Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона

Смышляев, Сергей Павлович

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона
ВАК РФ 25.00.30, Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации по теме "Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона"

Министерство образования Российской Федерации Российский Государственный Гидрометеорологический Университет

(РГГМУ)

На правах рукописи

Смышляев Сергей Павлович

ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ ЕСТЕСТВЕННЫХ И АНТРОПОГЕННЫХ ВОЗДЕЙСТВИЙ НА ДОЛГОПЕРИОДНУЮ ИЗМЕНЧИВОСТЬ АТМОСФЕРНОГО ОЗОНА

25.00.30 - Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Санкт-Петербург - 2003

Работа выполнена в:

Российском государственном гидрометеорологическом университете Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Евгений Пантелеймонович Борисенков

доктор физико-математических наук, Владимир Филиппович Романов

доктор физико-математических наук, профессор Юрий Михайлович Тимофеев

Ведущая организация: Военная инженерно-космическая академия им. А.Ф.Можайского

// 200^-ода в К'^О1

Защита диссертации состоится Ат '_I _200Л-ода в (У7У часов на

заседании Совета Д.212.197.01 по защите диссертаций при Российском государственном гидрометеорологическом университете по адресу: 195196, Санкт-Петербург, Малоохтинский проспект, дом 98.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского государственного гидрометеорологического университета

Автореферат разослан,^?" _ [О 200?тЬда

Ученый секретарь

Диссертационного Совета Д.212.197.01 доктор физико-математических наук, професс

А.Д.Кузнецов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы.

Атмосферный озон является одним из самых важных газов Земной атмосферы. С одной стороны, он защищает жизнь на Земле, поглощая большую часть жесткого ультрафиолетового излучения Солнца, с другой стороны, по своим химическим свойствам озон является сильным окислителем и токсичным газом, и его чрезмерное содержание в нижней части атмосферы является вредным для человека, животных и растений. Кроме того, озон, благодаря своим радиационным свойствам, оказывает существенное влияние на климат Земли, являясь парниковым газом и внося существенный вклад в нагрев атмосферы за счет поглощения солнечной радиации и в охлаждение за счет собственного излучения тепловой энергии.

Эволюция атмосферы привела к оптимальному высотному распределению озона. Большая его часть (около 90 %) находится на высотах 15-50 км, в стратосфере, не представляя контактной опасности для людей. В нижней части атмосферы, в тропосфере (0-12 км), концентрация озона почти в 100 раз меньше чем в стратосфере. Таким образом, стратосферный озон играет роль защитного экрана для солнечного ультрафиолетового излучения, не представляя контактной опасности для человека, а тропосферный озон не вносит сколь либо существенного вклада в ослабление солнечной ультрафиолетовой радиации, а его повышенные концентрации могут быть опасными для человека. Тем самым, экологическая проблема атмосферного озона заключается в недопущении его уменьшения в стратосфере, с одной стороны, и недопущении его увеличения в тропосфере, с другой стороны.

Результаты наблюдений за содержанием атмосферного озона в течение двух последних десятилетий обнаружили тревожные тенденции его изменчивости в направлении ухудшения обоих направлений связанной с ним экологической ситуации, т.е. уменьшения содержания озона в стратосфере и его увеличения в тропосфере. Начиная с середины восьмидесятых годов, в весенние месяцы над Антарктидой регулярно отмечается уменьшение стратосферного озона более чем в два раза, явление, которое получило название "озоновых дыр". Похожие явления, правда, меньшие по масштабу, в последние годы периодически наблюдаются и в Арктике. Кроме того, результаты измерений глобальной озонометрической сети и спутниковые наблюдения отмечают отрицательную долгопериодную тенденцию (тренд) среднегодового стратосферного озона в средних широтах обоих полушарий. С другой стороны, результаты измерений тропосферного озона зафиксировали в последние годы его рост со скоростью до 1 % в год.

Наблюдаемые тревожные т

атмосфере с одной стороны

объяснения наблюдаемых явлений (диагностическая проблема), а с другой стороны, прогноза изменчивости атмосферного озона в ближайшем и отдаленном будущем (прогностическая проблема), на базе понимания природы наблюдаемых процессов.

Для решения диагностической и прогностической задач необходимо одновременно использовать теоретические представления о физических и химических процессах, контролирующих пространственно-временное распределение озона в атмосфере, а также результаты натурных измерений и лабораторных экспериментов. Другими словами, необходим инструмент, позволяющий объединить наши теоретические знания с результатами наблюдений влияющих на озон характеристик атмосферы. В наилучшей степени, для применения в качестве такого инструмента подходят модели газового состава тропосферы и стратосферы, включающие в себя математическое описание влияющих на озон физических и химических процессов, а также позволяющие использовать результаты наблюдений и лабораторных исследований в качестве параметров модели и начальных условий решаемой с помощью модели задачи.

Долгопериодная изменчивость атмосферного озона может вызываться, как естественной природной изменчивостью, такой как одиннадцатилетний цикл солнечной активности, вулканические выбросы сульфатного аэрозоля, или квазипериодические изменения динамической структуры атмосферы," так и антропогенными воздействиями на атмосферу, такими как промышленные выбросы хлорфторуглеводородов (фреонов) и бромсодержащих газов (галонов) в погранслое земли с последующим переносом в вышележащие слои атмосферы, и самолетные выбросы газов и аэрозоля непосредственно на высотах тропосферы (дозвуковые самолеты) и стратосферы (сверхзвуковые самолеты). Хотя основное внимание мировой общественности в последние годы было направлено на антропогенные воздействия на озон, для идентификации причин наблюдаемой изменчивости озона в атмосфере необходимо исследовать как естественные, так и антропогенные факторы.

Несмотря на то, что изучению вопросов воздействий на атмосферный озон в последнее время уделялось большое внимание, до сих пор остается неопределенность в оценках относительной роли различных физических и химических факторов в наблюдаемой в различные годы изменчивости общего содержания озона. Кроме того, до сих пор не существует согласия в том, какие процессы химические или динамические ответсвенны за образование озоновых аномалий в полярных районах. Наконец, роль динамических процессов в формировании наблюдаемой изменчивости глобального озона изучена недостаточно, также как влияние наблюдаемых изменений климата и охлаждения стратосферы на атмосферный озон.

I *

Дели работы

• Развитие теоретических представлений о физических и химических процессах, определяющих долгопериодную изменчивость атмосферного озона;

• Создание методологии учета трехмерных динамических процессов в двумерных моделях газового состава;

• Создание методологии объективного сравнения результатов измерений и модельных расчетов;.

• Исследование причин образования озоновых аномалий в полярных районах;

• Сравнение относительной роли естественных и антропогенных факторов в наблюдаемой изменчивости глобального озона;

• Прогноз возможного изменения глобального озона в первой половине XXI века.

Научная новизна работы заключается в разработке новых методов решения жесткой системы уравнений химической кинетики, применительно к озоносфере земли; методики учета влияния трехмерных динамических процессов на среднезональные распределения озона и других малых газов атмосферы; метода учета влияния суточных изменений маложивущих атмосферных газов на долгопериодную изменчивость долгоживугцих газов; метода учета процессов изменения размеров аэрозольных частиц в атмосфере, фазовых переходов между жидкими и твердыми частицами, гравитационного оседания аэрозольных частиц и их влияния на гетерогенные процессы в атмосфере; метода учета влияния изменения солнечной активности на газовый состав атмосферы.

В диссертационной работе на защиту выносятся:

• Концепция использования моделей разной размерности с общим блоком химии и входными параметрами;

е Методика учета трехмерных процессов в двумерных моделях газового состава;

• Модель образования и эволюции полярных стратосферных облаков;

• Результаты моделирования процессов образования и развития озоновых дыр в Антарктике;

• Результаты оценок роли естественных и антропогенных факторов в наблюдаемой изменчивости атмосферного озона;

• Результаты моделирования по прогнозированию изменчивости содержания атмосферного озона в будущем;

в других областях науки. Метод одновременного использования фотохимических и динамических моделей разной размерности может быть использован для исследования влияния изменения содержания озона на климат и циркуляцию атмосферы. Результаты расчетов относительной роли естественных и антропогенных факторов в наблюдаемой изменчивости атмосферного озона могут быть учтены при принятии технических и политических решений о целесообразности прекращения использования в промышленности тех или иных веществ, могущих повлиять на состояние окружающей среды. Методика объективного сравнения результатов моделирования и измерений может"' быть использована для планирования экспериментов и для интерпретации результатов наблюдений. Методика вывода параметров среднезонального переноса из трехмерных полей ветра и температуры может использоваться для интерпретации результатов расчетов, полученных моделями общей циркуляции и оценки их качества.

Достоверность и обоснованность полученных в диссертации результатов определяется тем, что проведенный теоретический анализ и численное моделирование основаны на фундаментальных уравнениях гидро-и термодинамики, химической кинетики, теории переноса излучения и физики атмосферы. Надежность полученных в диссертации выводов подтверждается также хорошим совпадением результатов модельных расчетов с результатами измерений и лабораторных исследований.

Апробация работы.

Материалы, вошедшие в диссертационную работу, обсуждались на семинарах Российского государственного гидрометеорологического университета, института вычислительной математики РАН, кафедры физики атмосферы физического факультета С-Петербургского государственного университета, главной геофизической обсерватории им.А.И.Воейкова, государственого университета штата Нью-Йорк (США), отдела геофизики университета Осло (Норвегия). Результаты, представленные в диссертации докладывались на Российских и международных симпозиумах, конференциях и рабочих группах, в том числе: на Ассамблее Европейского Геофизического общества (1997), конференциях по контролю за влиянием самолетных выбросов на атмосферу (Виржиния Бич, США, 1997 и 1999), Американского геофизического союза (1997, 1999, 2000), 8-ой Ассамблее ИАМАС (Инсбурк, 2001), Юбилейной сессии Российского фонда фундаментальных исследований (Москва, 2002), конференции по исследованию Антарктики (С-Петербург, 2002).

Результаты диссертации опубликованы в 40 статьях в ведущих Российских и зарубежных журналах, 15 тезисах докладов на международных конференциях, отчетах по научно-исследовательским работам.

Все основные результаты, представленные в диссертации, были получены лично автором или при его личном участии.

Общая структура и объем работы. Диссертация состоит из Введения, семи глав, Заключения и списка литературы. Содержит 257 страниц текста, включая 87 рисунков. Библиография содержит 123 наименования.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во Введении обосновывается актуальность темы, анализируется современное состояние рассматриваемой проблемы, формулируются цели диссертационной работы, перечисляются положения, выносимые на защиту, указывается их научная новизна и практическая значимость, аргументируется обоснованность и достоверность полученных результатов, а также дается краткая характеристика содержания диссертации.

Глава 1. Комплекс моделей газового состава атмосферы

В данной главе рассмотрены основные процессы, определяющие простанственно-временное распределение озона и других атмосферных газов, приведены уравнения, описывающие эти процессы, а также используемые автором методы решения этих уравнений, обоснована целесообразность использования моделей разной размерности для изучения влияния физических и химических процессов на наблюдаемую изменчивость озона.

Пространственно-временное распределение концентраций малых газовых примесей в атмосфере Земли определяется совокупностью протекающих совместно и взаимосвязанных химических, динамических и радиационных процессов. Химические процессы определяют локальные продукцию и разрушение атмосферных газов, радиационные процессы инициируют интенсификацию химических реакций в результате фотодиссоциации оптически активных газов, а также влияют на циркуляцию атмосферы, определяя ее нагрев, а динамические процессы осуществляют перенос озона и влияющих на него газов, тем самым, осуществляя связь между районами с разными локальными фотохимическими условиями.

Влияние химических процессов на концентрации атмосферных газов описываеся в терминах химической кинетики, позволяющей установить параметрические соотношения между концентрациями газов и скоростями их изменения в химических реакциях. Скорость изменения атмосферных газовых составляющих за счет участия в химических реакциях и фотодиссоциационных процессах записывается как:

сЦС

= + (1-1)

¡,т I т

где X) ,Х2 - концентрации химически активных атмосферных газов; N -число рассматриваемых газов; ку - константы химических реакций,

рассчитываемые на основании данных лабораторных измерений в терминах химической кинетики по отдельным формулам для бимолекулярных, трехмолекулярных и мономолекулярных реакци; Jl - коэффициенты фотодиссоциации, рассчитываемые из рассмотрения процесса переноса солнечного прямого, отраженного от поверхности и рассеянного излучения; ка - константы гетерогенных реакций, вычисляемые в предположении свободномолекулярного режима.

Система (1.1) является нелинейной, т.к. скорости химических реакций определяются произведением концентраций вступающих в реакцию газов. Для подобных задач не существует аналитических методов решения, поэтому они решаются с использованием численных конечно-разностных методов. Более того, высокие скорости химических реакций обусловливают сильную связь между уравнениями - жесткость системы уравнений. Жесткость задачи означает разницу в несколько порядков для временных постоянных (времени жизни) различных газов. Это накладывает ограничения на максимально возможный шаг по времени при использовании явных вычислительных схем, т.к. он должен соответсвовать минимальной временной постоянной. В то же время, характерное время задачи, как правило, соответсвует максимальной временной постоянной, что означает необходимость проведения очень большого количества шагов по времени.

Для решения проблемы, связанной с жесткостью задачи автор использовал специальные методы, предназначенные для решения жестких задач в сочетании с учетом особенностей изучаемой системы. К уравнению (1.1) применялся линейный одношаговый А-устойчивый неявный метод:

Х-*+1 - Xу

-= 0.55/(/ + т, X7+1) + 0.45/(Г, Х}) (1.2)

где г - шаг по времени, / соответсвует явному временному слою, а у +1 — неявносу временному слою.

При решении системы (1.2), где / - это правая часть системы (1.1), каждое нелинейное слагаемое линеаризовалось относительно неявных значений концентраций вычисляемых газов:

к а X¡XI = к^Х/ х/+1 + кцХ!+х X] - кцХ] Х[ (1-3)'

Решение системы (1.2)-(1.3) осуществлялось итерационным методом, в котором шаг по времени и количество итераций менялись в процессе вычислений, в зависимости от временной постоянной каждого вычисляемого газа и скорости сходимости итерационного процесса.

Помимо локального изменения за счет фотохимических процессов, концентрации озона и влияющих на него газов могут изменяться в результате переноса вместе с воздушными массами атмосферной циркуляцией. Степень детализации учета влияния циркуляции на содержание атмосферных малых газов в модели газового состава прежде всего определяется ее размерностью.

Наиболее адекватное представление реальной атмосферы дает трехмерное моделирование, учитывающее изменчивость процессов по высоте, широте и долготе. Вместе с тем, в земной атмосфере перемешивание газов по долготе происходит намного быстрее, чем по высоте и широте. С другой стороны, основные, влияющие на озон и другие газы, факторы, такие как температура, плотность воздуха, интенсивность солнечной радиации и др., мало меняются по долготе по сравнению с их изменчивостью по высоте и широте. В результате, концентрации влияющих на озон газов более равномерно распределены по долготе, чем по высоте и широте. Таким образом, для некоторых задач, не ставящих целью исследование долготных неоднородностей распределения озона, допустимо использовать двумерные модели, учитывающие изменчивость газов и процессов по высоте и широте.

Преимуществами двумерных моделей является их простота, позволяющая проводить большее количество численных экспериментов, требующих вычислений на длительные сроки, а также более понятная интерпретация результатов вычислений. При анализе результатов таких вычислений рассматривается изменчивость озона в глобальном масштабе, т.е. осредненного в масштабе всего земного шара и его полушарий. Нюансы долготной изменчивости озона при таком анализе являются несущественными и могут только усложнить интерпретацию результатов.

Тем не менее, для ряда задач, в частности для изучения особенностей образования и развития «озоновых дыр» в полярных районах, необходимо учитывать долготные неоднородности влияющих на озон процессов. С другой стороны, при рассмотрении динамических процессов, определяющих перенос озона и связанных с ним газов, нужно учитывать долготные, называемые также незональными, вариации факторов, влияющих на циркуляцию атмосферы. К таким факторам, имеющим незональные особенности, прежде всего можно отнести рельеф подстилающей поверхности и изменение типа подстилающей поверхности, море или суша.

Для того, чтобы учесть преимущества двумерного моделирования и необходимость рассматривать трехмерные процессы для некоторых задач, автор в рамках настоящей работы защищает концепцию использования моделей разной размерности одновременно, т.е. в комплексе. Основными положениями этой концепции являются:

а) Динамика атмосферы рассматривается в трехмерном подходе, тогда как для интерпретации химических процессов в задачах, где нет необходимости учитывать их долготные неоднородности, допускается использовать двумерное рассмотрение;

б) Схема химических реакций и методы решения задачи химической кинетики должны быть одинаковы в моделях разной размерности;

в) Параметры, описывающие перенос атмосферных газов в двумерной модели, получаются из трехмерной модели динамики атмосферы;

г) Для задач, требующих большого количества расчетов с меняющимися параметрами (задачи чувствительности) можно использовать трехмерные модели для базовых расчетов и вывода двумерных характеристик атмосферного переноса, а двумерные модели с параметрами переноса на основании базовых расчетов - для проведения большого количества экспериментов по исследованию чувствительности.

