Бесплатный автореферат и диссертация по геологии на тему

Экспериментальные исследования структуры и оптических свойств углеродсодержащих частиц

ВАК РФ 04.00.23, Физика атмосферы и гидросферы

Содержание диссертации, кандидата физико-математических наук, Киселев, Алексей Алексеевич

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. СТРУКТУРА И СВОЙСТВА АТМОСФЕРНОЙ САЖИ

1.1 Терминология. Содержание в атмосфере.

1.2 Механизм образования и строение первичных частиц сажевого аэрозоля.

1.3 Агрегация первичных частиц и образование кластеров.

1.4 Фрактальный подход к описанию структуры сажевых агрегатов.

1.4.1 Объекты с фрактальной структурой.

1.4.2 Особенности физических свойств фрактальных агрегатов.

1.4.3 Методы измерения фрактальной размерности.

1.5 Оптические свойства атмосферной сажи.

1.5.1 Сажевый аэрозоль и радиационный баланс земной атмосферы.

1.5.2 Теоретические методы расчета оптических характеристик сажевого аэрозоля с учетом особенностей структуры аэрозольных частиц.

1.5.3 Численные методы расчета оптических характеристик агрегатов сажевых частиц.

1.5.4 Приближенные методы расчета оптических характеристик сажевого аэрозоля.

1.5.5 Основные величины и соотношения, используемые при описании рассеяния и поглощения системами агрегатов малых частиц.

1.5.6 Изменчивость свойств атмосферной сажи и постановка задачи.

ГЛАВА 2. СПЕКТРАЛЬНЫЕ КОЭФФИЦИЕНТЫ ПОГЛОЩЕНИЯ И РАССЕЯНИЯ ТОНКИХ СЛОЕВ ЧАСТИЦ САЖИ: ЗАВИСИМОСТЬ ОТ СТРУКТУРЫ АГРЕГАТОВ

2.1 Методика эксперимента и аппаратура.

2.1.1 Получение аэрозольных агрегатов сажевых частиц в дуговом разряде

2.1.2 Изменение структуры кластеров при агрегации.

2.1.3 Измерение структурных характеристик изучаемых объектов.

2.1.4 Изменение структуры углеродных агрегатов при конденсации паров бензола и воды.

2.1.5 Измерение спектральных зависимостей коэффициентов поглощения и рассеяния тонких слоев частиц чисто-углеродной сажи.

2.2 Экспериментальные результаты.

Выводы к главе 2.

ГЛАВА 3. ИЗМЕНЕНИЕ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ САЖЕВОГО АЭРОЗОЛЯ ПРИ ТЕРМИЧЕСКОМ ВОЗДЕЙСТВИИ НА СТРУКТУРУ ЧАСТИЦ

3.1 Техника и методика эксперимента.

3.1.1 Ацетиленовая горелка с ламинарным диффузионным типом пламени

3.2 Изменение структуры агрегатов ацетиленовой сажи при термическом воздействии.

3.2 Изменение оптических характеристик системы сажевых частиц в результате термического воздействия.

3.2.1 Измерения оптических характеристик сажевого аэрозоля в потоке.

3.2.2 Изменение угловых характеристик рассеянного излучения в результате термического воздействия.

3.2.3 Результаты измерений интегральных оптических характеристик модифицированного аэрозоля. Обсуждение.

Выводы к главе 3.

ГЛАВА 4. ИЗМЕНЕНИЕ СТРУКТУРЫ И ОПТИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК САЖЕВОГО АЭРОЗОЛЯ В РЕЗУЛЬТАТЕ КОНДЕНСАЦИИ ВОДЯНОГО ПАРА

4.1 Механизм взаимодействия сажевого аэрозоля и водной компоненты атмосферы: актуальность проблемы.

4.2 Описание установки и экспериментальная методика.

4.3 Изменение структуры частиц в результате конденсации.

4.4 Изменение оптических характеристик агрегатов сажевых частиц в результате конденсации водяного пара.

Выводы к главе 4.

