Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Радиоэкологический мониторинг экосистем, включающий определения радионуклидов с низкой энергией гамма излучения

ВАК РФ 03.00.16, Экология

Автореферат диссертации по теме "Радиоэкологический мониторинг экосистем, включающий определения радионуклидов с низкой энергией гамма излучения"

На правах рукописи

Г

БУРАЕВА ЕЛЕНА АНАТОЛЬЕВНА

РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКИЙ МОНИТОРИНГ ЭКОСИСТЕМ, ВКЛЮЧАЮЩИЙ ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ С НИЗКОЙ ЭНЕРГИЕЙ ГАММА

ИЗЛУЧЕНИЯ

Специальность - 03.00.16 - экология

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации не соискание ученой степени кандидата химических наук

Краснодар 2005г.

Работа выполнена в Отдельной лаборатории ядерной физики при Научно-исследовательском институте Физики Ростовского государственно го университета

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук ДАВЫДОВ Михаил Гаврилович

Официальные оппоненты:

доктор химических наук, профессор ПАНЮШКИН Виктор Терентьевич кандидат физико-математических наук КУЗНЕЦОВ Павел Иванович

Ведущая организация:

Радиевый институт им. В.Г. Хлопииа Санкт-Петербург

Защита состоится «30» ноября 2005 года в

часов на заседании

диссертационного совета Д 220.038.05 при Кубанском государственном аграрном университете по адресу: 350044, г. Краснодар, ул. Калинина, 13

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Кубанского государственного аграрного университета.

Автореферат разослан «26» октября 2005 года Ученый секретарь

диссертационного совета, доцент

А.Ф. Кудинова

11\Ш0

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Со второй половины XX века особое место занимают проблемы радиоэкологии, решение которых прямо связано с радиационной безопасностью человека. Эти проблемы решаются методами радиоэкологического мониторинга: определение содержаний естественных и искусственных радионуклидов (ЕРН и ИРН) в объектах экосферы, источников и путей переноса (миграции) радионуклидов, их количественных параметров и динамики изменения во времени. Среди этих источников могут быть природные радиоактивные аномалии, а также техногенно повышенный фон ЕРН в районах расположения предприятий по добыче и переработке минерального сырья, техногенно повышенный фон ИРН в результате ядерных взрывов (глобальное загрязнение) и работы предприятий ядерно-топливного цикла (Я'Щ), в том числе АЭС в нормальном режиме работы и при авариях (например, чернобыльские выпадения).

В работах отечественных и зарубежных авторов (Тертышник (1978г.), Шумилин (1974г.), Murray (1987г.)) показано, что одним из эффективных методов радионуклидного анализа является гамма-спектрометрический метод, широко применяющийся в радиоэкологических исследованиях для оценки состояния объектов окружающей среды по содержанию в них ЕРН и ИРН, обеспечивающий минимальные затраты труда и времени на выполнение анализов и одновременное определение в одной пробе нескольких радионуклидов.

Большинство искусственных и естественных радионуклидов испускают низкоэнергетическое (мягкое) гамма - и характеристическое рентгеновское излучение (МГИ и ХРИ) (5+120кэВ), причем для многих из них выход этого излучения существенно больше, чем выход высокоэнергетического излучения. Имеющиеся разработки методик радионуклидного анализа по МГИ и ХРИ использовались эпизодически. В этих разработках использовались в основном детекторы малого объема, предварительные радиохимические выделения и определялся, обычно, один из радионуклидов. с

ПОТЕКА 1

дат

I ч- т

БИБЛИОТЕКА С.П«тср{ ♦8

одновременным инструментальным определением максимального числа радионуклидов такие методики не применимы.

Актуальность исследования метрологических и методических основ инструментального гамма-спектрометрического метода обусловлена все возрастающим объемом работ по радиоэкологическому мониторингу окружающей среды (например, в связи с деятельностью ВД АЭС) и, соответственно, возрастающими требованиями к методикам радионуклидного анализа - к номенклатуре одновременно определяемых радионуклидов, к чувствительности, правильности и точности определений, к затратам труда и времени. Основными объектами наших исследований в настоящей работе являются наземные и водные экосистемы 30км. зоны ВД АЭС, в которых определяли а*и, 2Э2ТЬ, 226Вя, 40К, 137Сз, а также 210РЬ, Ы4ТЬ и 241 Аш. Особое внимание уделено динамике процессов изменения радиоэкологического состояния экосистем.

Диссертационная работа выполнена в рамках тематического плана НИИ физики при Ростовском государственном университете: ГР № 01.200.2 05046. ГР № 01.200.1 12836., а также Межотраслевой научно-технической программы сотрудничества Министерства образования РФ и Министерства РФ по атомной энергии по направлению «Научно-инновационное сотрудничество»: ГР № 01.200.1 17862, ГР №01.200.1 17861, ГР № 01.2001.12831.

Цель работы. Изучение радиоэкологического состояния и динамики изменения земной поверхности и водных экосистем 10км. зоны расположения ВД АЭС на основе результатов определения радионуклидов в объектах окружающей среды гамма-спектрометрическим методом, в том числе по низкоэнергегическому излучению (30-100кэВ).

При выполнении поставленной цели нами были решены следующие задачи:

1. Предложено метрологическое и методическое обеспечение инструментального гамма-спектрометрического метода (с учетом особенностей регистрации гамма-квантов с энергией <120кэВ) на основе создания

калибровочных источников гамма-излучения с использованием фоновых природных материалов и растворов радионуклидов-реперов, исследований эффектов самопоглощения кван-гов в счетных образцах и эффектов влияния матрицы (эффектов интерференции).

2. Проведен сравнительный анализ различных способов гамма-спектрометрического определения И8и и Th в природных объектах.

3 Апробирована усовершенствованная методика гамма-спектрометрического определения EPH и ИРН, включая, 238U, J34Th, г10РЬ, 241 Am по низкоэнергетическому излучению в различных природных объектах.

4 Изучено радиоэкологическое состояние и динамика его изменения для наземных и водных экосистем района расположения ВД АЭС на основе массовых определений содержания i38U, 234Th, ^Ra, 210РЬ, J32Th, ^a, 40К, 7Ве, 13,Ся и 241 Am в почвах, растительности, воде, донных отложениях.

Научная новизна работы. 1. Экспериментально в лабораторных условиях показана возможность получения растворов ряда радионуклидов-реперов (MMn, 57.5»СО) ssYj lumj^ »9, 14!^ 203^ путем активации двухфазных мишеней на

тормозном излучении электронного ускорителя (микротрона) и приготовления калибровочных источников гамма-излучения на основе фоновой почвы и радиоактивных растворов радионуклидов-реперов для метрологического обеспечения гамма-спектрометрического метода в области энергий 5+120кэВ и более. 2. Теоретически и экспериментально изучены: методические особенности инструментального гамма-спектрометрического определения радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению, в том числе, эффект самопоглощения МГИ и ХРИ в счетных образцах, зависимость эффекта от энергии квантов, вещественного состава, насыпной плотности и толщины счетных образцов; источники систематических и случайных погрешностей в низкоэнергетической области. 3. Впервые предложена и апробирована методика инструментального гамма-спектрометрического одновременного определения радионуклидов по их низкоэнергетическому (30-100кэВ) и высокоэнергетическому (до 2500кэВ) излучению на одном детекторе и в одном

счетном образце. 4. Впервые на основе массовых радионуклидных анализов получена количественная информация об источниках, особенностях формирования, уровнях содержания и динамике изменения содержания радионуклидов в наземных и водных экосистемах района расположения ВДАЭС.

Практическая значимость работы. Разработанная система метрологического и методического обеспечения гамма-спектрометрического метода радионуклидного анализа может быть применена в различных лабораториях радиационного контроля (в зависимости от их оснащения). Методика одновременного определения ЕРН 7Ве, я'и, 234ТЬ, 226Яа, 210РЬ, 232ТЬ, И4Ка и ИРН '"Сб, 241 Аш в почвах, донных отложениях и других объектах используется для аналитического обеспечения радиоэкологического мониторинга наземных и водных экосистем района расположения ВД АЭС, а также может быть использована для организации контроля радиоэкологической обстановки в других регионах, включая и чрезвычайные ситуации.

Положения работы, выносимые на защиту.

1. Приготовление растворов радионуклидов-реперов ("Мп, "'"Со, *®У, П4ш1п, 139,М1Се, *»% и др) методом активации двухфазных мишеней на тормозном излучении электронного ускорителя, обеспечивающий требуемый уровень их удельных активностей, радионуклидной, радиохимической и химической чистоты.

2. Приготовление и виутрилабораторная аттестация калибровочных источников на основе фоновой почвы и растворов радионуклидов-реперов для калибровки и аттестации счетных геометрий в интервале энергий 5-2500кэВ.

3. Совершенствование методического обеспечения и опробование методики одновременного гамма-спектрометрического определения радионуклидов 7Ве, "«К, «и, 234ТЬ, и6Яа, 210РЪ, 232ТЬ, П4Ка, П7Сз и м,Аш в почвах, донных отложениях и других объектах.

4. Особенности связи профилей распределения ,37Сз в почвах района ВД АЭС с ее агрохимическими характеристиками и перехода его из почвы в растения.