Чтобы подобная стратегия стала возможной, необходимо конструировать двумерные модели таким образом, чтобы они были настолько близки к базовым трехмерным моделям, насколько это возможно <

при отсутствии третьей размерности. При реализации подобной стратегии, прежде всего, необходимо разработать методологию получения двумерных параметров крупномасштабного переноса из трехмерной модели. Для этого нужно параметризовать средне-зональное представление процессов адвективного переноса и незональные отклонения, представляемые в виде турбулентных движений.

Трехмерное уравнение неразрывности для каждой рассматриваемой газовой компоненты с учетом химических превращений в сферической !

системе координат в потоковой форме принимает вид:

дХ | 1 %иХ) , 1 ¿(vXcosy) i 1 d(pwX)_s 8t acoscp &к acosq> 8ц> р dz

где а - радиус Земли, ф - широта, X - долгота, z - лог-изобарическая высота, и - зональная скорость, v — меридиональная скорость, w — вертикальная скорость, р — давление, S — скорость фотохимического изменения (локальный источник газа).

Система уравнений (1.4) являлась базовой для используемой автором трехмерной модели газового состава. При этом аппроксимация |

дифференциальных уравнений (1.4) конечно-разностными осуществлялась на горизонтальной сетке 4° х 5°, подразумевающая 46 широтных зон от 88° ю.ш. до 88° с.ш. с шагом 4° и 72 долготных интервала от 177.5° з.д. до 177.5° в.д. с шагом 5°. Сетка по высоте является «гибридной»: в тропосфере, где сильно влияние рельефа подстилающей поверхности использовалась ст-система вертикальных координат, а в стратосфере — изобарическая система. ¡

Уравнения адвекции газов решались с использованием метода с сохранением первых и вторых моментов простанственных градиентов j

переносимых газов, подсеточная турбулентность учитывалась с j

использованием метода прогонки для переменных направлений, а конвективный перенос рассчитываемых газов — рассмотрением облачных потоков массы. В настоящей работе автор использовал данные расчетов

моделей общей циркуляции атмосферы МАССМ2 и института вычислительной математики РАН для описания адвективного переноса озона и связанных с ним газов, имея в виду потенциальный учет обратных связей при совместном использовании МОЦА и МТС. Вместе с тем, разработанные автором модели газового состава допускают использование и результатов измерений скоростей циркуляции, особенно для диагностических исследований.

При переходе к двумерной среднезональной модели все трехмерные переменные в уравнении (1.4) представлялись как суммы среднезональных значений и отклонений от среднезональных величин Y=Y + Y'. Тогда после математических преобразований, с учетом концепции остаточной циркуляции получаются уравнения для среднезональных концентраций рассматриваемых газов

дХ t 1 d(v'Xcos<p) | 1 d(pw'X) _ -__1 <9(cos<р¥у) 1 djpF^) ^ ^

dt acosp dip p dz acosip dtp p dz

где Fy и-F. - горизонтальный и вертикальный турбулентные потоки:

f--VX'-^s4- (1.6)

dO/dz dz

Ув' дХ

dOjdzadcp

(1.7)

где 0 - потенциальная температура, а V и 'И' скорости остаточной среднезональной циркуляции.

Для вычисления турбулентных потоков автором используется предположение о выполнении в атмосфере поток-градиентных соотношений, в соответствии с которыми, турбулентные потоки пропорциональны градиентам среднезональных концентраций газовых примесей:

0-8)

' а д<р аг

(1.9)

а ар а!

а коэффициенты турбулентности (Ку^К^К^К^) вычисляются по результатам расчетов с использованием трехмерной модели газового состава, в которой атмосферный перенос осуществляется для двух искусственных компонентов с заданным начальным распределением:

1 трассер (Х1) - вт <р, где <р-широта,

2 трассер (Хг) - ~Нр /1000), где р- давление.

По мере изменчивости трехмерных полей X) и Х2, на основании (1.6)-(1,7) вычисляются вертикальный и меридиональный турбулентные потоки Ру1, К,, Ту2, Р.г для каждого трассера, после чего из (1.8)-(1.9) получаются уравнения для четырех коэффициентов турбулентности:

Кт

Р дХг - дХ

\(дХ2 дХ, ЗХ,дХг ач дф дг дф дг

Р -К

' >2 »аКд? ф

дХ, ' дг

д<р

р 9ХгЛ1(бХ1дХг дХгдХх 11 д<р ) V. дг д<р

(ОХ, дХг" "Хдг дг

Ц дХ, а

дг дер

дХ.

(1.10) (1.11) (1.12) (1.13)

Таким образом, автором предлагается следующая концепция сочетания двумерных и трехмерных модельных расчетов для исследования долгопериодной изменчивости атмосферного озона:

а) Трехмерные поля ветра и температуры вычисляются с использованием модели общей циркуляции атмосферы;

б) Трехмерная модель газового состава вычисляет распределение двух искусственных трассеров на основании полученных МОЦА полей ветра и температуры;

в) Оценненые на основании трехмерных расчетов с использованием формул (1.10)-(1.13) коэффициенты турбулентности используются в двумерной модели газового состава для вычисления простанственно-временного распределения всех влияющих на озон атмосферных газов;

г) Полученные с помощью двумерной модели поля озона и других радиационно-активных газов атмосферы могут быть использованы в МОЦА для вычисления новых полей ветра и температуры.

Глава 2. Параметризация химических процессов в комплексе моделей

озоносферы

В настоящей главе описаны химические процессы, определяющие концентрации включенных в модельный комплекс газов, входящих в различные условные семейства (нечетных кислорода, водорода, азота, хлора, брома, серные и углеводородные). Представлено описание разработанного автором алгоритма автоматического составления списка газов и реакций, которые необходимо учитывать в комплексе моделей озоносферы -АЦТОСНЕМ. Приведено описание метода учета суточного хода маложивущих химически активных газов.

Рассмотрение фотохимического образования и разрушения озона требует определения газов и химических реакций, которые могут повлиять на

эти процессы. Для того чтобы избежать произвольности в отборе газов и химических реакций, автор разработал алгоритм автоматического составления списка газов и реакций, которые необходимо учитывать в комплексе моделей озоносферы - АЦТОСНЕМ.

При создании химической схемы комплекса моделей газового состава атмосферы, автор основывался на списке реакций ХРЬ, рекомендованных для учета при рассмотрении фотохимических процессов в атмосфере. На основе сравнения скоростей реакций и изменчивости малых газов в атмосфере для различных высотных диапазонов и различных сезонов, с помощью алгоритма АЦТОСНЕМ, составляется список газов, которые прямо или коственно влияют на пространственно-временное распределение и изменчивость озона в атмосфере. Для того, чтобы избежать влияния ошибок, связанных с малыми разностями больших величин скоростей обратимых химических реакций, алгоритм производит оценку времен жизни химически активных газов и уравнения вида (1.1) с нулевой левой частью для газов, близких к фотохимическому равновесию, складываются с аналогичными уравнениями для газов, на которые маложивущие газы оказывают химическое воздействие.

Кроме того, АиТОСНЕМ формирует химические семейства, на основе сравнения химических времен жизни и учета обратимости химических процессов перехода кислородных, азотных, хлорных, бромных и серных газов. Применение метода "сохранения семейств" основывается на учете существования в атмосферной фотохимии большого числа обратимых реакций, скорости которых образуют малые разности больших чисел. Если сгруппировать компоненты, для которых подобные реакции текут в разные стороны, в условные семейства, то, во-первых, уменьшится число уравнений в системе (1.1), а, во-вторых, быстрые обратимые реакции будут исключены из выражения для фотохимического источника (1.1), что приведет к уменьшению коэффициента жесткости системы на несколько порядков. Математически формирование семейства означает сложение уравнений типа

(1.1) для маложивущих газов, имеющих одинаковую основу:

= (2Л)

где № - число газов, входящих в данное семейство, RJ,) -1,2,... № - скорости фотохимического изменения для каждого газа, входящего в семейство. В результате сложения уравнений скорости химических реакций с разными знаками, сокращаются. Тем самым уменьшается порядок правой части (2.1) и, следовательно, коэффициент жесткости ситемы.

Распределение концентраций внутри семейств автор рассчитывал по алгебраическим формулам, уточняющим концентрации членов семейств, оцененные по формулам (1.1) без учета их вхождения в семейство:

(2.2)

где X, - уточненное значение концентрации члена семейства, Б - суммарная концентрация членов семейств, Х1,Х] - концентрации членов семейств, вычисленные без учета их вхождения в семейство.

Наконец, алгоритм АЦТОСНЕМ используется для составления каталитических циклов разрушения озона и оценки скоростей реакций, определяющих скорость разрушения озона в каталитических циклах. Составление каталитических циклов разрушения нечетного кислорода в атмосфере является трудоемкой задачей, носящей субъективный характер. Для того чтобы избежать произвольности в трактовании необходимости рассмотрения того, или иного каталитического цикла, автор включил в АЦТОСНЕМ алгоритм автоматического составления каталитических циклов, вносящих существенный вклад в разрушение озона в атмосфере. Для оценки скорости разрушения озона в каждом каталитическом цикле АЦТОСНЕМ оценивает скорость самой медленной из входящих в цикл реакций, удвоенное значение которой и представляет скорость разрушения озона в данном каталитическом цикле, в данный момент времени и в данной точке пространства.

Помимо объективного рассмотрения всей совокупности важных для озона химических реакций, разработанный алгоритм кардинально упрощает процесс изменения используемой химической схемы и параметров химических реакций, т.к. не требует внесения изменений в проммные блоки модели. Процесс изменений, необходимость которого возникает по мере получения новых лабораторных данных о кинетике важных для атмосферы реакций, заключается в изменении параметров и, при необходимости, числа реакций в таблицах.

Изменение зенитного угла солнца в течение суток приводит к изменению условий прохождения химических реакций, концентрации которых в сильной степени зависят от процессов фотодиссоциации. Ночью процессы фотодиссоциации не происходят вообще, поэтому многие газовые составляющие, имеющие малое время жизни и доминирующую продукцию в результате фотодиссоциации, в ночные часы исчезают совсем.

Другие газы, наоборот, в качестве доминирующего разрушения имеют фотодиссоциацию, поэтому в светлое время суток их концентрации невелики. Ночью же их содержание в атмосфере резко увеличивается, и многие из них становятся преобладающими газами своих семейств. Особенно важным значение таких газов становится полярной ночью. Из-за продолжительного темного времени и гетерогенных процессов на полярных стратосферных облаках, к концу полярной ночи эти газы накапливаются в очень больших количествах. После возвращения солнца они быстро фотодиссоциируют и высвобождают большое количество хлора и брома, в результате чего галогенные каталитические циклы становятся

доминирующими при разрушении озона и содержание последнего резко уменьшается. Таким образом, происходит образование так называемых «озоновых дыр».

Для осуществления учета различий между химическими процессами ночью и днем автор разработал алгоритм учета влияния суточного хода на химию атмосферы. При составлении списка газов и реакций и, главное, при составлении для каждого газа списка реакций, вносящих вклад в его временную эволюцию, А11ТОСНЕМ отдельно составляет отдельные списки для темного и светлого времени. Условие фотохимического равновесия не применяется для ночного времени. При этом поразному трактуются и каталитические циклы разрушения озона. В большинстве каталитических циклов в ночное время скорость определяющей реакции обращается в нуль. Это означает, что каталитического разрушения нечетного кислорода ночью практически не происходит, поэтому в химическом блоке комплекса моделей автор рассматривал каталитическое разрушение озона только в освещенное время суток.

Другим важным моментом, учитываемым в алгоритме учета суточного хода, является скорость изменения зенитного угла солнца. Зенитный угол определяет степень ослабления потоков солнечной радиации при прохождении ими атмосферы. Характеристикой зависимости степени ослабления солнечных потоков является оптическая масса атмосферы та, входящая в показатель степени для закона Бугера-Ламберта. Основываясь на зависимости оптической массы от зенитного угла солнца, автор ввел переменный шаг по времени в алгоритм учета суточного хода химических газов атмосферы, полагая, что оптическая масса не должна изменяться больше чем наполовину:

где Atjy„ - динамический шаг по времени, определяемый из условия Куранта, dma!dt - производная изменения оптической массы по времени.

Для проверки разработанного алгоритма учета суточного хода автор провел серию экспериментов по сравнению результатов расчетов суточного хода с использованием AUTOCHEM и реперных расчетов (benchmark calculations) для некоторых точек пространства и времени, осуществленных точным алгоритмом с использованием метода Гира и постоянного шага по времени 5 минут. Сравнение результатов расчетов показало, что разработанный автором алгоритм при значительно большей скорости вычисления дает результаты отличающиеся от реперного не более чем на 1 % для среднесуточных значений всех влияющих на озон газов, имеющих суточную изменчивость.

Глава 3. Параметризация гетерогенных процессов в комплексе моделей газового состава атмосферы

Содержание озона и других малых атмосферных газов в атмосфере определяется не только газофазными химическими реакциями и атмосферным переносом, но и гетерогенными химическими реакциями на поверхности атмосферного аэрозоля. Роль гетерогенных процессов для баланса атмосферных малых газов заключается, во-первых, в поглощении газов при столкновениях с аэрозолем, что приводит к дополнительному стоку химических элементов, а, во-вторых, в образовании новых газов в поверхностных химических реакциях, отличных от газофазных.

Скорости гетерогенных реакций прямо пропорциональны площади поверхности аэрозоля, а вероятность того, что при столкновении с аэрозольной частицей газовая молекула вступит в химическую реакцию на поверхности, зависит от химического состава аэрозоля и его фазового состояния. В атмосфере, в условиях изменения температуры, влажности и содержания газов происходит изменение размеров аэрозольных частиц, их химического состава и фазового состояния. Основываясь на необходимости учета гетерогенных процессов на стратосферном аэрозоле различного типа при изучении изменчивости озона, автор разработал микрофизически-термодинамическую модель эволюции стратосферного аэрозоля и полярных стратосферных облаков, которая описана в настоящей главе.

Основой модели является использование данных измерений о количестве аэрозольных частиц в атмосфере на основе, спутниковых наблюдений и термодинамических соотношений для оценки объема, площади поверхности, химического состава и фазового состояния аэрозоля. Атмосферное содержание водяного пара, паров серной и азотной кислот оценивалось из разработанной автором модели газового состава, а их фазовое состояние - на основании сравнения вычисленных концентраций с насыщающими значениями для конкретных атмосферных условий.

При рассмотрении процессов образования и эволюции полярных стратосферных облаков (ПСО), которые играют ключевую роль в формировании явлений "озоновых дыр" поздней зимой - ранней весной в Антарктике и Арктике, автор использовал комбинирование рассмотрения термодинамических процессов фазовых переходов и микрофизики распределения частиц по размерам и их гравитационного осаждения.

Основное предположение заключается в том, что частицы полярных стратосферных облаков образуются на основе существующего в стратосфере сульфатного аэрозоля в результате поглощения паров азотной кислоты и водяного пара. Это предположение подтверждается результатами измерений, показывающими, что при низких температурах полярной ночи количество частиц в единице объема остается практически таким же, каким оно было до наступления полярной ночи, однако их размеры увеличиваются.

Для исследования дальнейшей эволюции тернарного аэрозоля и вычислений площади его поверхности автор вводил логнормальное распределение аэрозоля по размерам, на основании экспериментальных данных. Основываясь на результатах измерений, демонстрирующих, что при образовании полярных стратосферных облаков число частиц в единице объема остается таким же, каким было число частиц сернокислотного аэрозоля, а их размер увеличивается, в настоящей главе автор не рассматривал микрофизические процессы образования новых частиц, а предполагал, что происходит изменение среднего радиуса аэрозоля за счет конденсации и испарения той части объема аэрозоля, которая превышает насыщающие значения.

В работе, где рассмотрение эволюции полярных стратосферных облаков необходимо только для оценки степени их влияния на концентрации озона и связанных с ним газов, а изучение микрофизических процессов не является основной целью, такой подход позволяет учесть изменчивость площади поверхности аэрозоля, не усложняя модель газового состава атмосферы. Кроме того, данный метод позволяет промоделировать процесс денитрификации полярной атмосферы, т.к. при увеличении среднего радиуса частиц происходит увеличение скорости гравитационного осаждения и процесс денитрификации интенсифицируется.

Для определения направления эволюции частиц ПСО учитывались не только температура и содержание водяного пара и азотной кислоты в данной точке пространства, но и температурная история частиц аэрозоля. Если частицы в предыдущие моменты времени находились в условиях низких температур, то крупный аэрозоль может находится в твердой фазе, что при соответсвующих термодинамических условиях может привести к образованию ПСО, состоящих из твердых азотосодержащих частиц.