Введение Диссертация по геологии, на тему "Экспериментальные исследования структуры и оптических свойств углеродсодержащих частиц"

Исследование оптических свойств атмосферных аэрозолей является одной из центральных задач оптики атмосферы, что обусловлено ролью, которую аэрозоли играют в формировании оптических свойств атмосферы. Существенный вклад в оптические свойства атмосферного аэрозоля вносят дымы и сажевый аэрозоль, благодаря высокому содержанию элементного углерода, обладающего высоким удельным коэффициентом ослабления 10 м2/г) в широком диапазоне длин волн (от УФ до ближнего ИК). Несмотря на то, что общая доля сажевого аэрозоля составляет менее 1% от общей массы аэрозольного вещества в атмосфере Земли, его вклад в среднюю оптическую толщу атмосферы достигает 20%. Активно участвуя в формировании радиационного баланса планеты, сажевый аэрозоль представляет собой мощный климатообразующий фактор. Значение этого фактора тем более велико, что вклад сажевого аэрозоля в формирование оптических свойств атмосферы не сводится только к взаимодействию с солнечной радиацией: частицы сажевого аэрозоля участвуют во всех атмосферных процессах, связанных с фазовыми переходами воды и гетерогенными реакциями малых газовых и аэрозольных составляющих атмосферы. В частности, присутствие аэрозоля в облачных системах приводит, с одной стороны, к росту общего поглощения излучения, а с другой стороны, к усилению рассеяния на каплях за счет увеличения концентрации облачных капель, образующихся в результате конденсации воды на аэрозольных частицах. Поверхность сажевых частиц проявляет каталитическую активность в фотоиндуцированных реакциях с участием различных атмосферных газов и паров полиароматических соединений, в результате которых образуются или, наоборот, разрушаются оптически и химически активные соединения, такие как Оз, 1МОх, вОг, ОН и т.д. Наконец, так как сажевый аэрозоль в основном имеет антропогенное происхождение (до 50% всего сажевого аэрозоля выбрасывается в атмосферу в результате непосредственной деятельности человека, а остальное - в результате косвенного воздействия на окружающую среду), его суммарное количество в атмосфере постоянно возрастает, а локальные выбросы в отдельных случаях имеют катастрофические последствия (горение нефтяных резервуаров, мощные лесные пожары, и т.д.).

Вместе с тем оптические свойства и структурные характеристики сажевого аэрозоля изучены недостаточно полно, что обусловлено следующими факторами. 1. Пространственно-временная изменчивость источников сажевого аэрозоля приводит к сильным вариациям концентрации сажевой фракции атмосферного аэрозоля, что затрудняет мониторинг частиц в полевых условиях. 2. Сильно выраженная неоднородность структуры и химического состава сажевых частиц, определяемая происхождением аэрозоля (видом топлива и особенностями процесса образования частиц) и последующим "старением" аэрозольных частиц, т. е. изменением их физико-химических свойств в результате взаимодействия с другими атмосферными компонентами. 3. Особенность структуры частиц сажевого аэрозоля заключается в том, что они представляют собой агрегаты, образованные из большого числа (порядка 101-104) первичных частиц преимущественно нанометрового размера, что вызывает необходимость использовать специальные подходы для описания структуры агрегатов (например, теорию фрактальных объектов), так как параметризация размеров и формы частиц в рамках стандартных упрощений (эквивалентная частица геометрически правильной формы), приводит к неверным результатам.

Указанные причины приводят к тому, что натурные измерения оптических свойств сажевого аэрозоля часто дают противоречивые результаты, интерпретация которых затруднена из-за отсутствия одновременных микрофизических исследований аэрозольных частиц и условий их образования, а также параметров атмосферы - температуры, влажности, присутствия активных химических соединений. В результате любые выводы о природе обнаруживаемых закономерностей на основании только результатов оптических измерений имеют предположительный, гипотетический характер. Таким образом, изучение оптических характеристик сажевого аэрозоля оказывается возможным только при постоянном сопоставлении результатов оптических и микрофизических измерений.

