Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Физико-химические характеристики радиоактивного загрязнения сельскохозяйственных угодий после аварии на ЧАЭС и их влияние на миграцию 137 Cs и 90 Sr в трофической цепи лактирующих коров

ВАК РФ 03.00.01, Радиобиология

Автореферат диссертации по теме "Физико-химические характеристики радиоактивного загрязнения сельскохозяйственных угодий после аварии на ЧАЭС и их влияние на миграцию 137 Cs и 90 Sr в трофической цепи лактирующих коров"

На правах рукописи

ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ РАДИОАКТИВНОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ СЕЛЬСКОХОЗЯЙСТВЕННЫХ УГОДИЙ ПОСЛЕ АВАРИИ НА ЧАЭС И ИХ ВЛИЯНИЕ НА МИГРАЦИЮ шСв И ^Эг В ТРОФИЧЕСКОЙ ЦЕПИ ЛАКТИРУЮЩИХ КОРОВ

Специальность 03.00.01 - радиобиология

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата биологических наук

Обнинск-1996

Диссертация выполнена во Всероссийском научно - исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии

Научные руководители:

- доктор биологических наук, профессор А. Н. Сироткин

- кандидат химических наук, доцент С. В. Круглов

Официальные оппоненты:

- доктор биологических наук Н. П. Архипов

- кандидат биологических наук В. Н. Кудрявцев

Ведущая организация - Украинский научно-исследовательский институт

сельскохозяйственной радиологии Украинской академии аграрных наук

Защита диссертации состоится " " ¿^^■^¿■(Л. 1995 года в часов на

заседании диссертационного совета Д 120.81.01 при Всероссийском научно - исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Всероссийского научно - исследовательского института сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии.

Отзывы просим направлять по адресу: 249020, г. Обнинск Калужской обл., ВНИИСХРАЭ, Диссертационный совет Д. 129.81.01.

Автореферат разослан "_" ^ 1996 г.

Ученый секретарь

Диссертационного совета кандидат биологических наук

Н. И. Санжарова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Диссертационная работа направлена на решение проблем, возникших в результате радиоактивного загрязнения сельскохозяйственных угодий после аварии на Чернобыльской АЭС. Из-за специфических особенностей аварии (различные механизмы и продолжительность поступления радиоактивных веществ в атмосферу, резкое изменение метеорологических условий в этот период и т.п.) загрязнение местности характеризовалось крайней неоднородностью как по плотности и радионуклидному составу, так и физико-химическим характеристикам выпадений. Значительная часть продуктов ядерного деления и нейтронной активации поступила на земную поверхность в составе плохо растворимых частиц реакторного топлива. Эти обстоятельства вновь стимулировали интерес исследователей к более детальному изучению механизмов, процессов и факторов, регулирующих поведение искусственных радионуклидов в почве и их перенос в основных звеньях пищевых цепочек, приводящих, в конечном счете, к накоплению радиоактивных веществ в организме человека. Несмотря на большой объем ранее выполненных исследований в области сельскохозяйственной радиоэкологии, особенности поведения радиоактивных элементов в почве и изменение их биологической доступности в зависимости от свойств выпадений изучены недостаточно.

Цель н задачи исследования. Целью данной работы являлось выявление различий физико-химических характеристик радиоактивного загрязнения почвы сельскохозяйственных угодий в результате аварии на Чернобыльской АЭС и оценка их влияния на распределение в почвенно - растительном покрове и миграцию '"Се и '"Бг в трофической цепи лактирующих коров. В задачи исследования входило:

• Выявление диапазона различий в составе и физико-химических характеристиках загрязнения сельскохозяйственных угодий на разном удалении от места аварии.

• Исследование распределения радионуклидов "чернобыльских" выпадений по фракциям гранулометрического состава и по вертикальному профилю почв.

• Оценка биологической доступности 137С5 и ^Бг на основании определения соотношения физико-химических форм радионуклидов в почве и изменения этого соотношения в зависимости от удаленности места исследований от источника выбросов и от времени, прошедшего с момента аварии.

• Сравнительный анализ размеров перехода |37Сэ и 905г из почвы в растения сельскохозяйственных культур, выращенных на однотипных почвах, но в районах с разным составом и свойствами радиоактивных выпадений, и в молоко, произведенное на этой территории.

Научная новизна работы. Впервые для условий радиоактивного загрязнения сельскохозяйственных угодий в результате крупной радиационной аварии показано изменение подвижности в почве и биологической доступности радионуклидов в зависимости от типа выпадений и расстояния до источника выбросов. Дана оценка влияния формы выпадений на характер первичного распределения радионуклидов по фракциям гранулометрического состава почв и скорость вертикальной миграции.

На основании комплексного изучения соотношения форм радионуклидов в почве и размеров их перехода в продукцию растениеводства и животноводства установлено, что, при прочих равных условиях, в первые 3-4 года после аварии относительный вклад мобильных форм в почве и коэффициенты перехода |37Сб и ^г из почвы в растения сельскохозяйственных культур и молоко были выше в районах, подвергшихся загрязнению в результате выпадения аэрозолей "конденсационного" типа, чем в районах с преимущественно "топливным" составом загрязнения.

Теоретическая и практическая значимость. Теоретическая и практическая значимость данной работы заключается в установлении возможного диапазона изменений физико-химических характеристик радиоактивных выпадений в результате радиационной аварии, связанной с разрушением активной зоны реактора, и оценкой их влияния на первоначальное распределение в почве и перенос радионуклидов по трофическим цепочкам.