Если при тех же температурных условиях в предыдущей истории частиц не было достаточно низких температур, то аэрозоль будет находится в виде жидких тернарных частиц. Подобный подход позволил, во-первых, объяснить причины наблюдаемого факта, почему ПСО не отмечаются при одинаковых температуре и содержании водяного пара и азотной кислоты в одних географических условиях, а отмечаются в других, где температура может быть даже выше. В частности, в северном полушарии температуры около 190 К отмечаются значительно реже, чем в южном полушарии, что приводит к значительно менее частым появлениям ПСО-1 в северном полушарии чем в южном, даже при достижении температур ниже насыщенного состояния азотной кислоты.

Для тестирования разработанного блока термодинамики и микрофизики атмосферного аэрозоля автор сравнивал результаты расчетов с результатами измерений и получил хорошее соответсвие, как для сернокислотного аэрозоля в средних широтах, так и для полярных стратосферных облаков разного химического состава, фазового состояния и размера.

Глава 4. Моделирование фонового состояния озоносферы Главной целью защищаемой работы является исследование долгопериодной изменчивости содержания атмосферного озона. Однако, перед проведением модельных расчетов влияния естественных и антропогенных факторов на изменение содержания озона в атмосфере, необходимо убедиться, что описанный в главах 1-3 комплекс моделей правильно отражает основные наблюдаемые особенности фонового пространственно-временного распределения химических и динамических характеристик озоносферы. Для проведения подобной валидации автором был проведен цикл численных экспериментов по моделированию современного состояния озоносферы с целью сравнения полученных результатов с экспериментальными данными.

Для получения трехмерных полей ветра и температуры использовались две модели общей циркуляции атмосферы (МОЦА): среднеатмосферная версия Community Climate Model 2 (МАССМ2) и модель общей циркуляции нижней и средней атмосферы института вычислительной математики РАН (модель ИВМ РАН). Выбор этих моделей обоснован, во-первых, требованием охвата высотного диапазона, включая мезосферу (до 75 км - МАССМ2, и до 90 км - модель ИВМ РАН), а во-вторых, свободным доступом к сохраненным на магнитных носителях результатам расчетов (history tapes). Кроме того, результаты сравнений модельных расчетов с измерениями показали, что эти модели воспроизводят близкие к реальности значения ветра и температуры, использование которых позволяет получить разумные распределения содержания озона, метана, закиси азота и других важнейших атмосферных газов.

Сравнение рассчитанных по данным МОЦА остаточной и неадиабатической циркуляции показывает, что они достаточно близко совпадают в стратосфере. Это еще раз подтверждает предположение, что массовый адвективный перенос в стратосфере практически полностью определяется суммарным нагревом атмосферы, а планетарные волны являются стационарными и консервативными. Однако в тропосфере и на границе тропосферы со стратосферой в приближении неадибатической циркуляции возникают горизонтальные течения, препятствующие тропосферно-стратосферному обмену. Этот эффект проявляется в течение всех сезонов для обоих МОЦА. Таким образом, на основании этого результата можно сделать вывод, что предположения о малых амплитудах, стационарности и консервативности планетарных волн, принимаемые при вычислении скоростей неадибатической циркуляции, не выполняются в тропосфере и нижней стратосфере.

В стратосфере горизонтальное перемешивание связано с торможением и разрушением планетарных волн, которые более активны в зимнем полушарии, чем в летнем. Эти межполушарные различия хорошо выражены

в коэффициентах турбулентности, полученных автором для обоих МОЦА В весенние и осенние месяцы волновая активность достаточно хорошо развита в обоих полушариях, что выражается в образовании областей интенсивного турбулентного перемешивания в верхней стратосфере средних широт обеих полушарий. При этом обе МОЦА дают низкие значения коэффициентов горизонтального перемешивания в нижней стратосфере южного полушария в июне-августе, что является выражением пространственной изоляции южного циркумполярного вихря, определяющим условия для образования весенних озоновых аномалий в полярных районах.

Для тестирования способности модели воспроизводить распределение озона автор производил сравнение результатов моделирования с измерениями для сезонно-широтной изменчивости общего содержания озона |) и высотно-широтной изменчивости отношения смеси озона. Сезонно-

широтная изменчивость общего содержания озона определяется взаимодействием химии и динамики атмосферы. При этом основные, наиболее характерные черты изменчивости общего содержания озона в наибольшей степени контролируются изменчивостью циркуляции атмосферы. Таким образом, способность модели воспроизводить сезонно-нгаротную изменчивость общего содержания озона характеризует достоверность модельного описания атмосферного переноса. Особенности высотного распределения отношения смеси озона, напротив, определяются в основном фотохимическими процессами его образования и разрушения, поэтому способность модели воспроизводить наблюдаемые высотные особенности характеризует репрезентативность представления фотохимии.

Сравнение с результатми спутниковых и балонных измерений показало, что использование трехмерных расчетов моделей общей циркуляции МАССМ2 и ИВМ РАН в качестве исходных параметров для интерпретации динамики в двумерной среднезональной модели позволило правильно, как качественно, так и количественно воспроизвести все основные особенности, как сезонно-широтной изменчивости озона, так и высотного распределения его концентрации. При этом сравнение результатов расчетов для динамики, полученной из двух рассматриваемых МОЦА и полученной в чисто р, двумерном представлении, позволило сделать вывод, что влияние динамики

в экваториальной зоне мало сказывается в количественном отношении и носит скорее качественный характер. Это говорит о преобладающей роли химических процессов в низких широтах. В средних же и высоких широтах *' использование трехмерных полей для интерпретации атмосферного переноса

значительно улучшает количественное соответствие результатам спутниковых и наземных измерений.

Сравнение результатов модельных расчетов с результатами измерений для озона и других газов показало, что модель правильно воспроизводит основные особенности их распределения в атмосфере и может быть использована для изучения трендов озона.

Глава 5. Модельное исследование распределения некоторых газов в

атмосфере Антарктики В последнее время было проведено большое количество как экспериментальных, так и теоретических исследований причин наблюдаемых в Антарктике «озоновых дыр». Были предложены, как химические, основанные на предположении об антропогенном характере наблюдаемых аномалий, так и динамические механизмы образования «озоновых дыр». Лабораторные и натурные эксперименты, также как и модельные исследования подтвердили возможность воздействия на озон, как химических, так и динамических факторов.

Как правило, сторонники динамических теорий отвергают роль химических факторов и наоборот. Вместе с тем, основываясь на результатах предыдущих исследований, можно говорить о том, что и химические и динамические факторы являются важными для процессов в Антарктической атмосфере. В этой связи имеет смысл говорить об относительной роли различных факторов в формировании наблюдаемых особенностей распределения озона и других газов в атмосфере Антарктики. Исходя из этих соображений, в настоящей главе автор провел модельное исследование, основанное на анализе результатов измерений на южном полюсе и их интерпретации с использованием разработанного модельного комплекса.

Для исследования причин образования наблюдаемых аномалий распределения озона в Антарктической атмосфере автор провел ряд экспериментов с трехмерной моделью газового состава, в которой параметры циркуляции использовались на основании расчетов с использованием моделей общей циркуляции атмосферы МАССМ2 и ИВМ РАН. Учитывая тот факт, что процессы в полярной стратосфере в сильной степени зависят от температуры, с целью избежать неточностей, связанных с моделированием температуры, автор использовал результаты измерений температуры на основании данных Национального метеорологического центра США (НМС-КГСЕР). Процессы образования и эволюции полярных стратосферных облаков моделировались с использованием описанных в главе 3 параметризаций преобразования аэрозолей различных фазовых состояний и химического состава и их гравитационного осаждения.

Для оценивания относительной роли различных химических и динамических факторов в формировании явления «озоновой дыры», автор провел ряд численных экспериментов, в которых влияющие факторы рассматривались по отдельности и в сочетании друг с другом. Исследовались следующие факторы, влияющие на образование озоновых аномалий в Антарктиде:

а) Изоляция полярной стратосферы за счет длительно существующего циркумполярного вихря с разрушением озона внутри вихря в условиях

отсутствия пополнения его содержания за счет обмена со средними широтами;

б) Хлорная и бромная активация в результате гетерогенных процессов на полярных стратосферных облаках с последующим разрушением озона в галогенных каталитических циклах, скорости которых сильно возрастают после возвращения солнца Антарктической весной;

г) Возмущение стратосферы в результате ее нагрева после возвращения солнца весной с образованием сильных восходящих движений, приводящих к переносу озона в области, где скорость его разрушения выше, чем в нижней стратосфере;

д) Денитрификация полярной стратосферы, приводящая к доминированию хлорных каталитических циклов, по сравнению с азотными;

е) Разрушение циркумполярного вихря весной, приводящее к интенсивному обмену воздухом со средними широтами.

В базовом варианте, где все эти явления присутсвуют все вместе глубина озоновой дыры (минимальное значение около 150 ед.Д.) и фазы ее развития (быстрое уменьшение содержания озона в сентябре, минимальные значения в октябре и полное восстановление содержания к концу декабря) хорошо соответствуют результатам наблюдений. В дополнительных экспериментах роль каждого из перечисленных факторов рассматривалась по отдельности, причем их роль искусственно усиливалась до максимально возможных значений, соответвующих реальности.

Результаты экспериментов по чувствительности показали, что

а) В отсутствии галогенной гетерогенной активации или при малых значениях хлора и брома «озоновые дыры» могут образовываться в хорошем качественном и количественном соответствии с результатами наблюдений, если циркумполярный вихрь устойчиво существует с июня по сентябрь, а после возвращения Солнца нагрев нижней стратосферы достигает 1 К/сутки;

б) При рассмотрении чисто динамической теории уменьшение концентрации озона происходит по всей толще стратосферы;

в) При отсутствии денитрификации нижней стратосферы действие галогенной активации является неэффективным и приводит лишь к незначительному сокращению содержания озона;

г) Скорость разрушения циркумполярного вихря при весеннем потеплении является существенной для глубины образования озоновой дыры, как при рассмотрении чисто динамической или чисто химической теорий образования озоновых аномалий, так и при их совместном действии.

Таким образом, проведенное автором исследование позволило сделать следующие выводы:

а) Озоновые аномалии могли образовываться в Антарктиде и до антропогенного увеличения хлора и брома в атмосфере при создании соответсвующих динамических условий (интенсивности циркумполярного вихря и весеннего потепления);

б) Химические и динамические процессы играют одинаково важную роль в формировании наблюдаемых в последнее время «озоновых дыр»;

в) Хлорные и бромные газовые составляющие антропогенного происхождения способствуют регулярности проявления озоновых аномалий даже при относительно «слабых» динамических факторах, но глубина, пространственный охват и временные фазы «озоновых дыр» определяются динамическими факторами;

г) Наблюдаемые в последние годы межгодовые вариации в формировании озоновых дыр определяются, главным образом, скоростью разрушения циркумполярного вихря в результате весеннего потепления.

Проведенное автором исследование процессов, определяющих распределение паров азотной кислоты в Антарктической стратосфере; показало, что наблюдаемое распределение азотной кислоты определяется как химическими и динамическими процессами в нижней и средней атмосфере, так и гетерогенными процессами на поверхностях полярных стратосферных облаков и сульфатного аэрозоля, которые образуются при низких температурах Антарктической полярной ночи. Помимо гетерогенного перераспределения азотосодержащих газов, в атмосфере возможны инициированные галактическими лучами реакции с участием положительных ионов, которые способствуют трансформации N205 в НЖ)3. Включение в рассмотрение ион-кластерных реакций позволило получить хорошее соответствие между результатми моделирования и измерениями, как в средней, так и в верхней стратосфере.

Глава 6 Модельное исследование межгодовой изменчивости содержания атмосферного озона в средних широтах

Появление "озоновых дыр" является наиболее ярким проявлением «проблемы» атмосферного озона. Вместе с тем, сокращение озона в средних широтах представляет еще большую опасность для Человечества, т.к. происходит в регионах максимальной плотности населения и может привести к катастрофическим последствиям для биосферы. В настоящей главе автор провел модельное исследование причин наблюдаемой межгодовой изменчивости содержания глобального озона в 1970-2000 годах.

Для исследования влияния ряда естественных и антропогенных факторов на озон автор использовал двумерную модель химии и динамики нижней и средней атмосферы совместно с моделью общей циркуляции атмосферы. Вычисленные моделью общей циркуляции атмосферы поля ветра и температуры для каждого из исследуемых лет использовались для описания переноса озона и влияющих на него газов в двумерной модели газового состава атмосферы.

Для исследования влияния межгодовой изменчивости динамических параметров на озон в атмосфере, в настоящей главе рассматриваются результаты моделирования состояния атмосферы за 17 лет, с 1979 года по

1995 год (период эксперимента AMIP2), с реальными распределениями температуры поверхности океанов и концентрации морских льдов. За каждый месяц этого периода с помощью модели общей циркуляции ИВМ РАН были рассчитаны скорости остаточной циркуляции и коэффициенты турбулентной диффузии.

Полученные значения скоростей адвективного переноса и турбулентой диффузии для каждого из 17 лет использовались в двумерной модели химии и динамики атмосферы для исследования причин наблюдаемой долгопериодной изменчивости общего содержания атмосферного озона. Влияние динамических параметров на наблюдаемые тренды атмосферного озона сравнивалось с ролью 11-летнего цикла солнечной активности, вулканических выбросов сульфатного аэрозоля и антропогенных выбросов хлор- и бромсодержащих газов.

Влияние солнечной активности учитывалось путем корректировки интенсивности внеатмосферных потоков солнечной радиации на основании данных о спектральной зависимости изменения отношения интенсивностей при максимальной и минимальной солнечной активностях. Для учета межгодовой изменчивости солнечной активности учитывалась изменчивость числа солнечных пятен, напрямую связанных с солнечной активностью. Изменение хлорных и бромных составляющих в атмосфере рассчитывалось на основании данных ВМО об изменении поверхностных потоков фреонов и талонов с 1970 по 2000 год. Изменение концентрации сульфатного аэрозоля задавалось по результатам спутниковых измерений, проводившихся в рамках экспериментов SAGE I и SAGE II.

По результатам измерений, которые автор осреднил для каждого из исследуемых лет и для разных спутниковых и наземных измерений, можно отметить ряд характерных периодов изменчивсти озона в неполярных широтах:

1. До начала 80-х годов общее содержание озона мало менялось от года к году;

2. С начала 80-х годов, после некоторого увеличения на стыке 70х и 80х годов, наблюдалась устойчивая тенденция к сокращению атмосферного озона, которая продолжалась до середины 80х годов;

3. Во второй половине 80х годов отмечалось увеличение содержания озона в неполярных районах Земли;

4. В начале 90х годов наблюдалось резкое сокращение содержания озона, продолжавшееся до 1993 года;

5. В 1993-2000 годах отмечалось плавное увеличение содержания атмосферного озона.

В целом, с начала 80х годов до конца 90х годов среднсглобальное содержание озона в неполярных районах Земного шара уменьшилось на 2.53%, с двумя локальными минимумами в 1985 году (на 3%) и в 1992 году (на 5.5%).

Результаты модельных расчетов автора хорошо воспроизводят наблюдаемые тенденции изменчивости общего содержания озона в среднем по Земному шару, как качественно, так и количественно. Вместе с тем, как в северном, так и в южном полушариях базовый модельный расчет показал резкое сокращение озона в начале 90х годов, тогда как, по результатам измерений, подобное явление хорошо выражено только в северном полушарии. Кроме того, по результатам расчетов, во второй половине 90х годов в обоих полушариях отмечается тенденция к восстановлению содержания озона, тогда как, по результатам измерений в южном полушарии существенного восстановления не происходит.

Для исследования относительной роли различных факторов, влияющих на долгопериодные тренды атмосферного озона, были проведены дополнительные расчеты, в которых влияние этих факторов рассматривалось по отдельности. Изменения общего содержания озона и солнечной активности происходят софазно, т.е. увеличение солнечной активности ведет к возрастанию общего содержания озона. Этот результат показывает, что увеличение фотохимической продукции озона за счет возрастания интенсивности потоков ультрафиолетового солнечного излучения при более высокой солнечной активности доминирует над одновременным увеличением его разрушения в каталитических циклах. В результате этого, на стыке 70х и 80х годов и 80х и 90х годов повышенная солнечная активность стимулирует возрастание общего содержания озона, что хорошо заметно в результатах измерений. Сейчас, на стыке XX и XXI веков мы также находимся в фазе высокой солнечной активности, поэтому наблюдаемое восстановление содержания глобального озона, в определенной степени объясняется и увеличением солнечной активности.

Увеличение площади поверхности стратосферного аэрозоля, наоборот, ведет к уменьшению содержания глобального озона. В течение исследуемого периода отмечалось два крупных извержения вулканов: Эль-Чичон в 1983 году и Пинатубо в 1991 году. В обоих случаях наблюдалось и сопутствующее уменьшение содержания озона. При этом после извержения Пинатубо в 1991 году атмосфера довольно быстро очистилась от повышенного содержания аэрозоля, в результате чего после минимальных значений в 1992-1993 годах, достигающих -6% по отношению к 70-м годам, глобальный озон довольно быстро возрастал в результате умныпения аэрозольного загрязнения стратосферы. В первой половине 80х годов, после извержения Эль-Чичона в течние нескольких лет продолжало сохраняться повышенное содержание аэрозоля в атмосфере, в результате чего с 1983 по 1989 год продолжало сказываться влияние аэрозоля на содержание озона.