5. Особенности формирования профилей распределения шСз и 2,0РЬ в донных отложениях Приплотинного участка Цимлянского водохранилища и в водоеме охладителе и закономерности долгосрочной динамики загрязнения |37Сб глобального и чернобыльского происхождения с момента создания этих экосистем.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на научно- практической конференции "Проблемы развития атомной энергетики на Дону" (Ростов-на-Дону, 2000г.), Южно- Российской научно- практической конференции "Здоровье города - здоровье человека" (Ростов-на-Дону, 2001 г.), научно-технической конференции "Научно-инновационное сотрудничество" (Москва, 2002 г.), VIII Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (Екатеринбург, 2002г.), I Всероссийской конференции "Аналитические приборы" (Санкт-Петербург, 2002 г.), XI Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (Екатеринбург, 2005г.), Междуйародном семинаре «Современные технологии мониторинга и освоения природных ресурсов южных морей» (Ростов-на-Дону, 2005г.).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 20 работ.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, 3-х глав, выводов, списка литературы, содержит 149 страниц печатного текста, в том числе 10 рисунков, 50 таблиц и список литературы, включающий 97 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении рассматриваются актуальность темы, сформулированы цель работы и задачи исследований, перечислены положения, выносимые на защиту, показана новизна и практическая значимость полученных результатов,

приведены сведения об их апробации, публикациях, объеме и структуре работы.

Первая глава (анализ литературы) посвящена рассмотрению особенностей использования низкоэнергетического излучения в инструментальном гамма-спектрометрическом методе радионуклидного анализа различных объектов и оценке влияния действующих АЭС на окружающую среду.

Вторая глава посвящена развитию метрологического и методического обеспечения инструментального гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по низкоэнергетическому излучению в объектах экосферы.

Описан предложенный и реализованный способ получения растворов радионуклидов-реперов путем активации водных суспензий на основе нерастворимых оксидов в пучке тормозного излучения микротрона СТ. При этом использовался эффект перехода продуктов фотоактивации с поверхности твердой фазы в воду в результате ядерной отдачи и радиационно-стимулированной диффузии.

Абсолютную активность Ао,Бк полученных радионуклидов-реперов определяли по нескольким гамма-линиям РР в области спектра Еу>120кэВ при 5-7 кратных измерениях. Среднеквадратическая погрешность определения величины Ао при доверительной вероятности 0,95 не превышала 1%отн.

Из 22-х мишеней, подвергнутых активации, только для 11 суспензий (Се02, Н^О, Мп02, N¡0, Со703, 1п;>01, А&Р04, МоОз, РЬО, гпО) получены достаточно высокие удельные активности в растворе- А0=(0,35*33,5)-104Бк/л при объеме мишеней ~4см\ токе пучка электронов микротрона СТ 1„Лка~4,0-5,0мкА и энергии электронов 20МэВ. Остальные РР не соответствуют требованиям, предъявляемым к образцовым РР по удельной активности, радионуклидной и радиохимической чистоты, содержанию стабильных изотопов-носителей.

Разработана схема изготовления и внутрилабораторной аттестации калибровочных многореперных источников гамма-излучения (КИГИ) с энергиями от 5 до 120 кэВ и выше на основе фоновых светло-каштановых почв путем их пропитки аттестованными радиоактивными растворами.

Для калибровки различных счетных геометрий в диапазоне 5-2500 кэВ были использованы аттестованные радиоактивные растворы НПО «ВНИИФТРИ» на основе |33Ва, шЕи, 207Вь Н6Яа и 24|Аш и специально приготовленные на основе ^Мп, 57'58Со, 88У, "4тГп, |4,Се, 203Нв.

Внутрилабораторная аттестация радиоактивных растворов собственного приготовления выполнена на установке РЭУС-Н-15 (рабочий эталон II разряда) по высокоэнергетическим реперным у-линиям в геометрии Д 0,1 л со статистической погрешностью 0,5-3,0% при доверительной вероятности 0,95.

Удельная активность радионуклидов в большинстве исходных растворов (2-104-Ы05 Бк/л) обеспечивает минимальную статистическую погрешность при наборе спектров за приемлемое время. Погрешность аттестации 8-9%, радиохимическая чистота >99,9 %, рН 1.

Представлены также результаты расчетов и экспериментов но оптимизации счетной геометрии, рассмотрено влияние параметров детекторов на случайные погрешности, пределы определения и систематические пмрешности метода в области низких энергий.

Расчетным способом были получены характерные зависимости коэффициентов самопоглощения К« от энергии Е, толщины счетных образцов Н, от их вещественного состава и плотности р, а также оценки влияния вариаций этих величин на величину эффекта самопоглощения.

Для оценки влияния вариации вещественного состава почв были вычислены относительные изменения коэффициентов самопоглощения для почвы (стандарт СН-3) в геометрии (У=0,1л) при р=1,2г/см3 в зависимости от энергии квантов 5-И50кэВ при изменении содержания каждого из нескольких элементов (N1, в г, Ва, вп, Се, УЬ) (для заданного изменения содержаний элементов 0,1% и 0,01%).

Для подтверждения и/или уточнения соотношений, предложенных для описания счетных геометрии, была проведена серия экспериментов на установке РЭУС-П-15 для трех счетных геометрий с использованием стандартных источников типа СИГИ-С на основе "3Ва, |52Еи и241 Ат.

Корректность расчетов эффектов самопоглощсния определяется точностью используемых в расчетах величин массового коэффициента самопоглощения щ,(Е) для области низких энергий. Поэтому результаты расчетов |Лщ(Е) для воды и почвы были проверены экспериментально в измерениях Рш(Е) в так называемой, «хорошей» геометрии. Расхождение результатов расчетов и экспериментов по во всем диапазоне изменения Е1 от 40кэВ до 1500кэВ для води и для почвы не превышало погрешности измерения Цщ(Е1).

Корректность расчета абсолютных значений коэффициента самопоглощения Кс была проверена экспериментально по сравнению активностей А (сигналов Эс) от водных растворов, содержащих шВа, 1ИЕи, |3,Се и 141Се и от почвы, в которую введены эти водные растворы с известными активностями.

Для низких энергий экспериментальные 8в/8п больше расчетных Ксв/Ксп в 1,2-1,6 раз, для высоких энергий - в 1,4 раза.

Расхождение рассчитанных и измеренных сигналов от толшины счетных £ (Н £)

образцов Н=3:6:11 и 35мм —с ' — не выходят за пределы погрешностей

¿>с (//» 35, Е)

измерения сигналов (1-15%).

Проведенные эксперименты подтвердили приемлемую точность выбранных приближений для расчета эффектов самопоглощения для типичных счетных геометрий, применяемых в гамма-спектрометрии в области энергий 3(Н-120юВ.

Третья глава содержит результаты мониторинга различных объектов (почв, донных отложений, растительности, воды). Также представлены результаты проведенного сравнительного анализа гамма-спектрометрического

И

и гамма-активационного методов определения ^'и и 232Th в почве и донных отложениях.

Для определения радионуклидного состава различных объектов экосферы наряду с известной, использовалась усовершенствованная методика, расширяющая возможности гамма-спектрометрического определения | радионуклидов в объектах экосферы по числу одновременно определяемых

радионуклидов и по минимальной детектируемой активности (МДА). Это достигается за счет: 1) применения установки ЮУС-П-15 с коаксиальным GeHP детектором с эффективностью 25% в диапазоне 30-И 500кэВ, отношением пик/комптон 51,7:1 (модель 7229N-7500sl-2520, фирмы Canberra); 2) оптимальных счетных геометрий ДО,02л и ДО,04л, Фильтр и Фильтр1, обеспечивающих минимальное самопоглощение квантов с энергией <100кэВ; 3) комбинированной пассивной защиты с кратностью ослабления аппаратурного фона Кф=30; 4) увеличения времени набора спектра до 24 часов.

С использованием новой методики выполнено радиоэкологическое мониторинговое исследование наземных и водных экосистем зоны наблюдения ВД АЭС. Новая методика позволила определить в объектах экосферы в дополнение к обычно определяемым инструментальным гамма-спектрометрическим методом (7Ве, 23SU, H6Ra, 23zTh, 40К и ,J7Cs) также 234Th, i,0Pb и 241 Am. Особое внимание уделено определению источников поступления радионуклидов в данную экосистему, путей перехода их из одного элемента экосистемы в другой, динамике изменения их содержания во времени

Для радионуклидов, излучающих кванты в области энергий <100 кэВ (234Th и 21®РЬ), их удельная активность выше ~ в 3,0 и в 1,5 раза для M4Th и 2,0РЬ I соответственно. При этом существенно (~ в 10 раз) снизились погрешности

определения, а систематические погрешности отсутствуют. Удельные активности остальных радионуклидов совпадают в пределах погрешности измерений (табл. 1).

Таблица 1

Сравнение результатов определения радионуклидов в пробах почвы.

Радионуклид А,, (Бк/кг) А0 (Бк/кг)

Ge(Li) детектор, Геометрия - ДО, 100л GeHP детектор, Геометрия - ДО,020л

Средняя(по 150 пробам) 5(%) Средняя (по 150 пробам) 5(%)

B8U (по 18бкэВ) 60,5 18-;-60 50,4 2- -21

ZMTh (по бЗкэВ) 64,9 22:60 300,7 1- -13

"4Th (по 93кэВ) 91,5 20-5-60 309,8 1- -14

^Raino^V'Bi) 29,2 2-29 46,9 5- -25

"°РЬ (по 4б,5кэВ) 175,2 22-60 224,0 1+6

""Thino^Ac) 39,7 2-60 48,2 4-25

mRa(noMPb,4l) 42,0 4+42 48,4 7-32

,UK (по 1460,8кэВ) 660,8 3-18 618,7 3-15

1J/Cs (по 662кэВ) 33,7 3-42 32,7 10-36

Для определения диапазонов вариации и средних содержаний радионуклидов в объектах экосферы районов исследования по новой методике проанализированы -325 проб почвы, 40 проб полевой растительности, ~100 проб воды и донных отложений. В диссертационной работе представлены сводки результатов радионуклидного анализа данных проб.

Наземные экосистемы района ВДАЭС. Радиоэкологические исследования наземных экосистем производились в 2001-2004 гг. на некоторых из контрольных участков, заложенных в 30 км зоне ВДАЭС с учетом ее ландшафта о-геохимического районирования. Полученные результаты сравнивались с результатами предпускового мониторинга, завершенного в 2000г.

