Бесплатный автореферат и диссертация по геологии на тему

Разработка и апробация методов изотопной индикации при изучении загрязнения подземных вод

ВАК РФ 04.00.06, Гидрогеология

Автореферат диссертации по теме "Разработка и апробация методов изотопной индикации при изучении загрязнения подземных вод"

гГ6 Ол

Государственный Комитет Российской Федерации 1 ) ио высвнзцу ооразованио

^анкт-Петербургский государственный горный институт имени Г.В.Плеханова ' (технический университет)

На щивах рукописи

ТОКАРЕВ Игорь йюлавфович .

РАЗРАБОТКА И АПРОБАЦИЯ НЕТОДОВ ИЗОТОПНОЙ ИНДИКАЦИИ ПРИ 13УЧЕНИИ ЗАГРЯЗНЕНИЯ ИОДЗЕНВЫХ вод

СпециальноЬть 04.00.06 - Гидрогеология

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени каядадата геодого-шноралопшеских нву;

Санкт-Пзтербург - 19 9 3

Работа выполнена

)в Санкт-Петербургской горном институте имени Г

Плеханова (СПЙП).

Научные руководит ли:

Официальные оппоненты:

доктор геолого-минералогических наук, член-корреспоцдент РАН -МИРОНЕНКО Валерий Александрович; доктор химических наук ТОЛСТИХИН Игорь Несторович.

доктор геолого-минералогических наук, профессор ЯКУЦЕНИ В.П.; кандидат геолого-минералогических наук, доцент ТИХОМИРОВ В.В.

Ведущее предприятие: Всероссийский геологический институт (ВСЁГЕИ)

Защита состоится

а993 г. в

/Г

часоэ

ъо

ми

на заседании специализированного совета '2.063.15.07 в Санкт-Петербургском ном институте по адресу: 199026, Санкт-Петербург, 21 линия, д.2, аудД;

С диссертацией мокко ознакомиться в библиотеке СПбГИ. • . Автореферат .разослан " _1993 г.

УЧЕНЫЙ СЕКРЕТ/Fb '

специализированного cocerá,

кандидат геолого-минералогических наук,

доцент А.В.КУЗЬМИН

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы...В последние-годы отмечается.усиление интереса к использоеанию изотопных ландшафтных индикаторов для целей гидрогеологии. Применение ландшафтных индикаторов позволяет испол: эвать накопленную в гидрогеологической системе информацию. Преимущество этого подхода состоит в том, что изучается реакция на возмущение всей системы в целом. Тем самим преодолевается одна ' из основных трудностей "обычных" видов опытно-фильтрационнмх (ОФР) и опытио-миг--рационных (ОМР) работ - корректный учет масштабных аффектов. Одним иа эффективных видов исследования подземных вод является их датирование и изотопно-ланд-иафг.ши индикация, позволяющие диагностировать и оценив"ть пропорции смешения вод различных горизонтов и зон водообмена, выполнять количественные оценки ско- • ростей движения, ресурсов и параметров массопереноса подземных вод.

В последнее время становится важным также .то, что изотопные исследований являются относительно дезевьгм видом работ, если сравнение идет с ОФР или ОМР, а , качество получаемой информации значительно выше, чем при проведении стандартных гидрохимических исследований. , ■

Цель работы1 заключалась в совершенствовании методов датирования и изотопной индикации подземных , вод и адаптации их для изучения и прогноза антропогенного . воздействия иа окружающую > среду. • ! • ■

Задачей исследований .бьша разработка тритий-гелий-неоновой систематики < дяя освоения тритий/гелий-З и гелий-4 метода датирования молодых и древних вод, > соответственно, а также апробация возможности использования изотопного составаI .' водоростворешшх соединений азота для целей гидрогеологии. ■

Методика исследований включала:

' - анализ и обобщение литературных данных об изотопных методах,используемых для датирошшя и индикации подземных вод, оценку погрешностей тритиевого к гелиевого методов датирования;

- отработку катодов отбора проб и подготовки препаратов для масс-спект-роиетрнчесного анализа тзготюго состава и количества растворенных благородных газов и изотопии водорзстмрсявшх соединений азота;

- отработку методики насс-спектрометрического анализа изотопного состава гелия я носна;

- теоретический анализ изотопного баланса легких благородных газов и три- . тия в подземных водах в рамках тритий-гелий-неоновой систематики;

- оценку области применимости и погрешностей трнтай/гелий-З и !' ли.Ч-4 методой датирования подземных вод;

— апробацию гитий/гелиевого метода, датирования и изотопии азота на конкретных объектах. »

Научные положения, выносимые на защиту:

1. Для изучения формирования изотопного состава растворенного в подземках водах гелия следует использовать гелий-неоноаую систематику в виде соотношения которое позволяет диагностировать смешение молодых и древних вод, оценивать изотопные характеристики крайних членов и пропорции их смешения.. ■

2. Использование тритий-гелиЯ-неоновой систематики при изучении подземных вод позволяет реализовать тритиЯ/гелий-З метод датирования молодых вод и гелиА-4 метод дат11рования древних вод, объединив, тем самым, два ранее несвязанных метода - тритиевьй и гелиевый методы датирования подземных вод.

3. Тритий-гелий-неоновая систематика и изотопия азота может быть использована в широком круге природных условий для решения практических гидрогеологических задач.

Научная новизна работы заключается в использовании для исследования подземных вод тритий-гелий-неоновой систематики, теоретическом изучении ограничений тритий/гелий-З метода датирования, использовании изотопии азота для изучения антропогенного загрязнения подзешьос вод. .

Практическое значение работы заключается в возможности использования разработанных изотопных методов для гидрогеологических исследований, что иллюстрируется в работе на примерах практической реализации:

- выявление источников и прогноз азотного загрязнения в басссГаю озера Большой Вудьявр;

- оценка.ресурсов подземных вод в долине реки Малой Белой;

- прогноз предельно-гвозможных концентраций радионуклидов на водозаборе ГОШ в результате штатной эксплуатации или аварии ядерного исследовательского реактора.

