Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Физико-химические особенности поведения 137 Cs, 90 Sr и их стабильных изотопов в почвах различных экосистем Брянской области в зоне аварии ЧАЭС

ВАК РФ 03.00.01, Радиобиология

Автореферат диссертации по теме "Физико-химические особенности поведения 137 Cs, 90 Sr и их стабильных изотопов в почвах различных экосистем Брянской области в зоне аварии ЧАЭС"

На правах рукописи

ОСИПОВ ВЛАДИМИР БОРИСОВИЧ

ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ ОСОБЕННОСТИ ПОВЕДЕНИЯ 137Сз, 903г И ИХ СТАБИЛЬНЫХ ИЗОТОПОВ В ПОЧВАХ РАЗЛИЧНЫХ ЭКОСИСТЕМ БРЯНСКОЙ ОБЛАСТИ В ЗОНЕ АВАРИИ ЧАЭС

Специальность 03.00.01. - Радиобиология

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата биологических наук

Обнинск 1996

Работа выполнена во Всероссийском научно-исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии.

Научные руководители:

Официальные оппоненты:

Ведущее учреждение -

доктор сельскохозяйственных наук, профессор Е. В. Просянников, кандидат химических наук, доцент С. В. Круглов доктор биологических наук, профессор В. Ф. Дричко, С.-Петербургский государственный аграрный университет, кандидат биологических наук В. К. Кузнецов,

ВНИИ сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии. Центральный институт агрохимического обслуживания сельского хозяйства (ЦИНАО), г. Москва.

Защита диссертации состоится * /Оас-ЦЛ /с^ 1996 г. в /2_на сов на заседании Диссертационного совета по радиобиологии Д. 120.81.01 при Всероссийском научно- исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии по адресу: 249020, г. Обнинск. Киевское ш., ВНИИСХРАЭ.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Всероссийского научно-исследовательского института сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии.

Отзывы просим направлять по адресу: 249020, г. Обнинск, Калужсой области, ВНИИСХРАЭ, Диссертационный совет Д. 120.81.01.

Автореферат разослан

'-/сЛ

1996 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета

Н. И. Санжарова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Увеличивающееся загрязнение окружающей среды, появление на территории России зон с критической экологической ситуацией и рост числа заболеваний населения, вызванных неблагоприятной экологической обстановкой, требуют осуществления комплексного контроля состояния окружающей среды и проведения научных исследований, позволяющих не только выявить и оценить опасность уже существующих уровней загрязнения, но и установить основные тенденции и скорость происходящих изменений.

Особый интерес в этом плане представляет анализ происходящих изменений и прогноз дальнейшего развития радиоэкологической обстановки в сфере сельскохозяйственного производства, где реализуются основные пищевые цепочки, приводящие к накоплению радионуклидов в организме человека.

Цель исследования - провести сравнительный анализ физико-химического состояния и миграции в почвах юго-западных районов шСз, э05г "чернобыльского" происхождения, '"Сэ и 903г глобальных выпадений и стабильных изотопов цезия и стронция.

Задачи исследования - выявление характера распределения радиоактивных и стабильных изотопов цезия и стронция по фракциям, отличающимся прочностью связи с почвенными компонентами, в зависимости от генезиса почв и степени сельскохозяйственного использования:

- установление закономерностей поведения шСз, шСз, 305г в почвах сопряженных ландшафтов;

- сравнение и изучение в сопоставимых условиях влияния почвенно-климатических и антропогенных факторов на физико-химическое состояние, распределение в почве и биологическую доступность радиоактивных и стабильных изотопов Се и Бг.

Научная новизна. Впервые в природных условиях проведено комплексное сопряженное изучение поведения основных дозооб-разующих радионуклидов и их стабильных изотопов в почвах различных экосистем, загрязненных выбросами ЧАЭС. Определены количественные параметры миграции радионуклидов цезия и стронция в зависиглости от типа и гидрологического режима почв. Представлены данные исследований соотношения физико-химических форм радионуклидов '"Сз, ®°5г и их стабильных изотопов в основных типах почв наиболее загрязненных районах Брянской области, дана оценка изменения соотношения форм

радионуклидов в зависимости от типа почв и времени, прошедшего с момента аварии. Установлены геохимические закономерности поведения радионуклидов в ландшафтах.

Положения, выносимые на защиту:

- экспериментальные данные по радионуклидному составу загрязнения и особенностям распределения в профиле почв в зависимости от структуры почвенного покрова и ландшафтных особенностей территории;

- результаты оценки мобильности и биологической доступности радионуклидов на основании сравнительного изучения соотношения химических форм радиоактивных и стабильных изотопов цезия и стронция в почве;

- основные закономерности и количественные параметры миграции радионуклидов Сз, ,37Сз, 993г в почвах Брянской области.

Практическая значимость диссертации. Результаты многолетних радиологических исследований, выполненных на различных участках радиоактивного следа в зоне влияния Чернобыльской аварий, представляют интерес как с точки зрения проверки и уточнения ранее установленных общих закономерностей, так и выявления особенностей поведения ряда продуктов ядерного деления и нейтронной активации в природных средах, более корректной оценки влияния природных факторов на количественные параметры распределения радионуклидов в почвах и изменение их биологической доступности.

Экспериментально установленные, с учетом специфических особенностей региона исследований, количественные параметры процессов фиксации и миграции шСз я 905г "чернобыльского" происхождения могут быть применены при создании имитационных моделей, имеющих конечной целью прогноз негативных последствий радиоактивного загрязнения для человека и окружающей среды, рациональное использование защитных (в том числе и санитарно-гигиенических) мероприятий.