Основные положения, выносимые на защиту:

• Загрязнение почвы сельскохозяйственных угодий в результате аварии 4-го энергетического блока Чернобыльской АЭС отличалось не только по радионуклидному составу и плотности, но и физико-химическим характеристикам радиоактивных выпадений.

• В первые 3-4 года после аварии свойства выпадений имели решающее значение с точки зрения влияния на количественные параметры миграции радионуклидов в почве и в звеньях трофических цепочек.

• В более отдаленные сроки поведение шСз и ^г в природной среде в большей степени зависело от свойств самих радионуклидов и физико-химических характеристик почв.

Апробация работы и публикации. Материалы диссертации были представлены на Первой Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии (Обнинск-1988), Третьей Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии (Обнинск-1990) и Радиобиологическом съезде (Киев-1993). По теме диссертации опубликовано 8 научных работ.

Структура и объем работы. Диссертация изложена на 120 страницах машинописного текста, включает общую характеристику работы, обзор литературы, объекты и методы.исследования, результаты исследования и их обсуждение, заключение, выводы, список цитируемой литературы из 130 наименований, в том числе 22 иностранных. Работа иллюстрирована 10 рисунками и 24 таблицами.

УСЛОВИЯ, ОБЪЕКТЫ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

Работа выполнялась на территории наиболее загрязненных районов трех республик бывшего Советского Союза и в лабораторных условиях. В качестве объектов исследования рассматривались:

• почва лугов, пастбищ и пахотных угодий ряда областей Украины, Белоруссии и России, подвергшихся наиболее интенсивному радиоактивному загрязнению в результате аварии на Чернобыльской АЭС;

• естественные и сеяные многолетние травы, используемые в качестве корма сельскохозяйственных животных;

• хозяйственно-полезные части (зерно, солома, семена, клубни, плоды) сельскохозяйственных культур, выращенных в хозяйствах на загрязнённой территории;

• молоко и молочные продукты, полученные из этих хозяйств.

Сопряжённые пробы почв, растений и молока отбирались в хозяйствах Чернобыльского района Киевской области, Хойникского района Гомельской области, Вет-ковского района Гомельской области и Западных районов Брянской области. Отбор почвы производился на глубину 0-5 см на участках с ненарушенной структурой (луга, пастбища, залежные земли) и на глубину обрабатываемого горизонта на пахотных угодьях. Образцы сельскохозяйственных культур отбирались в период их хозяйственной спелости.

Для оценки распределения радионуклидов по вертикальному профилю проводился послойный отбор почвы через 1-2 см на глубину 0-10 см стальным цилиндром диаметром 100 мм, либо с помощью почвенных разрезов глубиной 25-30 см.

С целью выявления различий физико-химических характеристик выпадений на разных участках радиоактивного следа почва из слоя 0-5 см подсушивалась до воздушно-сухого состояния, измельчалась вручную для разрушения комков и, после удаления посторонних включений, тщательно гомогенизировалась. Методом квартования отбирались аликвоты, которые подвергались выщелачиванию дистиллированной водой и растворами минеральных кислот (1 М и 6 М HCl, 8 М HNO3).

Соотношение форм нахождения радионуклидов в почве устанавливалось с использованием методики последовательной экстракции, согласно которой навеску воздушно-сухой почвы массой 10-200 г (в зависимости от суммарной активности образца) последовательно обрабатывали дистиллированной водой, растворамиШ CH3COONH4 (pH 7) и IM HCl в течение суток при комнатной температуре и соотношении твёрдая фаза: жидкая фаза, равном 1:10. После этого почва дважды экстрагировалась двойным количеством 6М HCl при 1.5 час кипячении. Результаты химического фракционирования приводятся в расчете на воздушно - сухую почву и выражены в процентном отношении от валового содержания радионуклида, так как суммарная активность менялась в широком диапазоне в зависимости от места и времени отбора почвы.

Активность гамма-излучающих нуклидов в почве, почвенных вытяжках, растительном материале и молоке измеряли методом полупрводниковой спектрометрии с использованием Ge(Li) детекторов и анализаторов спектра "Nokia LP-4920" (Финляндия) и "IN-1200" (Франция). Содержание 9°Sr в объектах исследования определялось по стандартной радиохимической методике.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

1. Выщелачивание радионуклидов из почвы растворами минеральных кислот.

На первом этапе работы основной задачей являлось выявление различий физико-химических характеристик радиоактивных выпадений на основании сравнения размеров выщелачивания радионуклидов из почвы химическими реагентами. В качестве объекта исследования использовалась почва сельскохозяйственных угодий, подвергшихся наиболее интенсивному загрязнению. Результаты химической обработки близких по типу почв, отобранных на разных участках радиоактивного следа, были объединены в пять групп, сформированных по признаку соотношения активности наиболее значимых радионуклидов, и в зависимости от удаленности места отбора от источника выбросов. Соотношение активности радионуклидов служило основанием для выводов о преимущественном типе радиоактивных выпадений в районе отбора почвы (конденсационный, топливный или смешанный), а удаленность от источника выбросов рассматривалась в качестве косвенной характеристики изменения размеров частиц выпадений. Различия в физико-химических свойствах выпадений на разных участках радиоактивного следа четко прослеживаются при сопоставлении размеров перехода радионуклидов из почвы в кислотные вытяжки.

Средние значения отношения активности радионуклидов в почве представлены в табл. 1, а усредненные размеры перехода радионуклидов в вытяжки для 5 групп почвенных образцов, сформированных по признаку радионуклидного состава загрязнения, приведены в табл. 2. В табл. 2 включены также результаты обработки почв, отобранных в непосредственной близости от аварийного блока, кипящей 8М Н1МОз.