Апробация работы. Основные положения работы неоднократно докладывались на постоянно действующем семинаре кафедры гидрогеологии СПбГИ и на ученом совете геологического института КНЦ РАН. Автор работы участвовал с докладами на:

- И Всесоюзном симпозиуме "Изотопы в гидросфере", Каунас, 1089г.;

- международной конференции по экологическим проблемам Балтийского вита, Мурманск, 1991г.;

- постошио действующем изотопном семинаре ИГГД АН, Ленинград, 1901г.;

- постоянно действующем семинаре ШИЗ РАЛ, Гатчми, 1Ш2г.;

- ХЗ саодозиуме по геохимии изотопов, Москва, 1692г.

Кроме того, результаты работы-докладывались на МТС ПО "Апатит" (г.Кировдк, ¡¡урмаискол обл.) и Мур-анской 1'К) (1 .Апатиты, Мурманской области).

( Публикации. Основные теоретические положения и примери практического использования результатов работы отражены в пяти научных статьях и тезисах 2-х конференций.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и приложения. Суммарный объем работы /¿^"страниц с2-рнсун-ками и (¿^ таблицами. Список использованной литературы включает [S^f наименования.

Автор выражает глубокую признательность шучным руководителям Толстихину. Игорю Несторовичу (КЩ РАН) и Мироненко Валери» Александровичу (СПбГИ),а также помогавшим в выполнении работы Каменскому Игорю Леонидовичу (КЩ РАН), Прасолову Эдуарду Михаиловичу (БННГРи), Кислицину Виктору Георгиевичу (КНЦ РАН) и Суб-зотнну Евгению Сергеевичу (В11ИГЙ1).

Содержание работы .

Глава 1. АНАЛИЗ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ ЛАНДИА5Т1ШХ ИНДИКАТОРОВ ПРИ ИЗУЧЕНИИ ПОДЗЕИНИХ ВОД

Датирование подземных вод является одним из эффективных методов их иссле-10ваш1Я. Cipero говоря, подземные води сами по себе могут датироваться только [зотоплми, входящими в молекулу воды. Применение для датирования других изото-юв предполагает, что имеется и известен закон, с помощью которого можно постаять и соответствие возраст воды и возраст изотопного процесса, используемого дя датирования.

Известны два подхода к использованию изотопной информации для датирования.

1) Используются изотопы не образующиеся в подземной гидросфере или накаливающиеся в процессе фильтрации в ничтожных количествах, в противном случае за-он их генерации в подземной гидросфере должен быть известен. Датирование выявляется по убыли материнского или накоплению дочернего изотопа, если известна родная концентрация изотопа; штче должны быть измерены остаточная концентрация атерпнекого изотопа и концентрация дочернего изотопа в одной и той же пробе.

2) Используется изотоп, поступлением которого с инфнльтрогенными водами ажио пренебречь или входная концентрация которого известна. Датирование прок • эднтся по накоплению изотопа, следовательно, должен быть известен закон его ианапии водов^еПсШ'^м;: породами.

Отсюда следует, что для датирования подземных вод целесообразно использо-ише изотопа изотопов, входящих в молекулу аодц, не исштшаящк химичес-IX превращения и фракционирования и подземной гидросфере, имеющих "внутреннюю"

ивтху времени. Наиболее полно этим требованиям при датировании вод, имеющих ярем пребывания в подземной гидросфере менее нескольких десятков лет, отвечает тяхолыв радиоактивный изотоп водорода - тритий. Для датирования подземных вод, имелцкх контакт с породами в течении тысяч и более лет, используется гелиевый метод. В главе рассматриваются вар- тнты использования и ограничения тритиевого в гелиевого методов датированиг

ТритиВ используется в гидрогеологической практике с сердины 50-х годов.

• Естественные содержания трития в атмосферных осадках оцениваются величинами 0,1-10 ТЕ. С началом развития ядерных технологий концентрации трития в атмосферной влаге выросли и максимальные концентрации трития на уровне нескольких тысяч тритиевых единиц наблюдались в 1963-1664 гг. С конца 70-х годов наблюдается стабилизация его среднегодовых содержаний, в настоящее вреда они составляют первые десятки тритиевых единиц.

■В годовом [взрезе наблюдаются сезонные вар»1ацин концентраций в атмосферной влаге с максимумом в весенне-летний период. Кроме сезонных вариаций,наблюдаются широтная и высотная зональности, а такке "кштшенталышй" а^ект повышения средоемноголетних концентраций тригия по мера удаления от приморских территорий. Наблздаются локальные аномалии, связанные с работой предприятий адерного топливного цикла и крупных ядерных исследовательских лаборатории. Вследствие рассмотренных особенностей, оценить среднемноголетние уровни тритиевых выпадений для конкретной территории можно толь "о на основании режимных наблюдении.

/ Полные записи тритиевых вшадений имеются только для нескольких районов Земного иара. Для территорий не имеющих таких записей концентрацию трития в атмосферных осадках восстанавливают на основании режимных наблюдений, которые сравнивают с таковыми для объекта-аналога. Режимше наблюдения требуют значительных затрат времени и усилий, в тэ же время врядли возмодао корректное восстановление крайне неравномерных тритиевых выпадений за 50-60-е года по данним современных распределений.

6 свою очередь, должна независимо оцениваться входная функция в шфиштро-генных водах, поскольку наблюдается несовпадение пиков ифшьтрационного питания подзеииых вод и тритиевых выпадений в атиосферних осадках.

Интерпретация тритиевых данных производится в рамках двух подходов: первый подход опирается на форму кривой, второй использует абсолютные концентрации три « в подземных водах. Шрвый подход требует независимой схематизации условии .•лрмироаашш тритиевых концентраций в подземных водах и, иидимо, вполне корректен только в своей простейоей постановке - молоды:<и нанимается воды, нмеювуш заметные когщентрации трития,' древними - не именащю ебнарутамше его количеств,

С

остальные вода признаются смешанными. В рамках второго подхода наибольшие погрешности сносит смешение разновозрастных вод и, особенно, не диагностируемое в пределах трнгяевоЛ систематики смешение с "мертвыми" по тритии водами.

