Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Экологический мониторинг криптона-85 на территории Краснодарского края

ВАК РФ 03.00.16, Экология

Автореферат диссертации по теме "Экологический мониторинг криптона-85 на территории Краснодарского края"

На правах рукописи

Пронько Валентин Владимирович

ЭКОЛОГИЧЕСКИЙ МОНИТОРИНГ КРИПТОНА- 85 НА ТЕРРИТОРИИ КРАСНОДАРСКОГО КРАЯ

03.00.16 - Экология

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание учёной степени кандидата химических наук

Краснодар - 2004

Работа выполнена на кафедре общей и неорганической химии Кубанского государственного университета

Научный руководитель: доктор химических наук, профессор

Панюшкин Виктор Терентьевич Официальные агаюненты: доктор химических наук, профессор

Темердашев Зауаль Ахлоович

кандидат химических наук Шарудина Светлана Якубовна Ведущая организация: АзНИИРХ (г. Ростов/Д)

Защита состоится 23 июня 2004г. в 10.00 часов на заседании диссертационного совета Д 220.03 8.05 при Кубанском государственном аграрном университете по адресу:

350044, г. Краснодар, ул. Калинина, 13

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке Кубанского государственного аграрного университета.

Автореферат разослан мая 2004г.

Ученый секретарь

диссертационного совета, доцент

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы:

Территория Краснодарского края находится под постоянным воздействием различных экологических факторов, в том числе связанных с радиоактивностью. На поверхность земли и в гидросферу постоянно поступают радионуклиды, имеющие как техногенное, так и природное происхождение. Отдельные радионуклиды, находящиеся в разных агрегатных состояниях и в химических соединениях, взаимодействуют друг с другом и с окружающей средой. Необходимо целенаправленное изучение поведения таких изотопов в разных средах. Одним из экологически значимых изотопов является 85 Кг -изотоп инертного газа, не вступающий в обычных условиях в химические реакции. При накоплении он может изменять электрическое состояние атмосферы, вызывая ряд негативных геофизических процессов (грозы, смерчи и проч.). Источниками 85Кг является ряд искусственных и естественных процессов в окружающей среде. К природным источникам относятся рождение 85Кг в земной коре при делении урана-238, тория и трансурановых элементов. К искусственным - испытание атомного оружия, получение оружейного плутония, а также выделение 85Кг в результате работы АЭС. Так как наблюдается тенденция роста ядерной энергетики, бесконтрольное поступление 85Кг в атмосферу приведёт к увеличению концентрации ионов в приземной атмосфере. В результате этого может увеличиться концентрация аэрозолей в атмосфере, грозовых осадках и радиоактивных выпадениях. Для Краснодарского края в связи с пуском Ростовской АЭС накопление 5Кг становится крайне актуальным. Так как деятельность любой АЭС сопровождается различными выбросами и сбросами, 85 Кг может служить прекрасным индикатором трансграничного переноса радионуклидов.

В связи с угрозой ядерного терроризма контроль за нераспространением делящихся материалов также является весьма актуальным. Создание дополнительного пункта мониторинга 85Кг на юге России, может служить

весомым вкладом в общую систему контроля за производством делящихся материалов.

Многие питьевые водозаборы Краснодарского края расположены под теми или иными поверхностно загрязнёнными территориями. Так, групповой Троицкий водозабор находится под Троицким йодным заводом, территория которого загрязнена радиобромидом. Для выяснения реальной угрозы поступления поверхностных вод в нижние питьевые горизонты необходимо проводить датирование подземных вод. Классические методы изотопного датирования по тритию и радиоуглероду имеют в некотором интервале возрастов неопределённость. Применение 85Кг позволяет улучшить методы изотопного датирования природных вод.

Мониторинг 85Кг в подземных водах позволяет развивать и другие направления фундаментальной и прикладной науки, шире использовать изотопные методы в практике гидрогеологических и экологических работ Необходимо отметить, что исследования содержания 85Кг в разных средах очень важны, поскольку до сих пор сведения о содержании 85Кг в атмосфере крайне скудны и противоречивы; неизвестны величины его вымывания из атмосферы осадками; неизвестна эсхаляция Кг в космическое пространство.

Цель работы:

Основной целью диссертационной работы являлась организация мониторинга полей 85Кг и изучение его распространения в разных объектах окружающей среды Краснодарского края. В частности, рассмотрен вопрос об использовании Кг для контроля трансграничного переноса радионуклидов, поступления аэрозолей в атмосферу, разработки методики датирования подземных вод с целью их охраны.

При этом решались следующие задачи:

1. Организация экологического мониторинга 85Кг в водных объектах, включающих радиохимическую подготовку проб на месте отбора, глубокою

очистку образцов криогенным способом в лаборатории и низкофоновый счёт бета-активности образцов на сверхчувствительной аналитической аппаратуре.

2. Мониторинг 5Кг в гидрологических образцах на территории Краснодарского края; мониторинг 83Кг в осадках, а также в глубоких подземных водах питьевых и промышленных водозаборов.

Научная новизна:

1. Предложена схема извлечения одиночных атомов 85Kr из водных образцов, которая может быть реализована, как в неспециализированных геологических и экологических организациях, так и при решении ряда фундаментальных и прикладных научных задач.

2. Впервые в России проведён широкомасштабный мониторинг 85Кг в гидрологических объектах окружающей среды и получены результаты по его распространённости.

3. Впервые в России проведено измерение 85Кг в глубоких подземных водах и опробована методика датирования вод с быстрым водообменом.