Апробация работы. Материалы диссертационной работы доложены на VIII Всесоюзном съезде почвоведов (Новосибирск, 1989); II Форуме почвоведов России ("Почвенно-экологические проблемы оптимизации агроэкосистем* Пущино, 1993); II Международном симпозиуме "Малые дозы радиации и здоровье человека" (Брянск, 1992); Международном семинаре "Проблемы смягчения последствий Чернобыльской катастрофы" (Брянск, 1993); Международной конференции в городе Воронеже (1994 г.), симпозиуме XV Менделеевского съезда по общей и прикладной химии (Обнинск, 1993); Радиобиологическом съезде (Киев, 1993);

Межвузовской научно-методической конференции (Ярославль, 1994). Международной конференции "Радиоэкология торфяных почв" (С.-Петербург, 1994); 2 Международной конференции "Радиобиологические последствия аварий на атомных электростанциях" (Москва, 1994).

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 11 печатных работах.

Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 143 машинописных страницах, включая 100 страниц текста, 19 таблиц, 17 рисунков, библиографию из 182 наименований, в том числе 33 иностранных. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, выводов и списка цитируемой литературы.

Благодарности. Автор выражает глубокую признательность научным руководителя?./»: доктору сельскохозяйственных наук, профессору Е. В. Просянникову, кандидату химических наук, доценту С. В. Круглову, коллегам из ВНИИСХРАЭ В. К. Кузнецову, И. М. Расину, Е. X. Ткачук, А. Д. Куринозу, Н. Э. Георгиеву, Т. И. Головиной, М. А. Васиной, Л. А. Федоровой, А. А. Романову и Брянской ГСХА Н. Д. Бишутиной, С. И. Поседько, Е. М. Сере-довой, И. А. Кошелеву, М. В. Менякиной.

ОБЪЕКТЫ И МЕТОДЫ АНАЛИЗА

На территории Брянской области исследования проводили в Белорусской провинции дерново-подзолистых слабогумусирован-ных почв и низинных болот (Брянское полесье), н в Украинской провинции серых леекы.х почв (Стародубское ополье). В почвенном покрове полесий преобладают дерново-слабо- и средне-подзолистые песчаные и супесчаные почвы, на различной глубина (от 0.5-1 до 2 и более метров) подстилаемые мореной (68%). Почвы бедны гумусом (0.9-1.4%), обладают невысокими поглотительной способностью и буферной емкостью. Сумма поглощенных оснований варьирует в пределах 1.9-4.5 мг-экв./100 г почвы, степень насыщенности основаниями 46.1-63.5%. Реакция почвенной среды от кислой до нейтральной (рН 4.7-7.0). На слабодрени-руемых поверхностях значительные площади занимают подзолисто-болотные почвы (18%).

Почвенный покров ополий сложен серыми и темно-серыми лесными почвами, залегающими на микроповышениях. В микропонижениях рельефа эти почвы имеют второй гумусовый горизонт. Почвы характеризуются, в основном, среднесуглинистым мехсоставом, хорошо гумусированы (1.9-4.2%). Сумма обменных оснований колеблется от 10.1 до 24.3 мг-экв/100г, рН 4,5-6.5.

Работа выполнялась в условиях полевых экспериментов на стационарных мониторинговых участках и в лаборатории. Отбор образцов из пахотного горизонта проводили послойно через 5 см, а из верхнего генетического горизонта почв естественных экосистем - через 1,5 см. Подготовку почвенных образцов и лабораторные исследования проводили по соответствующим методикам. Содержание wCs и Cs в почве и почвенных вытяжках измеряли методом полупроводниковой у-спектрометрии. Активность 90Sr в образцах определяли радиохимически по типовой методике. Содержание стабильных химических элементов измерялось методом атомно-абсорбционной спектрофотометрии. Для определения физико-химических форм ,37Сз, 90Sr и их стабильных изотопов почвенные образцы подвергали последовательной обработке деиоиизироваимой водой, Ш водным раствором ацетата аммон-ния и 1М HCl при комнатной температуре (соотношение "почва-раствор" 1:10) и 6М раствором HCl при кипяченым в течение 1.5 часа (соотношение "почва-раствор* 1:2), остаток в почве после всех обработок (фиксированная форма). Соотношение "почва-десорбент" при обработке минеральных почв было равным 1:10, при обработке почвы низинных торфяников - 1:20, для болотной верхосой перегноймо-торфямой почвы использовали соотношение 1:40. После добавления десорбента к почве суспензия встряхивалась в течение суток. Твердую и жидкую фазы разделяли фильтрованием. При расчете валовое содержание 90Sr в почве рассчитывали как сумму его содержания во всех четырех почвенных вытяжках, а за валовое содержание wCs принимали его активность в исходной почве до обработки десорбентами. Количественные параметры миграции радионуклидов цезия и стронция в почвах разного типа, .рассчитывались с использованием конвективно-диффузионной модели.

Математическая и статистическая обработка результатов проводилась с помощью стандартного программного обеспечения (Quattro Pro 4.0, Statgraphics 2.6).

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ И ОБСУЖДЕНИЕ

Формы нахождения радионуклидов ,37Cs и 90Sr . в почвах юго-западных районов Брянской области

Результаты определения форм нахождения wCs и 90Sr, поступивших на земную поверхность в результате аварии на ЧАЗС, в основных типах почв юго-западных районов Брянскбй области