В контексте рассматриваемой проблемы особое значение приобретают лабораторные методы моделирования структуры и оптических свойств агрегатов сажевых частиц. Преимущество этих методов заключается в том, что они позволяют генерировать аэрозольные частицы с контролируемыми свойствами, осуществлять направленное воздействие на структуру, химический состав и поверхностные свойства изучаемых частиц, моделировать процессы гетерогенной конденсации водяного пара или других жидкостей на аэрозольных частицах. С точки зрения изучения оптических свойств особо ценной чертой лабораторных экспериментов является то, что появляется возможность оперативно осуществлять измерения оптических характеристик исходных и модифицированных частиц, непрерывно контролируя их структурные параметры.

Резюмируя сказанное, можно выделить следующие факторы, которые определяют актуальность данной работы:

• существенное влияние, которое сажевый аэрозоль в атмосфере оказывает на процессы переноса радиации в атмосфере;

• увеличение содержания сажевого аэрозоля в атмосфере в результате активизации антропогенных процессов;

• сильная изменчивость структуры аэрозольных частиц, их химического состава и оптических свойств в зависимости от источника и особенностей процесса образования, а также в результате взаимодействия с парогазовыми и жидко-капельными компонентами атмосферы.

Предметом настоящей работы является экспериментальное изучение оптических характеристик частиц сажевого аэрозоля в видимой области спектра, а также исследование закономерностей изменения их оптических характеристик при различных воздействиях на структуру аэрозольных частиц сажи. Для решения этой задачи были разработаны методики лабораторного моделирования и создана необходимая аппаратура, позволившая осуществлять генерацию, направленное воздействие и измерения структурных параметров и оптических характеристик исследуемых частиц.

Научная новизна заключается в разработке комплексного подхода к изучению факторов изменчивости структуры и оптических свойств агрегатов частиц сажевого аэрозоля. Создан комплекс экспериментального оборудования и предложена методика, позволяющие оперативно измерять структурные параметры и оптические характеристики исследуемой аэродисперсной системы. Для интерпретации результатов оптических измерений использована теория рассеяния света на фрактальных объектах, что позволило расширить представление о роли внутренней структуры аэрозольных частиц в формировании оптических свойств атмосферного аэрозоля. Обнаружены особенности изменения структуры агрегатов частиц ацетиленовой сажи при быстрой конденсации водяного пара, которые заключаются в формировании плотных скоплений первичных частиц в местах конденсации капель. Проведено исследование оптических свойств системы модифицированных агрегатов сажевых частиц.

Научная и практическая ценность. Наглядно продемонстрировано влияние особенностей внутренней структуры аэрозольных частиц на оптические свойства аэрозоля. Применение фрактального подхода при анализе оптических характеристик аэрозольной системы сажевых частиц показало, что понятие "структуры аэрозоля", традиционно ограниченное дисперсными параметрами, не является полным, и требует расширенного толкования, в частности, учитывающего особенности внутренней структуры частиц. Данные, полученные в настоящей работе, могут быть использованы при решении проблемы параметризации оптических свойств сажевого аэрозоля в атмосфере. Результаты изучения механизмов трансформации сажевых частиц в газовой фазе при изменении температуры и влажности представляют определенную ценность для учета факторов изменчивости атмосферной сажи. Обнаруженный эффект локального уплотнения структуры агрегатов при конденсации водяного пара дополняет традиционные представления об оптических свойствах смешанных аэрозольно-капельных систем.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Экспериментальная методика и комплекс оборудования, которые позволяют оперативно измерять структурные параметры и оптические характеристики исследуемой аэродисперсной системы, а также следить за изменениями этих характеристик при направленном воздействии на систему.

2. Основные физические механизмы, определяющие эффект "старения" частиц сажевого аэрозоля. Влияние структуры агрегатов, химического состава вещества первичных частиц и природы межчастичных контактов на степень трансформации частиц при нагревании и конденсации водяного пара. Явление локального уплотнения структуры агрегатов в результате быстрого цикла конденсации-испарения воды в капиллярах и на поверхностно-активных центрах.

3. Результаты измерения спектральных характеристик излучения, рассеянного тонкими слоями осажденных сажевых частиц с различной морфологией. Корреляция между структурой сажевых частиц и спектральными зависимостями коэффициентов поглощения и рассеяния в видимой области.

4. Закономерности изменения оптических характеристик аэродисперсной системы сажевых частиц при модификации их внутренней структуры в результате термического воздействия и быстрой конденсации воды. Эффект возрастания удельного коэффициента экстинкции и уменьшения наклона линейного участка индикатрис рассеяния при нагреве потока аэрозольных частиц.

