЬНОГО ВНУТРИП0ЧВЕНН0Г0 СТОКА (ВПС)

Концентрация радионуклидов в лизиметрических водах. Из полученных результатов следует, что абсолютное содержание радионуклидов в гравитационной влаге прежде всего определяется плотностью загрязнения исследуемого слоя почвы (табл.4). Наибольшие абсолютные концентрации радионуклидов наблюдаются в лизиметрических водах из слоя 0-5 см (АО), но их относительный годовой вынос из этого слоя не превышает 0.36% общего содержания. Это отражает весьма малую подвижность радионуклидов в составе выпадений.

По мере продвижения гравитационной влаги вниз по профилю

РИС.9

Соотношение содержания форм рвдиоивэия в различных почвах (1993, % запаса в БГЦ)

* 10:

ВОДОРАСТВОРИМЫЕ ОБМЕННЫЕ НЕОБМЕННЫЕ

Таблица 4

МИГРАЦИЯ РАДИОНУКЛИДОВ С ВЕРТИКАЛЬНЫМ ВНУТРИПОЧВЕННЫМ СТОКОМ [Концентрация (Бк/л)]/ [Вынос (% запаса в слое)], 1991г.

Глубина! РАДИОНУКЛИДЫ, [Бк/л]/ [7J

(см) 1 Се-144 Cs-137 Ru-106 Sr-90 СУША

УЧАСТОК Д-1

0-5 НДУ" 0.56/ 0.06 0.32/ 0.36 0.85/ 0.10 1.74/ 0.12

0-10 НДУ 0.28/ 0.02 0.30/ 0.26 0.22/ 0.02 0.81/ 0.06

0-20 НДУ 0.23/ 0.01 НДУ 0.22/ 0.02 0.52/ 0.02

УЧАСТОК Д-3

0-5 НДУ 1.16/ 0.13 НДУ 0.62/ 0.07 1.84/ 0.05

0-10 НДУ 1.08/ 0.10 НДУ 0.15/ 0.02 1.29/ 0.03

0-20 НДУ 0.75/ 0.11 НДУ 0.10/ 0.01 0.94/ 0.04

УЧАСТОК К-2

0-5 3.02/ 0.15 11.4/ 0.11 6.34/ 0 52 91.97/ 0.92 113.81/ 0.36

0-10 1.78/ 0.06 8.6/ 0.06 11.54/ 0 67 78.04/ 0.57 100.75/ 0.28

0-20 0.19/ 0.01 2.2/ 0.01 2.91/ 0 14 29.54/ 0.17 34.93/ 0.07

УЧАСТОК Ш

0-5 19.79/ 0.08 116.2/ 0.115 11.42/ 0 09 108.04/ 0.11 266.39/ 0.10

0-10 1.34/ 0.01 45.0/ 0.025 6.52/ 0 03 46.25/ 0.03 103.49/ 0.02

0-20 0.43/ 0.01 5.6/ 0.013 3.98/ 0.02 58.09/ 0.03 68.65/ 0.01

0-30 НДУ 5.0/ 0.012 3.90/ 0 01 42.18/ 0.02 51.55/ 0.01

* НДУ - концентрация радионуклида ниже детектируемого уровня

радионуклиды из нее поглощаются твердой фазой почвы. Лишь 10 -15% радионуклидов, вынесенных из слоя лесной подстилки, проникает с нисходящим потоком влаги глубже 20 - 30 см. При этом от 50 до 70% радионуклидов, мигрирующих с влагой из слоя подстилки, поглощается в самом верхнем 5-см слое минеральной толщи.

Большая подвижность 1?и-106 и Зг-90 в составе ВПС характерна для сосняков по сравнению со смешанными лесами. Это можно объяснить слабой гумусированностью почв, и, возможно, спецификой состава органического вещества подзолистых почв хвойных лесов (в частности, его большей подвижностью) [Орлов, 1985].