суммированы в таблицах 1 и 2. Для сравнения в таблице 3 приведены усредненные результаты обработки в аналогичных условиях почвенных образцов, отобранных в 1983 г. Диапазон варьирования количества wCs, переходящего в аммонийко-ацетатную и 1М HCl вытяжки, примерно одинаков для однотипных почв, отобранных в 1992 г. (цезий чернобыльского происхоздения) и в 19SÜ г. (цезий глобальных выпадений), что характеризует способность поча к обменной и необменной сорбции цезия. Можно отметить, что содержание "чернобыльского" Cs е фиксированной форме примерно равно или несколько выше глобальных выпадений. Доля °Sr "чернобыльского" происхождения в водорастворимой и обменной форме составляет, соответственно, 1-8% и 40-70% от суммарного содержания в почве. Содержание водорастворимой формы существенно выше. Во фракции, извлекаемой кипящей 6М HCl, относительно более высокое. Количество обменного 90Sr примерно соответствует значениям глобальных выпадений. Этот факт логично объяснялся в первые год аварии, так как основная часть 90Sr поступала в составе топливных частиц. Через S лет после аварии существование их в почве весьма проблематично. Как и для цезия глобальных выпадений, в обрабатываемых почвах отмечается тенденция увеличения доли легкоэкстрагируемых фракций ,37Cs и ,J4Cs по сравнению с почвами естественного залегания и снижения вклада фракций, более прочно связанных в почве. Это характерно для почв сельскохозяйственных угодий с относительно низкими уровнями загрязнения, где защитные мероприятия после аварии на ЧАЭС использовались не в полной мере. В обрабатываемых почвах с высокими уровнями загрязнения содержание подвижных форм радионуклидов цезия часто ниже, чем в аналогичных почвах естественного залегания, что может быть прямым результатом применения контрмер. Достаточно четких различий между естественными и агрогенными почвами по соотношению форм S9Sr не выявлено. Это отражает особенности почвенной химии стронция и является следствием менее выраженной сорбционной способности почв в отношении этого элемента.

Таким образом, сравнительный анализ соотношения физико-химических форм ,3/Cs и "Sr, поступивших в почву в результате глобальных выпадений и после аварии на ЧАЭС, показывает, что в результате сельскохозяйственной обработки почвы наблюдается тенденция к увеличению, а в случае применения специальных

. .„ Таблица 1

íopuw 1J Cs в почвах различных типов после аварии на ЧАЭС (1992 год)

Тип почвы

Экосистема

Переход в вытяжку, X

Н20 [IB NH^AcjlN HCl |5N HCl

Остаток в почве

Дерново-подзолистая Ест

песчаная** Arpo

Дерново-подзолистая Ест

супесчаная** Arpo

Болотная низинная Ест г.ерегн айна- горфя ная л* Агре

Дерново-подзолистая Ест

на ыорене Arpo

Дерново-подзолистая Ест

на песке Arpo

Серая лесная Ест

почва грив ополья Arpo

Серая лесная почва Ест

заладил ополья Arpo

"--------------------------------------Ест

Q.2±0.2 0,210.1 0.3t0.2 0.510.1 0.3Ю.1 0.2Ю.2 0.5±0.5 0.7*0.1 0.4Ю.З

0.8 0.4 0.9 0.8

7.411.9

2.810.7 2.б±0,4. 10.811.5* 8.3Ю.2" 1.0Ю.2* 2.810.7 23.212.4 2!---- '

6.3 4.2 а.з 3.2 12.8 2.0 1.4 16.713.0 8.211.

0.8Ю.4 20 0.810.3 2.211.0 __ 2.510.1.17 3.610.8^20

4.910.8*21 6.Sil.1*23

---2 18

20 U 26 И 10 6

75.811.2 77.416.8,

58.314.4 71.310.6

74.414.5 75.811.2. 50.314.2 43.714.2 57.814.5

S7.7t9.9

76.2

64.3 71.5 85.2 61.113.9

Форш 90Sr в почвах различных типов после аварки на ЧАХ Таблица 2 (1392 год)

Тип Экосис- Переход в вытядку. I

почвы тема Н20 | 1N НН4Ас | 1N НС1 | 6N HCl

Дерново-подзолистая Ест 6.111.4* 67.112.8" 19.81 2.3

песчаная** Arpo 1.9Ю.2* 51.414.2" 41.Si 4.3

Дерново-подзолистая Ест t.tto.2" 52.916.4" 32.01 3.7

супесчаная** Arpo 5.213.1 69.0Ю.5 21.41 4.3

Болотная низинная Ест 2.211.7 40.813.8 38.6110.8

перегнойно-торфяная** Arpo 3,8t2.2. 49.818.4 19.81 7.8

Дерново-подзолистая Ест 8.316.7! 57.319.3 17.51 5.6

на шреие Arpo 1.7«.l! 57.413.8 34.71 3.1

Дерново-подзолистая Ест 5.8*7.б 67.319.6 £0.11 7.2

на песке Arpo 1.1 64.4 30.4

Серая лесная Ест 1.9 58.7 34.6

почва грив ополья Arpo 1.5 48.8 32.2

Серая лесная почва "Ест 1.5 42.9 42.0

западин ополья Arpo 1,8 61.7 11,4

Болотная верховая Ест 5.613.8 57.516.6 29.8И0.7

7.012.1 5.310.8. 14.114.5" 4.41 0.7" 18.414.7* 26.612.3! 17.014.9! 6.212.3" 6.813.3" 4.1* 4.6 17.5 13.2 25.1 7.111.1

«ориы нахоздения 137Сз и 30Sr в почве до аварии на ЧАЗС (lSBíProí? 3

Тип почвы

Экосистема

ТЗТ.

Переход в вытяжку. S

Сз

Н20|КН4Ас|1Н КС1|бН НС1(0ст |Нг0|ННйАс11Н НСЦ6М HCI

то;

'Sr

Дерново- Ест 0.7

подзолистая Arpo 0.6 иа иорене

Дерново- Ест 0.8

подзолистая Arpo 0.5 ка песке

Серая лесная Ест 0.6

западин Arpo 0.5

16.5 23.1

16.5 24.4

17.7

16.6

7.8 10.2

3.9 13.6

8.4 6.9

38.8 33.8

17.0 4.0

19.5

29.3

36.2 33.2

54.6 57.5

53.8

44.7

1.6 1.2

1.3

1.6 1.6

62.9 &4.4

53.4 63.2

30.