Несмотря на всю условность осредненных значений температуры поверхности океана, особенно в плане ее воздействия на атмосферную циркуляцию, можно отметить, что увеличение средней температуры поверхности океана способствует увеличению содержания озона в

атмосфере, а ее уменьшение - сокращению глобального озона. Кроме того, можно отметить квазипериодичность изменения средней температуры поверхности океана с максимумами в 1979, 1982, 1987, 1990 и 1995 годах и минимумами в 1981, 1985, 1988 и 1992 годах. В соответсвующие годы результаты модельных расчетов показывают вызванные межгодовой изменчивостью динамики увеличения и уменьшения среднеглобального общего содержания озона.

В целом, по результатам модельных экспериментов по исследованию раздельного влияния межгодовой изменчивости различных озоноформирующих факторов можно выделить несколько временных периодов, когда разные факторы дополняют или компенсируют друг друга в плане влияния на долгопериодную изменчивость атмосферного озона на фоне общего отрицательного тренда, вызванного нарастанием содержания в атмосфере хлорных и бромных составляющих. Так, первая половина 80х годов характеризуется одновременным уменьшением уровня солнечной активности и увеличения уровня аэрозольного загрязнения атмосферы, что усиливает эффект сокращения глобального озона. Одновременно температура поверхности океана успевает пройти период колебаний от минимальных до максимальных значений, что приводит к изменениям динамики, которые привносят некоторую колебательность в изменчивость общего содержания озона в 1980-1985 годах. В середине 80х годов, в 19851986 годах все три фактора способствуют уменьшению содержания озона, в результате чего, несмотря на то что каждый из рассматриваемых факторов в это время лишь незначительно влияют на сокращение озона, их совокупное влияние приводит к довольно значительному минимуму в межгодовой изменчивости глобального содержания озона.

Локальный максимум в содержании озона на стыке 80х и 90х годов определяется, главным образом, максимальными значениями солнечной активности, в некоторой степени компенсируясь изменениями динамики и аэрозольным загрязненем. В начале 90х годов все факторы вновь способствуют уменьшению содержания озона в атмосфере. Извержение вулкана Пинатубо происходит на фоне уменьшения уровня солнечной активности и температуры поверхности океана. В результате, на фоне максимального за исследуемый период уровня содержания аэрозоля, совокупное влияние всех трех факторов приводит к минимальным значениям общего содержания озона (почти па 6% меньше уровня 70х годов). Во второй половине 90х годов содержание аэрозоля сохранялось на фоновом уровне, а уровень солнечной активности возрастал. В результате наметилась тенденция к восстановлению содержания озона в атмосфере, которая многими интерпретировалась как показатель действенности Международных соглашений по ограничению промышленных выбросов галогеносодержащих газов в атмосферу. Вместе с тем, как показывают результаты проведенных расчетов, сокращение антропогенных выбросов

хлорных и бромных газов в атмосферу пока привело лишь к некоторому сокращению скорости уменьшения озона, а наблюдаемое увеличение содержания озона объясняется совокупным влиянием изменчивости естественных факторов.

Исследование влияния озоноформирующих факторов на изменчивость озона в северном и южном полушариях показывает, что по результатам расчетов, изменения галогеносодержащих газов, солнечной активности и аэрозольного загрязнения одинаково влияют на атмосферный озон в обоих полушариях. В противовес этому, влияние динамики, обусловленное изменением температуры поверхности океана, на озон значительно отличается в северном и южном полушариях. Причем, если в северном полушарии результаты моделирования влияния динамики на озон переоценивают это влияние в течение 80х годов, то в южном полушарии результаты модельных расчетов недооцнивают роль динамики в уменьшении общего содержания озона.

Результаты измерений показывают, что межгодовая изменчивость содержания озона в северном и южном полушариях значительно различаются. Анализ модельных расчетов показывает, что изменение солнечной активности и содержания аэрозоля не могут привести к существенным отличиям озонных трендов в разных полушариях Земли. Более того, как видно из анализа измерений, как солнечная активность, так и количество стратосферного аэрозоля практически не сказываются на трендах озона в средних широтах южного полушария. Очевидно, что изменение солнечной активности должно одинаково влиять на изменчивость озона в обоих полушариях, поэтому маловероятно, что наблюдаемый в 1985-2000 годах тренд озона в южном полушарии можно объяснить неточностями в параметризации влияния солнечной активности на процессы, определяющие распределение озона в атмосфере.

Содержание аэрозоля в атмосфере может по разному влиять на содержание озона в разных полушариях в случае существенных различий в распределении концентраций. Однако, с одной стороны, результаты измерений показывают, что в конце 90х годов содержание аэрозоля как в северном, так и в южном полушариях близко к фоновому, а с другой стороны, даже значительное увеличение содержания аэрозоля после извержения Пинатубо в начале 90х годов не привело к значимой реакции содержания озона в южном полушарии. Отсюда можно предположить, что особенности изменения озона в южном полушарии определяются не аэрозолем. По результатам проведенного исследования можно предположить, что наблюдаемые отличия в трендах озона в северном и южном полушариях определяются изменениями условий циркуляции.-

Анализ влияния различных факторов на изменчивость озона в верхней стратосфере (выше 25 км) и в нижней атмосфере (ниже 25 км) показывает, что межгодовая изменчивость озона в неполярных районах по-разному

выглядит в двух рассматриваемых высотных диапазонах. Только влияние солнечной активности имеет примерно одинаковый вид, как в верхней, так и нижней части озоносферы. Сокращение содержания озона в результате увеличения атмосферных концентраций галогеносодержащих газов антропогенного происхождения практически незаметно в нижней части и четко выражено в верхней части. Влияние аэрозоля и динамики, наоборот, практически не сказывается в верхней стратосфере и играет существенную роль в нижней атмосфере.

Проведенное автором дополнительное исследование показало, что основными факторами, влияющими на различные тренды озона в северном и южном полушариях являются изменение температуры в нижней стратосфере и влияние полярных районов на содержание озона в средних широтах. За период с 1980 по 2000 годы температура нижней стратосферы уменьшилась на 2 градуса для северного полушария и почти на 4 градуса для южного полушария. При этом средняя температура в южном полушарии вообще ниже температуры в северном полушарии. Различие в температурах приводит к разному протеканию динамических процессов обмена озоном и влияющими на него газами между различными широтами, а также к разным скоростям температурно зависимых химических и гетерогенных реакций.

Кроме того, существование циркумполярного вихря и гетерогенные процессы внутри него создают область с очень низким содержанием озона в южном полярном районе. После разрушения циркумполярного вихря воздушные массы с низким содержанием озона перемешиваются со среднеширотным озоном, в результате чего содержание озона в средних широтах южного полушария уменьшается. С учетом того, что содержание озона в области Антарктической озоновой дыры в основном контролируется температурой и интенсивностью циркумполярного вихря и мало подвержено влиянию тех факторов, которые определяют долгопериодную изменчивость озона в средних широтах, то, как показано в настоящей главе, среднее содержание озона в южном полушарии больше зависит от изменчивости температуры и динамических условий, чем в северном, где не образуется стабильно и долго существующий циркумполярный вихрь.

Глава 7 Прогноз изменчивости глобального озона в XXI веке

Убедившись в способности комплекса моделей успешно диагностировать наблюдаемые особенности распределения и долгопериодную изменчивость озона, автор, в качестве следующего шага провел ряд численных экспериментов, нацеленных на моделирование возможного изменения озона в будущем, основываясь на прогнозируемой изменчивости основных влияющих на озон факторов.

Главной задачей исследования озонных трендов, решаемой автором в рамках данной главы, было прогнозирование возможного изменения атмосферного озона в 2000-2050 годах. Для проведения прогностических

исследований автор проводил расчеты по нескольким сценариям изменения малых газов и аэрозоля в атмосфере. Базовый сценарий основывался на данных Монреальского Протокола, в соответствии с которым, большинство развитых стран взяло на себя обязательства по ограничению использования озоноразрушающих хлорных и бромных газов в промышленности.

Основываясь на прогнозах ВМО по изменению выбросов фреонов и галопов в атмосферу, автор провел исследование возможного изменения содержания озона при соблюдении условий Монреальского Протокола. При оценке изменения озона в 1970-2000 годах, как описано в главе 6, принимались во внимание реальные вариации содержания аэрозоля, температуры, солнечной активности и поверхностные концентрации источниковых газов. В прогностической части расчетов в 2000-2050 годах содержание аэрозоля предполагалось постоянным на уровне 1997 года, изменение солнечной активности и температуры не учитывалось, а источниковые газы менялись в соответсвии с базовым сценарием ВМО.

Результаты расчетов по базовому сценарию показали, что при условии соблюдения международных соглашений, уже к 2020 году содержание озона может достигнуть уровня 70х годов XX века и будет продолжать повышаться до 2050 года. При этом содержание активного хлора в верхней стратосфере достигнет уровня 80-х годов XX века только к 2050 году, а содержание активного брома, как показывают расчеты, мало изменится в первой половине XXI века. Таким образом, в соответсвии с базовым сценарием, содержание озона должно восстанавливаться быстрее, чем будут уменьшаться атмосферные концентрации хлорных и бромных газов.

Анализ влияющих на озон факторов позволил заключить, что основное отличие будущих условий от условий 70-х годов прошлого столетия заключается в похолодании нижней стратосферы на 2-3 градуса, тогда как другие факторы примерно соотвествуют уровню 70-х годов. Похолодание стратосферы приводит к изменению скоростей газофазных и гетерогенных химических реакций, а также оказывает влияние на процессы переноса. В результате похолодания стратосферы озон в базовом сценарии восстанавливается в XXI веке быстрее, чем если бы температура соответсвовала 70-м годам. Проведенный автором дополнительный эксперимент с температурой на уровне 70-х годов .подтвердил этот вывод.

Помимо базового сценария, автор рассматривал также чувствительность тренда атмосферного озона в будущем к изменчивости хлорных и бромных газов, сульфатного аэрозоля, метана и закиси азота. Для этого, начиная от уровня 2000 года, проводились расчеты по дополнительным сценариям. На основании полученных автором ранее выводов об определяющей роли температуры нижней стратосферы в будущей изменчивости общего содержания озона, основной упор в исследовании чувствительности озона делался на прогнозируемое изменение температуры.

В первом дополнительном сценарии предполагалось, что нижняя стратосфера будет продолжать охлаждаться и за последующие 50 лет охладится еще на столько же, насколько охладилась за последние 20 лет. В этом случае восстановление озона будет происходить еще быстрее, чем в базовом сценарии. Уровень 80-х годов может быть достигнут уже к 2010 году, а к 2050 году содержание озона, как показал расчет, будет превосходить уровень 80-х годов на 4 %. Такая сильная зависимость скорости изменения озона от температуры позволяет предположить, что охлаждение нижней стратосферы может компенсировать возможное невыполнение прогнозируемого сокращения галогенных газов в атмосфере.

Для проверки этой гипотезы автор провел дополнительный расчет, в котором наряду с охлаждением стратосферы предполагалось сохранение хлорных и бромных выбросов на уровне 2000 года. Результаты расчета по этому сценарию показали, что восстановление озона происходит с той же скоростью, как и в базовом сценарии, т.е. возвращение к уровню 80х годов происходит около 2020 года, а к 2050 году глобальный озон превосходит уровень 80-х годов почти на 2 %. Таким образом, даже если в дальнейшем содержание хлора и брома не будет сокращаться, как предполагают прогнозы ВМО, а сохранится на современном уровне, но стратосфера будет продолжать охлаждаться, то содержание озона все равно быстро восстановится к уровню 80-х годов.

Помимо сценария, предполагающего продолжение охлаждения стратосферы, также были рассмотрены гипотезы восстановления температуры к уровню 1980 года за 50 лет с 2000 по 2050 годы, а также сохранение температуры на среднем за 1980-2000 годы уровне. В случае первого из этих сценариев восстановление озона вообще не происходит и в течение всего периода 2000-2050 годов он сохраняется примерно на уровне 2000 года. При сохранении температуры на среднем для 1980-2000 гг уровне температуры происходит плавное восстановление озона, однако уровень 80-х годов XX века не достигается к 2050 году.

Таким образом, результаты описанных в данной главе экспериментов показали, что вероятное антропогенное воздействие одновременно на содержание галогенных газов и на температуру в нижней стратосфере могут привести к частичной компенсации опасного воздействия фреонов на озон.

Дополнительные эксперименты по исследованию влияния возможных вулканических выбросов на озон и потенциального повышения уровня аэрозольного загрязнения показали, что такие же по интенсивнсти вулканические выбросы как в 1980-200 годах ведут к кратковременным, короткопериодным, но глубоким сокращениям озонового слоя на фоне общего восстановительного тренда. Эксперименты с изменением содержания аэрозоля в стратосфере показали, что увеличение аэрозоля не влияет на скорость восстановления озона при сокращении выбросов хлорных и бромных газов в атмосферу и сохранении холодной стратосферы.

Заключение

При выполнении настоящей диссертационной работы получены следующие основные результаты:

1. Разработана новая вычислительно эффективная методика совместного и одновременного использования моделей разной размерности для исследования долгопериодной изменчивости атмосферного озона. Отличительными особенностями данной методики являются применение модели общей циркуляции атмосферы для оценки влияния атмосферного переноса на распределение малых газовых примесей и двумерной модели газового состава для исследования влияния фотохимических процессов на атмосферные газы.

2. Создан новый комплекс моделей газового состава атмосферы, включающий в себя алгоритм автоматического составления списка фотохимических реакций и оценки их скоростей, методику оценки скоростей каталитического разрушения озона, а также алгоритм учета влияния суточного хода маложивущих газов атмосферы на содержание и изменчивость долгоживущих газов. Разработан новый алгоритм решения жестких задач, основанный на разделении газов по их временным постоянным и переменных шагов по времени.

3. Разработана новая модель эволюции стратосферного аэрозоля и полярных стратосферных облаков. Основной особенностью модели является сочетание рассмотрения термодинамики, влияющей на изменение объема аэрозолей, фазовые переходы и изменение химического состава аэрозолей, в зависимости от температуры, влажности и содержания атмосферных растворимых газов, и микрофизики, определяющей распределение частиц по размерам и процессы их гравитационного осаждения. Образование и эволюция полярных стратосферных облаков разного типа рассматриваются в зависимости от температурной истории воздушных масс.

4. Исследованы динамические и химические факторы образования озоновых аномалий в полярных районах. Получены новые оценки относительного влияния различных факторов на «глубину» и продолжительность «озоновых дыр». Показано, что аналогичные наблюдаемым в последнее время, процессы сокращения озона в Антарктике могли наблюдаться и до резкого увеличения хлорных и бромных газов в атмосфере в результате сочетания интенсивности циркумполярного вихря и скорости весеннего потепления атмосферы. Как показали результаты модельных экспериментов, химические процессы, инициированные гетерогенными реакциями на полярных стратосферных облаках, также вносят существенный вклад в интенсивность проявления озоновых дыр, однако межгодовая

изменчивость в глубине сокращения содержания озона и территории, охватываемой дырой, определяются динамическими процессами.

5. Выполнено исследование влияния естественных и антропогенных факторов на наблюдаемую долгопериодную изменчивость содержания озона в средних широтах земли. По результатам модельных экспериментов выделены временные периоды, когда разные озоноформирующие факторы дополняют или компенсируют друг друга в плане влияния на изменчивость озона. Показано, что наиболее значительные сокращения содержания озона (до 6 % глобально) были вызваны вулканическими выбросами, в то время как остальные факторы, при разных фазах влияния, по отдельности оказывали воздействие до 2 %. Получено, что качественно разная изменчивость содержания озона в северном и южном полушариях может объясняться влиянием низких полярных концентраций озона на его содержание в средних широтах. В южном полушарии, где внутри длительно существующего циркумполярного вихря образуются «озоновые дыры», после весеннего разрушения циркумполярного вихря перемешивание полярных воздушных масс со среднеширотными приводит к сокращению среднеполушарного озона в большей степени, чем в северном полушарии, где циркумполярный вихрь менее выражен.

6. Получены новые прогностические оценки потенциальной изменчивости атмосферного озона в первой половине XXI века. Результаты моделирования показали, что скорость восстановления озона в будущем в значительной степени будет определяться изменением температуры стратосферы. Даже если в дальнейшем, по какой либо причине содержание хлора и брома не будет сокращаться, как предполагают прогнозы ВМО, а сохранится на современном уровне, но стратосфера будет продолжать охлаждаться, то содержание озона все равно быстро восстановится к уровню 80-х годов. Результаты модельных экспериментов показали, что вероятное антропогенное воздействие одновременно на содержание галогенных газов и на температуру в нижней стратосфере могут привести к частичной компенсации опасного воздействия фреонов на озоновый слой.