Апробация работы.

Диссертация или отдельные ее части докладывались на научных семинарах отдела физики атмосферы института физики Санкт-Петербургского государственного университета, а также на российских и международных симпозиумах: МСАР'99 (Санкт-Петербург), Российская Аэрозольная Конференция (Москва, 1996) ТгайаГЭГ (Денвер, США), ТгакйаГЭв" (Мальта), Европейская Аэрозольная Конференция (Дельфт, Нидерланды, 1996), 6-я Международная конференция по углеродным частицам в атмосфере (Вена, 1997), Международная конференция по рассеянию на несферических частицах (Нью-Йорк, 1998). Основные результаты работы изложены в 9 публикациях.

Заключение Диссертация по теме "Физика атмосферы и гидросферы", Киселев, Алексей Алексеевич

Основные результаты работы состоят в следующем:

1. Предложена методика и разработан комплекс экспериментального оборудования, которые позволяют в непрерывном режиме измерять структурные параметры и оптические характеристики исследуемой аэродисперсной системы, а также следить за изменениями этих характеристик при направленном воздействии на систему аэрозольных частиц.

2. Изучены основные факторы, определяющие "старение" частиц сажевого аэрозоля. Исследовано влияние химического состава и природы межчастичных контактов на степень трансформации частиц в результате внешнего воздействия. Подтверждены выводы о существенной роли примеси высокомолекулярных органических соединений в формировании механических и лиофильных характеристик агрегатов сажевых частиц.

3. Выявлены закономерности изменения оптических характеристик аэродисперсной системы сажевых частиц при изменении их структурных и дисперсных параметров. Обнаружено, что фрагментация кластеров углеродсодержащих частиц приводит к существенному увеличению удельного коэффициента экстинкции (с 6 до 18 м2/г), а также к изменению параметров индикатрис рассеяния. Результаты эксперимента с ПТДКК показали, что в результате цикла конденсации - испарения водяного пара в условиях пересыщения, во внутренних областях агрегатов образуются плотные глобулярные объекты, что приводит к смещению спектра частиц в область меньших размеров.

4. При изучении оптических свойств частиц, модифицированных в результате конденсации воды, обнаружено существенное изменение параметров индикатрис рассеяния. Сравнение экспериментальных результатов с расчетами показали, что для описания оптических свойств композитной системы может быть использована суперпозиция классической теории Ми для глобулярной составляющей и теории рассеяния света на фрактальных агрегатах, с учетом массовой доли вещества в составе каждой компоненты.

5. Высказано предположение о существовании временной тенденции в изменении оптических свойств сажевого аэрозоля в атмосфере в результате его старения, которая определяется постепенным коллапсом фрактальной структуры кластеров и образованием плотноупакованных агрегатов меньшего размера и более правильной формы.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В рамках данной диссертационной работы проведено экспериментальное исследование механизмов трансформации структуры и оптических свойств аэрозольных частиц сажи под воздействием различных внешних факторов.

Библиография Диссертация по геологии, кандидата физико-математических наук, Киселев, Алексей Алексеевич, Санкт-Петербург

1. Avnir, D., O. Biham, D. Lidar, and O. Malcai, "On the Abundance of Fractals", Proc. of Fractal'98, in Fractal Frontiers, Novak and Dewey eds., Scientific World Publishers, NY, 1998.

2. Bekki, S., "On the possible role of aircraft-generated soot in the middle latitude ozone depletion", J. Geoph. Res., 102(D9), 10751-10758, (1997).

3. Benner, W.H., A.D.A. Hansen, and T. Novakov, "A Concurrent-Flow Cloud Chamber Study of Incorporation of Black Carbon into Droplets", Aerosol Sci. and Techno!., 10, 84-92 (1989).

4. Berry, M.V., and I. Percival, "Optics of Fractal Clusters such as Smoke"; Optica Acta, 33, 571-591, (1986).

5. Bertelsmann, A., and R.H. Heist, "How does the wall of diffusion cloud chamber affect performance?", Aerosol Sci. and Technol., 13, 34-43 (1991).