29,

37. 27.

30. 20.

5.3 5.2

7.8 8.2

12.6

■»достоверно на 51 уровне значимости: ** применялись специальные мероприятия

мероприятий - уменьшению относительного содержания подвижных форм радионуклидов цезия в обрабатываемых почвах по сравнению с естественными почвами. Влияние времени нахождения и условий обработки почвы на соотношение форм soSr вы. ражено значительно слабее.

Особенности поведения в почве радиоактивных и стабильных изотопов Cs и Sr

Определение содержания стабильных изотопов в почве проводилось без разложения силикатной матрицы, поэтому здесь и далее рассматриваются фракции стабильных и радиоактивных Cs и Sr, переходящи&свытяжку при обработке почвы десорбентами и суммарное содержание элемента во всех вытяжках. Относительное содержание элемента в конкретной вытяжке определялось как его доля от суммарного количества, переходящего во все почвенные вытяжки. При этом часть стабильных Cs и Sr, также как wCs и 90Sr, прочно фиксирована в составе почвенных минералов. Количество элемента, остающееся в почве после всех обработок, не превышает 5-20% от валового содержания 90Sr, для 137Cs - 50-60% и более и, соответственно, стабильных изотопов.

Экспериментальные данные показывают, что в естественных минеральных почвах доля обменной формы стабильного цезия колеблется в пределах 5-30%, а основное его количество находится в необменном состоянии и экстрагируется 1М (9-30%) и 6М (40-70%) HCl. В органогенных почвах увеличивается вклад легко экстрагируемых фракций, водную, обменную и извлекаемую 1М HCl, и снижается содержание фракции извлекаемой 6М HCL (табл. 4). Особенно это характерно для торфяных почв низинного и верхового торфяников. В агрогенных почвах содержание прочно связанной фракции часто выше, чем в почвах естественного залегания. Распределение 137Cs по фракциям аналогично распределению его стабильного изотопа (табл. 5). Однако в большинстве случаев для mCs характерно повышенное, по сравнению со стабильным Cs, содержание обменной формы и фракции, экстрагируемой 6М HCl. Для стабильного изотопа выше вклад водорастворимой формы и фракции, извлекаемой при обработке почвы 1М HCl. Различия между естественными и обрабатываемыми почвами для ,37Cs менее четко выражены.

Таблица 4

Экстрагируемые формы стабильного Cs в почвах различных типов

Тип почвы

Экосистема

igtr

в вытяхху, Z

nrfci—Г

Н4 АС

БК НСГ

Дерново-подзолистая Ест 4.911.7 20.116.5 22.41 7.7 52.41S.Q

песчачак Arpo 4.2Ю.9 8.814.3 14.4i 3.9 72.518.6

Дерново-подзолистая Ест 11.511.2 21.716.1 9.81 3.8 56.817.7

супесчаная Arpo 4.710.9 33.4+7.7 9.41 1.9 52.314.8

Торфа но-дерново- Ест 4.012.5 14.314.1 39.1112.3 42.418.7

подзолистая Arpo 2.9 7.5 33.5 56.0

Болотная низинная Есг 12.412.3 29.114.9 32.61 4.0 25.812.8

перегноило-торфяная Arpo 3.011.2 10.313..5 15.216.4 71.317.1

Болотная верховая Ест 6.212.5 24.U3.5 33.8И5.4 35.718.8

Таблица 5

Экстрагируемые формы lJ Cs в почвах различных типов

Тип почвы

Экосистема

Переход в _ вытяхку, JS КГ

л , Л.

6N НОГ

Дерново-подзолистая Ест 0.710.7 11.512.6 З.Ш.7 84.512.3

песчаная Arpo 0.610.1 13.311.7 3.7Ю.1 82.311.8

Дерново-подзолистач Ест 0.8Ю.6 25.614.6 5.012.2 68.414.0

супесчаная Arpo 1.8Ю.2 28.8Ю.0 8.5ВД.З 60.810.5

Торфяно-дерново- Ест 1.3Ю.5 21.612.0 9.6И.8 67.313.6

подзолистая Arpo 1.9 10.2 6.7 81.1

Болотная ннзинкая Ест 1.3Ю.8 5.012.2 14.214.9 79.3±6.0

перегнойно-торфяная Arpo 6.918.2 20.012.7 12.512.5 60.513.7

Колоткая верховая Ест 14.416.8 40.616.9 23.914.5 21.019.3

Распределение стабильного Sr по фракциям, отличающимся прочностью связи с почвенный« компонентами, в минеральных почвах следующее (табл. S): содержание водорастворимой формы 2-16%, доминирующей является обменная фракция, составляющая 65-85%, и 10-30% извлекаются разбавленной НС!, экстрагируемая Ш HCl, не превышает 5%. В органогенных почвах относительный вклад водорастворимой и обменной форм стабильного стронция несколько ниже, чем в минеральных, но возрастает относительная роль фракции, извлекаемой 1М HCl, и, в меньшей степени, экстрагируемой 6М HCl. По сравнению со стабильным изотопом, доя soSr характерно уменьшение содержания обменной формы (меняется в пределах 30-70%) и увеличения вклада кисло-тораствсримых фракций (табл. 7).

В целом соотношение химических форм радионуклидов цезия и стронция в почвах разного типа отражает различия в химических свойствах элементов и природе их связывания в почвах, но подвержено значительным колебаниям даже в пределах ^одного экспериментального участка. Это может быть связано как с по-

грешностью определения, так и с пространственной неоднородностью физико-химических и агрохимических свойств почв.