Основные результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в следующих

статьях

1. Смышляев С.П., Аронова Е.Г. Численное моделирование особенностей вертикального профиля тропосферного озона. - В сб.: Параметризация некоторых видов непреднамеренного и направленного воздействий, Л., 1984.

2. Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. О возможном изменении содержания

озона при интенсивном возмущении аэрозольной компоненты. - Изв. АН СССР, сер. ФАО, N 10,1985.

3. Гершензон Ю.М., Поройкова А.И., Звенигородский С.Г., Смышляев СЛ. О

влиянии гетерогенной гибели радикалов ОН и Н02 на газовый состав

тропосферы. - Химическая физика, т.6, N 2,1987.

4. Еланский Н.Ф., Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Воздействие вулканических извержений на стратосферный озонный слой. - Доклады АН СССР, т.294, N 5,1987.

5. Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Влияние вулканических извержений на

газовый состав стратосферы. - Метеорология и гидрология, 1988.

6. Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Численные эксперименты по моделированию влияния вулканических выбросов на фотохимию стратосферы. - Оптика атмосферы. 1988.

7. Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Трансформация примесных газов в моделях загрязненности и трансграничного переноса. - В сб.: Вопросы эффективности гидрометеорологических исследований, 1989.

8. Сирота В.Г., Смышляев С.П. Численное моделирование фотокаталитического

разрушения озона на аэрозоле в земной атмосфере. - В сб. Проблемы физики атмосферы, 1989.

9. Кокин Г.А., Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Оценка влияния аэрозоля на

содержание некоторых малых газовых составляющих атмосферы. - В сб. Атмосферный озон, 1989.

10. Виллевальде Ю.В., Смышляев С.П., Яковлев В.В. Оптические характеристики атмосферы над Северной Атлантикой. - В сб. Исследование южной части Норвежского моря, 56-61,1989.

11. Комаров B.C., Ломакина Н.Я., Михайлов С.А., Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Статистические и фотохимические модели высотного распределения МТС в задачах атмосферной оптики. - В сб. Распространение оптического излучения в случайно-неоднородных средах.Томск, 62-65, 1989.

12. Звенигородский С.Г., Хатгатов В.У., Смышляев С.П. Прогноз состояния озоносферы при различных сценариях выбросов хлорфторуглеродов на базе фотохимической модели 1-Д. - Оптика атмосферы. 1990.

13. Смышляев С.П. Оптимизация алгоритма численного решения уравнений двумерной среднезональной фотохимической модели. - Атмосферный озон. JL: Политехнический институт, 45-54,1991.

14. Smyshlyaev S.P., Yudin V.A., Zvenigorodsky S.Q. The sensitivity studies of effects of tropospheric heterogeneous chemistry on ozone depletion by supersonic aircraft. -Annales Geophysicae, V.10,398,1992.

15. Smyshlyaev S.P., Zvenigorodsky S.G. Estimation of possible direct heterogeneous effect on ozone during the Antarctic night. - Annales Geophysicae, V.10,1992.

16. Smyshlyaev S.P., Yudin V.A. Possible ozone changes due to supersonic aircraft perturbations calculated with 2-D model with thicken vertical grid. - Annales Geophysicae, V.10,1992.

17. Dvortsov V.L., S.G.Zvenigorodsky, and S.P.Smyshlyaev, On the use of Isaksen-Luther method of computing photodissociation rates in photochemical models. -J.Geophys.Res., 97, 7593-7601,1992.

18. Осечкин B.B., Смышляев С.П. Механизмы образования и разрушения вторичного максимума в вертикальном распределении плотности озона в нижней полярной стратосфере. -Докл.РАН, т.328, стр.671-673,1993.

19. Ivlev L.S., Basov L.L., Sirota V.G., Smyshlyaev S.P. Photostimulated aerosol sink of

atmospheric ozone and methane. - J.Ecol.Chem., N1, pp.79-84,1993.

20. Smyshlyaev S.P. Modeling of ozone distribution observed in Arctic during EASOE Campaign. - Annates Geophysicae, V.l 1, 1993.

21. Smyshlyaev S.P. Impact of S02 and water from aircraft exhaust on ozone in the lower stratosphere. - Annates Geophysicae, V.l 1, 1993.

22. Смышляев С.П. Численное моделирование гетерогенного разрушения озона на полярных стратосферных облаках. - Метеорология и гидрология, N12, 52, 1994.

23. Villevalde Yu.V.,Smirnov А.V.,O'Neill N.T., Smyshlyaev S.P.,Yakovlev V.V. , Measurement of aerosol optical depth in the Pacific Ocean and the North Atlantic. -J.Geophys.Res.,99,20983-20988,1994.

24. Смышляев С.П., Юдин B.A. Модельное исследование воздействия выбросов высотных самолетов на озоновый слой. - Изв. РАН, сер. ФА О, т.31, N 1, 1995.

25. Fedulina I.N., Kozin I.D., and Smyshlyaev S.P. Modeling the effects of Forbush decrease in galactic cosmic rays on ozone content, Annales Geophysicae, 16,, 1997.

26. Smyshlyaev S.P., V.L.Dvortsov, M.A.Geller and V.Yudin, A two-dimensional model with input parameters from a GCM: Ozone sensitivity to different formulations for the longitudinal temperature variation.. - J.Geophys.Res., 103, 28373-28387,1998.

27.. Dvortsov V.L., M.A.Geller, V.Yudin, and S.Smyshlyaev, Parameterization of the convective transport in a 2-D chemistry-transport model and its validation with Radon 222 and other tracer simulations. - J.Geophys.Res., 103,22047-22062,1998.

28. Smyshlyaev S.P., M.A.Geller and V.A.Yudin, Sensitivity of model assessments of HSCT effects on stratospheric ozone resulting from uncertaintes in the NOx production from lightning, - J. Geophys. Res., 104,26417-2641, 1999.

29. Смышляев С.П., Панин Б.Д., Воробьев B.H. Моделирование изменчивости атмосферного озона с учетом гетерогенных процессов. - Изв.РАН, сер.ФАО, 35, 3, 336-343, 1999;

30. Смышляев С.П., Панин Б.Д., Анискина О.Г. Модельное исследование чувствительности общего содержания озона к изменчивости основных озоноформирующих факторов. - Изв.РАН, сер.ФАО, 35, 6, 800-809,1999.

31. Смышляев С. П., Панин Б. Д., Воробьев В. Н., Кузьмина С. И. Модельная диагностика и прогноз изменчивости общего содержания озона в конце XX -начале XXI веков. - Метеорология и гидрология, № 10, 5-14,1999.

32. Yudin, V.A., S.P. Smyshlyaev, М.А. Geller, and V.Dvortsov, Transport diagnostics of GCMs and implications for 2-D chemistry-transport model of troposphere and stratopshere, - J. Atmos. Sci., 57, 673-699,2000.

33. De Zafra, R. And S.Smyshlyaev, On the formation of HN03 in the Antarctic mid-to-upper stratosphere in winter, J. Geophys. Res., 106,23115-23125,2001.

34. Smyshlyaev S.P., and M.A.Geller, 2001: Analysis of SAGE II observations using data assimilation by SUNY-SPB two-dimensional model and comparison to TOMS data, J.Geophys.Res., 106, 32,327-32,335.

35. Geller M.A., and Smyshlyaev S.P, A Model Study of Total Ozone Evolution 19792000 - The Role of Individual Natural and Anthropogenic Effects, -Geophys.Res.Letters, 29(22), 2048, doi: 10.1029/ 2002GL015689,2002.

36. Смышляев С.П., Кароль И.Л., Зубов B.A., Юдин В.А., Геллер МЛ. Двумерное моделирование сезонно-широтной изменчивости общего- содержания

РОС НАЦИОНАЛЬНАЯ БИБЛИОТЕКА СПстс*4ург 09 КО wm

атмосферного озона с использованием параметров крупномасштабного переноса из модели общей циркуляции атмосферы. - Изв.РАН, сер.ФАО, 38,1, 81-94,2002.

37. Галин ВЛ., Володин Е.М., Смышляев С.П. Модель общей циркуляции атмосферы ИВМ РАН с динамикой озона. - Метеорология и гидрология, № 5, с. 13-24.2003.

38. Смышляев С.П., Зубов В.А., Кароль И.Л., Розанов Е.В., Дворцов В.Л., Курзенева Е.В. Модельное исследование влияния конвективных процессов на газовый состав верхней тропосферы и нижней стратосферы. - Изв.РАН, сер.ФАО, 39,4, 2003.

39. Muscari G., de Zafra R., Smyshlyaev S. Evolution of the N0y-N20 correlation in the Antarctic stratosphere during 1993 and 1995 - J.Geophys.Res., Vol. 108, No. D14,4428 10.1029/2002JD002871, 2003.

40. Смышляев С.П., Галин В .Я., Володин Е.М. Модельное исследование межгодовой изменчивости содержания атмосферного озона в средних широтах. - Изв.РАН, сер.ФАО, 39,2003.

Автор посвящает настоящую работу памяти своих соратников С.Г.Звенигородского, В.В.Яковлева и В.А.Маркова, вместе с которыми он начинал это исследование. Автор выражает благодарность В.Л.Дворцову и В.А.Юдину, в долговременном сотрудничестве с которыми он проводил работы по созданию моделей газового состава атмосферы. Автор признателен своим родителям и семье за понимание, поддержку и терпение. Автор благодарен Б. Д.Панину, И.Л.Каролк>, В.В.Осечкину, Ю.М.Гершензону, М.Ю.Данилину, МХеллеру, И.Исаксену, Р.ДеЗафра, Д.Питари и Д.Мускари за многолетнее плодотворное сотрудничество, полезные советы и обсуждение результатов.

Расчеты циркуляции атмосферы с использованием модели общей циркуляции атмосферы ИВМ РАН выполнялись В.Я.Галиным, модели МАССМ2 - Ф.Рашем, которым автор выражает глубокую и искреннюю благодарность. Автор глубоко признателен ректору РГГМУ Л.Н.Карлину и проректору РГТМУ по научной работе В.Н.Воробьеву за поддержку проводимых исследований и постоянное внимание, а также благодарит сотрудников Российского государственного гидрометеорологического университета, State University of New York at Stony Brook и Olso University за интерес к работе и полезные обсуждения результатов.

Часть работ выполнялась автором в рамках грантов и проектов, поддержанных Российским Фондом Фундаментальных Исследований, INTAS, NSF и NASA. Автор выражает особую благодарность РФФИ за длительную финансовую поддержу руководимых автором закончившихся и продолжающихся (гранты 02-05-65020 и 03-05-64660) проектов. Автор также благодарен ассоциации INTAS за финансовую поддержку его международного сотрудничества (проекты 97-0674 и 01-0732).

" ijiyr '34

}

СМЫШЛЯЕВ СЕРГЕЙ ПАВЛОВИЧ АВТОРЕФЕРАТ

Подписало в печать с оригинал-макета 24.10.03. Формат 60x84/16. Бумага офсетная. Печать трафаретная. Уч.-изд. л. 2,0. Печ. л. 2,25. Тираж 100 экз. Заказ № 315. С 10а.

Санкт-Петербургская государственная лесотехническая академия Издательско-ноли графический отдел СПбГЛТА 194021, Санкт-Петербург, Институтский пер., 3

1ЖГ

»1746t

1 Ч

Содержание диссертации, доктора физико-математических наук, Смышляев, Сергей Павлович

ВВЕДЕНИЕ

1. КОМПЛЕКС МОДЕЛЕЙ ГАЗОВОГО СОСТАВА АТМОСФЕРЫ

1.1. Введение

1.2. Численный алгоритм моделирования фотохимических процессов в планетных атмосферах

1.3. Трехмерная глобальная модель газового состава атмосферы

1.4 Двумерная среднезональная модель

1.5 Комплексное использование моделей газового состава атмосферы разной размерности

2. ПАРАМЕТРИЗАЦИЯ ХИМИЧЕСКИХ ПРОЦЕССОВ В КОМПЛЕКСЕ МОДЕЛЕЙ ОЗОНОСФЕРЫ.

2.1. Введение

2.2. Процессы, формирующие фоновое распределение озона

2.3 Химия азотосодержащих и водородосодержащих газов

2.4 Галогеносодержащие газы земной атмосферы

2.5 Фотохимия серы в атмосфере

2.6 Учет суточного хода атмосферных химических составляющих

3. ПАРАМЕТРИЗАЦИЯ ГЕТЕРОГЕННЫХ ПРОЦЕССОВ В МОДЕЛЯХ ГАЗОВОГО СОСТАВА АТМОСФЕРЫ

3.1. Введение

3.2. Стратосферный сульфатный аэрозоль

3.3 Формирование полярных стратосферных облаков

3.4 Эволюция полярных стратосферных облаков различного типа

3.5 Гравитационное осаждение аэрозольных частиц

4. МОДЕЛИРОВАНИЕ ФОНОВОГО СОСТОЯНИЯ ОЗОНОСФЕРЫ 110 4.1. Введение

4.2 Динамические характеристики озоносферы

4.3 Фоновое распределение озона в атмосфере

4.4 Распределение долгоживущих газов

5. МОДЕЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ НЕКОТОРЫХ ГАЗОВ В АТМОСФЕРЕ АНТАРКТИКИ

5.1. Введение.

5.2. Моделирование распределения содержания озона в Антарктической атмосфере

5.3. Исследование особенностей распределения паров азотной кислоты над южным полюсом

6. МОДЕЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ МЕЖГОДОВОЙ ИЗМЕНЧИВОСТИ СОДЕРЖАНИЯ АТМОСФЕРНОГО ОЗОНА В СРЕДНИХ ШИРОТАХ

6.1. Введение

6.2. Тренды глобального озона по результатам наблюдений

6.3. Факторы долгопериодной изменчивости глобального озона

6.4. Методология теоретического исследования влияния естественных и антропогенных факторов на долгопериодный тренд озона

6.5. Результаты модельных экспериментов

7. ПРОГНОЗ ИЗМЕНЧИВОСТИ ОЗОНА В ПЕРВОЙ ПОЛОВИНЕ

XXI ВЕКА

7.1. Введение

7.2. Прогноз будущей изменчивости хлор- и бромсодержащих газов

7.3. Прогноз изменения озона при условии соблюдения Международных соглашений по ограничению выбросов галагеносодержащих газов

7.4. Роль изменчивости естественных и антропогенных озоноформирующих факторов в прогнозируемых вариациях озона

7.5. Прогноз влияния высотных сверхзвуковых самолетов на распределение озона

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона"

Атмосферный озон является одним из самых важных газов Земной атмосферы. С одной стороны, озон защищает жизнь на Земле, поглощая большую часть жесткого ультрафиолетового излучения Солнца [1,2], с другой стороны, по своим химическим свойствам озон является сильным окислителем и токсичным газом, и его чрезмерное содержание в нижней части атмосферы является вредным для человека, животных и растений [2,3]. Таким образом, с одной стороны, количество озона в атмосфере должно быть достаточным для защиты жизни на Земле от повышенного уровня ультрафиолетовой радиации, а с другой стороны, его содержание в приземном слое не должно превышать определенный уровень, чтобы избежать токсичных воздействий на флору и фауну. Кроме того озон, благодаря своим радиационным свойствам, оказывает существенное влияние на климат Земли, внося свой вклад в нагрев атмосферы за счет поглощения солнечной радиации и в охлаждение за счет собственного излучения тепловой энергии [1-3].

Эволюция атмосферы привела к оптимальному высотному распределению озона. Большая его часть (около 90 %) находится на высотах 15-50 км, в стратосфере, не представляя контактной опасности для людей. В нижней части атмосферы, в тропосфере (0-12 км), концентрация озона почти в 100 раз меньше чем в стратосфере [1-4]. Таким образом, стратосферный озон играет роль защитного экрана для солнечного ультрафиолетового излучения, не представляя контактной опасности для человека, в то время как тропосферный озон не вносит сколь либо существенного вклада в ослабление солнечной ультрафиолетовой радиации, а его повышенные концентрации могут быть опасными для биосферы. Тем самым, экологическая проблема атмосферного озона заключается в недопущении его уменьшения в стратосфере, в одной стороны, и в препятствовании его увеличению в тропосфере, с другой стороны.

Наблюдаемое относительно стабильное содержание озона в атмосфере является результатом равновесия между протекающими совместно и взаимосвязанными химическими, динамическими и радиационными процессами его разрушения и образования [1-4]. В этой связи, если по каким-либо причинам точка равновесия сдвинется в сторону уменьшения озона, то его содержание в земной атмосфере быстро сократится, что приведет к увеличению потока солнечного ультрафиолетового излучения достигающего земной поверхности, что, в свою очередь, губительно скажется на биосфере.