Наиболее полно исследованы четыре контрольных участка, в том числе и вертикальные профили распределения '"Сб и ЕРН по почвенному профилю с одновременным определением физико-химических характеристик почвенных горизонтов и растительности этих целинных участков.

Имеет место различие содержаний ЕРН в слоях 0-1 см по сравнению с их содержанием в слоях 0-5 см из-за взаимодействия в системе почва - растения:

Яа в 2-5 раз, 232ТЬ в 1,5-2,0 раза, - в 1,5 раза. Особо значительны содержания 210РЬ, в том числе и свободного (210-485 Бк/кг), связанного с содержанием ^Лл в почвенном газе.

Содержание 7Ве довольно высокое: в почве 3,6-72,0 Бк/кг, в растительности 8-310 Бк/кг всм., в опаде 640-730 Бк/кг всм. Вероятно, 7Ве особенно интенсивно поглощается наземной частью растений непосредственно из сухих и мокрых осадков. Поглощение ^ растительностью значительное: больше чем в почве в ~2, 5, 7 и 15 раз соответственно для участков 12, 103а, 133а и 118а.

Отмечены различия в коэффициентах поглощения различных радионуклидов (наибольшие для 7Ве, 210РЬ и 40К) и различных типов почв: наибольшие для участков 118а (226Ка, 232ТЬ, 210РЬ), 133а (238и и 40К) и 103а (7Ве).

Наиболее подробно сравнивались содержания |37С$ в почвах (0-1 см и 0-5 см) для всех четырех контрольных участков, определенные в 1998-1999 гг. и 2004 г. Современное содержание для 0-5см для трех участков (кроме 103а) больше, чем определенные в 1999 г. Для участка 12 по отношению А0.5/А0.1 показано, что это следствие миграции из слоя 0-1 см вглубь почвы за прошедшие пять лет; А0-5/А0.1 возросло ~ в 4 раза. По А„ Р( и Р,/ЕР, показано наличие перераспределения 137Сз по профилю: рост Р/ЕР-, в слоях 1-3 см и 5-10 см и резкие снижения в более глубоких (Ь>10 см) слоях. При этом суммарный запас 137Сз по всему профилю остался неизменным £Р| « 3300 Бх/м2, величина Р,/ЕР; для слоя 1-3 см увеличилась с 0,098 до 0,126, а для слоя 5-10 см от 0,295 до 0,631.

Данные 2004 г. о характере профилей распределения '"Се на различных контрольных участках (см. рис. 1 и рис. 2) показывают: 1) £Р(»3800-4400 Бк/м2 для участков 12; 103а и 118а, а для участка 133а £Р| в несколько раз меньше (700и Бк/м2), из-за существенного поглощения 137Сб из почвы развитой корневой системой растений этого участка; 2) первый максимум запаса у всех контрольных участков имеет место у поверхности в слое 0-3 см, определяется значительной сорбцией 137Сз в верхнем гумусовом слое, причем величина Р/ЕР|

характеризует скорость миграции П7Сз вглубь почвы (Р/С Р, наивысшая для участка 133а); 3) наличие 2-го и 3-го максимумов в профилях ,37Сэ связанно, вероятно, с чернобыльскими и глобальными выпадениями и их положения определяются характерной для данных участков скоростью миграции. В наземных экосистемах некоторых участков, благодаря возможностям новой методики анализа, был определен 241 Ат. В наземных экосистемах м,Ат (результат распада 241Ри с Т|/2 = 15,16 лет). Для рассматриваемых в этом регионе наземных экосистем в процессе предпускового мониторинга в 2000г. значимые содержания изотопов плутония были определены Радиевым институтом им. В.Г. Хлопина (по радиохимической методике). Содержание 241 Ат в верхнем слое почвы (0-1 см): 2,5±0,7 Бк/кг для участка 12; ~4,6±1,5 Бк/кг для 103а и 1,6±0,8 Бк/кг для участка 133а, а в профилях для участка 12 также и в слое 15-25см на уровне 3,0±] ,2 Бк/кг.

гцмшит» «1 ___ /Ь .».„! / -I : р / 11 У . , 14 М М 1,11 «й И М|

Рис. 1. Профили диффузионного типа. Динамика изменения профилей ,37С8 на участке 3 Рис. 2. Профили промывного типа. Динамика изменения профилей ,37Сз на участке 12

В растениях 241 Аш содержится на уровне 0,4±0,2 Бк/кг всм. и 0,3±0,2 Бк/кг всм. для участков 103а и 133а, а в опаде на уровне 0,4±0,1 для участка 103а.

Отношение ^'Аш/'^Св для почв 0,15-0,50 (литературные данные 0,150,60), для растений и опада это отношение составляет 0,6-1,5.

Водные экосистемы. Почти половину зоны наблюдения ВД АЭС занимает акватория Приплотинного участка Цимлянского водохранилища (1111 У) (8=1130 км2), часть которого ограниченная дамбой, образует водоем-

охладитель (ВО) АЭС (8=8 км2). Экосистемы этих водоемов дополнительно исследованы в настоящей работе с использованием возможностей новой методики и сравнивались с результатами исследования до 2000 года.

Вода - водные растения. При радионуклидном анализе природных пресных вод с предварительным выпариванием проб объемом 16 литров МДА определена на уровне: 0,0012 Бк/л ти, 0,074 Бк/л 234ТЬ, 0,004 Бк/л 226Яа, 0,5 Бк/л 2,0РЬ, 0,008 Бк/л 232ТЬ, 0,10 Бк/л 40К и 0,008 Бк/я '"Се.

Результаты определения в 5 пробах глубоководной части (15.0615.07.2001) и 6 проб прибрежной части ППУ (15.05-20.10.2001гг.) по средним содержаниям заметно различаются: И6Иа п 0,03 Бк/л; г 0,08 Бк/л; ^Яп п 0,32 Бк/л; г 0,58 Бк/л; 40К п 0,18 Бк/л; г 0,20 Бк/л. Видно, что растворенного в воде радона во всех пробах существенно больше, чем можно было ожидать из содержаний в воде П611а. В прибрежной части ППУ содержания и211п почти вдвое ниже, чем в глубоководной части. Это, скорее всего, следствие влияния температуры на растворимость радона (более высокая температура у берегов) и, своего рода, барботажа с выходом радона из-за большего перемешивания воды у берегов. Данные регулярного определения в пробах воды прибрежной части ППУ показывают рост содержаний222Яп (в том числе и растворенного) к 15.07.2001 до 0,80 Бк/л, высокое содержание его в период до 15.07 на уровне 0,60 Бк/л и постепенное снижение к 20.10.2001г. Можно связать этот эффект с ростом массы водных растений в весенне-летний период и отмирание их к осени. Подобный анализ воды в это же время был выполнен для водоема-охладителя (табл. 2).

Средние содержания в ВО близки к средним для ППУ. Сезонная зависимость содержания ^Ип и 2|0РЬ для ВО практически совпадают с таковыми для ППУ. Эффект повышения (до середины июля по 222Яп и 210РЬ) связан с ростом растительной массы с последующим снижением роста массы и

переходом ее в донные отложения (по ^ТИп с середины сентября, по 2,0РЬ - с середины августа) наиболее резко проявляется по 2,0РЬ.

Таблица 2

Радионуклидный анализ проб воды

Дата пробоотбора 22611а, Бк/л 222Яп, Бк/л 210РЬ, Бк/л "ХБк/л

15.05.2001 0,032±0,007 0,27±0,08 0,59±0,03 0,1010,04

15.06.2001 0,01310,005 0,28±0,09 0,85±0,34 0,1410,05

15.07.2001 0,030±0,008 0,80±0,26 1,24+0,39 0,3110,05

20.08.2001 <0,009 0,52±0,15 <0,5 0,12±0,04

20.09.2001 0,070±0,004 0,45±0,11 <0,5 0,1010,01

20.10.2001 0,090±0,001 0,23 ±0,07 <0,5 0,1810,04

Среднее 0,025 0,43 0,44 0,16

В 2004 году (сентябрь) были выполнены радионуклидные анализы проб воды и водных растений ППУ и ВО (табл. 3):

Таблица 3

Радионуклидный анализ проб воды и водных растений ППУ и ВО

^«и 2Шрь 4ик ;Ве Аш

Вода, Бк/л ВО 0,039± 0,009 0,040± 0,004 0,253+ 0,026 0,019± 0,009 0,031± 0,001 - <0,008

ППУ 0,042± 0,004 0,043± 0,004 0,285± 0,02» 0,0251 0.003 0,033± 0,003 - 4,9±0,5

Раст., Бк/кг во 124±7 74±2 253+13 89±13 1048±27 120±5 7,6±0,5 0,5±0,4

ППУ 138±11 82±7 47б±38 62±3 760±80 131±11 10,3±0,9

Донные отложения. Содержание радионуклидов в донных отложениях определялись по результатам повторного анализа в слоях кернов, отобранных в 2000-2001 гг. в экспедициях Центра РЭТ и Радиевого института им. В.Г.Хлопина. Целью повторного анализа было более точное определение содержания 210РЬ и определение 241 Ат.

Водоем-охладитель. Содержания 137Сь определялись в кернах Т-1, Т-2 (2000 г), ВОХНС и ВОХСБК (2001 г) с глубины 2 - 5 м (толщина слоя отложений 11-38 см). Средние по ВО запасы 137Сз в отложениях Ре=3725 Бк/м2 (-0,01 Ки/см2). Полный запас 13,Сз в ВО оценивается в 0,18 Ки.

В профиле распределения l37Cs в керне, отобранном с глубины Н=5 м вблизи насосной станции (ВОХНС), определенном по 7 слоям (до глубины 38 см), имеются два максимума: на глубине 15-20 см и 25-30 см. Первый максимум ,37Cs при х=17,5 см соответствует максимуму чернобыльских выпадений 1987,8+2,0г. (погрешность определяется толщиной слоев, отобранных для анализа) Датирование для более глубоких слоев ненадежно, так как сооружение дамбы не было завершено.