Таблица 6

Экстрагируемые формы стабильного Бг в почвах различных типов

Тип почвы

Экосистема

"Н5СГ

Переход в вытяжку. Z ~ I IN NH4A6 I 1Н Hüi

I 6Н"НСГ

Дррпово-подзолистая песчаная

Дерново-подзолистая супесчаная Тор^но-дерково-подзолистая Болотная низинная перегнойно-торфя ная Болотная верховая

Ест 5. til г 63.515.9 28.915.8 2.311.0

Arpo 6.711 4 64.411.3 27.812.1 1.0Ю.2

Ест 2.211 6 65.219.5 29.417.8 1.5Ю.5

Arpo 11.412.4 66.2Ю.5 20.913.1 1.310.1

Ест 14.712.7 58.015.2 22.216.8 5.012.8

Arpo 4.1 63.7 30.7 1.2

Ест 3.311 6 69.316.9 26.018.0 1.31C.3

Arpo 1.711 4 44.816.9 47.U8.7 5.811.1

Ест 15.018 6 70.619.2 9.514.3 4.713.4

Таблица 7

Зкстрагкруеиуе форкы uSr в почвах различных типов

Тип почву

Экосистема

Переход в b¡ '"HgD"" [ 1Н ЩАё

Дерново-подзолистая Ест 6.Ш.З 67.012.8 19.712.2 7.012.0

песчаная Arpo 1.8Ю.0 51.314.2 41.514.2 5.2Ю.7

Дерново-подзолистая Ее? 1.0Ю.2 53.717.9 31.514.6 13.6i6.2

супесчаная Arpo 5.113. i 68.9±0.5 13.814.2 4.4*0.6

Торфяно-дерново- Ест 8.314.8 52.017.6 18.315.4 21.213.2

подзолистая Arpo 3.4 67.3 22.8 6.5

Болотная низинная Ест 2.611.5 46.514.0 43.3+3.4 7.412.6

перегнойно-торфяная Arpo 3.712.2 45.419.1 17.116.3 25.412.1

Болотная верховая Ее? 3.813.0 59.319.2 26.314.1 2.211.2

Между стабильными и радиоактивными изотопами одного элемента отмечается хорошее соответствие в характере распределения по фракциям, отличающимся прочностью связи с почвенными компонентами, что, в принципе, исключает возможность непредсказуемого поведения радионуклидов. Вместе с тем наблюдаются и некоторые различия. Так, во всех рассмотренных почвах содержание обменного ,г7С$ сопоставимо или выше, чем содержание обменной формы стабильного С$, что может проявляться в большей мобильности и биологической доступности радиоактивных изотопов чернобыльского происхождения по сравнению со стабильными изотопами Сз. Доля обменной формы стабильного изотопа Бг в почве, напротив, несколько выше, чем содержание обменного мБг, что предполагает возможность дополнительной мобилизации последнего.

Причиной наблюдаемых различий в поведении стабильного и радиоактивных изотопов цезия может служить тот факт, что 137Сз, в отличие от стабильного Сз, имеет более короткий период пре-

бывания в окружающей среде и не находится в почве в равновесном состоянии. Менее понятными являются различия в распределении по фракциям стабильного и радиоактивного изотопов стронция.

Распределение радионуклидов Се, Бг и их стабильных изотопов по вертикальному профилю почв

Для оценки количественных параметров миграции радионуклидов цезия и стронция в почвах с ненарушенной структурой использованы участки сопряженных элементов рельефа, образующих пологую катену. Поверхностная плотность загрязнения почвы на выбранных для исследования элементах рельефа и распределение '"Се, шСз и 305г по вертикальному профилю представлена в таблице 8. Поскольку максимальное расстояние между выбранными участками рельефа не превышало 2-3 км, можно полагать, что различая в плотности загрязнения экспериментальных площадок и соотношении активности радионуклидов в почве объясняются поверхностным смывом и последующей аккумуляцией радионуклидов в понижениях рельефа. Характер изменения отношения Зг/'37Сб в почве экспериментальных площадок показывает, что шСа в большей степени подвергался переносу в горизонтальном направлении под действием водно-эрозионных процессов, че:»

Распределение 137Са и 903г в почвах сопраьенкых давдвлафтов, I от запаса

Глу- Е&овк&гыши ?рансэлв- Трансакхуыу- Траяссупер-

бина, вк&гьныи лятивкый аквалький

137Сз ®°5Г Бг/Сз 137СЗ 905г гг/сз 137СЗ 905Г 5г/Сз 137 С5 90Эг 5г/Сз

1.5 53 13 0.01 61 за 0.04 39 21 0.02 23 1Я 0.01

3.0 29 13 0.01 24 25 0.06 42 25 0.03 15 17 0.02

4..'' 8 12 0.04 б Я о.оа 9 15 0.08 17 18 0.02

6.0 3 13 0.09 4 7 0.11 3 в 0.13 22 гз 0.02

7.5 г 10 о.и 2 3 о.ш 1 2 0.14 16 16 0.02

9.0 1 0.31 1 1 0.06 0 1 0.15 3 3 0.02

10.5 1 б 0.20 0 0 0,05 1 7 0.31 1 1 0.03

О-10 97 77 93 84 95 78 07 98

15.0 3 15 0.15 1 Й 0.41 3 14 0.18 1 1 0.02

20.0 0 3 0.53 0 1 0.07 0 1 0.13 0 0 0.01

>20.0 0 5 1 9 г 7 2 1

кНк/цг 1720 41 0.02 710 37 0.05 1060 44 0.04 3420 57 0.02

Попытка оценить влияние сельскохозяйственной обработки почвы на размеры горизонтальной миграции на сопряженных элементах рельефа не дала положительного результата. Различия в уровнях загрязнения и соотношении активности радионуклидов в почве экспериментальных площадок не позволял использовать для их объяснения переноса радионуклидов с твердым стоком. Скорее всего, обработка почвы сразу после ее загрязнения, снизила фракцию радионуклидов, способную вовлекаться в процессы горизонтальной миграции. Возможно в данном случае различия были обусловлены общей неравномерностью радиоактивных выпадений.