Результаты наблюдений за содержанием атмосферного озона в течение двух последних десятилетий обнаружили тревожные тенденции его изменчивости в направлении ухудшения обоих направлений связанной с ним экологической ситуации, т.е. уменьшения содержания озона в стратосфере и его увеличения в тропосфере [5]. Начиная в середины восьмидесятых годов, в весенние месяцы над Антарктидой регулярно отмечается уменьшение стратосферного озона более чем в два раза, явление, которое получило название "озоновых дыр" [6]. Похожие явления, правда, меньшие по масштабу, в последние годы периодически наблюдаются в Арктике [7] и даже в средних широтах, в частности над территорией Восточной Сибири и Северной Европы [5,8]. Кроме того, результаты измерений глобальной озонометрической сети и спутниковые наблюдения отмечают отрицательную долгопериодную тенденцию (тренд) среднегодового стратосферного озона в средних широтах обоих полушарий [5,9-11]. С другой стороны, результаты измерений тропосферного озона зафиксировали в последние годы его рост со скоростью до 1 % в год [5,12].

Наблюдаемые тревожные тенденции изменчивости озона в земной атмосфере, с одной стороны, потребовали от ученых теоретического объяснения наблюдаемых явлений (диагностическая проблема), а с другой стороны, прогноза изменчивости атмосферного озона в ближайшем и отдаленном будущем, на базе понимания природы наблюдаемых процессов (прогностическая проблема). Для решения этих проблем необходимо использовать как результаты измерений динамических, радиационных и химических параметров атмосферы в течение нескольких десятилетий, так и теоретические представления об особенностях протекания в атмосфере физических и химических процессов, влияющих на пространственно-временное распределение озона и связанных с ним газов.

Долгопериодная изменчивость атмосферного озона может вызываться, как естественной природной изменчивостью, такой как одиннадцатилетний никл солнечной активности [13], вулканические выбросы сульфатного аэрозоля [14-15], или квазипериодические изменения динамической структуры атмосферы (явления QBO и

ENSO) [16], так и антропогенными воздействиями на атмосферу, такими как промышленные выбросы хлорфторуглеводородов (фреонов) и бромсодержащих газов (галонов) в погранслое Земли с последующим переносом в вышележащие слои атмосферы [17-18], и самолетные выбросы газов и аэрозоля непосредственно на высотах тропосферы (дозвуковые самолеты) и стратосферы (сверхзвуковые самолеты) [12,19-20]. Для идентификации причин наблюдаемой изменчивости озона в атмосфере необходимо исследовать как естественные, так и антропогенные факторы.

Значительная степень влияния хозяйственной деятельности человека на атмосферный озон, а также глобальный характер этой проблемы привели к появлению ряда международных соглашений, ограничивающих промышленное использование озоноразрущающих веществ [21,22]. Тем самым, научное исследование причин наблюдаемой в последнее время изменчивости озона в атмосфере необходимо для принятия решений на политическом уровне, касающихся регулирования выбросов озоноразрушающих веществ в атмосферу и поиска безопасных для озона заменителей озоноразрушающих веществ для использования в промышленном производстве.

Наблюдаемая изменчивость озоносферы стимулировала в последнее десятилетие интенсивное теоретическое и экспериментальное изучение физических и химических процессов, влияющих на особенности пространственно-временного распределения атмосферного озона и влияющих на него газов. Подобные исследования являются особенно важными в связи с тем обстоятельством, что существовавшие на середину 80-х годов теории и модели оказались не в состоянии ни предсказать, ни объяснить неожиданное появление "озоновых дыр". Другим важным обстоятельством, заставившим ученых интенсифицировать исследования процессов в озоносфере, явилось опасение возможностью появления "озоновых дыр" за пределами полярных широт, в густонаселенных районах Земного шара.

Задача исследования естественных и антропогенных воздействий на окружающую среду требует тесного взаимодействия между натурными измерениями параметров окружающей среды, математическим моделированием и лабораторными исследованиями параметров происходящих в атмосфере процессов. Для решения диагностической и прогностической задач необходимо одновременно использовать теоретические представления о физических и химических процессах, контролирующих пространственно-временное распределение озона в атмосфере, а также результаты натурных измерений и лабораторных экспериментов. Другими словами, необходим инструмент, позволяющий объединить наши теоретические знания с результатами наблюдений за влияющими на озон характеристиками атмосферы. В наилучшей степени, для применения в качестве такого инструмента подходят модели газового состава тропосферы и стратосферы, включающие в себя математическое описание влияющих на озон физических и химических процессов, а также позволяющие использовать результаты наблюдений и лабораторных исследований в качестве параметров модели и начальных условий решаемой с помощью модели задачи.

Создаваемые модели необходимо калибровать и инициализировать с помощью экспериментальных данных, полученных в результате мониторинга газового состава атмосферы, включающего в себя наземные и спутниковые измерения озона и других атмосферных газов, а также динамических и радиационных параметров, влияющих на пространственно-временное распределение газов в атмосфере. В свою очередь, при проведении измерений газового состава, динамических и радиационных параметров атмосферы необходимо учитывать вырабатываемые с помощью теоретических моделей рекомендации по планированию условий эксперимента.

Созданную модель можно считать репрезентативной, если она в состоянии, основываясь на результатах измерений солнечной радиации, параметров химических реакций и фотодиссоциационных процессов, а также граничных условий на уровне подстилающей поверхности, воспроизводить наблюдаемые значения атмосферных ветров, температуры и газового состава атмосферы. Если модель удовлетворяет этим требованиям, то следующим шагом может быть ее использование для прогностических целей таких, как исследование возможных изменений газового состава и климата атмосферы под воздействием промышленных выбросов окислов азота и углерода, хлорфторуглеводородов и бромсодержащих веществ, а также выбросов дозвуковых и сверхзвуковых самолетов.

Первые регулярные наземные измерения общего содержания озона (ОСО) с помощью спектрофотометра Добсона начались в конце двадцатых годов нашего столетия в Арозе (Швейцария), Оксфорде (Великобритания) и Тромсе (Норвегия) [1,3]. В дальнейшем сеть озонометрических станций неуклонно развивалась и настоящий момент состоит из 85-90 станций, охватывающих весь Земной шар [23,24]. Благодаря постоянному мониторингу ОСО с помощью наземной озонометрической сети, в настоящий момент накоплено достаточное количество данных, чтобы проводить анализ закономерностей пространственно-временного распределения озона [24]. Вместе с тем, географическое распределение озонометрических станций не является сбалансированным. Большая часть их сосредоточена в средних широтах северного полушария, тогда как в тропических, субтропических областях и в южном полушарии их количество явно недостаточно для проведения репрезентативных оценок [25].

Значительный прогресс в озонометрии был достигнут в 1979 году, когда начались регулярные измерения параметров озоносферы со спутника Nimbus 7 [26]. С тех пор контроль за состоянием озоносферы осуществляется как с помощью наземной сети озонометрических станций, так и спутниковыми приборами [27], такими как Solar Backscatter Ultraviolet Unit (SBUV) [28], Total Ozone Mapping Spectrometer (TOMS) [11], Stratospheric Aerosol and Gas Experiment (SAGE) [29], Upper Atmosphere Research Satellite (UARS) [30].

В наибольшей степени требованию репрезентативности удовлетворяют трехмерные модели общей циркуляции атмосферы с полным учетом химических превращений малых газовых примесей озоносферы и обратных связей между химическими, радиационными и динамическими процессами [30]. Подобные модели химии, динамики и радиации, учитывающие высотные, широтные и долготные изменения вычисляемых параметров, дают наиболее адекватную картину реальной атмосферы [31-33]. Однако уровень развития вычислительной техники не позволял до последнего времени достаточно полно учитывать в трехмерных моделях все многообразие важных для озоносферы химических реакций. В последнее время возможности вычислительной техники и накопленный опыт позволяют разрабатывать трехмерные модели газового состава озоносферы, вместо наиболее часто используемых в последние годы, двумерных моделей.

Однако, для полного учета всех химических превращений атмосферных газов, в той или иной степени влияющих на распределение озона, необходимо решать около 70 эволюционных трехмерных уравнений, учитывая порядка 150 химических реакций и фотодиссоциационных процессов. Подобные расчеты требуют больших объемов машинного времени и оперативной памяти даже на самых современных вычислительных машинах. В этой связи, для решения задач, требующих продолжительных расчетов на 2030 лет вперед по нескольким сценариям используются двумерные среднезональные модели, в которых незональные отклонения учитываются параметрически. Так, например, для оценок возможных последствий выбросов хлорфторуглеводородов на атмосферный озон, с учетом возможных вариантов сокращения выбросов в разные сроки и различными промышленными заменителями использующихся сегодня фреонов, необходимы расчеты до 2050 года по 10-15 сценариям [5,9]. Оценки возможного влияния самолетных выбросов, с учетом различных вариантов использования двигателей, топлива и высоты полетов, требуют расчетов до 2015 года по 15-20 сценариям [12].

Наибольшее распространение, как для диагностических, так и для прогностических исследований в последнее время получили двумерные модели химии, динамики и радиации [35-40]. В подобных моделях максимально полно учитываются все важнейшие химические и фотодиссоциационные процессы, которые могут явно или неявно повлиять на пространственно-временное распределение озона в земной атмосфере, а также их изменчивость по высоте и широте. При рассмотрении динамических и радиационных процессов в двумерных моделях применяется зональное осреднение по долготе, а незональные эффекты учитываются параметрически. Использование двумерных моделей для исследования естественных и антропогенных воздействий на озоновый слой позволяет учесть обратные связи между химическими, динамическими и радиационными процессами.

В двумерных моделях газового состава учитывается тот факт, что постоянная времени, связанная с переносом газовых примесей зональными ветрами, относительно мала - порядка нескольких суток [35]. В то же время, для основных малых атмосферных газов постоянная времени велика и влияние переноса зональными ветрами этих компонент таково, что их можно считать хорошо перемешанными в зональном направлении. При этом существующие незональные отклонения можно учесть при помощи вихревой, волновой теории [35,37]. В результате ее применения к атмосферным процессам, скорости ветра в вертикальном и меридиональном направлениях вычисляются из уравнений теплопроводности и неразрывности, а незональпые отклонения учитываются введением потоков крупномассштабной турбулентной диффузии, коэффициенты которой расчитываются по параметрам планетарных и гравитационных волн.

Вместе с тем, использование моделей различной размерности для решения сходных задач приводит к трудностям при сравнении результатов моделирования. Возникающие различия в результатах моделирования могут быть отнесены как к разной размерности используемых моделей, так и к различиям в используемых химических схемах и динамических параметрах. В настоящей работе предлагается подход комплексного использования моделей разной размерности с общими химическими схемами и параметрами атмосферного переноса. Использование комплекса моделей разной размерности позволяет в рамках единого математического аппарата охватить весь спектр используемых в мировом сообществе моделей озоносферы. Использование единых химических и радиационных блоков и связанных динамических полей позволяет решить одну из важнейших для мирового научного сообщества проблем - проблему согласованости моделей разной размерности. Этот подход позволяет отделить те различия в результатах моделирования, которые определяются разной размерностью от отличий, связанных с различными входными параметрами моделей разной размерности, что часто затрудняет сравнение результатов моделирования, полученных с использованием моделей разной размерности и оценку их точности.

При теоретическом моделировании пространственно-временного распределения озона и других атмосферных газовых составляющих необходимо корректно и обоснованно описывать взаимосвязь радиационных, химических и динамических процессов. При этом в связи с тем, что разработанные ранее модели озоносферы не смогли предсказать образование "озоновых дыр" [41], необходимо не только более глубоко изучать традиционно включаемые в теоретические модели процессы, но и исследовать другие физические и химические механизмы, которые ранее не включались в модели.

Интерпретация результатов натурных измерений и проведенные в последнее время лабораторные исследования показали потенциальную важность для озоносферы учета гетерогенных реакций на поверхности атмосферного аэрозоля [42-45]. Теоретические и экспериментальные исследования показывают, что одной из основных причин образования весенних озоновых дыр в Антарктике [41,46-48], а также наблюдаемого отрицательного тренда в общем содержании озона после мощных вулканических выбросов, являются гетерогенные процессы на поверхности полярных стратосферных облаков и сульфатном аэрозоле вулканического происхождения [14,15,49-50]. В этой связи, в последнее время, наряду с лабораторными исследованиями параметров протекающих в атмосферных условиях реакций на поверхности аэрозоля, делаются попытки включения гетерогенных реакций в имеющиеся и разрабатываемые дву- и трехмерные модели озоносферы [31].

Скорости гетерогенных реакций прямо пропорциональны площади поверхности аэрозоля, а вероятность того, что при столкновении с аэрозольной частицей газовая молекула вступит в химическую реакцию на поверхности, зависит от химического состава аэрозоля и его фазового состояния [42,44,51]. В атмосфере, в условиях изменения температуры, влажности, содержания паров азотной и серной кислот происходит постоянное изменение размеров аэрозольных частиц, их химического состава и фазового состояния [52,53]. Для того чтобы учитывать изменчивость размеров и состава аэрозоля, в фотохимических моделях атмосферы необходимо рассматривать эволюцию свойств аэрозольных частиц в зависимости от окружающих условий. С этой целью в настоящей работе разработан блок учета гетерогенных процессов в фотохимических моделях атмосферы, учитывающий эволюцию стратосферного сульфатного аэрозоля, а также образование и изменчивость полярных стратосферных облаков различного типа.

В результате интенсивного изучения процессов в Антарктике с помощью натурных, лабораторных и теоретических исследований [41,46-48,54-57] ученые в целом пришли к согласию, что Антарктические "озоновые дыры" появляются в результате сочетания химических и динамических факторов. Основными процессами, приводящими к образованию озоновых аномалий в полярных районах, как считается, являются: длительно существующий циркумполярный вихрь, образование полярных стратосферных облаков при низких температурах и гетерогенные процессы хлорной и бромной активации на их поверхности, денитрификация полярной стратосферы и разрушение озона в галогенных каталитических циклах после возвращения солнца в условиях низкого содержания азотосодержащих • газов. При этом факторами, которые определяют межгодовые отличия в глубине и пространственном размере «озоновых дыр», являются меняющиеся температура, стабильность циркумполярного вихря, время и интенсивность разрушения циркумполярного вихря в результате весеннего потепления.

Вместе с тем, среди ученых не существует полного согласия в вопросе, какие факторы, химические или динамические, являются определяющими и в какой мере на образование «озоновых дыр» повлияли антропогенные выбросы хлорных и бромных газов. Некоторые исследования показали, что явления, подобные «озоновым дырам», могли проявляться и до индустриальной эры, когда содержание озоноразрушающих веществ в атмосфере резко возросло. При этом, как правило, сторонники определяющей роли естественных факторов полностью отвергают роль антропогенных и наоборот [5859]. Вместе с тем, на основании многочисленных исследований последнего времени можно сделать вывод, что полярные озоновые аномалии являются результатом комплексного влияния естествееных и антропогенных факторов. В этой связи актуальным становится вопрос об относительной роли различных химических и динамических процессов в наблюдаемой морфологии «озоновых дыр». В настоящей работе проведены анализ данных измерений и модельные эксперименты, позволяющие оценить роль различных факторов в формировании полярных особенностей распределения озона.

Основной причиной уменьшения содержания озона в средних широтах в последние годы считается хозяйственная деятельность человека, в частности промышленные и бытовые выбросы хлор- и бромсодержащих газов (фреонов и талонов) [5,9,60-65]. Результатом международных усилий по сокращению антропогенных выбросов фреонов и талонов в атмосферу, стала стабилизация хлорных и бромных газов в атмосфере в конце XX века [65]. Между тем, результаты многих исследований показывают, что естественные факторы также оказывают существенное влияние на долгопериодную изменчивость озона. В этой связи, при идентификации антропогенных изменений параметров озоносферы необходимо выделять естественные процессы, влияющие на тренды общего содержания озона, среди которых основными являются: а) Одиннадцатилетний цикл солнечной активности. Как теоретические исследования, так и результаты измерений показывают довольно значительную изменчивость ОСО между максимумами и минимумами солнечной активности [66,67]; б) Изменчивость содержания аэрозоля в стратосфере. Крупные вулканические извержения приводят к резкому, но кратковременному увеличению аэрозольного загрязнения, в результате чего содержание глобального озона уменьшается. Измерения параметров озоносферы после крупных вулканических извержений (Лгунг 1963, Эль Чичон 1982, Пинатубо 1991) показывают уменьшение ОСО до 6-7 % [14,44,50]; в) Квази-двухлетние осциляции. Результаты наземных измерений в экваториальной зоне показали наличие подобных изменений общего содержания озона с 4-5 % изменчивостью между максимальными значениями ОСО [16,65,68]; г) Явление Эль-Нино. Исследования тропических измерений ОСО показало 3-4 % изменчивость, коррелирующую с индексом Южной Осциляции (Явлением Эль-Нино), который был максимальным в 1982-83 годах, что отчасти может объяснить уменьшение общего содержания озона в высоких широтах северного полушария в этот период [16,69]; д) Влияние полярных процессов на содержание озона в средних широтах. После разрушения циркумполярного вихря бедные озоном воздушные массы полярных районов перемешиваются со среднеширотным озоном, влияя тем самым на среднеглобальное содержание озона [65]; е) Изменение температуры стратосферы, которое может оказать влияние как на скорости химических и газофазных и гетерогенных реакций, так и на атмосферную циркуляцию [70].