6. Burtscher, H., S. Kunzel and C. Huglin, "Characterisation of particles in combustion engine exhaust", J. Aerosol. Sci., 29(4), 389 396 (1998).

7. Chambrion, Ph., H. Jander, N. Petereit, and H.G. Wagner, "Soot Growth in Atmospheric C2H4/Air/02 Flames. Influence of the Fuel Carbon Density", Zeitschrift fur Physikalische Chemie, 194, 1 -19 (1996).

8. Chugtai, A.R., M.E. Brooks, and D. M. Smith, "Hydration of Black Carbon", J. Geoph. Res., 101, 19505-19514, (1996).

9. Chylek, P., and J. Hallett, "Enhanced Absorption of Solar Radiation by Cloud Droplets Containing Soot Particles in their Surface", Q. Jl. R. Met. Soc. 118, 167172, (1992).

10. Colbeck, I., L. Appleby, E.J.Hardman, and R.M.Harrison, "The Optical Properties and Morphology of Cloud-Processed Carbonaceous Smoke", J. Aerosol Sci., 21, 527-538(1990).

11. Cooke W.F. and J.J.N. Wilson, "A Clobal Black Carbon Aerosol Model", J. Geoph. Res., 101(D14), 19395-19409 (1996).

12. Dalzell, W.H., and A.F. Sarofim, "Optical Constants of Soot and their Application to Heat-Flux Calculations", J. Heat Transfer, 91, 100-104, (1969).

13. Dobbins, R.A., and C.M. Megaridis, "Absorption and Scattering of Light by Polydisperse Aggregates", Appl. Optics, 30, 4747-4754 (1991).

14. Farias, T.L., U.O. Koylu, and M.G. Carvalho, "Effects of Polydispersity of Aggregates and Primary Particles on Radiative Properties of Simulated Soot", J. Quant. Spect. Radiat. Transfer, 55, 357-371, (1996).

15. Farias, T.L., M.G. Carvalho, U.O. Koylu, and G.M. Faeth, "Computational Evaluation of Approximate Rayleigh-Debye-Gans / Fractal Aggregate Theory for the Absorption and Scattering Properties of Soot", J. Heat. Transfer, 117, 152159, (1995).

16. Fassi-Fihri, A., K. Suhre, and R. Rosset, "Internal and External Mixing in Atmospheric Aerosols by Coagulatoin: Impact on the Optical and Hydroscopic Properties of the Sulphate-Soot System", Atmospheric Environment, 31, (1997).

17. Fuller K.A., "Scattering and absorption cross sections of compounded spheres. I. Theory for external aggregation", J.ofOSA, 11(12), 3251-3260 (1994).

18. Fuller K.A., "Scattering and absorption cross sections of compounded spheres. II. Calculations for external aggregation", J.ofOSA, 12(5), 881-892 (1995).

19. Fuller K.A., "Scattering and absorption cross sections of compounded spheres. III. Spheres containing arbitrary located spherical inhomogeneities", J.of OSA, 12(5), 893-904 (1995).

20. Fuller K.A., W.C. Malm, and S.M. Kreidenweis "Effects of mixing on extinction by carbonaceous particles", J. Geoph. Res., 104(D13), 15941-15954 (1999).

21. Gundel, L.A., N.S. Guyot-Sionnest, and T. Novakov, "A Study of the Interaction of N02 with Carbon Particles", Aerosol Sci. and Technol., 10, 343-351 (1989).

22. Hallett, J., J.G. Hudson, and C.F. Rogers, "Characterization of Combustion Aerosols for Haze and Cloud Formation", Aerosol Sci. and Technol., 10, 70-83 (1989).

23. Haywood, J.M., D.L. Roberts, A. Slingo, J.M. Edwards, and K.P. Shine, "General Circulation Model Calculations of the Direct Radiative Forcing by Antropogenic Sulfate and Fossil-Fuel Soot Aerosol", J. Climate, 10, 1562-1577, (1997).

24. Hitzenberger, R., U. Dusek and A. Berner, "Black carbon measurements using an integrating sphere", J. Geoph. Res., 101(D14), 19601-19606 (1996).