Неодинаковые физико-химические свойства и гидрологический режим почв на вершине, склоне и у подножия катены являются причиной различной глубины проникновения шСз и ®°3г в почву. В дерново-подзолистой почве аллювиального и трансэл-люаиального ландшафтов содержание шСз и 903г, заметно превышающее уровни глобальных выпадений, наблюдается в слое на глубине 15 см. Для почв трансаккумулятивного и транссуперак-вального ландшафтов характерно проникновение радионуклидов чернобыльских выпадений до глубины 30-50 см.

В дерново-подзолистой песчаной почве элювиального ландшафта активность цезия экспоненциально убывает с глубиной, причем о слои глубже 10 см мигрировало ке более 5% общего запаса радионуклида. Аналогичный профиль имеет распределение цезия и в дерново-подзолистой супесчаной почве трансэлювиального ландшафта. В органо-минеральной торфяно-дерново-подзолистой почве трансаккумулятивного ландшафта пик содержания '"Сэ сместился на глубину 2-3 см. Ниже этого слоя активность '^'Сэ экспоненциально убывает до глубины 10-15 см, где наблюдается вторичная аккумуляция радионуклида. Более заметное перераспределение Сз произошло в низинных болотных почвах транссупераквапьного ландшафта. Основное количество радионуклида равномерно распределено в верхнем 08 см слое почвы, глубже 10 см мигрировало около 4% и менее 1 % обнаруживалось на глубине до 50 см.

Характер распределения '"Эг по вертикальному профилю почвы сопряженных элементов рельефа аналогичен распределению П7Сз. По мере заглубления в почву возрастает отношение 90Зг/п7С5, что говорит о более глубоком проникновении в почву, а пик активности ландшафтов смещен на глубину 3-4 см и 6 см соответственно.

Различно распределение wCs и 90Sr в дерново-подзолистых почвах, сформированных на различных подстилающих породах (флювиогляциальные пески и моренные отложения), которые определяют разный гидрологический режим почв. На моренных отложениях периодически наблюдается застойное переувлажнение, на что указывает оглеекие нижней части профиля. В почве, подстилаемой флювиогляциальными песками, этого явления не отмечено. Гранулометрический состав и физико-химические характеристики почв примерно одинаковы.

В почве, сформированной на песке, активность wCs экспоненциально убывает с глубиной. В почве, сформированной на морене, пик запаса wCs сместился на глубину 2-3 см, максимальная глубина проникновения радионуклида выше в лочвэ, сформированной на моренных отложениях. Распределение *°Sr в почве носит более сложный характер и пик активности смещен на глубину 2-5 см, причем скорость миграции нуклида, напротив, выше в почве на флювиогляциальных песках.

Анализ результатов послойного отбора почвы на глубину до 50 см, показывает, что через шесть лет посла поступления на земную поверхность доля радионуклидов 1MCs и шСз, мигрировавшая глубже 10 см, составляла несколько процентов от содержания в слое 0-50 см, а более £0% запаса нуклидов удерживалось в верхнем 5 см слое почвы. Более интенсивной миграцией радионуклидов характеризуются перегнойно-торфянистые почвы с периодическим или постоянным переувлажнением. Для этих типов почв характерно смещение максимума активности радионуклидов на глубину 2-6 см. Во всех случаях поведение 1MCs и 1 Cs в почве было одинаковым. Для более подвижного ®°5г фракция, мигрировавшая глубже 10 см, составляла 5-10% а зависимости от типа и гидрологического режима почв. Максимальная глубина проникновения радионуклидов была выше а минеральных почвах с постоянным или периодическим переувлажнением и в торфяных почвах торфяно-болотных экосистем.

Параметры миграции радионуклидов цезия и стронция в почвах разного типа, рассчитанные с использованием конвективно-диффузионной модели, суммированы в таблице 9. Данные показывают, что в зависимости от типа и гидрологического режима почв скорость конвективного переноса mCs варьирует от 0.15 до 0.30 см/год, а скорость диффузионного проникновения меняется в пределах от 0.16 до 0.70 см/год, причем более высокие значения параметров характерны для торфяно-болотных почв низинного и верхового торфяников. В случае wSr диапазон изме-

нения значений этих параметров составляет 0.20-0.30 см/год для скорости конвективного и 0.20-0.70 см/год для диффузионного перемещения.

И пт чо Таблица 9

Параметры миграции Сз и Яг з естественных почвах различных типов

Тип почвы Скорость перекоса. см\год

137Сз

V Ч суима V У0 Суюш

ене

песчаная Л-п

супесчаная 2-я ял мо;

ГГ. П

м и

нч лчске ТорОяно-д- л

Еолотная низинпая Боаотиая Еерховач

0.22±0.01 0.17*0.04 0.3910.04 0.2310.04 0.6040.0? 0.8310.08 0.1840.00 0.1910.05 0.3710.05 0.22*0.01 0.18Ю.04 0,4010.04 О.2710.01 0.2110.1?? 0.5110.07 0.3110.01 0.31Ю.07 0.6210.07 0.2410.01 0.1610.03 0.4010.03 0.Э0Ю.01 0.40Ю.05 0.70Ю.06 О.28Ю.01 0.1310.04 0.4110.03 0.ЗОЮ.01 0.2510.07 0.5510.03 0.1510. 00 0.6110.2! 0.7610.21 0.3010.02 0.5210.21 0.8210.20 0-3010.01 0.70Ю.10 1. ООЮ. 10 0.3110.02 0.7210.03 1.0310.10

V - скорость конвективного переноса; Уо - скорость диффузионного проникновения

Таким образом, различив физико-химических свойств и гидрологического режима почв оказывает более сильное влияние на скорость диффузии радионуклидов, чем на скорость их конвективного переноса с потоками влаги. В дериозо-подзолистых песчаных и супесчаных почвах скорость конвективного переноса радионуклида выше или сопоставима со скоростью диффузного перемещения, а в переувлажненных почвах торфяно-болотных экосистем она в 2-4 раза выше скорости конвективного переноса.