Годовой вынос с ВПС из слоя лесной подстилки (0-5 см) в 1991 г. составил 0.05-0.4% от общего запаса радионуклидов в этом слое, а из слоя 0-20 см - 0.01-0.07% (табл.4). В целом, за период с 1988 г. относительный вынос Сэ-137 из 5-ти и 20-см слоев почвы составил не более 1% и 0.01%, соответственно. Таким образом, в составе ВПС из различных слоев почв выносится незначительное количество радионуклидов по сравнению с их общим запасом в почве.

Радионуклидный состав лизиметрических вод.

Рио.6. Радмонуклидныйоостмлизимег|рт«сю«м|д из различных слоев под золистой лесной почвы

100-1

(Сраднеезвошонгыв ропи*«ша19В1 г.,уч Щ)

0-5

0-10 0-20 слои, см

0-30

В составе ВПС из различных слоев почв отмечается значительная разница в долевых соотношениях исследуемых радионуклидов (рис. 6). В лизиметрических водах доля 1?и-10б и

особенно Бг-90, заметно нарастает с глубиной, что вызвано, ве-

ШЗ

8Г-00

(ЪЫОв

|||||

С» 137

Ш

Св-134

Ш

Се-144

роятно, повышенной подвижностью специфических форм этих радионуклидов в жидкой фазе почв. Так, известно, что катионы Бг-90 могут образовывать подвижные радионуклид-органические соединения в почве, а рутений в естественных условиях способен к образованию подвижных форм только в составе комплексных анионов [Автократова, 1962; Агапкина,1991]. Подобные соединения слабо сорбируются почвами и могут мигрировать в составе истинных и коллоидных растворов. Несоответствие между радионуклидным составом почвенного профиля и внутрипочвенного стока свидетельствует о различных механизмах миграции в почве основной массы радионуклидов и их легкоподвижных форм.

Химические аналоги радионуклидов во внутрипочвенном стоке Как следует из данных табл.5, поведение радионуклидов в составе ВПС, весьма отличается от поведения их естественных стабильных химических аналогов.

Таблица 5

Поглощение радионуклидов и их стабильных неизотопных аналогов из гравитационной влаги (£ от содержания в лизиметрических водах из слоя лесной подстилки).

слой (см) Са-40 А Б С 0 Бг-90 Р Б И Р К -39 0 В А Н 0 1 СБ-137 (%) Ре-56 1?и-106

5-10 30.5 58 40.9 92.6 20.1 50.0

10-20 5.6 1.4 6.6 3.7 54.4 37.0

20-30 1.3 2.1 0.9 .05 12.0 6.2

5-30 39.4 61.5 48.4 96.4 87.0 93.2

Радиоцезий и радиостронций поглощались почвой из ВПС существенно активнее, чем калий и кальций В связи с этим в

настоящее время неправомерно прогнозировать миграцию радионуклидов исходя из химических свойств и поведения макроэлементов-аналогов. Не исключено, однако, что с течением времени долгоживущие радионуклиды в БГЦ придут к состоянию динамического равновесия со стабильными химическими аналогами, и их поведение станет более согласованным.

Гл.5 ПОСТУПЛЕНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВУ ИЗ ДРЕВЕСНОГО ЯРУСА И В ПРОЦЕССЕ ТРАНСФОРМАЦИИ РАСТИТЕЛЬНЫХ ОСТАТКОВ

Как уже отмечалось, значительная доля радиоактивных выпадений 1986 года в лесных БГЦ была перехвачено древесным ярусом. Начиная с 1988 г. наблюдается активное корневое поступление радиоцезия в растительность [Тихомиров и др.,1987, Щеглов и др.,1991]. Соответственно, имеет место поток радионуклидов из древесной растительности в почву с опадом, а также кроновыми и стволовыми водами.

Радионуклиды в составе опада.

Рис.7.