Таблица 1. Состав и отношение активности радионуклидов в почве

Место отбора почвы Отношение A¡ / 144Се <•

область район 90Sr 95Zr 103Ru 106Ru 134Cs 137Cs

Брянская Красногорский, Новозыбковский

I Могилевская Славгородский, Чериковский Гомельская Ветковский 0.2±0.1 1.8±0.2 30±14 1!±5 6.113.8 1317

II Гомельская Брагинский, Хойникский 0.02±0.01 1.2±0.4 4.4+2.9 1.6+0.5 0.410.2 0.9Ю.4

П1 Гомельская Наровлянский, Хойникский 0.02±0.01 1.1+0.1 1.1Ю.4 0.4Ю.1 0.09Ю.05 0.2Ю.1

IV Гомельская Киевская Хойникский Чернобыльский 0.02±0.01 0.9±0.1 0.610.2 0.4010.05 0.04+0.03 0.0910.06

V Киевская Чернобыльский 0.04±0.02 1.110.2 0.5Ю.1 0.210.1 0.03+0.01 0.0610.02

а - Скорректировано с учетом радиоактивного распада на 26 апреля 1986 г.)

Наименьшей растворимостью отличались 95Zr и |44Се, размеры кислотной экстракции которых мало зависели от концентрации HCI и условий обработки почвы (выдержка при комнатной температуре в течение 1 сут. или 1.5 часовое кипячение), хотя и несколько увеличивались по мере удаления места отбора почвы от источника радиоактивных выбросов, достигая 30-50% от валового содержания радионуклида.

Таблица 2. Переход радионуклидов из почвы в кислотную вытяжку, % (среднее значение и стандартное отклонение)

_90Sr 95Zr 106Ru 134Cs 137Cs 144Ce

H20 1M 1M 6M 1M 6M 1M 6M 1M 6M 1M 6M

I. 1.8±0.6 74+26 41±13 32±15 3!±9 78±I0 28±9 85±8 30±12 86±8 38±15 54±20

П 0.3Ю.2 53±13 34±14 20±3 38±3 55±6 27±5 76±17 3I±5 76±17 22±6 32±12

III 2.011.8 47±26 49±8 32±16 34±12 33±16 40±3 82±I2 43±3 80±12 37±14 42±16

IV 1.2Ю.9 52±13 43±10 20114 25±5 27112 20±9 48±14 22±9 49±17 33±9 46±21

V 1.510.6 37112 18±10 8±5 7±2 6í2 31±9 60±9 23±6 58±12 26±9 29±16

V»_32±23 19±7 88±14 89+14 92±ll

I - Доля радионуклидов, извлекаемая при кипячении почвы с 8 моль/л HNOj

Для всех групп почвенных образцов средние значения экстракции l37Cs и ,34Cs IM HCl варьировали р пределах 20-40% и лишь при кипячении с 6М HCl извлекалось от 50% до 85% их валового содержания в почве. Выщелачивание l37Cs и l34Cs было практически одинаковым (различия в размерах перехода в почвенные вытяжки находятся в пределах ошибки эксперимента). Более высокая растворимость отмечена для 90Sr, степень извлечения которого разбавленной HCl менялась от 40% (образцы из районов, прилегающих к месту аварии) до 75% общего содержания в почве. Своеобразие поведения l06Ru заключается в очень широком диапазоне изменения его растворимости в зависимости от места отбора почвы: от 4-7% в ближней зоне до 80% на территории Могилевской и Брянской областей. Этот факт указывает на существенное различие физико-химических форм радионуклидов Ru в выпадениях ближней и дальней зон аварии.

В общем случае, наименьшая степень выщелачивания радионуклидов достигалась при кислотной обработке однотипных почв, отобранных в непосредственной близости от разрушенного реактора (в пределах 4-5 км) на участках с высокой плотностью выпадений крупнодисперсных топливных частиц. Для этих почв извлечение MSr, l34Cs и l37Cs составляло в среднем 40-60%, |44Се - около 30%, а 95Zr и l06Ru - всего несколько процентов от их валового содержания. Лишь применение кипящей 8 М HNO3 позволяло добиться достаточно полной (около 90%) экстракции из почвы 90Sr, I34Cs, 137Cs, 14|Се, |44Се, но не 95Zr и l06Ru. По мере удаления места отбора почвы от источника выбросов растворимость радионуклидов увеличивалась в результате снижения вклада топливных частиц в суммарное загрязнение почвы и уменьшения их размера. Наиболее высокий переход радионуклидов в почвенные вытяжки отмечен на территории Могилевской и Брянской областей и прилегающих к ним районов Гомельской области, где выпадения были представлены, главным образом, вторичными аэрозолями конденсационного типа.

С целью проверки извлечения радионуклида при использовании методики радиохимического анализа 90Sr (2-х кратная экстракция озоленной почвы кипящей 6 М HCl) часть образцов из ближней зоны аварии экстрагировалась 8 М HNO3 в аналогичных условиях. Результаты определения ^Sr при разных условиях обработки почв (табл. 3) показывают, что в первые годы после аварии применение 6М HCl в радиохимических методиках могло приводить к 2-4 кратному занижению результатов анализа почв из 30-километровой зоны ЧАЭС, особенно при отборе почвы на участках с высокой плотностью выпадений крупнодисперсных топливных частиц. За пределами этой зоны совпадение результатов анализа 90Sr было удовлетворительным.

Таблица 3. Зависимость результатов радиохимического определения ^Sr (Бк/г) от условий обработки почвы, 1987 г.