В этих же слоях керна были определены удельные активности свободного 2|0РЬ, по которым с помощью известного способа были определены скорости осадконакопления. Скорость осадконакопления, определенная для ВО по профилю

210рЬ

(1,250+0,250 см/год) в пределах погрешности совпадает со скоростью осадконакопления по профилям u7Cs (1.220±0,170 см/год).

Приппотинный участок Цимлянского водохранилища. Соответствующие повторные анализы были выполнены для кернов, отобранных в акватории ППУ. В зоне I (входной гидроствор) для анализа использовались 7 кернов, в зоне II (центральной) - 11, в зоне Ш (южной прибрежной) - 4, в зоне IV (северной прибрежной) керны йе отбирались, в зоне V (выходной гидроствор) -9 кернов.

Получены данные по абсолютным запасам ,37Cs в каждой из этих зон чернобыльского А(1 и глобального происхождения А2„ по отношениям их запасов Ац/ЕАц и A2i/EA2| (в том числе приведенные ко времени, следующего за моментами соответствующего выпадения - 06.1963 г. и 05.1986 г.) и на 20002001 гг. (момент отбора кернов). Для оценки величины за1рязнения ,37Cs IV зоны привлекались данные по III зоне и известные данные баланса осадочного материала ППУ. Баланс масс осадочного материала использовался и для анализа структуры загрязнения ,37Cs ППУ.

В распределении долей загрязнения по зонам в моменты выпадения и в настоящее время преобладает загрязнение глобальным ,17Cs над чернобыльским в I зоне (в 1,7-1,9 раза) и во II зоне (в 1,3-1,5). В прибрежных зонах доли этих источников загрязнения практически равны, а в зоне IV

преобладает загрязнение от чернобыльских выпадений (в ~ 4 раза). Это связанно с динамикой загрязнения ГТТТУ - в первый период, поступающий со стоковым течением |37Сз, накапливался преимущественно в глубоководных частях I и П зоны и относительно мало выносился к выходному гидроствору. Со временем по роль процессов выноса возросла, и в верхних слоях отложений стал преобладать 137Сз чернобыльского происхождения.

Особенности процессов загрязнения ,37Сз ППУ проявляются в динамике распределения загрязнения по зонам в 1963, 1986 и 2000 гг. Со временем изменяется роль процессов поступления |37Св с твердым стоком через входной гидроствор и поступление его с абразивным материалом и сносом его из зоны ГО и IV в центральную зону.

В некоторых кернах удалось определить значимые содержания 241 Ат. В 6 кернах отобранных в наиболее глубоководных частях акватории ППУ одновременно с другими радионуклидами определялись профили распределения свободного 210РЬ. В отличие от профилей 210РЬ для непроточных водоемов, имеющих вид экспоненциально спадающей с глубокого керна кривая, профили 210РЬ для ППУ имеют значительно более сглаженный вид.

ВЫВОДЫ

1. Развито метрологическое обеспечение инструментального гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по их излучению в области 5-120кэВ. Для этого предложены и апробированы способы: наработки радионуклидов реперов (141Се, и*Се, "Мл, 57Со, 58Со, 203Н& 114т1п, МУ) в водных растворах из двухфазных мишеней, активированных тормозным излучением электронных ускорителей с энергией 20Мэв; приготовления калибровочных источников (мер) гамма-излучения с энергией 5-120кэВ на основе природной почвы, а также калибровки и определения основных характеристик полупроводниковых детекторов различного типа в зависимости от энергии квантов в области энергий 5-120кэВ, а также методы аттестации счетных геометрий радиометрических установок на основе различных детекторов по эффективности с учетом эффектов геометрии и самопоглощения излучения

гамма-квантов с энергией 5+120кэВ в счетных образцах почв и донных отложений.

2. Изучены основные источники систематических погрешностей инструментального гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению (аппаратурный фон детектора и наложение линий определяемых и мешающих радионуклидов); предложены способы уменьшения и/или учета этих погрешностей; гамма-спектрометрический анализ радионуклидов в ~500 пробах экосферы (почвы, донные отложения, растительность и вода) показал возможность использования метода для определения И8и по 234Th и 24'Am с меньшими статистическими и систематическими погрешностями по сравнению с традиционными методиками.

3. Для наземной экосистемы района расположения ВД АЭС установлены особенности динамики изменения содержания радионуклидов в профилях почвы за пять лет на четырех контрольных участках; первый тип профилей l37Cs

характеризуется максимумом удельной активности (до 175Бк/кг) у поверхности в слое 0-1см, и резким снижением до нуля на глубине 15-25см; второй тип профилей отличается относительно невысокой величиной удельной активности у поверхности (до 40 Бк/кг) и глубоким проникновением ,37Cs (до 45см); при неизменном полном запасе 137Cs в почвенном профиле (£Р| = 3900БК/М2) произошло перераспределение его по профилю; содержание остальных радионуклидов остается неизменным.

4. Установлены особенности распределения содержания ,3'Cs между верхним слоем почвы, растительностью и опадом; оценены коэффициенты накопления К„ EPH и ИРН растительностью для контрольных участков; в почвах хорошо адсорбируется из EPH - 2,0РЬ, а из ИРН - 241 Am, особенно в почвах района обследования (с высоким содержанием гумуса, глинистых и суглинках); отмечены заметные различия в величине коэффициента накопления для отдельных радионуклидов: наибольшие для 7Ве, 210РЬ и ^К; а также различия коэффициентов накопления для участков с различным типом почв:

наибольшие коэффициенты накопления получены для 22<Ra, 232Th, 2|0РЬ для растительности и 226Ra, 232Th, ^К и 7Ве для опада Эти величины следует считать только оценочными, поскольку определять коэффициенты накопления необходимо исходя из удельной активности почвы на глубине, соответствующей развитой корневой системе.

5. Наибольшее содержание среди EPH в воде и водной растительности имеют 2,0РЬ (-250БК/М3 в воде и (~250Бк/кг золы) и 40К ((~ЗЮБк/м3 в воде и (~1050Бк/кг золы), наличие 2,0РЬ в экосистеме водоема-охладителя связано с повышенным содержанием M6Ra и ^Rn в элементах этой экосистемы и, особенно, в водной растительности.

6. Радиоактивное загрязнение дна Приплотинного участка и водоема-охладителя обусловлено ,37Cs и, в незначительной степени, 241 Am и имеет глобальное (ядерные взрывы, 1963г.) и чернобыльское (авария на ЧАЭС, 1986г.) происхождение, оценены отношения запасов 137Cs глобального и чернобыльского происхождения для разных, зон Цимлянского водохранилища; по профилям вертикального распределения 2|0РЬ глубоководных кернов различными способами сделаны попытки оценить скорость осадконакопления для датирования максимумов I37Cs; для условий непроточного водоема (пример - водоем охладитель, керн ВОХНС) датирование кернов донных отложений по профилям распределения свободного показало хорошее согласие со способом датирования по максимумам запасов (удельных активностей) l57Cs в кернах.

Основные результаты диссертационной работы изложены в следующих публикациях:

1. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Михелев А.Р. Особенности определения радионуклидов по низкоэнергетическому гамма- и характеристическому рентгеновскому излучению на Ge(Li) детекторе. В сб. материалов научно-практической конференции «Проблемы развития атомной энергетики на Дону», Ростов-на-Дону, 2000, т.2, с. 149-152.

2. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Малаева Т.Ю., Рахманов И.Б. Раднонуклндный анализ объектов окружающей среды по низкоэнергетическому гамма- и характеристическому рентгеновскому излучению. В сб. тезисов конференции «Здоровье города - здоровье человека». Ростов-на-Дону, 2001, с. 173-175.

3. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Шварцман Н.Е, Получение радионуклидов-реперов методом фотоактивации двухфазных мишеней на тормозном излучении микротрона СТ. В сб. научных трудов научно-технической конференции «Научно-инновационное сотрудничество», Москва, 2002, т. 2, с. 74-75.

4. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Малаева Т.Ю., Сушкевич Л.В., Тимонииа Ю.А. Вертикальное распределение 137Сб в почвах и донных отложениях Цимлянского водохранилища в районе расположения РоАЭС, там же, 2002, т. 2, с. 132-133.

5. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Шварцман Н.Е. Получение радиоактивных растворов радионуклидов-реперов на тормозном излучении микротрона СТ для калибровки эффективности полупроводниковых детекторов в области энергий < 120кэВ. В сб. тезисов Восьмой Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых. Екатеринбург, 2002, с. 380-381.

6. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Рахманов И Б., Шварцман НЕ. Получение радиоактивных растворов радионуклидов-реперов на тормозном излучении микротрона СТ для калибровки эффективности полупроводниковых детекторов в области энергий < 120кэВ. В сб тезисов 1 Всероссийской конференции «Аналитические приборы», Санкт-Петербург, 2002, с. 266-267.

7. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А., Рахманов И.Б., Шварцман Н.Е. Выход радионуклидов в водные растворы при фотоактивации двухфазных мишеней тормозным излучением энергией 20,5 МэВ. Атомная энергия, 2003, т. 94, вып. 5, с. 391-397.

8. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А.. Калибровочные источники (меры активности) гамма-излучения на основе фоновой почвы. Атомная энергия, 2004, т. 96, вып. 3, с. 237-242.

9. Бодров ИВ., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А. Инструментальное определение урана и тория в природных объектах. Атомная энергия, 2004, т. 96, вып. 4, с. 271-276.

10. Бураева Е.А., Давыдов М.Г"., Марескин С.А.. Калибровочные источники (меры активности) гамма-и-?лучения на основе фоновой почвы. АНРИ, 2003, №4, с. 40-44

П.Бодров И.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А. Ядерно-физические методы определения урана и тория в почвах и донных отложениях. Известия ВУЗов. Северо-Кавказский регион. Естественные науки. Приложение. №10,2003, с. 32-38.