1000

Абсолютное и относительное содержание радионуклидов в опада (КБк/кг, % запаса, 1900г.)

100;

10;

0.1

537

№5

3.1

Абсолютное содержание суммы гамма- излучающих радионуклидов в опаде зависит в первую очередь от плотности загрязнения территории (рис.7). В то же время, в

гидроморфных ландшафтах относительное содержание радионуклидов в опаде значительно выше, чем в автоморфных. Это очевидно связано

1.3

Концентрация, КБк/кг

0.31%

ДДДДДу» Общего запаса

Д-1 Д-З К-2 Ш

Д-3 К-2

Участок

с более высокими коэффициентами перехода радионуклидов в растительность в условиях гидроморфных ландшафтов [Щеглов и др., 1991].

Радионуклидный состав опада (рис.8) был обогащен радиоцезием по сравнению с радионуклидным составом почвы, что видимо связано

Рис. 8

100 90 ВО 70

во

50 40

3020 10 О

Радионуклидный состав различных фракций опада Сред) кяпвошпнные а ми« мп. 1990 г.)

Листва Листва Листва Хвоя Ветви дуба березы осины сосны и кора

йи-Юв

ц 11 ц Св-137

шх

Св-134

Се-144

с физиологической дискриминацией Се-144 и !?и-106 растениями.

Наличие этих радионуклидов в опаде вероятно вызвано внешним загрязнением лесной растительности (первичным либо вторичным) Это подтверждается тем фактом, что в ра-дионуклидном составе различных фракций опада Се-144, и Ри-106 обнаруживаются практически только в коре и ветках, т.е. в структурных частях, подверженных внешнему загрязнению.

Радионуклиды в составе кроновых и стволовых вод.

Концентрация С5-137 в стволовых водах превышает его содержание в кроновых водах более чем в 40 раз, что связано, по-видимому, с поверхностным загрязнением коры (табл.6). В то же время вынос радиоцезия с кроновыми водами, пересчитанный на площадь всего участка, значительно превышает таковой со стволовыми, поскольку приствольная область невелика по сравнению с проективным покрытием кроны.

Таблица 6.

Концентрации и поступление радиоцезия в почву с опадом, кроновыми и стволовыми водами (средневзвешенные за 1994г.)

ИСТОЧНИК ПОСТУПЛЕНИЯ Воды, л/м2 Опад, кг/м2 Со-137 % Запаса Бк/л(кг) 1 (Бк/м2) 1 в БГЦ

Крон.воды Ствол.воды Опад 173.7 0.65 0.39 5.3 919.4 0.044 218.8 142.9 0.007 9402.6 3667 0.149

Высвобождение радиоцезия из опада и лесных подстилок Поскольку лесные подстилки являются основным депо радионуклидов в загрязненных лесах, значительный интерес приобретают вопросы, связанные с поведением радионуклидов в процессе трансформации органического материала. Результаты экспериментов по изучению этих процессов в естественных условиях представлены на рисунке 9.

Рис.9. ИЗМЕНЕНИЕ МАССЫ ОБРАЗЦОВ И СОДЕРЖАНИЯ В НИХ РАДИОЦЕЗИЯ В РАЗЛИЧНЫХ ВАРИАНТАХ ОПЫТА „_(% от исходной величины, пояснения в тексте)

20

£ О £

I"20

| -«н -60

УЧ.Д-1

§

УЧ.Д-3

1

Уч.К-2

Масса

Ш

Св-137

Характерно, что во всех случаях закладки экспериментальных образцов свежего опада на поверхность подстилки тех же участков, где они были отобраны (вариант 1), часто наблюдается увеличение содержания радиоцезия в образцах, нес-