Место отбора почвы 6MHCI 8М HNOs. AHCI/Ahn03i%

Чистогаловка 169.1 1084 15.6

Янов 421.8 1177 35.8

Припять 26.2 50.7 51.8

Припять 5.8 11.0 52.9

Красно 111.7 223.1 50.1

Радии 32.6 37.7 86.3

Осиновика 6.4 7.7 84.1

Судково 9.2 10.8 84.6

Таким образом, на основании сравнения размеров выщелачивания радионуклидов при кислотной обработке почвы можно выделить два крайних типа загрязнения, существенно отличающиеся по растворимости радионуклидов: топливное, характеризующееся низкой растворимостью радионуклидов вследствие их распределения в объеме физически и химически устойчивой урановой матрицы, и конденсационное, когда переход в почвенные вытяжки разного состава определялся, главным образом, сорбционной способностью почв в отношении конкретного радионуклидов. В последнем случае можно было ожидать, что поведение радионуклидов будет подчиняться общим закономерностям, установленным ранее на примере глобальных выпадений и в экспериментах с искусственным внесением почву. При загрязнении частицами диспергированного топлива мобильность радионуклидов зависела от устойчивости топливных частиц к действию почвенно - климатических факторов и скорости выхода радионуклидов из частиц в почвенный раствор.

2. Формы нахождения 137Сэ и 90Бг в почве сельскохозяйственных угодий и их трансформация со временем.

Для оценки потенциальной подвижности радионуклидов и изменения биологической доступности часто используют методические приемы, основанные на определении размеров их перехода в почвенные вытяжки различного состава при последовательной обработке почв реагентами со все увеличивающейся агрессивностью. Распределение '"Сэ и 908г по фракциям в близких по своим характеристикам почвах ближней и дальней зон аварии представлено в табл. 4, а изменение соотношения форм нахождения радионуклидов в зависимости от времени, прошедшего с момента аварии, показано на рис. 1.

Таблица 4. Формы нахождения '"Се и ®°8г в дерново-подзолистых почвах в 1987 г. (диапазон изменения и средние значения ± стандартное отклонение)

Ближняя зона Дальняя зона

Фракция радионуклида в I37Cs *>Sr 137Cs »»Sr

почве

Водорастворимая 0.01-0.4 0.2-5.9 0.9-1.8 1.5-2.3

(0.18±0.04) (2.0±0.4) (1.5±0.2) (2.0Ю.1)

Обменная 0.1-3 5.2-26 4.1-8.7 55-63

(1.2+0.2) (14.4+1.3) (6.4±0.7) (58±2)

Кислоторастворимая 3-22 7.8-26 6.4-22 6.8-21

(9.6±1.3) (16.3±1.4) (15±2) (17±2)

Фиксированная 3.5-23 36-89 12-24 7.3-24

(11.1±1.5) (66+3) (23±3) (13+2)

В почвах Брянской области уже в 1987 г. относительное содержание наиболее доступных для корневого усвоения растениями водорастворимой и обменной форм 137Cs в 5-6 раз превышало их содержание в аналогичных почвах Чернобыльского района Киевской области. Несколько выше было и усредненное содержание фракции

137Cs, извлекаемой IM HCl (табл.4). Для MSr различия между почвами ближней и дальней зон аварии наиболее заметно проявлялись в относительном содержании обменной формы. Эти различия могли проявляться как в неодинаковой скорости миграции вглубь почвенного профиля, так и в размерах перехода радионуклидов из почвы в растения. В последующем происходило выщелачивание топливных частиц, приводившее к выходу радионуклидов в почвенный раствор и их перераспределению в почвенном поглощающем комплексе. В результате содержание доступных форм радионуклидов в почвах ближней и дальней зон аварии выравнивалось.

Если в почвах Брянской области изменение со временем соотношения форм n7Cs и ^Sr выражено слабо, то в ближней зоне аварии в период 1987-1989 гг. наблюдалось увеличение содержания обменного цезия в 1.5-2 раза, а количество обменного стронция увеличилось в 4.5 раза и достигло 50-55 % от валового, что по своим значениям уже сопоставимо с результатами для дальней зоны, хотя и ниже значений, установленных ранее на примере радионуклидов глобальных выпадений.

Экспериментальные данные указывают на высокую скорость процессов разрушения топливных частиц (прежде всего мелкодисперсных) под влиянием почвенно-климатических факторов. Колебания в размерах перехода l37Cs и 90Sr в почвенные вытяжки, отмечаемые после 1989 г., уже в значительной степени могут быть объяснены изменением физико-химических свойств и, соответственно, сорбционной способности почв.

г? 40

■ Н20 иын4Ас а1М на а б м на

Рис. 1. Изменение во времени форм нахождения ,37Сз и 908г в почвах: а - ближняя зона аварии; б - дальняя зона аварии

3. Распределение радионуклидов по фракциям гранулометрического состава почв

Для районов Исследования характерно широкое распространение слабо-гумусированных дерново - подзолистых песчаных и супесчаных почв, в которых преобладают фракции среднего и мелкого песка, крупной и мелкой пыли, но невысоко содержание илистых фракций (табл.5). Почвенные образцы, отобранные на территории юго-западных районов Брянской области, были представлены, главным образом, фракцией пыли с частицами размером <0,05 мм, составляющей более 50 % массы почвы, и фракцией мелкого песка (частицы 0,05-0,25 мм) с массовой долей 20-30 %. По мере смещения места отбора почвенных образцов в западном направлении и к югу массовая доля пылеватых фракций в почвах снижалась до 15-20 % при одновременном возрастании содержания фракций мелкого и среднего песка. Наиболее высокий вклад крупнодисперсных фракций отмечен в некоторых образцах почв (И 7, 11 и 12), отобранных на территории Чернобыльского района Киевской области Украины и прилегающего к нему Хойникского района Гомельской области (песчаные почвы). Таблица 5. Гранулометрический состав почв, %