12. Бодров И.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А., Рахманов И.Б. Уран и торий в объектах окружающей среды: инструментальные ядерно-физические методы определения. Научная мысль Кавказа. 2003, №3, с. 24-37.

13. Бураева Е.А., Давыдов М.Г. Возможности определения низких содержаний искусственных радионуклидов в объектах окружающей среды гамма-спектрометрическим методом. В сб. тезисов XI Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых. Екатеринбург, 2005, с. 613-614.

14. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А. О механизме наработки радионуклидов методом активации двухфазных мишеней на электронных ускорителях, там же, 2005, с. 549.

15. Стасов В.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Определение радионуклидного состава приземного слоя воздуха гамма-спектрометрическим методом, там же, 2005, с. 621-622.

16. Попова В.В., Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Профили распределения радионуклидов в донных отложениях Цимлянского водохранилища, там же, 2005, с. 619-620.

17. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Колесникова Е.А., Семенов Г.А. Результаты радиогидрогеологического опробования подземных вод в скважинах и родниках, подверженных радиоактивному загрязнению, в Майкопском районе республики Адыгея. Известия ВУЗов. Северо-Кавказский регион. Естественные науки. Приложение. 2005, >62, с. 59-71.

18. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В. Радионуклидный анализ водорослей гамма-спектрометрическим методом. В сб. «Современные технологии мониторинга и освоения природных ресурсов южных морей» Ростов-на-Дону, 2005, с. 33-35

19. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Зорина Л.В., Попова В.В., Тишков В.Г., Цветков О.С. Определение профилей распределения J10Pb и ,37Cs в кернах донных отложений гамма-спектрометрическим методом, там же, 2005, с. 35-36.

20. Бураева Е.А., Давыдов М.Г., Марескин С.А. Возможности инструментального гамма-активационного и гамма-спектрометрического анализа донных отложений, там же, 2005, с. 36-38.

Подписано в печать26.10.2005. Формат 60x84/16. Печ. л. 1 Тираж 100. Заказ № б 19

Кубанский государственный аграрный университет 350044 г. Краснодар, ул. Калинина, 13

№212 14

РНБ Русский фонд J

i

2006^ 21964

Содержание диссертации, кандидата химических наук, Бураева, Елена Анатольевна

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1. ИСПОЛЬЗОВАНИЕ НИЗКОЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОМ МЕТОДЕ РАДИОНУКЛИДНОГО АНАЛИЗА ОБЪЕКТОВ ОКРУЖАЮЩЕЙ СРЕДЫ

1.1. Основы гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов. Особенности регистрации низкоэнергетического излучения

1.2. Гамма-спектрометрические методы определения естественных радионуклидов

1.3. Определение искусственных радионуклидов в объектах окружающей среды

1.4. Радиоэкологический мониторинг экосистем региона

ГЛАВА 2. РАЗВИТИЕ МЕТРОЛОГИЧЕСКОГО И МЕТОДИЧЕСКОГО ОБЕСПЕЧЕНР1Я ИНСТРУМЕНТАЛЬНОГО ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКОГО МЕТОДА ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ ПО ИХ НИЗКОЭНЕРГЕТИЧЕСКОМУ ИЗЛУЧЕНИЮ

2.1. Спектроскопические данные для информационного обеспечения разработок в области спектрометрии низкоэнергетического излучения радионуклидов

2.2. Получение растворов радионуклидов-реперов для развития метрологического обеспечения гамма-спектрометрического метода

2.3. Источники (меры) гамма-излучения для калибровки счетных геометрий в области энергий 5-120 кэВ

2.4. Калибровка детекторов гамма-излучения и аттестация счетных геометрий

2.5. Оптимизация счетной геометрии

2.6. Систематические погрешности гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению

ГЛАВА 3. РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКИЙ МОНИТОРИНГ НАЗЕМНЫХ И ВОДНЫХ ЭКОСИСТЕМ. МЕТОДИКИ И РЕЗУЛЬТАТЫ W "У ) О/С

3.1. Методики инструментального определения EPH ( U, Th, Ra, и др.) и ИРН (241Ат, 137Cs) в почвах и донных отложениях на Ge(Li) и GeHP- детекторах в низкофоновом исполнении

3.2. Инструментальное гамма-активационное определение U и Th в образцах почвы и донных отложений

3.3. Опробование инструментальной гамма-спектрометрической методики определения радионуклидного состава объектов окружающей среды

3.3.1. Определение радионуклидного состава проб почвы и наземной растительности

3.3.2. Определение радионуклидного состава донных отложений и водной растительности

3.4. Радиоэкологическое состояние и динамика изменения наземных и водных экосистем района расположения ВД АЭС

3.4.1. Наземные экосистемы

3.4.2. Водные экосистемы

ВЫВОДЫ

Введение Диссертация по биологии, на тему "Радиоэкологический мониторинг экосистем, включающий определения радионуклидов с низкой энергией гамма излучения"

Актуальность работы. Со второй половины XX века особое место занимают проблемы радиоэкологии, решение которых прямо связано с радиационной безопасностью человека. Эти проблемы решаются методами радиоэкологического мониторинга: определение содержаний естественных и искусственных радионуклидов (ЕРН и ИРН) в объектах экосферы, источников и путей переноса (миграции) радионуклидов, их количественных параметров и динамики изменения во времени. Среди этих источников могут быть природные радиоактивные аномалии, а также техногенно повышенный фон ЕРН в районах расположения предприятий по добыче и переработке минерального сырья, техногенно повышенный фон ИРН в результате ядерных взрывов (глобальное загрязнение) и работы предприятий ядерно-топливного цикла (ЯТЦ), в том числе АЭС в нормальном режиме работы и при авариях (например, чернобыльские выпадения).

В работах отечественных и зарубежных авторов (Тертышник (1978г.), Шумилин (1974г.), Murray (1987г.)) показано, что одним из эффективных методов радионуклидного анализа является гамма-спектрометрический метод, широко применяющийся в радиоэкологических исследованиях для оценки состояния объектов окружающей среды по содержанию в них ЕРН и ИРН, обеспечивающий минимальные затраты труда и времени на выполнение анализов и одновременное определение в одной пробе нескольких радионуклидов.

Большинство искусственных и естественных радионуклидов испускают низкоэнергетическое (мягкое) гамма - и характеристическое рентгеновское излучение (МГИ и ХРИ) (5-И20кэВ), причем для многих из них выход этого излучения существенно больше, чем выход высокоэнергетического излучения. Имеющиеся разработки методик радионуклидного анализа по МГИ и ХРИ использовались эпизодически. В этих разработках использовались в основном детекторы малого объема, предварительные радиохимические выделения и определялся, обычно, один из радионуклидов. Для массовых анализов с одновременным инструментальным определением максимального числа радионуклидов такие методики не применимы.

Актуальность исследования метрологических и методических основ инструментального гамма-спектрометрического метода обусловлена все возрастающим объемом работ по радиоэкологическому мониторингу окружающей среды (например, в связи с деятельностью ВД АЭС) и, соответственно, возрастающими требованиями к методикам радионуклидного анализа - к номенклатуре одновременно определяемых радионуклидов, к чувствительности, правильности и точности определений, к затратам труда и времени. Основными объектами наших исследований в настоящей работе являются наземные и водные экосистемы 30км. зоны ВД АЭС, в которых определяли 238И, 232ТЪ, 226Яа, 40К, 137Сз, а также 210РЬ, 234ТЬ и 24'Ат. Особое внимание уделено динамике процессов изменения радиоэкологического состояния экосистем.

Диссертационная работа выполнена в рамках тематического плана НИИ физики при Ростовском государственном университете:

1. «Исследование природы вариаций радиоактивности приземного слоя атмосферного воздуха на основе систематических радиометрических и спектрометрических измерений». ГР № 01.200.2 05046.

2. «Исследование научно-методических основ и разработка информационно-образовательной среды по радиоэкологии». ГР № 01.200.1 12836

В диссертации представлены также результаты работ, выполненных в рамках Межотраслевой научно-технической программы сотрудничества Министерства образования РФ и Министерства РФ по атомной энергии по направлению «Научно-инновационное сотрудничество».

1. «Создать комплекс технических средств для фотоактивации различных мишеней тормозным излучением микротрона СТ с энергией до 20

МэВ и применить его для наработки радионуклидов-реперов с целью калибровки эффективности полупроводниковых детекторов в области энергий до 120 кэВ». ГР № 01.200.1 17862

2. «Исследовать содержание естественных радионуклидов в объектах экосферы (почва, вода и донные отложения) района расположения Ростовской АЭС». ГР №01.200.1 17861

3. «Исследовать особенности формирования профилей вертикального распределения 137Сз в почвах и донных отложениях наземных и водных экосистем 30 км зоны Ростовской АЭС». ГР № 01.2001.12831.

Цель работы. Изучение радиоэкологического состояния и динамики изменения земной поверхности и водных экосистем 30км. зоны расположения ВД АЭС на основе результатов определения радионуклидов в объектах окружающей среды гамма-спектрометрическим методом, в том числе по низкоэнергетическому излучению (30-100кэВ).

При выполнении поставленной цели нами были решены следующие задачи:

1. Предложено метрологическое и методическое обеспечение инструментального гамма-спектрометрического метода (с учетом особенностей регистрации гамма-квантов с энергией <120кэВ) на основе создания калибровочных источников гамма-излучения с использованием фоновых природных материалов и растворов радионуклидов-реперов, исследований эффектов самопоглощения квантов в счетных образцах и эффектов влияния матрицы (эффектов интерференции).

2. Проведен сравнительный анализ различных способов гамма-спектрометрического определения и и ТЪ в природных объектах.