Суммарная скорость миграции выше, чем скорость переноса 157Сз, что приводит к быстрому увеличению отношения активности ^Бг/'^Св по мере заглубления в почву. Вместе с тем, различия в скорости миграции Сз и 903г выражены не столь заметно, как этого можно было бы ожидать, исходя из особенностей физико-химических свойств этих нуклидов и преимущественного механизма их сорбции почвами.

При указанных в таблице 9 количественных параметрах миграции и с учетом радиоактивного распада период полуочищения в верхнем 20 см слое для шСб составляет 23-27 лет в почвах ав-томорфного ряда и 15-20 лет - в гидроморфных почвах. Для 905г эти значения варьируют а интервале 18-26 лет и 15-22 года соответственно. Приведенные оценки периода полуочищения относятся к почвам с ненарушенной структурой. Из-за постоянного перераспределения радионуклидов в обрабатываемом горизонте скорость снижения уровня загрязнения пахотного горизонта будет ниже.

Результаты определения суммарного содержания стабильных изотопов Се и Бг показывают, во всех случаях Сэ более или менее равномерно распределен в 0-10 см слое, содержание Бг увеличивается с глубиной. На основании имеющихся данных не представляется возможным сделать конкретный вывод о преимущественной аккумуляции рассматриваемых элементов в отдельных элементах ландшафта, но некоторое концентрирование Се кбг в слое на глубине 5-6 см может указывать на наличие в почвах природного биогеохимического барьера.

Распределение экстрагируемых форм стабильных изотопов Се и Бг по вертикальному профилю почв

Изменение соотношения физико-химических форм цезия в зависимости от изменения свойств почвы с глубиной видно на рисунке 1, где для почвы верхового торфяника представлен концентрационный профиль экстрагируемых форм цезия до глубины 45 см. По мере заглубления меняется зольность (от 5-7% в слое 0-15 см до >20% в более глубоких слоях) и рН почвы.

Что касается вг, то относительный вклад в распределение водорастворимой формы снижается, а обменного стронция несколько увеличивается с глубиной (рис. 2). Вместе с тем следует отметить, что влияние свойств почв на соотношение форм нахождения стабильного стронция выражено значительно слабее, чем в случае цезия.

Сравнительный анализ распределения извлекаемых фракций стабильных и радиоизотопов Сз и 5г по вертикальному профилю и в зависимости от типа и гидрологического режима почв показывает (рис. 3 и 4), что при сохранении общих закономерностей распределения, содержание водорастворимой, обменной и извлекаемой 1М НС1 фракций шСз в почве обычно ниже, чем содержание аналогичных фракции стабильного изотопа Се.

Рис.

о, 100 о

1. Распределение стабилного Сг в верховом торфянике

с: и

ю

(Г £ X п> ч о. ф ч о и

о .V

90 80 70 60 50 10 30 20 10 о

§11 III

III

ЯК

4 6 3 Ю 12 14 16 18 20 25 30 35 40 45 Глубина, СМ

его нго

ЫН4ЙС 1Ы ИС1

6Ы НС1

Рис. 2. Распределение стабильного 5г в верховом торфянике

2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 25 30 35 40 45 Глубина, см

Н20

МЬИАс Б555Й ЗЛ НС1 Г~~~1 6М НС1

Рис. 3. Распределение С5-137 в верховом торфянике

юо

а>

о 90 с

и во

Ш 70 60

а

I т х а ф <з о и I-

о

50 10 30 20 10 X 0

11 г

11 ш

IIII

ДО 12 14 16 13 20 25 30 35 40 45 Глубина, см

1ЧН4Ас ЕШ8 1Ы НС1 I-~1 6Ы НС1

Рис. 4. Распределение Бг-90 в верховом торфянике

2 4 6 8 10 12 14 16 10 20 25 30 35 +0 45 Глубина, см

ЫН4АС ШШ НС!

1 6Ы НС1

При этом в случав минеральных почв наиболее заметно выражены различия в содержании фракции, экстрагируемой 1М НС!, а в органогенных почвах - водорастворимой и обменной форм цезия. Изменение гидрологического режима дерново-подзолистой супесчаной почвы также в большей степени оказывает влияние на относительный вклад водорастворимой и обменной форм.

Сельскохозяйственная обработка усредняет параметры распределения стабильных и радиоактивных изотопов С$ и Бг по фракциям, отличающимся прочностью связи с почвой. Однако достаточно четко выраженных различий между естественными и обрабатываемыми почвами, обусловленных влиянием используемых агромелиоративных приемов, выявить не удается.

ВЫВОДЫ

1. Суммарная плотность загрязнения и соотношение активности 90 Б г и Сз в почвах сопряженных элементов ландшафта в значительной степени обусловлены поверхностным смывом и последующей аккумуляцией радионуклидов в понижениях рельефа. Изменение отношения 905г/,37Сз в почве площадок показывает, что 137Сз интенсивнее переносится а горизонтальном направлении под действием водно-эрозионных процессов, чем 903г.

В почвах, подвергшихся сельскохозяйственной обработке, на сопряженных элемента* рельефа (катена), горизонтальная миграция радионуклидов не наблюдалась.

2. Соотношение физико-химических форм шСз и ,34Сз, поступивших в почву до и после аварии на ЧАЗС, показывает, что использование традиционных методов обработки почвы увеличивает, а а случае применения специальных мероприятий - уменьшает относительное содержание обменной и извлекаемой 1М раствором НС! форм в обрабатываемых почвах по сравнению с почвами естественных экосистем. Различий между естестаенны&ли и пахотными почвами по соотношению форм не выявлено.