Подробнее остановимся на влиянии зоны аэрации на точность тритиевых датировок, поскольку задержка поступления шфыьтроинных вод в насыщенную зону, за счет пребывания в зона аэрации, приводит к снижению входных концентраций трития,' которое следует учитывать. Время пребывания трития в зоне аэрации может увеличиваться за счет фракционирования: так как перенос влаги в зоне аэрации происходит н в «идком и в газообразном виде, при испарении происходит фракционирование, в результате которого в жидкой фазе накапливается тдагельн. изотоп. Процесс испарения-конденсации происходит многократно, а суммарный коэффициент фракционирования " , где п - количество стадий испарения-конденсации. При переносе в паровой фазе Следует учитывать фракционирование за счет разницы в коэффициентах. дийузии М)0 и 1ГГ0.

Таким образом, можно заключить, что трнтиевый метод датирования имеет существенные ограничения и большом количестве случаев дает только качественную информацию. Исключить необходимость задания входной функции по тритию позволяет тритий/гелий-3 метод датирования подземных вод, в рамках которого возраст оценивается по соотношении накопленного тритигенного гелия-3 и остаточного трчтия.

Для оценки вклада тритигенного гелия-3 в баланс изотопов гелия в подземкой гидросфере следует оцгиить оклад гелия, эмалируемого породами. Оценка доли породного гелия позволяет выполнить гелиевое датирование древних вод:

Т= ^Яор ,«-1.у(1/р -</), ' ,1}

К Не . { 1 '

где + ГШ-£т(, )*.!)„ - продуцирующая способность пород по гелию,

нсм'/год; £« и - продуцирующая способность урана и тория по гелим,соответственно, нсм'/год; {и] и [ГЬ] - концентрации урана и горня, соответственно, г/г породы; 1>п - плотность пород, г/си1; 0,1 - коэффициент сохранности гелия породами; р - пористость/трецгаговатость пород; *НеП(>я - концентрация породного . гелия, накопленного за орсия ««такта Т,исн*/г Иг0.

Погрешности гелиевого метода датирования определяются погрешностью задания параметров, яходягу'.х а расчетную формулу. Анализ пределов их вариаций показывает, что гелиевые датировки для большинства ситуаций дают порядок величин. Ресаи>-цее влияние, полностью искатагацее датировки, мояет оказывать смеие:н:е древних вод с молодыми, диагностировать которое в рамках гелиевого метода иевозмогло.

Сказанное позволяет заключить, что трнтиевьш и гелнда'Я методы датирования имеэт ограниче/шя, существенно сукашие область их пр.тмувдшш. 1кяучв1Ци;о с их ломовьч, по общепринятом методакам, датировки носят, по-видимому, кздесгшвшК

характер. С другой стороны, оба трасера имеют существенные преимущества, поскольку являются консервативными, обладают "внутренней" меткой времени, а тритий входит в молекулу воды.

Глава 2. ОСНОВНЫЕ ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ ПРЕДПОСЫЛКИ И ОГРАНИЧЕНИЯ

ТРИТИП/ГЕЛИЙ-3 МЕТОЛА ДАТИРОВАНИЯ МОЛОДЫХ И ГЕЛИЙ-4 МЕТОДА ДАТИРОВАНИЯ ДРЕВНИХ ВОД

В рассмотренной тритиЯ-гелий-нооновон систематике датирование выполняется по трнтигекному гелию-3 и гелню-1, зманяруемому породами. Гелий поступает в подземную гидросферу с ин^ильтрогешшми водами в равновесных с атмосферой содержаниях, таким образом возраст подземшх вод определяется как промежуток времени, прошедший с момента изоляции от атмосферы и начала накопления избыточного трити-гекного гелия-3 или породного гелип-4.

Изотопный состав гелия подземных вод яитов и платформ формируется за счет вклада трех источников: атмосферы (далее индекс AIM), эманации гелия водовмецаю-щими породами (индекс ПОР) и накопления тритигенного гелия-3 (индекс TPifT). Поскольку обиаружимые количества Н&пор накапливаются за промел^утки времени в сотни и тысячи лет, его вкладом в изотопный состав гелия молодых вод можно пренебречь и записать балансовые уравнения:

для молодых вод: для древних вод:

. 3/feM = *HtAW **Нетриг '. = *НеАгм + *Не р1>р

*Нем= *НеАТм "НеА -- * *Не„.р

Концентрацию атмосферного гелия можно рассчитать, если известна средняя температура шгфильтрумцихся вод и среднее атмосферное давление в области питания, или оценить по измеренной концентрации . Последний подход является более

корректным: поскольку неон-20 не имеет радиогенных источников в земной коре, измеренная его концентрация отвечает средневзвешенной для условий насыщения в области питания. , ■ '

Для рассмотрения изотопного баланса гелия в подземных вода* автором используется cooti: ¿¡аение •

эНе/*Не -V a0Ne /''Не (см.рис.1). В гелий-неоновых изотопных координатах состав растворенных, равновесных с атмосферой, благородных газов отражается линией

ASM. Отношение ъ^е/нНе для природных вариаций температур и давления является практически постоянным, и с учетом фракционирования при растворении, составляет Hie/^He = 1,3S2*10~6. Отношение варыгрует, в основном, в зависимости от температуры инфиль-трогенных под и при ее вариации от 0 до 10°С меняется от 4,16 до 3,83, соответственно. 3 молодых водах изотопное отношение:

®

5

4)

а:

т

_ изотопные ксордшати водорастворен-ных благоро;;ных газов равновесных с ( атмосферой.

ЛSW _ то де, с учетом полпого распада природного косиогешюго трития, РН] ■ ■ 5 ТЕ,

М - гипотетичес.-ше изотопные координаты водорастворенних благородных газов молодых вод.