3. Апробирована усовершенствованная методика гамма-спектрометрического определения ЕРН и ИРН, включая, и, ТЪ, РЬ, 241Аш по низкоэнергетическому излучению в различных природных объектах.

4. Изучено радиоэкологическое состояние и динамика его изменения для наземных и водных экосистем района расположения ВД АЭС ьл Л АЛ 4 ^Л^ О I Л АЛА на основе массовых определений содержания и, ТЪ, Яа, РЬ, ТИ, 224Яа, 40К, 7Ве, 137Сб и 241Аш в почвах, растительности, воде, донных отложениях.

Научная новизна работы.

1. Экспериментально в лабораторных условиях показана возможность с Л Г'» СО о О 1 Нт получения растворов ряда радионуклидов-реперов ( Мп, ' Со, У, 1п, 139' 141Се, 203Hg) путем активации двухфазных мишеней на тормозном излучении электронного ускорителя (микротрона) и приготовления калибровочных источников гамма-излучения на основе фоновой почвы и радиоактивных растворов радионуклидов-реперов для метрологического обеспечения гамма-спектрометрического метода в области энергий 5-т-120кэВ и более.

2. Теоретически и экспериментально изучены: методические особенности инструментального гамма-спектрометрического определения радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению, в том числе, эффект самопоглощения МГИ и ХРИ в счетных образцах, зависимость эффекта от энергии квантов, вещественного состава, насыпной плотности и толщины счетных образцов; источники систематических и случайных погрешностей в низкоэнергетической области.

3. Впервые предложена и апробирована методика инструментального гамма-спектрометрического одновременного определения радионуклидов по их низкоэнергетическому (3(И-100кэВ) и высокоэнергетическому (до 2500кэВ) излучению на одном детекторе и в одном счетном образце.

4. Впервые на основе массовых радионуклидных анализов получена количественная информация об источниках, особенностях формирования, уровнях содержания и динамике изменения содержания радионуклидов в наземных и водных экосистемах района расположения ВДАЭС.

Практическая значимость работы. Разработанная система метрологического и методического обеспечения гамма-спектрометрического метода радионуклидного анализа может быть применена в различных лабораториях радиационного контроля (в зависимости от их оснащения). Методика одновременного определения ЕРН Ве, К, и, ТЬ, Яа, РЬ, 232ТЬ, 224Яа и ИРН 137Сб, 241 Аш в почвах, донных отложениях и других объектах используется для аналитического обеспечения радиоэкологического мониторинга наземных и водных экосистем района расположения ВД АЭС, а также может быть использована для организации контроля радиоэкологической обстановки в других регионах, включая и чрезвычайные ситуации.

Положения работы, выносимые на защиту.

1. Приготовление растворов радионуклидов-реперов

54Мп, 57'58Со,

88У, 114ш1п, 139'141Се, 203Н£ и др.) методом активации двухфазных мишеней на тормозном излучении электронного ускорителя, обеспечивающий требуемый уровень их удельных активностей, радионуклидной, радиохимической и химической чистоты.

2. Приготовление и внутрилабораторная аттестация калибровочных источников на основе фоновой почвы и растворов радионуклидов-реперов для калибровки и аттестации счетных геометрий в интервале энергий 5-2500кэВ.

3. Совершенствование методического обеспечения и опробование методики одновременного гамма-спектрометрического определения радионуклидов 7Ве, 40К, 238и, 234ТЬ, 226Яа, 210РЪ, 232ТЬ, 224Ла, 137С8 и 241 Аш в почвах, донных отложениях и других объектах.

1 "17

4. Особенности связи профилей распределения Сб в почвах района ВД АЭС с ее агрохимическими характеристиками и перехода его из почвы в растения.

117

5. Особенности формирования профилей распределения Се и

71 П

РЬ в донных отложениях Приплотинного участка Цимлянского водохранилища и в водоеме охладителе и закономерности долгосрочной динамики загрязнения Cs глобального и чернобыльского происхождения с момента создания этих экосистем.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на научно- практической конференции "Проблемы развития атомной энергетики на Дону" (Ростов-на-Дону, 2000г.), Южно- Российской научно- практической конференции "Здоровье города - здоровье человека" (Ростов-на-Дону, 2001 г.), научно-технической конференции "Научно-инновационное сотрудничество" (Москва, 2002 г.), VIII Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (Екатеринбург, 2002г.), I Всероссийской конференции "Аналитические приборы" (Санкт-Петербург, 2002 г.), XI Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (Екатеринбург, 2005г.), Международном семинаре «Современные технологии мониторинга и освоения природных ресурсов южных морей» (Ростов-на-Дону, 2005г.).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 20 работ.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, 3-х глав, выводов, списка литературы, содержит 149 страниц печатного текста, в том числе 10 рисунков, 50 таблиц и список литературы, включающий 97 наименований.

Заключение Диссертация по теме "Экология", Бураева, Елена Анатольевна

ВЫВОДЫ

1. Развито метрологическое обеспечение инструментального гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по их излучению в области 5-120кэВ. Для этого предложены и апробированы способы: наработки радионуклидов реперов (141Се, 139Се, 54Мп, 57Со, 58Со, 203Н& 114т1п, 88У) в водных растворах из двухфазных мишеней, активированных тормозным излучением электронных ускорителей с энергией 20Мэв; приготовления калибровочных источников (мер) гамма-излучения с энергией 5-120кэВ на основе природной почвы, а также калибровки и определения основных характеристик полупроводниковых детекторов различного типа в зависимости от энергии квантов в области энергий 5-120кэВ, а также методы аттестации счетных геометрий радиометрических установок на основе различных детекторов по эффективности с учетом эффектов геометрии и самопоглощения излучения гамма-квантов с энергией 5-120кэВ в счетных образцах почв и донных отложений.

2. Изучены основные источники систематических погрешностей инструментального гамма-спектрометрического метода определения радионуклидов по их низкоэнергетическому излучению (аппаратурный фон детектора и наложение линий определяемых и мешающих радионуклидов); предложены способы уменьшения и/или учета этих погрешностей; гамма-спектрометрический анализ радионуклидов в -500 пробах экосферы (почвы, донные отложения, растительность и вода) показал возможность использования метода для определения 210РЬ, 234ТЪ, 238и по 234ТЪ и 241Ат с меньшими статистическими и систематическими погрешностями по сравнению с традиционными методиками.

3. Для наземной экосистемы района расположения ВД АЭС установлены особенности динамики изменения содержания радионуклидов в профилях почвы за пять лет на четырех контрольных участках; первый тип профилей

1 \П

Се характеризуется максимумом удельной активности (до 175Бк/кг) у поверхности в слое 0-1см, и резким снижением до нуля на глубине 15-25см; второй тип профилей отличается относительно невысокой величиной удельной активности у поверхности (до 40 Бк/кг) и глубоким проникновением 137Сз (до 45см); при неизменном полном запасе 137Сз в л почвенном профиле (£Р{ = 3900Бк/м ) произошло перераспределение его по профилю; содержание остальных радионуклидов остается неизменным.

4. Установлены особенности распределения содержания 127Сб между верхним слоем почвы, растительностью и опадом; оценены коэффициенты накопления Кн ЕРН и ИРН растительностью для контрольных участков; в почвах хорошо адсорбируется из ЕРН - 210РЬ, а из ИРН - 241Ат, особенно в почвах района обследования (с высоким содержанием гумуса, глинистых и суглинках); отмечены заметные различия в величине коэффициента накопления для отдельных радионуклидов: наибольшие для 7Ве, 210РЬ и К; а также различия коэффициентов накопления для участков с различным типом почв: наибольшие коэффициенты накопления получены для Ыа, ТЪ, РЬ ла/ Л(\ *7 для растительности и Яа, ТЪ, К и Ве для опада. Эти величины следует считать только оценочными, поскольку определять коэффициенты накопления необходимо исходя из удельной активности почвы на глубине, соответствующей развитой корневой системе.

5. Наибольшее содержание среди ЕРН в воде и водной растительности имеют 210РЬ (~250Бк/м3 в воде и (~250Бк/кг золы) и 40К ((~ЗЮБк7м3 в воде и

Л|Л

1050Бк/кг золы), наличие РЬ в экосистеме водоема-охладителя связано с повышенным содержанием 226Яа и 222Яп в элементах этой экосистемы и, особенно, в водной растительности.

6. Радиоактивное загрязнение дна Приплотинного участка и водоема-охладителя обусловлено 137Сз и, в незначительной степени, 241Ат и имеет глобальное (ядерные взрывы, 1963г.) и чернобыльское (авария на ЧАЭС, 1986г.) происхождение, оценены отношения запасов 137Сб глобального и чернобыльского происхождения для разных зон Цимлянского водохранилища; по профилям вертикального распределения 210РЬ глубоководных кернов различными способами сделаны попытки оценить

137 ^ скорость осадконакопления для датирования максимумов Се; для условии непроточного водоема (пример - водоем охладитель, керн ВОХНС) датирование кернов донных отложений по профилям распределения свободного РЬ показало хорошее согласие со способом датирования по

117 максимумам запасов (удельных активностей) Сб в кернах. л Ч

Библиография Диссертация по биологии, кандидата химических наук, Бураева, Елена Анатольевна, Ростов-на-Дону

1. Хольнов Ю.В., Чечев В.П., Камынов Ш.В., Кузьменко Н.К., Недовесов В.Г. Характеристики излучения радиоактивных нуклидов, применяемых в народном хозяйстве. М.: Атомиздат. 1980, 376 с.

2. Холопова Ю.В., Чечев В.П., Камынов Ш.В., Кузьменко Н.К., Недовесов В.Г. Оцененные значения ядерно-физических характеристик радиоактивных нуклидов, применяемых в народном хозяйстве. Справочник. М.: Энергоатомиздат. 1982,311 с.