-60

□

1 2 Вариант

мотря на значительное уменьшение их массы. В то же время, в случае перемещения материала с более загрязненного участка на поверхность участка менее загрязненного ( вариант 2), содержание радионуклидов в нем падает в примерном соответствии с потерей массы. Это видимо объясняется тем, что в варианте 1 содержание радионуклидов в опаде, использовавшемся в качестве экспериментального материала, было приблизительно на 2 порядка ниже их содержания в подгоризонте AOF лесной подстилки. В естественных условиях одновременно с выщелачиванием происходит обратная миграция радионуклидов в онад, как в результате диффузии по градиенту концентраций, так и в результате жизнедеятельности почвенных грибов и мезофауны. В случае использования более загрязненного опада градиент концентрации радиоцезия выравнивается, и значимой обратной миграции радиоцезия не отмечается.

ГЛАВА 6. ОТНОСИТЕЛЬНАЯ ЗНАЧИМОСТЬ РАЗЛИЧНЫХ ФАКТОРОВ В ПРОЦЕССАХ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОЧВАХ Все вышеприведенные данные показывают, что интенсивность перераспределения радионуклидов в профиле почв и вклад частных миграционных процессов в итоговое распределение радионуклидов в профиле почв неодинаковы.

Наиболее существенное перераспределение радиоактивных выпадений за истекший период произошло внутри слоя лесной подстилки. Недифференцированность радионуклидного состава слоев A0F и АОН, наряду с обогащенностью AOL радиоцезием, позволяет предположить, что миграция здесь шла в основном за счет механического перемещения и относительного заглубления частиц выпадений, а именно: наложения опада на верхний слой подстилки, прямого вмывания частиц (лессиважа) и перемешивающей деятельности почвенной мезофауны.

К настоящему времени в минеральную толщу почвенного профиля из лесной подстилки перешло 18-35% общего запаса радиоцезия в биогеоценозе. Вместе с тем, по нашим данным, миграция радиоцезия

с внутрипочвенным стоком не являлась фактором, определяющим его перераспределение в почвенной толще (см гл. 4).

Можно предположить, что миграция радионуклидов в почвенной толще, главным образом, определялась диффузионным процессом. Об этом свидетельствуют результаты модельных экспериментов ряда авторов и данные по соотношению концентрации Cs-137 в различных категориях влаги [Bachhuber,1982; Агапкина, 1991].

С 1987 г. поступление радиоцезия с опадом и кроновыми водами в почвенный профиль в сумме составило не более 5Z его общих запасов, что значительно ниже величин фактического перераспределения радионуклидов в почве. Таким образом, этот процесс не столь значительно влияет на миграцию радионуклидов в почве, однако, может во многом определять соотношение мобильной и иммобильной фракции радионуклидов в корнеобитаемой толще.

Исследования интенсивности межландшафтного перераспределения радионуклидов показали, что за истекший период не произошло достоверного изменения плотности загрязнения в системе геохимически-сопряженных элювиальных и аккумулятивных ландшафтов. Это, очевидно, связано с малой растворимостью выпадений, отсутствием значимого латерального массо-переноса и недостаточностью времени для формирования ландшафтных различий по плотности загрязнения изучаемого района.

ВЫВОДЫ

1. В песчаных лесных почвах Украинского полесья основным горизонтом" удерживающим радионуклиды является лесная подстилка. Спустя 8 лет после аварии в ней содержится около 70Z общего запаса радионуклидов в БГЦ. При этом наибольшей аккумулирующей способностью характеризуются подгоризонты лесной подстилки АОН и AOF и в значительно меньшей степени AOL.

2. В минеральную толщу почв к настоящему времени мигрировало от 15 до 30Z радионуклидов, причем их основная доля аккумулирована в верхних двух сантиметрах минерального слоя. В нижележащей

- 23 -

части профиля их содержание резко падает.

3. В почвах различных ландшафтов интенсивность миграции радионуклидов неодинакова. На исследуемой территории меньшая скорость миграции отмечается в автоморфных почвах, а большая - в гидроморфных болотных и лугово-болотных почвах лесных и пойменных территорий. Аллювиальные болотные и лугово-болотные почвы являются в этом отношении критическими объектами и в первую очередь должны быть включены в сеть радиоэкологического мониторинга.