Место отбора почвы Размер фракции, мм

NN Район Область <0,05 0,05-0,1 0,1-0,25 0,25-0,5 0,5-1,0 >1,0

Новозыбковский Брянская 54.7 а 22.7 7.6 4.1 10.9

2 Новозыбковский 51.8 а 30.3 6.1 3.4 8.4

3 Чериковский Могилевская 35.7 а 35.8 10.6 3.4 14.5

4 Ветковский Гомельская 44.2 а 44.8 6.8 2.3 1.9

5 Брагинский 61.0 а 30.0 6.8 1.1 1.1

6 Хойникский 21.7 0.8 60.8 13.7 2.7 0.3

7 Хойниксхий -• - 9.8 8.4 29.1 15.1 27.9 9.7

8 Хойникский - 39.5 0.9 38.7 14.7 3.9 2.3

9 Хойникский 37.2 0.8 38.8 15.5 5.0 2.7

10 Наровлянский 19.3 1.1 71.9 6.0 0.9 0.8

11 Чернобыльский Киевская 14.8 8.8 19.7 22.3 22.3 12.1

12 Чернобыльский 19.9 а 29.5 24.0 19.4 7.2

13 Народичский Житомирская 15.3 1.5 76.7 2.3 0.4 3.8

14 Народичский 15.5 0.8 77.5 3.1 1.6 1.5

15 Овручский 19.1 а 50.1 23.7 1.7 5.4

а - фракция данного размера в почве отсутствует

Более склонной к вторичному ветровому подъему обычно считается фракция частиц почвы размером < 0,1 мм. Можно отметить, таким образом, что содержание фракций, наиболее подверженных вторичному ветровому подъему, выше в почвах Брянской области и некоторых районов Гомельской области, но постепенно уменьшается при смещении в юго-западном направлении.

Суммарное загрязнение почвы гамма - излучающими нуклидами и отношение активности наиболее значимых нуклидов (АО к активности ^Тх в почве, скорректированное с учетом радиоактивного распада на 26 апреля 1986 г., представлены в табл. 6. Широкий диапазон изменения соотношения активности летучих (Яа и Се) и тугоплавких (95гг и ,44Се) радионуклидов в почве указывает на различия в природе радиоактивных выпадений в местах отбора почвенных образцов. Таблица 6. Суммарная активность и радионуклидный состав загрязнения почв

NN Место отбора Район АсумМ % Бк/г Отношение АУ^г в почве 6

'«Ни '«¡Йи »«Се "'Се |44Се

1 Новозыбковский 158.7 69.2 8.4 5.91 13.73 0.7

2 Новозыбковский 184.4 69.8 6.6 8.14 17.24 0.9

3 Чериковский 343.2 146.4 43.9 32.42 75.92 1.0

4 Ветковский 11.9 2.8 0.9 2.02 4.22 0.6

5 Брагинский 74.7 3.5 1.7 0.55 3.51 1.0

6 Хойникский 252.6 2.6 0.7 0.40 0.77 0.6

7 Хойникский 993.1 2.0 0.8 0.20 0.44 0.8

8 Хойникский 1570 0.6 0.3 0.04 0.09 0.6

9 Хойникский 1180 1.0 0.3 0.06 0.14 0.9

10 Наровлянский 384.2 0.9 0.3 0.04 0.07 0.7

11 Чернобыльский 13340 0.8 0.3 0.02 0.06 1.0

12 Чернобыльский 17460 0.9 0.2 0.02 0.03 0.7

13 Народичский 518.5 8.6 3.1 1.39 2.92 0.9

14 Народичский 410.7 0.9 0.3 0.45 0.97 0.6

15 Овручский 65.3 0.9 0.2 0.03 0.06 0.6

а - суммарная удельная активность гамма - излучающих нуклидов в почве на 15 февраля 1987 г. б - скорректировано с учетом радиоактивного распада на 26 апреля 1986 г.

Распределение радионуклидов по почвенным фракциям отражает различия как в гранулометрическом составе почв, так и в дисперсности и абсолютной активности аэрозольных частиц выпадений (табл. 7). Основная часть радиоактивных веществ, поступивших на поверхность почвы, распределяется между фракциями пыли (30-80 %) и мелкого песка (до 48 %), массовая доля которых в исследованных почвах наиболее высока. В тоже время, до 30 % радионуклидов может быть ассоциировано с крупными почвенными фракциями с размером частиц > 0,5 мм.

Почва N0 3 выпадает из общей закономерности, так как аномально высокая концентрация радионуклидов во фракции размером > 1 мм обусловлена присутствием небольшого числа высокоактивных "рутениевых" частиц, а образец N0 7 - по причине крайне низкой массовой доли мелких почвенных фракций. Вместе с тем, зависимость между долей суммарной активности почвы, приходящейся на фракцию конкретного размера, и массовой долей этой фракции в почве не является линейной. Высокое относительное содержание радионуклидов в крупных почвенных фракциях не

означает наличия в выпадениях частиц указанных размеров, так как причиной отмечаемого факта является сорбция крупными почвенными частицами и агрегатами или, что вероятнее, растительными остатками и органическим веществом почвы высокоактивных аэрозольных частиц более мелкого класса дисперсности. При общем снижении массовой доли фракций, наиболее подверженных вторичному ветровому подъему, степень обогащения радионуклидами мелких почвенных фракций существенно выше в районах , где имели место выпадения частиц диспергированного топлива.