3. Между стабильными и радиоактивными изотопами одного элемента отмечается хорошее соответствие в характере распределения по фракциям, отличающимся прочностью связи с почвенными компонентами, что, в принципе, исключает возможность непредсказуемого поведения радионуклидов.

4. Через шесть лет после выпадения доля радионуклидов ,14Сб и '"Се, мигрировавших глубже 10 см, для дерново-подзолистых почв не превышала 2-3% от запаса в слое 0-50 см, а более 80% нуклидов удерживалось в верхнем 5 см слое почвы. Для

более подвижного дс5г фракция, мигрировавшая глубже 10 см, составляла 5-10% в зависимости от типа и гидрологического режима почв. Скорость миграции радионуклидов была выше в минеральных почвах, характеризующихся постоянным или пе-. риодическим переувлажнением, и в торфяных болотных почвах.

5. Суммарная скорость миграции Б г выше, чем скорость переноса ,37Сз, что приводит к быстрому увеличению отношения активности 90Зг/шСз по мере заглубления в почву. Различия в скорости миграции шСз и 5г выражены не столь заметно, как этого можно было бы ожидать, исходя из особенностей физико-химических свойств этих нуклидов и преимущественного механизма их сорбции почвами.

6. Физико-химические свойства и гидрологический режим почв оказывают более сильное влияние на скорость диффузии радионуклидов, чем на скорость их конвективного переноса с ин-фильтрационными потоками влага. В дерново-подзолистых почвах скорость конвективного переноса радионуклида выше или сопоставима со скоростью диффузного перемещения. В торфяно-болотных почвах скорость диффузного транспорта в 2-4 раза выше скорости конвективного переноса.

7. С учетом физического распада и экспериментально установленных количественных параметров миграции период полуочищения для шСз составляет 23-27 лет в почвах авто-морфного ряда и 15-20 лет в гидроморфных почвах. Для м5г эти значения варьируют в интервале 18-26 лет и 15-22 года соответственно.

8. При сельскохозяйственной обработке почвы происходит равномерное распределение радионуклидов в пахотном горизонте или их захоронение в более глубокие почвенные слои. Через шесть лет после загрязнения пахотных угодий заметного выноса радионуклидов за пределы обрабатываемого слоя почвы не отмечено даже на легких песчаных почвах с промывным режимом.

СПИСОК ОСНОВНЫХ РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Просянников Е.В., Просяннйкоаа С.П., Осипов В.Б. Активность ионов в почве - реальная характеристика ее состояния // Пути ускорения научно-технического прогресса в сельском хозяйстве Брянской области I Тезисы докл. научно-произв. конф. Брянск, 1983. С. 87-88.

2. Осипов В.Б., Просянников Е. В. Некоторые особенности антропогенного почвообразования в юго-западной части Нечерноземья РСФСР / Тезисы докл. VIII Всес. съезда почвоведов. Новосибирск, 1989. Кн. 2. С.189.

3. В.Б. Осипов, Е.В. Просянников, C.B. Круглов. Особенности миграции Cs-137 и Sr-90 в почвах болотных экосистем Брянского полесья. XV Менделеевский съезд по общей и прикладной химии. Обнинский симпозиум "Радиоэкологические проблемы в ядерной энергетике и при конверсии производства". Обнинск, 1393. T. 1.С. 256.

4. Круглов C.B., Просянников Е.В., Осипов В.Б. Содержание радиоцезия и стронция-90 в естественных и агрогенных почвах Брянской области до и после аварии на Чернобыльской АЭС// Научные основы работ по реабилитации территории брянской области: Сб. статей. М.: ЦНИИатоминформ, 1993. С. 64-70.

5. Просянников Е. В., Круглов С. В., Осипов В. Б., Кошелев И. А. Влияние различного агрогенного воздействия на формы цезия-137 и стронция-90 в почвах Брянской области II Проблемы смягчения последствий Чернобыльской катастрофы / Материалы международного семинара. Брянск. М.: Знание, 1993. Ч. 2. С. 373-376.

6. Осипов В.Б., Просянников Е.В., Круглов C.B. Особенности поведения цезия-137 и стронция-90 в торфяных почвах низинных и верховых болот / Радиобиологический съезд. Киев 20-25 сент. Тезисы докл. Пущино, 1993. Ч. 2. С.743-749.

7. Осипов В.Б., Круглов C.B., Просянников Е.В. Химические формы цйзия-137 и стронция-SO в почвах Брянского полесья и Стародубского ополья / Радиобиологический съезд. Киев. Тезисы докл. Пущино, 1393. Ч. 3. С. 833-339.

8. Круглов C.B., Осипов В.Б., Просянников Е.В. Распределение и фермы нахождения радиоактивных и стабильных изотопов Сз и Sr в торфяных почвах Брянской области / Материалы Международной консЬер. "Радиоэкология торфяных почв". С.-Патербург, 1994. С. 95-97.

9. Просянников Е.В., Осипов В.Б., Круглов C.B. Радиоэкологические основы адаптивно-ландшафтного земледелия в регионе, загрязненном выбросами Чернобыльской АЭС / Материалы докладов межвузовской научно-методической конференции. Ярославль, 1994. С. 168.

10. Просянников Е.В., Осипов В.Б., Середова Е.М. Динамика мощности экспозиционной дозы у-излучения и содержание радиоцезия в почвах экосистем Брянского полесья / Материалы докла-

дов межвузовской научно-методич. конфер. Ярославль, 1995. Ч. 1. С. 33-35.

11. Osipov V.B., Kruglov S.V., Prosyanikov E.V. Speciation of wCs, 90Sr and their stable isotops in podzol soils of Bryansk Region/ 2nd International conference "Radiobiological Consequences of Nuclear Accidents". Abstracts. M. 1994. P. 182.