25. Huang, P-F., B.J. Turpin, M.J. Pipho, D.B. Kittelson, and P.H. McMurry, "Effects of Water Condensation and Evaporation on Diesel Chain-Agglomerate Morphology", J. Aerosol Sci., 25, 447-459, (1994).

26. Ishiguro.T., Y. Takatory, and K. Akihama, "Microstructure of Diesel Soot Probed by Electron Microscopy: First Observation of Inner Core and Outer Shell," Combust. Flame, 108, 231-234, (1997).

27. Iskander, M.F., H.Y. Chen, and J.E. Penner, "Optical Scattering and Absorption by Branched Chaines of Aerosols", Appl. Optics, 28, 30833091, (1989).

28. Jensen, E.J., and O.B. Toon, "The potential impact of soot particles from aircraft exhaust on cirrus clouds," Geoph. Res. Lett." 24, 249-252 (1997).

29. Jones, A.R., "Scattering Efficiency Factors for Agglomerates of Small Spheres," J. Phys. D: Appl. Phys, 12, 1661-1672 (1979).

30. Jullien, R. "From Guinier to fractals", J. Phys. I France, 2, 759-770 (1992).

31. Koylu, U.O., and G.M. Faeth, "Optical Properties of Overfire Soot in Buoyant Turbulent Diffusion Flames at Long Residence Times", J. Heat. Transfer, 116, 152-159, (1994).

32. Koylu, U.O., and G.M. Faeth, "Radiative Properties of Flame-Generated Soot", J. Heat. Transfer, 115, 409-417 (1993).

33. Koylu, U.O., and G.M. Faeth, "Spectral Extinction Coefficients of Soot Aggregates from Turbulent Diffusion Flames", J. Heat. Transfer, 118, 415-421, (1996).

34. Koylu, 0.O., Y. Xing, and D. Rosner, "Fractal Morphology Analysis of Combustio-Generated Aggergates Using Angular Light Scattering and Electron Microscope Images", Langmuir, 11, 4848-4854, (1995).

35. Kamens, R.M., Z. Guo, J.N. Fulcher, and D.A. Bell, "Influence of humidity, sunlight, and temperature on the daytime decay of polyaromatic hydrocarbons on atmospheric soot particles", Envir. Sci. Technol., 22(1), 103-108 (1988).

36. Lahaye, J., "Particulate carbon from the gas phase," Carbon, 30, 309-314, (1992).

37. Lammel, G., and T. Novakov, "Water Nucleation Properties of Carbon Black and Diesel Soot Particles", Atmospheric Environment, 29(7), 813-823 (1994).

38. Lary, D.J., D.E.Shallcross & R. Toumi, "Carbonaceous aerosols and their potential role in atmospheric chemistry", J. Geophys. Res., 104 (D13), 15929-15940(1999).

39. Liousse, C., H. Cachier, and S.G. Jennings, "Optical and Thermal Measurements of Black Carbon Aerosol Content in Different Environments: Variation of the Specific Cross-Section", Atmospheric Environment, 27 A, 1203-1211 (1993).

40. Lushnikov, A.A., "Fractal Aggregates in the Atmosphere", Proc. International Aerosol Conference, Helsinki, Finland, 1995.

41. Mamane, Y., and J. Gottlieb, "The study of heterogeneous reactions of carbonaceous particles with sulfur and nitrogen oxides using a single particle approach", J. Aerosol Sci., 20, 575-584 (1989).

42. Markel V.A., V.M. Shalaev, and T.F. George, "Some theoretical and numerical approaches to the optics of fractal smoke", in Optics of Nanostructured Materials, Ed. by V.Markel and T. George, Wiley Interscience Pub., NY, 2000.

43. Markel, V.A., and V.M. Shalaev, "Absorption of light by soot particles in microdroplets of water", J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transfer, 63, 321-343 (1999).

44. Marland, G. and R. M. Rotty, "Carbon dioxide emissions from fossil fuels: a procedure for estimation and results for 1950 1982", Tellus 36b(4), 232-261 (1984).

45. McDow S.R., M.Jang, Y.Hong, and R.M.Kamens, "An Approach to Studying the Effect of Organic Composition on Atmospheric Aerosol Photochemistry", J. Geoph. Res., 101(D14), 593-600, (1996).