Таблица 7. Вклад фракций в суммарную активность почвы, %

Район отбора _Размер фракции, мм

NN почвы <0.05 <0.1 <0.25 <0.5 <1.0 >1.0

1 Новозыбковский 78.4 а 9.5 3.2 3.0 5.9

2 Новозыбковский 65.7 а 11.4 4.5 4.8 13.6

3 Чериковский 13.9 а 15.8 3.8 4.0 62.5

4 Ветковский 39.9 а 25.1 7.9 4.7 22.4

5 Брагинский 66.8 а 13.9 11.5 2.1 5.7

6 Хойникский 47.6 1.2 37.4 9.9 2.9 1.1

7 Хойникский 8.0 8.8 26.0 19.1 31.2 6.9

8 Хойникский 79.9 0.2 4.3 1.5 2.2 12.0

9 Хойникский 78.2 0.7 4.4 1.8 2.2 12.8

10 Наровлянский 29.8 0.2 47.8 9.8 8.0 4.5

11 Чернобыльский 45.1 12.0 6.0 5.4 4.9 26.7

12 Чернобыльский 46.3 а 11.2 9.7 9.9 22.9

13 Народичский 56.9 0.6 18.6 2.8 3.1 18.1

14 Народичский 48.9 0.3 21.7 5.9 11.5 11.9

15 Овручский 74.8 а 12.8 7.3 1.0 4.2

а - фракция данного размера в почве отсутствует

Широкое распространение в зоне аварии ЧАЭС почв легкого механического состава с высоким содержанием пылеватых фракций и фракций мелкого песка способствовало переносу радионуклидов и загрязнению сельскохозяйственной продукции в результате вторичного ветрового подъема тонкодисперсных почвенных частиц, особенно при сельскохозяйственной или иной обработке почвы.

4.4. Распределение шСг и по вертикальному профилю почвы.

В первые несколько лет после аварии эффективные коэффициенты диффузии имели близкие значения для радионуклидов, существенно отличающихся физико-химическими свойствами и способностью специфически сорбироваться почвой. В то же время, параметры миграции всех радионуклидов были выше в обладающих более рыхлой структурой пахотных почвах, не подвергавшихся какой-либо обработке пос-

ле аварии, чем в почвах естественного залегания с ненарушенной структурой и хорошо выраженным дерновым слоем (табл.8). Это указывает на единый механизм переноса радионуклидов по почвенным порам и трещинам в составе тонкодисперсных частиц инфильтрационными потоками влаги во время сильных дождей или в период обильного снеготаяния. В более глубокие почвенные слои мигрировала лишь небольшая доля радионуклидов. По мере высвобождения из топливных частиц и перераспределения в почве роль диффузионного перемещения радионуклидов возрастала.

Таблица 8. Эффективные коэффициенты диффузии |37Сз и 905г в дерново - подзолистой супесчаной почве (п-10 8 см2/с.)

Тип почв

Почва бывших пахотных угодий,1987 г 6.9 64 6.6 56

Почвы естественного залегания,1987 г 1.6 27 1.5 19

1988 1.1 17 0.6 14

1989 0.6 26 1.0 14

1990 0.3 16 0.4 16

Изменение соотношения форм радионуклидов по мере их заглубления в почву представлено на рис. 2. Абсолютное количество '"Се, переходящего в водную вытяжку, невелико и сохраняется примерно постоянным по всему рассматриваемому профилю, тогда как относительный вклад водорастворимой и обменной форм цезия меняется по всей глубине. Этот факт отражает неоднородность физико-химических свойств почвы в рассматриваемом профиле. По мере заглубления увеличивается объемная масса почвы, уменьшается содержание органического вещества, меняется рН. Относительное содержание водорастворимого ^Бг увеличивается с глубиной незначительно (в 1,5 раза) и пропорционально его валовому содержанию в слое почвы.

Анализ динамики перераспределения радионуклидов в дерново-подзолистой почве суходольных лугов показывает, что со временем происходит расширение зоны их нахождения и снижение максимума содержания радионуклида в верхнем, наиболее загрязненном, почвенном слое, что указывает на преобладание механизма диффузии в миграционном процессе. Это характерно не только для цезия, но и для стронция, хотя иногда и полагают, что в миграции последнего особенно велика роль конвективного переноса. В гидроморфных почвах наблюдается не только расширение зоны нахождения радионуклидов '"Се и 908г, но и смещение максимума концентрации обоих радионуклидов в более глубокие почвенные слои, указывающее на более высокую роль конвективного переноса в миграционном процессе.

'"Се

01

о2

80 60 40 20 0

Рис. 2. Распределение форм ^Бг и 137Сз по вертикальному профилю почвы

Полученные результаты показывают, что естественные процессы миграции радионуклидов идут достаточно медленно, а фактическая скорость миграции зависит не только от степени химического взаимодействия между радионуклидом и компонентами почвенного поглощающего комплекса, но и от физических свойств почвы (структура, мехсостав) и её гидрологического режима.

4.5. Переход137Сз и 90Бт в системе "почва • растение"и "почва -молоко"

Сравнительный анализ размеров перехода |37Сб и ^Бг из почвы в растения сельскохозяйственных культур показывает, что наблюдающиеся отличия являются результатом не только неодинаковых агрохимических характеристик почв, но и зависят от преимущественного типа радиоактивных выпадений. В первые несколько лет после аварии коэффициенты накопления были выше в районах, где выпадения были представлены, главным образом, аэрозольными частицами конденсационного типа (Брянская область России), чем в районах с преимущественно топливным характером загрязнения местности (Киевская область Украины и Гомельская область Беларуси).