3. Хольнов Ю.В., Чечев В.П., Камынов Ш.В., Кузьменко Н.К. Оцененные значения ядерно-физических характеристик радиоактивных нуклидов, применяемых в технике и медицине. Справочник. М.: Энергоатомиздат. 1982 г. 184 с.

4. Чечев В.П., Кузьменко Н.К.,. Сериев В.О, Артамонова К.П. Оценочные значения ядерно-физических характеристик трансурановых радионуклидов. Справочник. М.: Энергоатомиздат. 1988.248 с.

5. X-ray and gamma-ray standards for detector calibration. IAEA. TEC DOC -619. Vienna. IAEA. 1991.

6. Cooper J.A. Factors determining the estimate detectors Sensitivity of Ce(Li) gamma-ray spectrometer. NIM, 1970, № 82, №1, p. 273-277.

7. Керманов В.П., Рябушенко В.И. К расчету чувствительности метода полупроводниковой гамма-спектрометрии. Атомная Энергия, 1981, т. 50, в. 5, с. 416-418.

8. Щербаков Б.Я., Мышлявкин В.И. Нижние пределы определения объемной активности гамма-излучающих нуклидов в жидких пробах. Метрология, 1986, № 5, с. 60-64.

9. Kami kubota N., Ejiri H., Shibota Т. e.a. An ultra low background beta-gamma spectrometer. NIM in Phys Res, 1986, v 245, p. 379-392.

10. Konijn J., Gondsmit P.F.A., Lingeman E.W. A high resolution large volume Ge(Li) NaJ(Tl) Compton-suppression spectrometer. NIM, 1973, v. 109, № 1, p. 83-92.

11. Тертышник Э.Г., Бочков А.П., Вочкуловский C.M. Применение Ge(Li) детекторов для гамма-спектрометрического анализа проб внешней среды. Атомная энергия, 1978, т. 4, в. 5, с. 453.

12. Murray A.S., Marten R., Johnston A. e. a. Analysis of naturally occurring radionuclides of environmental concentrations by gamma spectrometry. J. Radioanal and. Nucl. Chem., 1987, v. 115, № 2, p. 263-288.

13. Сельдяков Ю.П., Седов Р.Я. О спектрометрах гамма-квантов с подавлением комптоновского распределения. Изотопы в СССР, 1983, № 1(6), с. 9-16.

14. Балдин С.А., Вартанов Н.А., Ерихайлов Ю.В. и др. Прикладная спектрометрия с полупроводниковым детектором. М.: Атомиздат! 1974, 320с.

15. Давыдов М.Г., Михелев А.Р., Рахманов И.Б. Исследование фона Ge(Li) детектора в многослойной пассивной защите. Атомная энергия, т. 82, в. 5, с. 388-392.

16. Brajnik D. е.а. Technologically enhanced levels of natural radioactivity studied of gamma-ray spectrometry. NIM in Phys. Res., 1986, 617, p. 535-536.

17. Вылов У., Вылова JI.A., Головков Н.А. и др. Спектрометрия излучений радиоактивных нуклидов с помощью полупроводниковых детекторов. Ж. Спектрометрия гамма-излучения. Препринт ОИЯИ Рв-9073. Дубна. 1975.

18. Гундорин Н. А., Дука-Запболец, Зо Сен Хен и др. Определение абсолютной эффективности Ge(Li) спектрометра для измерения мгновенного у-излучения из плутониевой камеры деления. Препринт ОИЯИ Р13-89-229. Дубна. 1989.

19. Dixon W.R. Self absorption of gamma ray in large cylindrical samples. NIM, 1972, v. 103, № 2, p. 415.

20. Кисилева Т.Т., Фирсов В.И., Шулепников М.Н. Учет самопоглощения пробами гамма-квантов в активационном анализе сплавов. Журнал аналитической химии, 1982, т. 37, в. 8, с. 1424 1428.

21. Bikit I., Veskovic M. Determination of the optimal length of cylindrical sources for specific gamma activity measurements. NIM in Phys. Res., 1986, A 243, № 1, n.227-229.

22. Бокун Р.Ч., Григорьев Е.И., Трошин B.C. Учет самопоглощения в гамма-спектрометрии объемных источников. Измерительная техника, 1999, № 10, с. 54-57.

23. Ефимов K.M., Бахур А.Е., Салмин Ю.Н. и др. Стандартный образец радионуклидного состава на основе природной фоновой почвы. (СОРН -ФП). АНРИ, 1999, № 4, с. 31-36.

24. Левочкин Ф.К., Бочвар И.А., Соколова Т.Н. Способ определения активности гамма-излучателей в объемных пробах любых составов и плотности и плоский источник имитатор для его осуществления. АНРИ, 2000, №4, с. 18-24.

25. Габлин В.А., Беланов C.B., Маслов Ю.А. и др. Оптимизация подготовки проб почв при радиоэкологических исследованиях. АНРИ, 2001, №1, с. 16-26.

26. Бахур А.Е. Радиоактивность природных вод. АНРИ, 1996/97, №2, с. 32-39.

27. Мирошниченко Т. А., Бутаев A.M., Салманов А. В., Давыдов А. И. Закономерности распределения урана-238 и тория-232 в породах Большого Кавказа. Известия вузов Северо-Кавказского региона. Естественные науки, 2000. №3, с. 71-76.

28. Соловьев Г.С., Сапрыкин A.B., Израилевич И.С., Макаров A.A. Определение содержаний 234U в уране различных месторождений. Атомная энергия, 2002, т.92, в.4, с.287-291.

29. Шумилин И.П. Возможности применения Ое(1л)-детёкторов для анализа по естественной радиоактивности. Атомная энергия, 1974, т.37, в.5, с.384-389.

30. Murray A.S., Marten R., Johnston A., Martin R, Analysis for naturally accruing radionuclides of environmental concentration by gamma-spectrometry. J. Radioanal. and Nucl. Chem.,1987, v.l 15, №2, p.263-288.

31. Denberry R.A. Development of total uranium analytical method by XL-ray fluorescence. NIM. Phys.Res. A., 1998, v.403, №2,3, p.383-389.

32. Joshi S.R. Nuclear spectrometric determination of uranium isotopes without use of radiochemical yield monitor. NIM, 1987, A254, №2, p.349-354.

33. Hedvall R., Petersson H., Erlandsson B. Gamma-spectrometric determination of uranium isotopes in biological ash. J. Radioanal. and Nucl. Chem. articles, 1987,v. 115, №2, p. 211-216.

34. Lau H.M., Sakanom M., Komura K. Absolute determination of uranium concentration by hyperpure germanium leps. NIM., 1982, v.200, №2-3, p.561-562.1. Л1Л

35. Bland C.J. Radiometric determination of Pb in powder samples by the method of standard addition. Int. J. Appl. Radiat. Isot., 1985, v.36, №3, p.733-738.

36. Маслов О.Д., Тетерев Ю.Г., Кулькина Л.П. и др. Применение фотонейтронов микротронов для инструментального активационного определения урана. Препринт ОИЯИ 18-12210. Дубна, 1979.

37. Бурмистров В.Р., Мадянов Т.Н. Определение урана и тория в горных породах инструментальным нейтронно-активационным методом с помощью спектрометра антисовпадений. Атомная энергия, 1976, т.40, с.414,-415.

38. Ваганов П.А., Булнаев А.И., Жуковский А.Н. Инструментальный метод нейтронно-активационного определения микроколичеств урана. Сб. «Прикладная ядерная спектрометрия». Вып.7. М.: Атомиздат, 1977, с.289-293.

39. Гонзориг Ж., Дашзэвэг Л., Отгонсурэн О. и др. Бесдеструктивное определение микроколичеств урана и тория в материалах сложного химического состава. Препринт ОИЯИ. 6-7040. Дубна, 1973.

40. Зайцев E.H., Сотсков Ю.П., Резников P.C. Нейтронно-активационный анализ горных пород на редкие элементы. М.: «Недра», 1978.

41. Колесов Г.М. Радиоактивационное определение урана и тория в природных объектах. В сб.: "Современные методы разделения и определения радиоактивных элементов". М. 1989, с. 184-194.

42. Эрнандес А., Кулькина А.П. Определение урана методом активации тормозным излучением микротрона. Препринт ОИЯИ 18-80-846. Дубна, 1980.

43. Эрнандес А., Белов А.Г. Инструментальное определение микроколичеств тория методом активации тормозным .излучением микротрона. Препринт ОИЯИ 18-81-775. Дубна, 1981.

44. Давыдов М.Г., Кишельгоф В.В., Чапыжников Б.А., Щербаченко В.А. Оптимизация многоэлементного гамма-активационного анализа. Атомная Энергия, 1987, т.62, в.1, с.33-38.

45. Давыдов М.Г., Кишельгоф В.В., Магера В.Г., Марескин С.А. Многоэлементный гамма-активационный анализ почв. Журнал Аналитической Химии, 1988, T.XLIII, в.2, с.297-302.

46. Гэрбиш Ш., Далхсурэн Б., Перелыгин В.П. и др. Способы инструментального определения содержания урана и тория с использованием микротрона. Препринт ОИЯИ 18-90-427. Дубна, 1990.

47. Содном Н., Гэрбиш Ш., Маслов О.Д., Гаврилов К.А., Белов А.Г. Определение элементного состава угля методами ИНАА, ИГАА, РФА. Препринт ОИЯИ 18-87-694. Дубна, 1987.

48. Колесов Г.М., Эрнандес А. Активационный анализ • тектитов с использованием гамма-квантов тормозного излучения и фотонейтронов микротрона. Препринт ОИЯИ 18-84-648. Дубна, 1984

49. Капица С.П., Самосюк В.Н., Фирсов В.И., Ципенюк Ю.М., Чаплыжников Б.А. Аналитические возможности электронных ускорителей. Журнал Аналитической Химии, 1984, т.39, в.12, с.2101-2119.