Антропогенные воздействия на содержание атмосферного озона необходимо выделять на фоне его естественной изменчивости. Для этого при модельных экспериментах, нацеленных на количественные оценки роли человеческого влияния на озон, нужно уметь количественно описывать воздействие приведенных выше естественных факторов на озон в атмосфере. Достижение этой цели требует, во-первых, точного описания влияния динамических процессов на газовый состав озоносферы, а, во-вторых, основанных на правильном понимании параметризаций естественной изменчивости атмосферного озона. Для решения этой задачи в рамках настоящей работы, с одной стороны используется концепция рассмотрения динамики атмосферы в трехмерном приближении, даже при использовании двумерной модели газового состава, а, сдругой стороны - основанные на результатах последних натурных измерений и лабораторных исследованиях параметризации влияния солнечной активности и гетерогенных процессов на атмосферный озон.

Результаты ряда наблюдений последних лет обнаружили принципиально разное изменение содержания озона в северном и южном полушариях [63,65]. В северном полушарии общее содержание озона уменьшалось до середины 90х годов, а затем наблюдался процесс медленного восстановления содержания озона, что позволило сделать вывод об эффективности принятых международных соглашений по сокращению выбросов в атмосферу фреонов и талонов. Вместе с тем, в южном полушарии содержание озона продолжало уменьшаться и во второй половине 90х годов. При этом на фоне общего отрицательного тренда наблюдались колебания, хорошо коррелирующие с изменчивостью содержания озона в районе Антарктических озоновых аномалий ("озоновых дыр") [64].

Эти результаты поставили на повестку дня ряд новых вопросов, связанных с трендами атмосферного озона [65]. Во-первых, вероятно, что роль естественных и антропогенных факторов различна в разных полушариях, что означает, что меры по сокращению фреонов и талонов могут оказаться недостаточными, если динамические и термические условия, подобные существующим в южном полушарии охватят большую часть Земного шара. Во-вторых, возможно, что влияние процессов в районе полярных озоновых аномалий оказывает на средние широты значительно большее влияние, чем это предполагалось до сих пор. В-третьих, очевидна сильная связь между изменениями температуры и озона, а т.к., как предполагается, последние изменения термического режима могут быть вызваны антропогенными воздействиями на содержание парниковых газов [71], эти воздействия для атмосферного озона могут быть не менее важными, чем содержание фреонов и талонов в атмосфере. В настоящей работе особое внимание уделено роли динамических процессов и изменения температуры в формировании наблюдаемой долгопериодной изменчивости озона.

Главной целью теоретических исследований наблюдаемых изменений окружающей среды является понимание особенностей процессов, движущих эти изменения, с тем, чтобы на базе этих знаний уметь прогнозировать вероятное изменение окружающей среды в будущем. Результаты прогностических расчетов будущего изменения озона показывают, что в ближайшие десятилентия в мировом масштабе следует ожидать процесса восстановления озона к уровню середины XX века, как результат сокращения промышленных и бытовых выбросов фреонов и талонов [65]. Вместе с тем, оценки скорости этого восстановления сильно разнятся в разных исследованиях [5,9,65]. Кроме того, возможные изменения термического режима атмосферы в результате влияния естественных и антропогенных факторов могут значительно повлиять на скорость восстановления озона. Наконец, возможные извержения вулканов и изменения солнечной активности в будущем могут также повлиять на тенденции изменчивости озона.

Другим важным фактором антропогенного влияния на озоновый слой являются выбросы высотных сверхзвуковых самолетов и продуктов сгорания топлива ракетно-космической техники [12,20,72]. Успехи в авиаконструировании и смежных областях позволили в настоящее время приступить к созданию экономически эффективных сверхзвуковых самолетов. Предполагается, что в середине наступившего столетия большинство дальних пассажирских рейсов будет осуществляться на сверхзвуковых самолетах, летающих на высотах 14-25 км, т.е. в том высотном диапазоне, где расположена большая часть защитного озонового слоя. В этой связи возникает задача проведения исследования влияния выбросов стратосферных самолетов на распределение озона.

Основываясь на необходимости проведения прогностических оценок будущего изменения озона, а также значительных неопределенностей в существующих на сегодняшний день оценках, в настоящей работе было проведено модельное исследование возможного влияния различных естественных и антропогенных факторов на содержание озона в атмосфере в первой половине XXI века. При этом рассматривались как изменение влияющих на озон факторов на основе предположений о выполнении или невыполнении международных .соглашений, так и возможное влияние термического режима, солнечной активности, вулканических выбросов и стратосферных самолетов на будущие озоновые тренды.

Основные цели диссертационной работы

• Создание методологии учета трехмерных динамических процессов в двумерных моделях газового состава;

• Сравнение относительной роли различных естественных и антропогенных факторов в наблюдаемой изменчивости глобального озона;

• Оценка относительной роли динамических и химических процессов в формировании озоновых дыр в Антарктике;

• Прогноз возможного изменения глобального озона в первой половине XXI века.

Научная новизна работы заключается в разработке метода решения жесткой системы уравнений химической кинетики, применительно к озоносфере Земли; методики учета влияния трехмерных динамических процессов на среднезональные распределения озона и других малых газов атмосферы; метода учета влияния суточных изменений маложивущих атмосферных газов на долгопериодную изменчивость долгоживущих газов; метода учета процессов изменения размеров аэрозольных частиц в атмосфере, фазовых переходов между жидкими и твердыми частицами, гравитационного оседания аэрозольных частиц и их влияния на гетерогенные процессы в атмосфере; метода учета влияния изменения солнечной активности на газовый состав атмосферы.

В диссертационной работе на защиту выносятся:

• Концепция использования моделей разной размерности с общим блоком химии и входными параметрами;

• Методика учета трехмерных процессов в двумерных моделях газового состава;

• Модель образования и эволюции полярных стратосферных облаков;

• Результаты моделирования процессов образования и развития озоновых дыр в Антарктике;

• Результаты моделирования по прогнозированию изменчивости содержания атмосферного озона в будущем.

Научная и практическая ценность работы заключается в том, что разработанный алгоритм решения жестких задач с учетом изменения их временных постоянных может быть использован для решения жестких задач в других областях науки. Метод одновременного использования фотохимических и динамических моделей разной размерности может быть использован для исследования влияния изменения содержания озона на климат и циркуляцию атмосферы. Результаты расчетов относительной роли естественных и антропогенных факторов в наблюдаемой изменчивости атмосферного озона могут быть учтены при принятии технических и политических решений о целесообразности прекращения использования в промышленности тех или иных веществ, могущих повлиять на состояние окружающей среды. Методика объективного сравнения результатов моделирования и измерений может быть использована для планирования экспериментов и для интерпретации результатов наблюдений. Методика вывода параметров среднезонального переноса из трехмерных полей ветра и температуры может использоваться для наглядной интерпретации результатов расчетов, полученных моделями общей циркуляции и оценки их качества.

Достоверность и обоснованность полученных в диссертации результатов определяется тем, что проведенный теоретический анализ и численное моделирование основаны на фундаментальных уравнениях гидро- и термодинамики, химической кинетики, теории переноса излучения и физики атмосферы. Надежность полученных в диссертации выводов подтверждается также хорошим совпадением результатов модельных расчетов с результатами измерений и лабораторных исследований.

Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения и списка использованных источников.

Заключение Диссертация по теме "Метеорология, климатология, агрометеорология", Смышляев, Сергей Павлович

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

При выполнении настоящей диссертационной работы получены следующие основные результаты:

1. Разработана новая вычислительно эффективная методика совместного и одновременного использования моделей разной размерности для исследования долгопериодной изменчивости атмосферного озона. Отличительными особенностями данной методики являются применение трехмерной модели общей циркуляции атмосферы для оценки влияния атмосферного переноса на распределение малых газовых примесей и двумерной модели газового состава для исследования влияния фотохимических процессов на атмосферное содержание озона и влияющих на него газов.

2. Создан новый комплекс моделей газового состава атмосферы, включающий в себя алгоритм автоматического составления списка фотохимических реакций и оценки их скоростей, методику оценки скоростей каталитического разрушения озона в результате химического взаимодействия с водородными, азотными, хлорными и бромными газами, а также алгоритм учета влияния суточного хода маложивущих газов атмосферы на содержание и изменчивость долгоживущих газов. Для решения жесткой системы уравнений модельного комплекса разработан новый алгоритм решения жестких задач, основанный на разделении газов по их временным постоянным и переменных шагов по времени.

3. Разработана новая модель эволюции стратосферного аэрозоля и полярных стратосферных облаков. Основной особенностью модели является сочетание рассмотрения термодинамики, влияющей на изменение объема аэрозолей, фазовые переходы и изменение химического состава аэрозолей, в зависимости or температуры, влажности и содержания атмосферных растворимых газов, и микрофизики, определяющей распределение частиц по размерам и процессы их гравитационного осаждения. Образование и эволюция полярных стратосферных облаков разного типа рассматривались в зависимости от локальных термодинамических условий и температурной истории воздушных масс.

4. Исследованы динамические и химические факторы образования озоновых аномалий в полярных районах. Получены новые оценки относительного влияния различных факторов на «глубину» и продолжительность «озоновых дыр». Показано, что аналогичные наблюдаемым в последнее время, процессы сокращения количества озона в Антарктике могли наблюдаться и до резкого увеличения хлорных и бромных газов в атмосфере в результате сочетания интенсивности циркумполярного вихря и скорости весеннего потепления атмосферы. Как показали результаты модельных экспериментов, химические процессы, инициированные гетерогенными реакциями на полярных стратосферных облаках, также вносят существенный вклад в интенсивность проявления озоновых дыр, однако межгодовая изменчивость в глубине сокращения содержания озона и территории, охватываемой дырой, определяются динамическими процессами, такими как весеннее потепление и скорость разрушения циркумполярного вихря.

5. Выполнено исследование влияния естественных и антропогенных факторов на наблюдаемую долгопериодную изменчивость содержания озона в средних широтах земли. Получены новые оценки относительной роли антропогенного увеличения хлорных и бромных газов, вулканических выбросов аэрозоля, солнечной активности и динамических процессов в межгодовой изменчивости глобального озона в целом по земному шару, для северного и южного полушарий. По результатам модельных экспериментов выделены временные периоды, когда разные озоноформирующие факторы дополняют или компенсируют друг друга в плане влияния на изменчивость содержания озона. Показано, что наиболее значительные сокращения содержания озона (до 6 % глобально) были вызваны вулканическими выбросами, в то время как остальные факторы, при разных фазах влияния, по отдельности оказывали воздействие до 2 %. Получено, что качественно разная изменчивость содержания озона в северном и южном полушариях может объясняться влиянием низких полярных концентраций озона на его содержание в средних широтах. В южном полушарии, где внутри длительно существующего циркумполярного вихря образуются «озоновые дыры», после весеннего разрушения циркумполярного вихря перемешивание полярных воздушных масс со среднеширотными приводит к сокращению интегрального озона в большей степени, чем в северном полушарии, где циркумполярный вихрь менее выражен.

6. Получены новые прогностические оценки потенциальной изменчивости атмосферного озона в первой половине XXI века. Результаты моделирования показали, что скорость восстановления количества озона в будущем в значительной степени будет определяться изменением температуры стратосферы. Даже если в дальнейшем, по какой либо причине содержание хлора и брома не будет сокращаться, как предполагают прогнозы ВМО, а сохранят ся на современном уровне, но стратосфера будет продолжать охлаждаться, то содержание озона все равно быстро восстановится к уровню 80-х годов. Результаты модельных экспериментов показали, что вероятное антропогенное воздействие одновременно на содержание галогенных газов и на температуру в нижней стратосфере могут привести к частичной компенсации опасного воздействия фреонов на озоновый слой.

7. Получены новые оценки возможного воздействия высотных самолетов на стратосферный озон в будущем. Показано, что степень влияния самолетов на озон сильно зависит от высоты полетов. Увеличение высоты на 3-4 км, т.е в пределах одного-двух уровней высотной сетки модели, приводит к увеличению разрушения озона в 3-4 раза. Кроме того, показано значительное воздействие атмосферной динамики на продукты выбросов самолетных двигателей и последующее воздействие на озон.

Общий вывод работы заключается в том, что влияние естественных факторов и особенно атмосферной динамики на образование озоновых аномалий в полярных районах и долгопериодные тренды глобального содержания озона оказывается не менее значимым, чем антропогенное воздействие фреонов и талонов.

Библиография Диссертация по наукам о земле, доктора физико-математических наук, Смышляев, Сергей Павлович, Санкт-Петербург

1. Хргиан А.Х. Физика атмосферного озона. JI.: Гидрометеоиздат, 1973.296 с.

2. Кароль И.Л., Розанов В.В., Тимофеев Ю.М. Газовые примеси в атмосфере. JI.: Гидрометеоиздат, 1983. - 192 с.

3. Александров Э.Л., Израэль Ю.А., Кароль И.Л., Хргиан А.Х. Озонный щит Земли и его изменения. С-Петербург: Гидрометеоиздат, 1992. 288 с.

4. Брасье Г., Соломон С. Аэрономия средней атмосферы. JI.: Гидрометеоиздат, 1987. 416 с.

5. Scientific Assessment of Ozone Depletion: 1998. WMO, Global Ozone Research and Monitoring Project. Report No. 44, Geneva, Switzerland, 1999.

6. Farman J.C., Gardiner B.G., Shankin J.D. Large losses of total ozone in Antarctica reveal seasonal C10X/N0X interaction // Nature. 1985. V.315. P.207-210.

7. Brune W.H. The potencial for ozone depletion in the Arctic polar stratoshere //Science. 1991. V.251. P. 1260-1268.

8. Борисов Ю.А., Хатгатов В.У., Юшков В.А. Аномалии в общем содержании и высотном распределении атмосферного озона // Изв. РАН. Физика атмосферы и океана. 1995. Т. 31. № 1. С. 26-33. .

9. Word Meteorological Organization. Scientific Assessment of Ozone Depletion: 1994. Report No.37, WMO, 1994.

10. Bojkov, R.D. and V.E.Fioletov, Estimating the global ozone characteristics during the last 30 years, J.Geophys.Res., 100, 16537-16551, 1995.

11. McPeters, R.D., S.W.Hollandsworth, L.E.Flynn, and J.R.Herman, Long-term trends derived from the 16-year combined Nimbus7/Meteor 3 TOMS version 7 record, Geophys.Res.Lett., 23, 3699-3702, 1996.

12. Zerefos C.S., Crutsen P.J. Stratospheric thickness variations over thenothern hemisphere and their possible relation to solar activity // J.Gcophys.Res., 80,5041-5043,1975.

13. Pittok A.B. Possible destruction of ozone by volcanic material at 50 mb. -Nature, 207, N 4993,182, 1965.

14. Chandra S., Stolarski R.S. Recent trends in stratospheric total ozone: implications of dynamical and El Chichon perturbations. Geophys.Res.Lett., 1991.

15. Zerefos C.S., Bais A.F., Ziomas L.C., Bojkov R.D. On the relative importance of QBO and ENSO in the revised Dobson total ozone records. -J.Geophys.Res., 1991.

16. Molina M.J., Rowland F.S. Stratospheric sink for chlorofluoromethanes: Chlorine atom catalyzed destruction of ozone // Nature, 249, pp.810-814,1974.

17. Crutzen P.J. Estimates of possible future ozone reductions from continued use of fluoro-chloro-methanes//Geophys.Res.Lett., 1, pp.205-208, 1974.

18. Johnston H.S., Kinnison D., Wuebbles D.J. Nitrogen oxides from high altitude aircraft: An update of the potential effect on ozone. J.Geophys.Res. 94, 16351-16363, 1989.

19. HSRP, The atmosppheric effecs of stratospheric aircraft: A first program repoet. High Speed Research Program Annual Review, NASA reference publication, National Aeronautics and Space Administration, Washington, DC, 1991.

20. The Vienna Convention for the Protection of the Ozone Layer. 1985.

21. Монреальский протокол по проблеме веществ, разрушающих озонный слой. Бюллетень ВМО, 1988, т.37, N 2.

22. Гущин Г.П. К вопросу об истории создания озопометрической сети в России // Изв. РАН. Физика атмосферы и океана. 1995. Т. 31. N 1. С.6-9.

23. Ozone data for the world. Toronto: Dep. Transport. 1960-1999.

24. Present State of Knowledge of the Upper Atmopcshere. NASA Ref. Publicat. 1208: NASA, 1988, 200 pp.

25. Gallis L.B., Natargan M. Stratospheric photochemical studies using Nimbus 7 data. J.Geophys.Res., 91, No.Dl, 1167-1197,1986.

26. Тимофеев Ю.М. Спутниковые методы исследования газового состава атмосферы // Изв. АН СССР, ФАО, 1989, т.25, № 5, с. 451-472.

27. Randel W.J., Wu F. Climatology of stratospheric ozone based on SBUVand SBUV2 data: 1978-1994, NCAR Tcch.Notc, NCAR/TN-412+STR, 151 pp., NCAR,CO, 1995.