А - гипотетичес;сие изотопные координаты водорастворенних благородных газов " древних вод. Индексы 1 - водовмещаю-цие породы эмалируют гелий с отношением (?Н&/',Не)пор « Ю'а . 2 - то же, (*Не./"Не)тГ *>г,5.Ю~

Линии: Л!)1П.я эволюции изотопных координат благородных газов молодых вод

за счет накопления тритигенного гслия-З; Д - линии зволющм изототых координат благородных газов древних вод и результате накопления гелия, эмалируемого породами; М+д - линии, олисывасцио изотопные координаты водорастворенных благородных газов в результате смешения молодых и дрошкк иод.

Рис.1. Модельный расчет эволюции изототгаго состава водорастворенних благородных газов молодых и древних иод, а также их смешения

растет во времени за счет накопления тритигенного гелия-3, а неон-гелиевое отношение остается постоянным и определяется температурой насщеиия в области питания: (год¡е/*це)м - сопв-Ь.

Эволюция гелиевого изотопного отношения в древних водах в результате накопления гелия, эманнруемого породами, зависит от отношения

' А 1чПеАтп] * 0«еПо/^

Накопление породного гелия приводит к уменьшению неон-гелиевого отношения:

( Не'А дНеАТМ] * 1"Нелор1 Модельный расчет эволюции изотошюго состава гелия молодых и древних вод приведен на рнс.1. Ирм расчете эволюции изотопного состава древних вод можно учесть тритигенный гелий-З, образовавшийся за счот естественного космогеиного трития Предположив полный распад природного космогешюго трития с исходной концентрацией 5 ТЕ, можно рассчитать 'смененные координаты равновесньос с атмосферой ин-фильтрогенных вод (см.лкмю ЛЙУ па рнс.1). В результате, линия эволюция древних еод пойдет несколько выше ранее рассчитанной без учета фона. Однако

при возрастах древних вод более 50 тыс.лет дяя обоих расчетов различие в изотопном составе становятся менее 1%.

. , В природных условиях обычно наблюдается смешение молодих и древних вод.по-ступащих в зону активного водооб>ёиа за счет перетекания или откатил из слабопроницаемых пластов, а также за счет глубинной циркуляции. Изотопные координаты смешанных подземных вод раскола. потея в области между линиями эволюции молодых и древних вод и описываются в терминах-двухкошонептного смешения (см.рис.1). Изотопные координаты весьма чувствительны к процессам

ксмешения, что позаоляет диагностировать вклад древне вод на уровне далей процента. *

При датировании природных вод нахождение изотопных координат крайних членов смешения является задачей исследования. Опыт работа автора показывает, что обычно наблюдается смешение молодых и древних вод в различных пропорциях. Для совокупности точек, отвечающих изотопным координатам смеси, с различным вкладом древних вод, наблюдается линейная корреляция отношений которая может быть аппроксимирована линией смешения в виде:

Точки пересечения линии аппроксимации с линиями, описывающими эволюцию молодых и древних вод, является искомыми изотопными координатами крайних членов смешения, позволяющими рассчитать концентрацию тритигенного гелил-3:

[%тРиг] = ((*И*/»Нв),. ■'(*Нс/*Не)лт«)-}!,исьТМ1

и накопленного породного гелия-4: Возраст молодых вод рассчитывается как:

■V А-. -Р (А * Е'Иет^яЬ

трр [*Н] - концентрация остаточного трития, измеренная в опробуемых водах. Возраст древних вод рассчитывав« ш ¡¿ормуда (1).

Следует подчеркнуть, что изотопные .координаты крайних членов смешения оце-нки&отся независимо, а влияние смещения молодых ¡1. древних вод на результаты датирования исключается'за счет использования тритий-гелий-неоновой систематики.

Далее в главе рассматриваются ограничения и погрешности тритий/гелии-3 и гелиевого методов датирования за счет погрешностей оценки балансовых составля1а-ьих л возможных вариаций изотопного состава древних вод. Показано, что даже при точном учете смешения гелий-4 метод дает оценку возраста по порядку величины.

Тритий/гелиевый метод, при имеющейся аппаратуре, мо^ег примениться для ил- . терадла аозриетоа молодых подземных вод от 1,5 до 40 лет. Далее анализируются

погрешности тритий/гелиевого метода за счет смеоения разновозрастных молодых вод. Возраст молодаек вод является средневзвешенной величиной по составляющим

^^ г =

где - функция распределения возрастов по составляющим смесь объемам,С(у)

- возраст составляющей. Сравнение результатов численного моделирования тритий-гелиевого датирования производилось с рассчитанным средневзвешенный гидравлическим возрастом для заданной функции распределения времени пребывания.

Погрешности метода имеют нелинейное-распределение на допустимом интервале датироьдк и имеют пик, связанный с пиком концентраций т, ггия в атмосферных осадках в 1963-1664гг. Абсолютные величины погрешностей зависят, в первую очередь, от интервала осреднения возрастов молодых вод. Уменьаенле этого интервала ведет к уменьшению абсолютных величин погревностей и интервала датирования, в пределах которого эти погрешности следует учитывать.

Погрешности, вызванные наличием гидродисперсии и начального естественного фона трития, имеют подчиненное значение. Увеличение уровня- естественного фона и дисперсии приводит к уменьшению погрешности. Абсолютные величины погреишетей не зависят от средневзвешенного возраста подземных вод, поэтому,с его увеличением относительные погрешности метода снижаются. Вид фуысции распределения времени пребывания практически не влияет на величину погреиностей.

В области влияния пика ылидений трития с атмосферными осадками в 1963+ ♦1964гг., относительные погрешности тритий/гелиевого датирования меняются от десятков процентов - для вод- с возрастами, составляющими первые годы, дс первых процентов - для вод с. возрастами более 10 лет. Поскольку погрешности вызваны неравномерным, в многолетней плане, выпадением трития с атмосферными осадками,то по мере сглаживания влияния пика выпадений трития, погреешости тритий/гелиевого датирования уменьшится. В настоящее время для вод с возрастем» в несколько лет, на которые до оказывает влияние пик выпадошй* в 60-е годы, потреимсти тритии/ гелиевого метода пренебрежимо малы. Для вод с возрастом более 10-ти лет эти погрешности составляют несколько процентов и в* дальнейшем будут сшямться.