На территории юго-западных районов Брянской области уже в 1987-1988 г. размеры корневого усвоения |37Сз и ^г растениями сельскохозяйственных культур были сопоставимы с величинами перехода, установленными на примере глобальных выпадений (табл. 9-10), что хорошо согласуется с результатами экспериментов по химическому фракционированию радионуклидов. Причиной этого может быть мелкодисперсный состав топливных частиц, выпавших в этом регионе, более высокий вклад конденсационной компоненты в суммарное загрязнение почвы ^г и важная

роль выделений корневой системы растений, способствующих выщелачиванию радионуклидов и разрушению аэрозольных частиц выпадений.

Таблица 9. Кн "'Сэ и '"Бг и отношение активности радионуклидов в почве и продукции в 1987 г. (Юго-Западные районы Брянской области)

Наименование продукции

K.*>Sr

К„ l37Cs

"''Cs/'oSr

м В

почве

Сено Зерно Силос Молоко

3.9±2.1 0.5+0.07 3.8±0.2 0.05±0.02

0.5+0.1 0.09±0.04 0.11+0.04 0.37±0.01

11.2+3.4 19+5.8 20.515.1 27+8.3

0.25+0.06

Таблица 10. Кн '"Се и 908г и отношение активности радионуклидов в почве и продукции в 1988 г. (Юго-Западные районы Брянской области)

Наименование продукции Kü^Sr К„ 137Cs 137Cs/*>Sr '37CSo6MP°Sr^M. в почве

Сено 4.4±3.3 0.8Ю.06 8±3 0.1210.02

Зерно 0.6Ю.З 0.23Ю.1 9±4.3

Силос 4.2±0.3 2.0±0.15 1б.9±1.4

Молоко 0.05±0.1 0.09±0.04 12.9+2.8

В районах с топливным составом загрязнения практически весь 903г и часть |37Сб в первые годы после аварии находились в менее растворимой форме и, соответственно, их доступность для корневого усвоения растениями была ниже (табл.11). Лишь к 1989-1990 гг. произошло заметное выщелачивание радионуклидов из топливных частиц и их перераспределение почвенном поглощающем комплексе.

Таблица 11. Кн '"Се и ^Бг и отношение активности радионуклидов в почве и продукции для ближней зоны аварии (Чернобыльский район Киевской обл., 1987 г.)

Наименование продукции K^Sr K„137Cs l37Cs/9»Sr 137Cso6M/90Sro6M в почве

Зерно 0.07±0.01 0.52+0.03 5.0+0.1

Молоко 0.009Ю.01 0.00810.03 2511.0 0.03Ю.01

В табл. 12 для сравнения приведены размеры перехода 137Сз и ^Бг из дерново-подзолистой почвы в сельскохозяйственные культуры и молоко, произведенное на территории Брянской и Гомельской областей. В почвах Брянской области содержание обменных форм радионуклидов в 1988 г. было выше в 3-5 раз. При этом переход '37Св из почвы в растения был выше в 2 - 10 раз, в молоко - в 4 раза. Различия в размерах перехода '"Бг составляли 3-6 раз и 3 раза, соответственно.

Различия в размерах перехода 90Бг и |37Сз, наблюдающиеся в звене почва-растение, могут в определенной степени нивелироваться в последующих звеньях пи-

Таблица 12. Кп |37Сз и ^г для сельскохозяйственных культур и молока в 1988 году, (Бк кг')/(кБк м-2) (диапазон изменений и среднее значение).

_Брянская обл._Гомельская обл._

«"Се 9°8г '"Се

Содержание обменной формы в почве, % 19±0,4 49,5±10,5 2,03±0,4 14,4±1,3

Многолетние травы 0,7-3,5 0,4-6,9 0,15-6,7

(сеяные) 2,1±1,7 2,2±0,7 1,6+0,6

Многолетние травы 5,9-22,2 3,6-37,8 0,2-0,8 5,2-22

(естественные) 9,6±3,7 24±17 0,3±0,2 7.2±3,1

Силос 0,14-0,25 1,7-3

Картофель 0,2-0,9 0,5±0,3 0,02-0,2 0,07+0,01 0,004-0,23 0,13±0,04

Озимая рожь 0,04-1,7 0,31-3,5 0,2-0,5 0,24-0,46

(зерно) 0,6±0,02 1,8+0,7 0,3±0,1 0,4+0,2

Озимая рожь 0,1-0,25 3,5-17,7 0,3-0,5 0,84-1,74

(солома) 0,15+0,09 9,7±4,5 0,4+0,1 1,3±0,5

Молоко 0,8-0,92 0,15-0,29 0,03-1,0 0,005-0,5

0,8±0.15 0,19±0,09 0,2+0,1 0,06±0,04

щевых цепочек, тем не менее, если рассматривать перенос радионуклидов в системе почва-молоко, то на него тоже оказывает влияние изначальное состояние радионуклидов и форма выпадений. По мере увеличения времени нахождения радионуклидов в почве влияние типа радиоактивных выпадений на размеры их перехода в звене почва-растение снижалось, а влияние почвенных характеристик и собственно свойств радионуклидов возрастало. Это подтверждается рис.3, на котором представлено изменение во времени коэффициентов накопления '"Сэ и '"Бг в молоке.

ГОД

Рис. 3. Изменение коэффициентов накопления |37Сб и 905г в молоке (Брянская область)

На протяжении 4 лет Кн для радиостронция оставались постоянными, а поведение К„ для радиоцезия стабилизировалось только к 1988 году, и менялось незначительно в ту или иную сторону, что хорошо согласуется с результатами представленными на рис. 1.