4. Факторами, определяющими миграцию радионуклидов чернобыльского выброса, являются водный режим почв и физико-химические свойства изотопов. По степени подвижности в почвах радионуклиды можно расположить в следующий ряд: Бг-90 > С5-134.137 > Р?и-10б > Се-144. Опережающая миграция стронция по сравнению с цезием наиболее характерна для пойменных почв.

5. Суммарное содержание подвижных форм радионуклидов в исследуемых почвах не превышает 5% их общих заласасов. Радионуклидный состав воднорастворимой компоненты представлен полным спектром радионуклидов, а обменной - только радиоцезием и радиостронцием. Содержание подвижного радиоцезия максимально в торфяно-болотных почвах и минимально - в пойменных.

6. Миграция радионуклидов в составе вертикального внутрипоч-венного стока не является основным процессом, определяющим перераспределение их в почвенном профиле. За период, прошедший с момента аварии, не более 1% общего запаса радионуклидов переместилось в минеральные слои почвы этим путем. Миграционная активность радионуклидов в составе внутрипочвенного стока выражается следующим рядом: Бг-90 >> 1?и-106 > Сб-134,137 > Се-144 и не отражается значимо на их распределении по профилю.

7. Ежегодный возврат радиоцезия в почвы лесных экосистем Украинского полесья с опадом составляет 0.1-0.15%, а его поступление с водами кронового и стволового стока - 0.05% общих запасов радиоцезия в экосистеме (включая почву), причем с кроновыми водами поступает почти на порядок больше радиоцезия, чем со ство-

ловым стоком.

8. В лесах Украинского полесья горизонтальное перераспределение радионуклидов с поверхностным и внутрипочвенным стоком в системе геохимически-сопряженных ландшафтов значимо не выражено.

По материалам диссертации опубликованы работы:

1. Тихомиров Ф.А., Щеглов А.И., Кляшторин А.Л. Вертикальный перенос радионуклидов с инфильтрационными водами в почвах лесов 30-км зоны ЧАЭС // Тез. докл. 1 Междунар. конф. "Биологические и радиоэкологические последствия аварии на ЧАЭС" /Зеленый мыс 10-18.09.1990/. Москва, 1990, с.30.

2. Тихомиров Ф.А., Щеглов А.И..Мамихин С.В, Цветнова О.Б., Кляшторин А.Л. Геохимическая миграция радионуклидов в лесных экосистемах в зоне загрязнения Чернобыльской АХ // Почвоведение, 1990, 10, 41-50.

3. Щеглов А.И., Тихомиров Ф.А, Цветнова О.Б., Мамихин С.В. Кляшторин А.Л. Распределение и миграция радионуклидов в лесных экосистемах. Деп. ВИНИТИ 18.04.91 No 1656-В91. Москва, 1991.

4. Тихомиров Ф.А., Кляшторин А.Л., Щеглов А.И. Радионуклиды в вертикальном внутрипочвенном стоке ближней зоны Чернобыльской АЭС // Почвоведение 1992, 6, с.38-44.

5. Kliashtorin A.L, Tikhomirov F.A., Shcheglov A.I. Vertical radionuclide transfer with infiltration water in forest soils of 30-km Chernobyl accident zone // The Science of the Tot. Environment, 1994, 157,285-288.

6. Kliashtorin A.L., Tikhomirov F. A. et al. Lysimetrical study of radionuclides in the forests around the ChNPP // J.Environmental Radioactivity.24, 1994.

7. Kliashtorin A.L. Shcheglov A.L. et al. Chemical forms of gamma-emitting radionuclides in soils adjacent the Chernobyl NPP // The Science of the Tot. Environment 164, 1995, p.177-184.

TOO " Нерей". 3an.W Тир. ¿0