Глава 3. ПРИМЕРЫ ИСПОЛЬЗОВАНИЯ ИЗОТОПНЫХ МЕТОДОВ ДЛЯ РЕЕЕИНЯ ГИДРОГЕОЛОГИЧЕСКИХ ЗАДАН

В гласе рассмотрены примеры практического использования трит!й1/гсллй-3 метода датирования и нзотопип азота для решения гидрогеологических задач, а так*Ч результаты регионального опробования подземных вод на изотопньй состав ледаас благородных газов.

Основная цоля исследований посвящена изучению подземных вод бассейна оз. Б.Вудъгтер, находящегося в южной части Хибинского щелочного массива, В гидрогеологическом отношении это межгорный артезианский бассейн площадью около 325 км'. кбс&мтаъ отметки водоразделов составляют около 1000 и, долин - около 300 м. Артезианский бассеГи состоит из двух структурных единиц - водоносного комплекса четвертичных отложений и водонос-ого комплекса трецииовапк коренных пород. Комплекс четвертичных отлоаений представлен (снизу вверх):

нгпорно-беэгйлорным песцано-гравнПяо-голочньм горизонтом, мощностью до 35 м и 'коэффициентами фильтрации 1Ц » 1&+25 м/сут;

- водоупорной пачкой переслаивающихся ленточных пит, суглинков и супесей, мощностью до 40 ми К<р < П'Ю"'1 м/сут для ленточных глин;

грунтовьм горизонтом, приуроченным к разнозеркистым аллшвиальнш песком и ■ делювиальным отложениям, мощность» до 30 ми » 1+5 м/сут.

Трсцшоштость коренных пород имеет два давня - глубинную, обусловленную

циртсум-Хябинскиш! и радиальными разломами, н яршоверхностну», обусловленную

трецинами выветривания и отдельности. Приповерхностная зона активной трещинова-

тоста кадет мощность около 150+200 м и коэффициенты фильтрации в среднем около

0,3*0,5 м/сут. .

Питани'.- подьеьшых вод происходит в пределах горного обрамления, разгрузка

- в устьо долтш, з виде аосходящих родников с ¡исходом Я 32+35 гыс.м'/сут. Подземные вода откачиваются также дренашими системами трех рудников О. » 63+71 тыс.м5/сут и двух водозаборов: хс яйственно-питьевого - "Центрального" б. =

» 30+32 тыс.м3/сут и вспомогательного "Ключевого" О. - 4+7 тыс.мУсут.

В естественных условиях лсдземше воды - пресные с минерализацией до >50+80 мг/л химический состав гцдрокарбонатно-натрневьШ. В результате антропогенной нагрузки в хиашеском состагэ подземных вод произешш существенные изменения. На водозаборе "Центральном", единственном источнике хозяйственно-питьевого водоснабжения района.отмечены концентрации нитратов от 0,5 до 12+15 мг/л, при фоновом содержзшм около 0,5 мг/л. Источником загрязнения мостныо природоохранные органы считали исключительно рудничные вода, содержание в которых нитратов составляет от 80 до 300 мг/л. Загрязненные жиратами рудничные воды сбрасываются напрямую в речную сеть. Предполагалось, что загрязненные речные воды, инфильт-руясь сначалав грунтовый, а затем в ©ксго^атяруемый водоносный горизонт, приводят к увеличению со-держания нитратов на водозаборе.

Кафедрой гвдрогеологии СПбГИ в 1938-1990 гг. выполнялись работы по прогнозу развития азотного загрязнения. Была разработана схема постушения соединений азота в подземные зоды, согласно которой они могут быть обусловлены: а) ян$ильт-рацией руд|щчнь!Х ьод через почву выработок, н£ходяадосся выаё уровня сезонных ко-

ле6;ний подземных вод и б) инфильтрацией загрязненных дренажными сбросами речных вод. По данным белкового опробования подземных под, выполненного автором совместно с сотрудником ЛГУ Томллтшм А.И., было установлено наличие дополнительного источника загрязнения - коммунально-скальных стоков поселков и промгшощадок рудников. Поступление стоков в груптоше воды возмошо за счет аварий канализационной сети, вызванных массовыми взрывами на рудниках.

Однако оценить вклад каждого из источников в загрязнение псдземных вод не было возможности, поскольку наблюдается сильное разбавление загрязняющих вод фоновыми и отсутствуют маркеры в х1!мическом составе источников загрязнения. Для выявления источников загрязнения било выполнено изотопное опробование водораство-ренных нитратов, для чего автором была разработана методика отбора проб и подготовки препаратов к масс-спектрометрическому анализу. Анализ выполнялся во ВШГВ1 Прасоловым Э.М. и Субботиным Е.С.

Измеренный изотопный состав азота нитратоз подземных и поверхностных вод района варьируют от -15 до +1,7«о, перекрывая вариации,возможные за счет

погрешностей измерения изотопного состава ("?©* = 0,5,%о. Столь большие вариации вероятно, вызваны смешением азота из различных источников (см.р»:с.2).

5 - изотопный состав азота природных нитратоз (скважина 80 водозабора "Центральный").

В - изотопный состав азота нитратов в водах, испытывающих биогенно-фекальное загрязнение (рассчиташ>"сквайине 29г). Т - изотопный состав азота техногенных нитратов дренажных вод Юкспорского рудника.

Точки опробования: о - скважины водозабора "Центральный", • - наблюдательные скважины, А - дренажные воды, -

а - водозабор "Ключевой", А - поверхностные воды. .

10 юо

№3, л,г/л

Рис.2.

Результаты опробования подземных и поверхностных вод Кировского горнопромышленного района на.изотопный состав азота и концентрации нитратов.

Для двух источников азота величину 8,5Л/ можно оценить непосредственно из результатов измерений:

- техногенный азот дренакных вод Юкспорского рудника (кндзкс Т) имеет кзо-топиын состав о,|5Л/г = -15%»,при измеренной концентрации нитратов 103 кг/л;

- в скважине 83 водозабора "Центральный" концентрация нитратов ¡7^зЗ = = 0,5 иг/л соответствует фоновым водам и дли изотопного состава азота природного

происхождения (индекс 4) монет быть принято значение -5,5%«.