50. Беляев Б.Н., Гаврилов В.М., Долинин В.Д. и др. Изотопный состав плутония в почве и возможности идентификации источников загрязнения. Атомная энергия. 1997, т. 83, в. 4, с. 298-303.

51. McCarthy W., Nicholls Т. Mass-Spektrometric analysis of Pu in Soils Sellafield. J. Environmental Radioaktivity. 1990, v. 12, N.l p. 1-12.

52. Beasley Т., Ball L., Andrews I. e.a. Hanford Derived Pu in Columbia river sediments. Science., 1981, v. 214, N 4323, p. 913-915.

53. Scott M. Salter P., Halverson J. Transport and deposition of Pu in the ocean: evidence from gulf of Mexico Sediments. Earth and Planetary Sei. Lett, 1983, v. 63, N2, p. 202-222.

54. Бушуев A.B., Петрова E.B., Зубарев B.H. и др. Исследование содержания плутония и 24lAm в почве районов проведения мирных ядерных взрывов у рентгеноспектрометрическим методом. Атомная энергия, 2000, т. 88, в. 1, с. 52-55.

55. Павлоцкая Ф.И., Поликарпов Г.Г. Миграция трансурановых нуклидов в окружающей среде. В кн.: Итоги науки и техники. Радиационная биология. Т. 4. Проблемы радиоэкологии. М. ВИНИТИ, 1983, с. 99-141.

56. Кузнецов Ю.В., Легин В.И., Поспелов Ю.Н. и др. Определение 239Д40ри в донных отложениях Балтийского моря. Радиохимия, 1988, № 2, с. 262-267.

57. Павлоцкая, Ф.И. Федорова З.М., Емельянов В.В. и др. Содержание плутония в почвах Советского Союза. Атомная энергия, 1985, т. 59, №5, с. 382-383.

58. Чубурков Ю.Т., Перелыгин В.П., Звара И. и др. Новый подход к проблеме серийных высокочувствительных анализов на содержание техногенного плутония в окружающей среде и организме человека. Препринт ОИЯИ Р6-94-373. Дубна. 1994.

59. Лебедев И.А., Мясоедов Б.Ф., Павлоцкая Ф.И. и др. Содержание плутония в почвах Европейской части страны после аварии на Чернобыльской АЭС. Атомная энергия. 1992, т. 72, в. 6, с. 593-599.

60. Водовозова И.Г., Диденко Л.Г., Костин И.И. и др. Характеристики газоаэрозольных выбросов Белоярской АЭС им. И.В. Курчатова. Радиационная безопасность и защита АЭС. 1984, № 8, С. 188-189.

61. Горяченкова Т.А., Павлоцкая Ф.И., Мясоедов Б.Ф. и др. Содержание и распределение плутония в почвах ближней зоны Белоярской АЭС. Атомная энергия, 1992, т. 73, в. 3, с. 229-233.

62. Горяченкова Т.А., Павлоцкая Ф.И., Казинская И.Е. и др. Содержание1. Я J пи распределение ' Ри в почвенно-растительном покрове ближней зоны Ленинградской АЭС. Атомная энергия, 1993, т. 74, в. 6, с. 514-517.

63. Павлоцкая Ф.И., Горяченкова Т.А., Федорова З.М. и др. Методика определения плутония в почве. Радиохимия, 1984, т. 26, № 4, с. 460-467.

64. Поспелов Ю.Н., Кузнецов Ю.В., Легин В.К. и др. Определение плутония в почве и донных отложениях в районе расположения НИИИ АР. Атомная энергия, 1993, т. 75, в. 4, с. 319-324.

65. Brauer R., Kelley J., Goles R. e.a. Measurement of environmental 241Am and the Pu/24lAm ratio by photon spectrometry. JEEE Transac. Nucl.Sei., 1977, v. NS-24, N1, p.591.

66. Strauss M., Sherman L., Swanson E. e.a. Considerations in measuring trace radionuclides in soil samples by LX-ray detection. IEEE Transac. Nucl. Sci., 1977, 1978, v. NS-25, N 1, p. 740-750.

67. Sherman L., Strauss M., Pehl R. Measurement of trace radionuclides in Soil by LX- ray Spectrometry. Ibid., 1980, v. NS-27, N 1, p. 695-703. *

68. Strauss M., Sherman L., Pehl R. X/gamma ray measurements of total activity in environmental samples without prior Knowledge of isotopic abundance. NJM. in Rhys. Res., 1982, A197, p. 203-208.

69. Barci-Funel G., Dalmasso J., Ardisson G. Comparative identification and quantification of TUE and fission nuclides in sediment Sample. Appl. Radioact. Isot., 1992, v. 43, N 1/2, p. 37-48.

70. Бушуев A.B., Зубарев B.H., Петрова E.B. и др. Развитие у/рентгеноспектрометрической методики контроля загрязнения почвы 241Ат и Pu. Атомная энергия, 1997. т. 82, в. 2, с. 117-125.

71. Бонарьков М.Д., Донец Н.П., Желтоножский В.А. и др. Исследования у- и Х-излучения "горячих" частиц из зоны Чернобыльской аварии и атомных взрывов. Приборы и техника эксперимента, 1999, №3, с. 132-135.

72. Лурье A.A. Радиоэкологические исследования последствий подземных ядерных взрывов с выбросом грунта на Севере Пермской области. 4.1. Радионуклидное загрязнение местности (почва, вода, донные отложения). АНРИ, 2002, №2, с. 21-30.

73. Лурье A.A. Радиоэкологические исследования последствий подземных ядерных взрывов с выбросом грунта на Севере Пермской области .4.2. Радионуклиды в биосфере. АНРИ, 2002, №3, 30, с. 27-33.

74. Давыдов М.Г., Марескин С.А., Шварцман Н.Е. Гамма-спектрометрический метод определения естественных радионуклидов в атмосферном воздухе и воздухе помещений. Атомная энергия, 1996, т.80, в.З, с. 213-216.

75. Бессонов O.A., Страдомская Е.А. Содержание радионуклидов в донных отложениях Цимлянского водохранилища. Атомная энергия, 1994, т. 77, в. 1, с. 48-51.

76. Бессонов O.A., Давыдов М.Г. Радиационная обстановка в районе размещения РоАЭС (данные до 1994г.). В сб. «Проблемы развития атомной энергетики на Дону». Ростов-на-Дону, 1998г., т. 2, с. 96-101.

77. Давыдов М.Г., Клименко Г.Г., Поваров В.П. Программа радиоэкологического мониторинга наземных экосистем района расположения РоАЭС. В сб. «Проблемы развития атомной энергетики на Дону». Ростов-на-Дону, 1998г., т. 2, с. 181-190.

78. Радиационная обстановка в окружающей среде региона Ростовской АЭС в предпусковой период. Отчет. Ростов-на-Дону, 2000г., 129с.

79. BrajniK D., Kobal I., Korun M., e.a. Technologically enhanced levels of natural radioactivity studied by gamma-ray spectrometry. NIM in Phys. Res., 1986, B17, p.535-536.

80. Ефимов K.M. др. Стандартный образец радионуклидного состава на основе природной фоновой почвы (СОРН-ФП). АНРИ, 1999, №4 .

81. Sill C.W., Hindman F.D. Preparation and testing of standard soils containing known quantities of radionuclides. Analytical chemistry, vol. 46, №1, January, 1974.

82. Свидетельство на рабочий эталон II разряда источник гамма-излучения СИГИ-Ж № 194/01 на основе Ей-152. ЦМИИ ГНМЦ ВНИИФТРИ Госстандарта России, п. Менделееве Московской области, 2001 г.

83. Бокун Р.Ч., Григорьев Е.И., Трошин B.C. Учет самопоглощения в гамма-спектрометрии объемных источников. Измерительная техника, 1999, №10, с.54-57.

84. Таблицы и формулы рентгеноспектрального анализа Вып.З. Ленинград: НПО «Буревестник» 1982г.

85. Давыдов М.Г., Щербаченко В.А. Селективность гамма-активационного анализа. Атомная энергия., 1969 а, т. 27, в. 3, с. 205-208.

86. Davydov M.G., Dobrynina N.P., Mantoptin V.A., Naumov A.D. Primary first order interferenc in gamma-activation analysis. Radiochem. Radioanal. Lett., 1978, v. 35 (1-2), p. 67-76.

87. Давыдов М.Г., Магера В.Г. Эффекты наложения линии в спектрах рентгеновского излучения при гамма-активации ядер. Атомная энергия, 1983, Т.55, в. 4, с. 252-253.

88. Давыдов М.Г., Потетюнко Г.Н., Рахманов И.Б. Расчет выходов фотоядерных реакций. Атомная энергия, 1994, т. 77, в. 2, с. 155-157.

89. Давыдов М.Г. Моделирование инструментального гамма -активационного анализа на ЭВМ. ЖАХ, 1994, т. 49, № 1, с. 124-131.

90. Davydov M.G. Computer simulation of instrumental y-activation analysis. J. Anal. Chem., 1994, v. 49, N1, p. 116-123.

91. Козлов В.Ф. Справочник по радиационной безопасности. M.: Энергоатомиздат, 1999, 520с.

92. Бессонов O.A. Казьмина JI.H. Изменение темпов седиментации в Цимлянском водохранилище. В сб. «Проблемы развития атомной энергетики на Дону». Ростов-на-Дону, 2000г., т. 1, с. 179-185.

93. Лисунова В.В., Лисаченко Э.П., Поликарпова Т.М., Рязанов В.И. Бериллий-7 во внешней среде, организме человека и животных. Сб. радиационная гигиена. Ленинград, 1977

94. Петрова Т.Б., Охрименко С.Е. и др. Содержание бериллия-7 в атмосферном воздухе г. Москвы. АНРИ, 2003, №3, с. 22-29.