28. McCormick, M.P., P.R.E.Veiga, and W.P.Chu, Stratospheric ozone profile and total ozone trends derived from the SAGE 1 and SAGE II data, Geophys.Res.Lett., 19,269-272,1992.

29. Reber, С. А., С. E. Trevathan, R. J. McNeal, and M. R. Luther, The Upper Atmosphere Research Satellite (UARS) Mission, J. Geophys. Res. 98, D6, 1064310647, 1993.

30. Park, J.H., Ко M.K.W, Jackman C.H., Plumb R.A., Kaye J.A., Sage K.H. Models and measurements intercomparison II. NASA/TM-1999-209554. 1999.

31. Rasch P.J., Boville В.Л., Brasseur G.P. A three-dimensional general circulation model with coupled photochemistry for the middle atmosphere // J .Geophys.Res., 100,9041 -9071, 1995.

32. Chipperfield M.P., Carriolle P.D., Simon P., Ramaroson R., Lary D.J. A three-dimensional model study of trace species in the Arctic lower stratosphere during winter 1989-1990 //J.Geophys.Res., 98, 7199-7218, 1993.

33. Garcia R.R., Solomon S. A numerical model of the zonally averaged dynamical and chemical structure. J.Geophys.Res.,88,1385, 1983.

34. Ко M.K.W., Sze N.D., Livshits M., McElroy M.B., Pyle J.A. The seasonal and latitudinal behavior of trace gases and O3 as simulated by a two-dimwnsional model of the atmosphere //J.Atmos.Sci., 41, 2381-2408, 1984.

35. Stordal D.F., Isaksen I.F., Harnveth D.L. Adiabatic two-dimensional model with photochemistry. J.Geophys.Res., 90, No.D3, 5757-5776,1985.

36. Деминов И.Г. О влиянии изменения состава малых газовых примесей на термический режим озоносферы // Оптика атмосферы, 1989, т.1, № 9, 63-72, 1989.

37. Brasseur G., Hitchman М.Н., Walters S., Dymek M., Falise E., Pirre M. An interactive chemical dynamical radiative two-dimensional model of the middle atmosphere. J.Geophys.Res., 95, No.D5, 5639-5655, 1990.

38. Smyshlyaev S.P., V.L.Dvortsov, M.A.Geller and V.A.Yudin, A two dimensional model with input parameters from a GCM: Ozone sensitivity to different formulation for the longitudinal temperature variation, J. Geophys. Res., 103, 2837328387,1998.

39. Solomon S. The mystery of the Antarctic ozone hole. Rev. Geophys., 26, No.l, 131-148,1988.

40. Гершензон Ю.М., Пурмаль А.П. Гетерогенные процессы в земной атмосфере и их экологические последствия. Успехи химии, 59, N 11 1729-1756, 1990.

41. Cadle R.D., Crutzen P., Ehhalt D. Heterogeneous chemical reactions in the stratosphere. J.Geophys.Res., 80, N 24,3381-3385, 1975.

42. Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. О возможном изменении содержания озона при интенсивном возмущении аэрозольной компоненты. -Изв. АН СССР, сер. ФАО, N 10, 1985.

43. Brasseur G., Granier С., Walters S. Future changes in stratospheric ozone and the role of heterogeneous chemistry // Nature, 348, 626-628, 1990.

44. Solomon S., Garcia R.R., Rowland F.S., Wuebbles D.J. On the depletion of Antarctic ozone. Nature, 321, 755,1986.

45. McElroy M.B., Salawitch R.J., Wofsy S.C. Antarctic 03 : Chemical mechanisms for the spring decrease. Geophys.Res.Lett.,13, 1986.

46. Leu M-T. Laboratory studies of sticking coefficients and heterogeneous reactions important in the Antarctic stratosphere. // Geophys.Res.Lett., 15,17-20,1988.

47. Еланский Н.Ф., Звенигородский С.Г., Смышляев С.П. Воздействие вулканических извержений на стратосферный озонный слой. Доклады АН СССР, т.294, N 5,1987.

48. Kinnison D.E, Grant P.S., Connel P.S., Rotman D.A., Wuebbles D.J. The chemical and radiative effects of the Mt.Pinatubo eruption // J.Geophys.Res., 99, 25705-25731, 1994.

49. Звенигородский С.Г. Параметризация гетерогенных процессов в фотохимических моделях атмосферы // В сб.:Параметризация некоторых видов непреднамеренного и направленного воздействий, J1.:, 1984.

50. Ивлев J1.C. Химический состав и структура атмосферных аэрозолей.1. Л.: ИздЛГУ, 1982.-366 с.

51. Матвеев Л.Т. Курс общей метеорологии. Физика атмосферы. Л.: Гидрометеоиздат. 1986. - 752 с.

52. Newman Р.А., Stolarski R., Schoeberl M.R.,.McPeters R., Kruger A. The 1990 Antarctic ozone hole as observed by TOMS. Geophys.Res.Lett.,18,661-664, 1991.

53. Garcia R.R., Solomon S. A possible relationship between interannual variability in Antarctic ozone and the quasi-biennial oscillation. Geophys.Res.Lett., 14, 848-851, 1987.

54. Solomon S. Antarctic ozone: Progress toward a qualitative understanding // Nature. V.347. P.347-354. 1990.

55. Смышляев С.П. Численное моделирование гетерогенного разрушения озона на полярных стратосферных облаках. Метеорология и гидрология, N12, 44-52, 1994.

56. Maduro R.,Schauerhamimer R. The holes in the ozone scare:The scientific evintific evidence that the sky isn't falling //ParisrAlcuim. 1992.

57. Звягинцев A.M., Зуев В.В., Крученицкий Г.М., Скоробогатый Т.В. О вкладе гетерофазных процессов в формирование весенней озоновой аномалии в Антарктиде // Исследование Земли из космоса, №3, с.1-6,2002.

58. Bojkov, R.D. and V.E.Fioletov, Estimating the global ozone characteristics during the last 30 years, J.Geophys.Res., 100, 16537-16551, 1995.

59. Jackman, C.H., E.L.Fleming, S.Chandra, D.B.Considine, and J.E.Rosenfield, Past, present, and future modeled ozone trends with comparisons to observed trends, J. Geophys. Res., 101, 28753-28767,1996.

60. Смышляев С.П., Панин Б.Д., Воробьев В.Н. Моделирование изменчивости атмосферного озона с учетом гетерогенных процессов // Изв.РАН, сер. ФА О, 35,3,336-343, 1999.

61. Fioletov, V. Е., G. Е. Bodeker, A. J. Miller, R .D. McPeters, and R. Stolarski, Global and zonal total ozone variations estimated from ground-based and satellite measurements // J. Geophys. Res., 107, 2002

62. Geller M.A., Smyshlyaev S.P. A Model Study of Total Ozone Evolution 1979-2000 The Role of Individual Natural and Anthropogenic Effects //

63. Geophys.Res. Letters, 29(22), 2048, doi: 10.1029/2002GLO 15689, 2002.

64. Word Meteorological Organization. Scientific Assessment of Ozone Depletion: 2002. Report No.47, WMO, 2003.

65. Криволуцкий A.A., Кидиярова В.Г., Иванова И.Н., Глазков В.Н., Фомина Н.Н. Проявление процессов солнечной активности в озоносфере Земли // Изв. РАН, ФАО. Т.31. № 1. С.53-56, 1995.

66. Zerefos C.S., Tourpali К., Bojkov B.R., Balis D.S., Rognerud В., Isaksen I.S.A. Solar activity-total column ozone relationships: Observations and model studies with heterogeneous chemistry. J.Geophys.Res., 1997, vol. 102, pp. 1561-1569.

67. Tung K.K., Yang N.U. Dynamical component of seasonal and year-to -year changes in Antarctic and global- ozone. J.Geophys.Res.,93, No.DIO, 1253712559,1988.

68. Kinnersley J.S.,and K.-K.Tung, Modeling the global interannual variability of ozone due to the equato-rial QBO and to extratropical planetary wave variability // J.Atmos.Sci.,55,1417-1428,1998.

69. Хргиан A.X. Озон и динамические процессы в атмосфере // Атмосферный озон. М.: Гидрометеоиздат, 1989. С, 117-123.

70. Борисенков Е.П., Кондратьев К.Я. Круговорот углерода и климат. J1.: Гидрометеоиздат, 1988. - 319с.

71. Smyshlyaev S.P., M.A.Geller and V.A.Yudin, Sensitivity of model assessments of HSCT effects on stratospheric ozone resulting from uncertaintes in the NOx production from lightning, J. Geophys. Res., 104, 26417-2641, 1999.

72. Перов С.П., Хргиан A.X. Современные проблемы атмосферного озона. -Л., Гидрометеоиздат, 1980, 288с.

73. Andrews D.G., Holton J.R., Leovy С.В. Middle atmosphere dynamics. San Diego: Academic Press. 1987. 489 p.

74. Эммануэль А.Б., Кнорре Р.Б. Основы химической кинетики. Наука. 1968.-413 с.

75. Самарский А.А. Введение в теорию разностных схем. М.Наука, 1971.

76. Современные численные методы решения обыкновенных дифференциальных уравнений. М.: Мир, 1979. - 312 с.

77. Boville В.А. Middle atmosphere version of CCM2 (MACCM2): Annual cycle and interannual variability // J.Geophys.Res. 1995. V. 100. P. 9017-9039.

78. Алексеев B.A., Володин E.M., Галин В.Я., Дьшников В.П., Лыкосов В.Н. Моделирование современного климата с помощью атмосферной модели ИВМ РАН. Препринт ИВМ N2086-B98, 1998, 180 с.

79. Jacobson M.Z. Fundamental of atmospheric modeling. University Press, Cambridge, 1999. - 656 pp.

80. Reed R., German K. A contribution to the problem of stratospheric diffusion by a large scale mixing. // Mon. Weather Rev.,93,313,1965.

81. Марчук Г.И. Методы вычислительной математики. М.: Наука, 1977. -455 с.

82. Prather M.J. Numerical advection by conservation of second order moments// J.Geophys.Res., 91, pp.6671-6681, 1986.

83. Plumb R. A., Mahlman J. D. The zonaliy averaged transport characteristics of the GFDL general circulation/transport model // J. Atmos. Sci. 1987. V.4. P. 298327.

84. Newman P.A., Schoeberl M.R. Plumb R.A. Rosenfield J.E. Mixing rates calculated from potential vorticity // J.Geophys.Res. 1988. V. 93. P. 5221-5240.

85. Lindzen R.S. Turbulence and stress due to gravity wave and tidal breakdown// J.Geophys.Res. 1981. V. 86. P. 9707-9714.

86. Yudin V., Smyshlyaev S.P., Geller M.A., Dvortsov V. Transport diagnostics of GCMs and implications for 2-D chemistry transport model of troposphere and stratosphere //J. Atmospheric Sci. 2000. V. 57. P. 673-699.

87. Turco R.P., Whitten R.S. A comparision of several computational techniques for solving some common aeronomic problems. J.Geophys.Res., 79, No.22, pp.3179-3185, 1974.

88. Chameides W.L., Walker J.C. A photochemical theory of tropospheric " ozone. J.Geophys.Res.,78,8751 -8760, 1973.

89. Fishman J., Solomon S., Crutzen P.J. Observational and theoreticalevidence in support of a significant in-situ photochemical source of troposphcric ozone. Tellus, 31,432,1979.

90. Brasseur G. P., Orlando J.J., Tyniiall G.S. Atmospheric chemistry and global change.-Oxford: Oxford University Press, 1999. 650 pp.

91. Gear C.W. The automatic integtation of stiff ordinary differential equations. Information Processing 68. Holland Publ.Co., 187-193, 1968.

92. Carslaw K.S., Luo B.P., Clegg S.L., Peter Th., Brimblecombe P., Crutzen P.J. Stratospheric aerosol growth and HNO3 gas phase depiction from coupled IINO3 and water uptake by liquid particles // Geophys.Res.Lett., 21, No.23, 2479-2482,1994.

93. Thomason, L. W., L. R. Poole, and T. Deshlcr, A global climatology of stratospheric aerosol surface area density deduced from Stratospheric Aerosol and Gas Experiment II measurements: 1984-1994, ./. Geophys. Res., 102, 8967-8976, 1997.

94. Carslaw, K.S., B. Luo, and T. Peter, An analytic expression for the composition of aqueous HNO3-H2SO4 stratospheric aerosols including gas phase removal of HNOj //Geophys Res. Lett. 22, 1877-1880, 1995.

95. Iraci, L.T., A.M. Middlebrook, and M.A. Tolbert, Laboratory studies of the formation of polar stratospheric clouds: Nitric acid condensation on thin sulfuric acid films, J. Geophys. Res., 100, 20969-20977, 1995.

96. Kasten F. Falling speed of aerosol particles // J.Appl.Meteorol., 7, 944-947,1968.

97. Лялин В.Я. Параметризация радиационных процесов в атмосферной модели ИВМ. Известия АН. Физика атмосферы и океана, 1998, Т.34, N3, с.380-389.

98. Brasseur G., Hitchman М.Н. The effect of breaking gravity waves on the distribution of trace species in the middle atmosphere // Transport Processes in the Middle Atmopshere, pp. 215-227, Reidel, 1987.

99. Cunnold, D.M., H.J.Wang, L.M.Thomason, J.M.Zawodny, J.A.Logan, and I.A.Megretskaia, SAGE (version 5.96) ozone trends in the lower stratosphere // J.Geophys.Res,, 105,4445-4457, 2000.

100. Randel, W.R., R.Stolarski, D.Cunnold, J.A.Logan, and M.J.Newchurch, Trends in the vertical distribution of ozone // Science, 285, 1689-1692, 1998.

101. Stratospheric Processes And their Role Climate (SPARC) activity. // The SPARC Newsletter 21, 2003.

102. Смышляев С.П., Панин Б.Д., Анискина О.Г. Модельное исследование чувствительности общего содержания озона к изменчивости основных озоноформирующих факторов. // Изв.РАН, сер.ФАО, 35, 6, 800-809, 1999.

103. Dvortsov V.L., Zvenigorodsky S.G., Smyshlyaev S.P. On the use of Isaksen-Luther method of computing photodissociation rates in photochemical models //J.Geophys.Res. 1992. V. 97. P. 7593-7601

104. Fomichev V.I., Kutepov A.A., Akmacv R.A., Shvcd G.M. Parameterization of the 15 mkm C02 band cooling in the middle atmosphere (15-115 km)//J.Atmos.Terr.Phys., 55,1993.

105. РАН. Физика атмосферы и океана. 2002. Т. 38. №1. С. 81-84.

106. Gobbi G.P., Donfrancesco G.Di., Adriani A. Physical propetics of stratospheric clouds during the Antarctic winter of 1995 // J.Geophys.Res., 103, 10859-10873, 1998.

107. Mergenthaler J.L., Kumer J.B., Roche A.E. Distribution of Antarctic polar stratospheric clouds as seen by the CLAES experiment // J.Geophys.Res., 102, 1916119170, 1997. .

108. Sander S.P., R.R.Friedl, D.M.Golden, M.J.Kurylo, R.E.Huie, V.L.Orkin, G.K.Moortgat, A.R.Ravishankara, C.E.Kolb, M.J.Molina, B. J.Finlayson-Pitts, Chemical Kinetics and Photochemical Data for Use in Atmospheric Studies, JPL Publication 02-25, 2003.

109. Lean, J., Evolution of the Sun's spectral irradiance since the Maunder Minimum, Geophys. Res. Lett., 27, 2,425-2,428, 2000.

110. Cugnon, P., Nouvelles des labos Le "Sunspot Index Data Center" // Ciel et Terre, 113(2), 67-71, 1997.

111. Wang W. C, Liang, X.Z., Dudek.M.P., Pollard D., Thompson S.L. Atmospheric ozone as a climate gaz // J. Atmos. Res., V.37, p.247-256, 1995.

112. Introduction to the Intergovernmental Panel on Climate Change (1PCC). WMO/UNEP, Geneva, 2000.

113. Smyshlyaev S.P., Geller M.A., Yudin V.A. Sensitivity of model assessments of HSCT effects on stratospheric ozone resulting from uncertaintes in the NOx production from lightning// J.Geophys.Res. 1999. V. 104. P. 26401-26418.

114. Stolarski R.S., Baughcum S.L., Brune W.H., Douglass A.R. Fahey D.W., Friedl R.R., Liu S.C., Plumb R.A. Poole L.R., Wesoky H.L. Worsnop D.R. Scientific assessment of the atmospheric effects of stratospheric aircraft: 1995. NASA Ref.Publ. 1381. 1995.

Информация о работе

Смышляев, Сергей Павлович
доктора физико-математических наук
Санкт-Петербург, 2003
ВАК 25.00.30

Диссертация

Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона - тема диссертации по наукам о земле, скачайте бесплатно

Автореферат

Теоретическое исследование естественных и антропогенных воздействий на долгопериодную изменчивость атмосферного озона - тема автореферата по наукам о земле, скачайте бесплатно автореферат диссертации

Похожие работы