Данные по скваише № 29г были использованы дня оценки изотопного состава инфильтрогенных вод, испытывающих коммунально-фекальное загрязнение (индекс Б). Были решены уравнения двухкомпонентного смешения:

где доля азота биогенного пооисховдения рассчитывалась по уравнетоо:

а6 = Сь/ССц- и/с' -1)-С<р1, -С<р)/(се -С?).

Для изчерениоМв скважине " 29гконцентрации нитратов Сизы * 4,2 мг/л, изотопного состава азота в ней с)'5Л/игп" +1,4&>и концентрации биогенных нитратов в источнике С6 = 30 мг/л получено расчетное значение изотопных координат загрязненных инфильтрогенных вод битового происхождения $ * +2,2%«.

Для оценки вклада каждого из источников в формирование изотопного баланса азота на водозаборе "Центральный" результаты измерений были нанесены на график в координатах с)'5// [Л/£>3~] (см.рис.2).' Крайние точки, отвечающие изотопным координатам источников азота, соединялись линиями двухкомпонентного смешения Область, ограниченная дай, является областью трехкомпонентного смешения, для лнь бой точки которой нехио рассчитать вклад каздого из трех источников азота. В соответствии с полученными результатами, был построен прогноз развития загрязнения Первое в России датирование подземных вод тритий/гелий-3 методом было выполнено в бассейне ез.Б.Вудьявр. Результаты опробования сквакин водозабора "Центральный" представлены на рисунке 3. ,

О«. - результаты опробования водозабора "Центральный"; открытые кружки -опробование 31.10.88г., залитые -28.04.92 г.

ДА - результаты опробования скважин в

долине р.И.Белой; залитые треугольники - скважины иа коренные породы, > открытые - на четвертичные отлохв-ния.

а - результаты опробования скважин водозабора Ш!Ж>.

Сплосшые линии аппроксимируют точки методом иаииекышос квадратов.

1 ы&рНе

Ркс.З. Результат анализа изотопного состава Еодопастворгитк благородоих гезо» подтэмша вод Хябш и 'шорского плато

Для ¿«которых скважин были определены концентрации г0/Ие методом изотопного разбавления. Среднее из измеренных концентраций сботкетствует температуре насыщения £ = 3,4°С, которая совпадает со среднегодовой температурой подземных 6од трещиноватых кристаллических пород.

Сопоставление наблюдаемых отношений выявляет их

прямую корреляцию, объяснимую в терминах двухкомпонентного смешения. Линия эволюции древних вод мо1.ет быть рассчитала из измеренного для валовой пробы пород Хибин отношения (*Не/ЧНе),,ер =0,17 10~®. Точка пересечения линии, аппроксимирующей опытные точки, и линии аккумуляции отвечает изотопным координатам древних вод (^Ие/^Ие)^ 0,2-10 и Для расчета возраста древних вод были использованы параметры, характеризующие валовую породу Хибин, откуда время аккумуляции оценивается величиной Т-^0,1 млн.лет. Анализ гидрогеологических и тектонических условий участка позволяет предположить, что древние воды поступают в четвертичный водоносный горизонт по одной из циркум-Хибинской

тектонических зон•

Цэотопные координаты молодых вод можно оценить, используя значение в уравнении, аппроксимирующем опытные точки, отауда

СНе/%.)

= (3,65ч),33)>10~^. Изотопные координаты конечных членов определяют пропорции смешения и, в частности, малый вклад древних вод (менее 1%).

Концентрацию трития в молодых водах могаю найти из балансового ураЕпе-

ти: С3ни*Ж*«м).- ♦ С5н]а.Мд ,

где Мц и Мд - массы молодых и древних' вод, участвующих в смешении, соответственно. Поскольку Мм » МА и >> , так что [3Нм]«[3НИх»1,последнее уравнение подразумевает, что С3Нцзн] должна бить постоянной величиной для всех опробованных скважин, что действительно наблюдается л пределах сшибки измерения. Соотношение концентраций трнтигенного гелия-З и трития позволяют оценить возраст молодых вод: "С » 15,ЕЙ,5 лет.

Повторное опробование водозабора "Центральный" было выполнено в апреле 1992 г. и показало удовлетворительное совпадение результатов (см.рис.З). Таким образом, на примере водозабора "Центр-альннй" видаю, что трнтий/гелиевыП метод дает .устойчивые датировки.

Полученные датировки могут быть использованы для прогноза загрязнения. Средневзвевеииый возраст подземных вод, откачиваемых водозабором (С" 15 лет), существенно меньае времени существования двух основных источников загрязнения -- поселка Кукисвумчорр и рудников (^ ~ 30), поэтому в настоящее время уровень загрязнения является стационарами.

На основании тритий/гелпн-З датирования была выполнена оценка естественных ресурсов подземных вод долины реки М.Белой. Гидрогеологические условия в

долине реки аналогичны таковым в бассейне оз.Б.Вудьявр. Результаты опробования представлены на рис.3. По изотопным координатам на графике и концентрациям трития все точки опробования можно разбить на две группы. К первой откосятся скважины, вскрывающие коренные породы, ко второй - скважины на четвертичные отложения. ■

Возраст молодых подземных вод коренных пород = 7,2 года, четвертичных отложений «4,4 года. Средневзвешенный возраст подземных вод определяется соотношением их ресурсов ( б ) и запасов (V):

*При известном возрасте подземных вод и объеме гидрогеологической системы,выполненные расчеты позволяют оценить суммарные ресурсы подземных вод долины величиной 53«1Са м3/сут, совпадающей с другими независимыми оценкам!!.

Оценка тритий/гелиевого возраста подземных вод была использована для прогноза пределыю-возможних концентраций радионуклидов на ¡зодозаборе Петербургского института ядерной физики (Ш®) дон случаев агатной эксплуатации н аварийных выбросов от исследовательского ядерного реактора. Зодозабор ¡ИЫ» находится в западной части месторождения подземных вод, приуроченного к Идорской возвышенности (на юго-восток от С-Петербурга), Для целей тритий/гелшьЗ датирования и прогноза водозабор можно рассматривать как точечный, совераешшй по степени аскрытия; находящийся в потоке подземных вод в изолированном однородном напорном пласте с удаленной и протяженной областью питания (см.рис.4).