46. Meakin, P., "Fractal aggregates", Advances in Colloid and Interface Science, 28, 249-331 (1988).

47. Meakin, P., B. Donn, and G.W. Mulholland, "Collisions between point masses and fractal aggregates" Langmuir, 5, 510-518 (1989).

48. Mishchenko, M.I., and K. Sassen, "Depolarization of lidar returns by small ice crystalls: An application to contrails", Geoph. Res. Lett., 25, 309-312 (1998).

49. Mishchenko, M.I., L.D. Travis and A. Macke, "T-Matrix method and its applications", in Light Scattering by Nonspherical particles: Theory, Measurements, and Applications, edited by Mishchenko et al., Academic Press, 1999.

50. Nyeki, S., and I. Colbeck, "Fractal Dimension Analysis of Single, In Situ, Restructured Carbonaceous Aggregates", Aerosol Sci. Tech., 23, 109-120, (1995).

51. Penner, J.E., C.C. Chuang, and C. Liousse, "The contribution of carbonaceous aerosols to climate change", Proc. International Aerosol Conference, Helsinki, Finland, 1995.

52. Pritchard, B.S., and W.G. Elliot, "Two instruments for atmospheric optics measurements", J.ofOSA, 50(3), 191-202 (1960).

53. R. A. Dobbins and C. M. Megaridis, "Morphology of Flame-Generated Soot as Determined by Thermophoretic Sampling", Langmuir, 3, 254-259, (1987).

54. Rau, John A., "Composition and Size Distribution of Residential Wood Smoke Particles", Aerosol Science and Technology, 10,181-192 (1989)

55. Roessler, D.M., and F.R. Faxvog, "Optical properties of agglomerated acetylene smoke particles at 0.5145-^m and 10.6-fxm wavelengths", J.Opt.Soc.Am., 70(2), (1980).

56. Rudder R.R., and D.R. Bach, "Rayleigh scattering of Ruby-Laser Light by Neutral Gases", J.ofOSA, 58(9), 1260-1268 (1968).

57. Samson R.J., G.M. Mulholland and J.W. Gentry, "Structural Analysis of Soot Agglomerates", Langmuir, 3, 272-281, (1987).

58. Santoro, R.J and J.H. Miller, "Soot Formation in Laminar Diffusion Flames", Langmuir, 3, 244-254, (1987).

59. Silver, D.M., N. de Haas, R.M. Fristrom, and M.J. Linevsky, "Reactions of Carbonaceous Smoke Particles with Atmospheric Ozone", Aerosol Sci. and Technology, 10, 332-336 (1989).

60. Sorensen, C.M., C. Oh, P.W. Schmidt, and T.P. Rieker, "Scaling description of the structure factor of fractal soot composites", Phys. Rev. E, 58(4), 4666-4672 (1998).

61. Truex, T.J., and J.E. Anderson, "Mass monitoring of carbonaceous aerosols with a spectrophone", Atmos. Environ., 13, 507-509, 1979.

62. Vohra, V., and R.H. Heist, "The Flow Diffusion Nucleation Chamber: A Quantitive Tool for Nucleation Research", J. Chem. Phys., 104, 382-395, (1996).

63. Waterman, P.C., "Matric Methods in Potential Theory and Electromagnetics Scattering", J. Appl. Phys., 50, 4550-4566, (1979).

64. Weiss R.E., and Hobbs P.V., "Optical extinction properties of smoke from Kuwait oil fires", J. Geoph.Res., 97(D13), 14577-14540 (1985).

65. Witten, T.A., and L.M. Sander, "Surface fractals in nature", Phys. Rev. Lett., 47, 1400, (1981).

66. Wolff, G.T., P. J. Groblicky, S.H. Cadle, and R.J. Countess, "Particulate carbon at various locations in the United States", in Particulate Carbon, Atmospheric Life Cycle, ed. by G.T. Wolff and R.L. Klimisch, Plenum, NY, 1982.

67. Zhangfa Wu, I. Colbeck, and Simons S., "Kinematic Coagulation, Aerosol Agglomerates and the Fractal Dimension. Aerosols: Their Generation, Behaviour69