Суммируя полученные результаты, можно утверждать, что в последующие годы резких изменений в значениях коэффициентов накопления радионуклидов цезия и стронция во всех звеньях пищевой цепочки отмечаться не будет, следует ожидать лишь постепенного снижения размеров перехода '"Сб вследствие необратимой фиксации радионуклида в почвах (процесс "старения"). В случае 908г, обладающего менее выраженной способностью необратимо сорбироваться почвами, колебания коэффициентов накопления будут обусловлены, в первую очередь, влиянием почвенно- климатических факторов.

4.6. Переход радионуклидов в молочную продукцию в процессе технологической переработки загрязненного молока

Заключительным этапом работы по изучению влияния физико-химических свойств радионуклидов на миграцию |37Св и ^Эг в трофической цепи лактирующих коров стало определение уровней загрязнения радионуклидами молочных продуктов и изучение перераспределения |37Сз и ^Бг в ходе технологической обработки молока.

На основании уравнения материального баланса был определен рассчетный

переход радионуклидов из молока в молочную продукцию и сравнен с переходом,

полученным в результате промышленной переработки молока (табл.13)

Таблица 13. Рассчетный и практический переход 137Сэ и %8г в молочную продукцию (% от исходного содержания нуклида в молоке).

Наименование продукции П'37С8 П^г

расч. практ. расч. Практ.

Сливки 8 % 36,5 32,1 36,5

Сметана 25 % 12,3 17,9 15,1

Масло 72,5 2,25 3,2 1,28

Творог 12,1 10,5 66,0 60,7

Полученные данные свидетельствуют о высокой степени сходимости результатов, и подтверждают тот факт, что технологическая обработка молока может значительно снизить содержание радионуклидов в конечных пищевых продуктах и является эффективным способом удаления продуктов ядерного деления. Для этого достаточно правильно выбрать вид выпускаемой продукции и технологический процесс.

ВЫВОДЫ

1. Основные различия физико-химических характеристик радиоактивных выпадений в ближней и дальней зонах аварии заключались в неодинаковой растворимости и, соответственно, биологической доступности радионуклидов, поступивших на земную поверхность в составе частиц диспергированного топлива или в виде вторичных аэрозолей конденсационного типа.

2. Характер первоначального распределения радионуклидов по почвенным фракциям разного размера зависел как от гранулометрического состава почв, так и от преимущественного типа радиоактивных выпадений, при этом зависимость между долей суммарной активности почвы, приходящейся на фракцию конкретного размера, и массовой долей фракции в почве не является линейной. Наблюдалось обогащение нуклидами почвенных фракций с размерами частиц < 0,05 и >0,5-1,0 мм и обеднение фракций мелкого и среднего песка.

3. При общем снижении массовой доли в почве степень обогащения радионуклидами почвенных фракций, наиболее подверженных вторичному ветровому подъему (частицы размером < 0,1 мм), была в 2-3 раза выше в районах, где радиоактивные выпадения содержали мелкодиспергированное топливо.

4. В процессе миграции по вертикальному почвенному профилю происходит увеличение относительного содержания подвижных форм радионуклидов, при этом основное количество ^Sr находится в обменной, a 137Cs в фиксированной формах.

5. В первые несколько лет после аварии различия в физико-химическом состоянии ,37Cs и 90Sr, поступивших в почву в неодинаковых формах выпадений, проявлялись в более высоких размерах перехода радионуклидов в растения сельскохозяйственных культур и молоко в районах с преимущественно "конденсационным" типом загрязнения местности. К 1989 г. различия между однотипными почвами ближней и дальней зоны по соотношению форм нахождения радионуклидов и, соответственно, их биологической доступности в значительной степени уменьшились.

Список работ, опубликованных теме диссертации:

1. Васильева H.A., Круглов C.B., Куринов А.Д. Формы нахождения радионуклидов цезия -137 и стронция-90 в почве сельскохозяйственных угодий, подвергшихся радиоактивному загрязнению в результате аварии на ЧАЭС. / Тезисы докладов III Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии.- Обнинск.-1990,-т. 4, С. 15.

2. Васильева H.A., Круглое C.B., Филипас A.C. Размеры накопления радионуклидов в урожае зерновых культур в условиях загрязнения почвы частицами диспергированного реакторного топлива. / Тезисы докладов III Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии.- Обнинск,- 1990,-т. 4, С. 17.

3. Раев В.А., Васильева H.A., Круглов C.B., Куринов А.Д. Миграция радионуклидов Чернобыльских выпадений по вертикальному профилю почвы суходольных лугов. // Тезисы докладов III Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии.. Обнинск,-1990,- т.4, С. 16.

4. Круглов C.B., Алексахин P.M., Васильева H.A., Куринов А.Д., Ратников А.Н. О формировании радионуклидного состава почв в зоне аварии Чернобыльской АЭС. // Почвоведение,- 1990,- N 10.- С. 26 - 34.

5. Круглов C.B., Васильева H.A., Куринов А.Д. Устойчивость топливных частиц в почвенно - климатических условиях 30-км. зоны ЧАЭС. // Радиобиологический съезд.- Киев.- 20 - 25 сентября 1993.- Тезисы докладов,- Ч.2.- Пущино.- 1993.- С. 526 -527.

6. Круглов C.B., Васильева H.A., Филипас A.C. Динамика накопления Sr-90 и Cs-137 сельскохозяйственными культурами, выращенными в условиях радиоактивного загрязнения почвы выпадениями топливных частиц. // Радиобиологический съезд.-Киев,- 20 -25 сентября 1993,- Тезисы докладов.-Ч. 2.- Пущино,- 1993,- С. 550 - 551.

7. Круглов C.B., Васильева H.A., Куринов А.Д., Алексахин P.M. Распределение радионуклидов Чернобыльских выпадений по фракциям гранулометрического состава почв. // Почвоведение.- 1995.- N 5.- С. 551 - 557.