Результаты анализа изотопного состава Еодорастворонких благородных газов отражены на рнс.З. Средней температуре, шфш>тру.ог,е!:ся в области питания пресной вода, Ь = (¿4°С- соответствуют отношение (ъНе/''Не)п-2,вЗ'10~о, измеренная средняя концентрация трития в молодых водах - 29 ТЕ. Откуда среднее время накопления тритигенного гелия-3 в молодых водах: "О = 13,5^3,5 лет. вариации возраста уштывают как погрешность измерения гелия и трития, так и вариации температуры насыщения шфмьтрогеших вод от 0 до 10°С. ¡¡зотопкыз координаты конечных членов определяет пропорции смешения и, в частности, малый вклад древних вод (около 0,оЙ), посчупающих, по-видимому, за счет отаатня из подстллгмцого ьодо-упора.

Расчет пределыю-возмотк концентраций радионуклидов на водозаборе ШЯ<1> бш выловлен на основании прогноза загрязнения почвы ло результатам численного моделирования поверхностных выпадений радионуклидов, иродстанлешшх №Ш»ом. Уменьшение плотности выпадений, по мере удаления от источила, моделировалось последовательно расположенными зонами. В пределах отдельно изятой зоны плотность выпадений считалась постоянно)! и уменьшалась от зоны к зоне по мера удаления от реактора. 6 случае втатаой эксплуатации поступление радионуклидов моделировалось

как от постоянно действующего псоерхиостяого источника загряэнеиия. В случав аварийного выброса радиоактивные выпадения моделировались как импульсный поверхностный источник.

Основный расчетным уравнением было урзь.зде радиоактивного распада: СР)

где Се - исходная концентрация радионуклида, X - константа радиоактивного распада, "С - время добегания, оцененное по дашии тритий/гелиевого датирова-шш. Уравнение решалось для кахдого радионуклида с учетом вариации плотности выпадения по зонам. Время добегания от каждой из зон было рассчитано на основании средневзвешенного времени пребывания, оцененного тритии/гелий-З методом. Результаты расчетов представлены на рис.4.

ю го

годы от начала эксплуатации

ю го

годы от момента аварии

Гидрогеологическая схема участка исследований в районе водозабора !ШФ

//// --слабопроницаемые породы« ■ I - местоположение водозабора, ^— - линии тока. • •

Результаты расчета предельно-возможных концентраций радионуклидов на водозаборе ШШ в результате отатной эксплуатации иа примере и 1ЬТСз (концентрация радионуклидов призеде-на вп-10"'в Ки/к*).

Результаты расчета предельно-воЬмож-ных концентраций радионуклидов на водозаборе ГйШ в результате гипотетической аварии на примере'"С5 и '^Се (концентрация радионуклидов приведена в Бк/м"1).

Рис.4.

. Гидрогеологическая схематизация и результаты расчетов предельно-возможных концентраций в районе водозабора Ш® (Ижорскоа плато).

Следует подчеркнуть, что расчета предельно-возможных концентраций радио-(уклидоа, отвечали "жесткому" ецаилут леремоей и давали зазиаешие величины, в юроуи очередь да счет игнорирования сорбции радионуклидов на породе, поскольку тритий и гелий не сорб1труются. Для учета сорбции других изотопов может быть введен фактор задержки Я :

соторий может быть учтен через эфТектаппум порктость/трециноватость (П ):

где Р - коэффициент распределения между раствором и породой.

Актором было выполнено региональное опробование подземных вод южной и восточной оконечностей Хибинского массива и прилегающих площадей для анализа изотопного состава водорастворенных благородных газов. Результаты опробования отра-

О - изотопный состав водорастворенных благородных газов в водах,откачиваемых водозабором "Коашва".

о - изотопный состав газов в глубокой, скважине Ковдорского карьера.

Прочие точки:

• - скважины, £ - родники.

Рис.5. Результаты регионального опробования подземных вод южного фланга Хибинского щелочного массива на изотопный состав водорастворенных благородных газов,выполненного в нюне-сентябре 1990г. (в опробовании участвовали Цивин В.А. - Г«! КНЦ РАН и Леонов С.Н. - КГРЭ)

Точки, вынесенные на график; можно разлить на две группы: 1) родники с расходом несколько литров в секунду и более, а также скважины; 2) мелкие родники н поверхностные поды, питаемые преимущественно подземными водами. Водопроявления последнего' Tima имеют близкий к равновесному с воздухом изотопный состав еодора-створешых газов и не пвляэтся кнтерес'ными для рассмотрения, поэтому проанализируем некоторое точки первой группы.

В пероуа очередь следует обратить внимание на четыре точки, отвечающие не-, большому водозабору на иго-восточном склоне Хибин, используемому для водоснабжения поселка Конева. Как и в шпора осмотренных случаях опробования сквахкн, образующих группу, изотопные коордшшты скваяин Коашвинского водозабора дояагся на одну прямую.

Наличие нескольких линий аппроксимирумащх скваагаш, - включая ранее получению для бассейнов оз.В.Вудьявр и р.И.Еелой, позволяет оцавго» изогomiue коордшз-• ты древнга сод Хибинского пассива без построения лики аккумуляции. Поскольку древние воды, разгрузаи^еся к поверхности в области hdtsXKoro массива, яшшются частью регионального потока, моиго, о первой прйблиаеш»!, пренебречь разбросом участков опробования в пространстве. Область иерссечекия линий ашшоксимацда для

жены на рисунке 5.

w

1 2. ь ч eoNe/lHe

нескольких- участков должна отвечать изотопным координатам древних вод. Оцененные таким образом коорд1иаты составляя«^//еиС^е/^А^О«^« Погрешность такой оценки велика, а основном из-за удаленности участков опробо-вашт друг' от друга, однако, ее порядок совпадает с полученной ранее оценкой.

Следует отметить, что опытные точки, полученные в результате регионального опробования, не имеют изотопных координат ниже линии, соединяющей точки равновесных с атмосферой вод и новые коордюгаты древних вод. Эта линия является линией аккумуляции породного гелия и позволяет оценить изотопный состав гелия, эмалируемого породами Не/''Не.) лор ~ 0,4-10~® . Полученная оценка выао» чем имевшая место ранее для валовой пробы Хибин (Ь^е/Уе)^ = 0,17*10"®, но заметно наже максимальных измеренных для хибинских пород отношений (измерешюе в оисчорритах отиоаение Не/Ще достигает 0,8*10"®).

Рассматривая точки в совокупности, можно сказать, что практически все опробованные водопункты имеют метку тритигешюго гелкя-3 и/или вклад породного гелия, привносимого древними водами. Исключение составляют, по-видимому, воды грунтових горизонтов, имеющих весьма палий возраст ( & < 1 гора) при отсутствии вклада древних вод. Таким образом, тритий-гелип-неоновая систематика может быть применена в широком круге природных у слови;!. Следует подчеркнуть, что качество получаемой информации можно улучшить при опробованш групп скважин или водопунктов. Опробование одиночных скважин возможно в регионах с известными параметрами древних вод.

В приложении к работе описана методика отбора и анализа проб и показано, что погрешности анализа изотопного состава и *%? ¡''Не. ~ 3 со-

ставляют 1,0 и 1,2а (^5), соответствешю; погрешность анализа концентраций

П • 10 нем3 методом изотопного разбавления составляет 3% ('£). Погрешность препаративной и масс-спектрометрической частей изотопного анализа азота (совместно) составляют

В заключение сформулируем основные результаты исследований:

1. Для изучения формирования изотопного состава растворенного в подземных водах гелия рекомендуется использовать гелий-неоновую систематику в виде соотноаення ^Не/Щс т й°Ме/1*\\е , которое позволяет диагностировать смешение мсло;л11х и древних вод, оценивать изотопные характеристики крайних членов и пропорции их смешения.

2. Использование тритин-гелиЙ-неоиовоЯ систематики при изучении подземных вод позволяет реализовать тритяй/гелий-3 метод датирования молодых вод

и гелий-4 метод цитирования древких вод, о^ьединии, тем самым, два ранее несвязанных метода - тритиевмй и гелиевый метода датирования подземных вод.

3. Тритий-гелиЯ-неоиовая систематика в виде тритий/гелнй-3 метода датирования, при существующей экспериментальной базе, молет быть исполь-

.эовзна для датировок вод с возрастом от 1-2 до 30-40 лет; погрешности метода обусловлены в основном смешением разновозрастных молодых вод и могут быть учтены. Изотопия азота мояат быть испод эована для решения практических гидрогеологических задач, связанных с выг мшимом источников загрязнения и оценкой В1слада каадого из «их в загрнзнение.

4. В области практической реализации методов автором отработана методика k отбора водных проб для изотопного анализа водорастаоренных газов, их

дегазации и подготовки препаратов для анализа изотопного состава и количеств методом изотопного разбавления; освоит и адаптирована методика масс-спектромотри-ческого анализа изотопного состава применительно к препаратам для тритий/гелий-З датирования; освоена и адаптирована методика подготовки npeisapatoo для масс-спектрометрического анализа изотопного состава водорастворешшх форм соединений азота.

5. Методы датирования и изотопной индикации успешно использовав на ряде объектов для решения практических задач. В частности:

- в Кировском горнопромышленном районе, для выявления источников и прогноза развития азотного загргзиешш;

- в долине р.(¡.Белой, для оценки естественных ресурсов подземных вод;

- в районе Идорского плато, для рогаоэа радаонуклидного загрязнения.

.' В качестве ближайших целей дальнейших исследований могут быть названы сле-дуюцие направления: а) оценка массообменных параметров гетерогенных сред ио результатам тритий/гелии-З датирования; б) использование гелий-4 датировок древних вод для выявления участков, перспективных для захоронения высокотоксичных и радиоактивных отходов.

1 Публикации по теме диссертации

1. Источники нитратного загрязнешь, водозабора г.Кировска по данным об изотопном составе Сзота. ДАН,1991, т.316, s? 5, сс.1271+1270.

Соавторы: Прасолов Э.М,, Субботин Е.С., Горштейн А.Е., Кашаева С.Г.

2. Комплексное исследование техногенного режима подземных вод в бассейне озера Большой Вудьявр (Кировский горнодобиьа'ездл район). Известия ВУЗов "Геология и разведка", 1S91, ¡Р 6, 63+75.

Соавторй: Румынии ¡3.Г., Коносавский U.K.

3« 'H-'tle dating: A case for,.nixing of young and old groundwaters. Geocfiemtca et Casmochemlca Acta, I99t, v.55, pp,2895*2899. Co-auttiors: Kamencky I.L, Tolstlkhin I.N.

4. Идентификация источников загрязнения природных вод методом биохимической индикации. В сб.: "Актуальные проблемы качества подземяос вод" под ред. проф. А.Н.Воронова и проф. Т.А.Еохенской, 1992, СПб, изд-яо СПбУ, сс.124+141. Соавтор Томллин A.M.

5. Волане изотопов гелия и тритий/гелий-3 метод дат!гоования подземных вод зоны активного водообмена. Тезисы доклада. В кн.; "Х2 симпозиум по геохимии изотопов. 1-3 декабря,1992", 1992, М., сс.94*95.

Соавторы: Каменский И.Л., Толстихин 11.11.

6. 'Н-'Не dating: A case for threecomponent mixing. In.: "29th International geological congress, Kyoto, Japan 2* august - 3 septeraber 1992", abstracts v.3 of 3, p.634.

Co-authors: Kamensky I., Tolstikhin 1. •

7. Прогноз качества подземных вод в Кировском горнодобывающем районе с использованием математического моделирования. "Разведка и охрена яедр", 1993 (в печати). Соавтор: Коносовский П.К,

РТЛ С-ПГй. 01.10.93. з.371 т.100 экз. . 199026, Санкт-Петербург, 21-я'линия, 2 ;