4. Впервые в мировой практике получены результаты по содержанию 85Кг в осадках, что позволит предложить методику расчета величины канала

85

осадки - поверхностные воды при поступлении Кг в окружающую среду.

Практическая ценность:

Результаты мониторинга 85Кг используются для контроля трансграничного переноса радионуклидов от РостАЭС, прогнозирования глобального состояния атмосферы (грозы, смерчи и др.), датирования различных вод с целью их охраны.

Апробация работы:

Основные результаты работы докладывались на Пятой краевой научно-практической конференции молодых учёных, Анапа, 10-12 июня 1999 г, международном рабочем совещании Advanced Research Workshop "Monitoring of

natural and man-made radionuclides and heavy metal waste in environment", Дубна, в октябре 2000 года; межрегиональной научно-практической конференции "Экология. Медицина. Образование", 28-29 октября 2000, на 1-ой Всероссийской конференции "Аналитические приборы", 18-21 июня 2002 г, Санкт-Петербург, шестой Международной конференции "Экология и здоровье человека. Экологическое образование. Математические модели и информационные технологии", Краснодар, 7-12 сентября 2001 г., II - П Международной конференции по новым технологиям и применению современных физико-химических методов (ядерный магнитный резонанс, хромотография/масспектрометрия, ИК Фурье-спектроскопия и их комбинации) для изучения окружающей среды, Ростов н/Д 2003г.

На защиту выносятся:

1. Система экологического мониторинга путём радиохимического отбора проб, криогенной очистки и радиоактивного счёта с применением сверхчувствительного детектора на основе пропорциональной камеры.

2. Мониторинг 85Кг в гидрологических объектах Краснодарского края; мониторинг Кгв осадках на территории края; измерение Кг в подземных водах и датирование их по результатам комплексных измерений.

Публикации:

По материалам диссертации опубликовано 9 печатных работ.

Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, 3 глав, выводов и списка литературы, включающего 80 наименований. Общий объём работы составляет 121 страницу текста, в том числе 10 рисунков и 14 таблиц.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Регион исследований:

Все исследования проводились на территории Краснодарского края.

Краснодарский край традиционно всегда считался сельскохозяйственным

регионом, свободным, по крайней мере, от техногенного радиоактивного

6

воздействия на окружающую среду. С точки зрения радиационного воздействия единственным видом присутствующего излучения, могущего оказывать экологическое влияние, было излучение Солнца в черноморских рекреационных зонах. К сожалению, исследования последних лет показали наличие риска от радиоактивного излучения и на Кубани. Так Троицкий йодный завод за 30 лет эксплуатации недр накопил значительное количество твердых радиактивных отходов, как побочного элемента при добыче йода. Возникла реальная угроза поступления радиоактивного загрязнения в питьевые горизонты расположенного в непосредственной близости от площадки завода Троицкого Группового Водозабора, питающего г. Новороссийск. Следует отметить также, что неограниченное использование калийных и фосфатных удобрений

40 т^ 32т-) п

существенно повысило количество К и Р в почвах края. В силу специфических физико-химических свойств калия и фосфора это повышает сорбционную способность почв к изотопу 137Сз. Наконец, пуск в 2000 году Ростовской АЭС, и планируемая перевалка отработанного и восстановленного ядерного топлива через порты и территорию Краснодарского края делает весьма актуальным контроль за целым рядом специфических изотопов, являющимися трассерами атмосферных и гидросферных процессов, связанных с ядерной деятельностью человечества. Наблюдения радиокриптона в атмосфере проводились на базе Научного центра "ГЕЯ" в Абинском районе ст. Холмская; осадки отбирались там же. В глубоких подземных водах радиокриптон определялся в сопочных водах грязевых вулканов грязевулканической провинции Тамань (вулканы Шуго, Миска, Шапсугский), а также в скважинах Абинского района. Объектом исследований поверхностных вод были горные реки Абинского района и Краснодарское водохранилище в районе Джиджихабля.

Используемые методы исследовании:

Процедура определения 85Кг в водных образцах включает в себя три этапа: 1) предварительное выделение растворённых в воде газов непосредственно у источника; 2) концентрирование 85Кг из смеси газов с очисткой от примесей и введение его в счётчик; 3) низкофоновое измерение

85

активности Кг и масс-спектрометрическое определение количества криптона в счётчике.

Для выделения и очистки 85Кг из смеси газов, предварительно отобранной в полевых условиях, нами использовалась традиционная схема криогенной очистки с доработками: газ из полиэтиленового контейнера, подключённого к входу, откачивается вакуумным насосом и при этом проходит через ловушки без сорбента, охлаждённые до -196 СС жидким азотом, где осаждаются пары воды и COj. Пройдя ловушку с молекулярными ситами 13Х при комнатной температуре, 85Кг осаждается в ловушке с активированным углём (15 г) марки СКТ при температуре - 76°С, полученной охлаждением ацетона жидким азотом. Предусмотрена возможность подключения в систему разных по конструкции ловушек с разными сорбентами, в зависимости от выделяемого газа - 85Кг, радона, ксенона. Далее система герметизируется и откачивается. Для

ос

дальнейшей очистки Кг ловушка с 10 г титановой стружки нагревается до 900 °С, откачивается и плавно охлаждается до 500 °С (в ней 85Кг очищаегся от водорода, кислорода и других газов). В следующих ловушках, представляющих металлические трубки без сорбента, охлаждённых до -196 С, 'Кг очищается от радона, ксенона и СОг- Для измерения активности 85Кг мы использовали многонитяную пропорциональную камеру, что позволило не применять ртутный насос Топлера, как экологически опасный, понизить фон и повысить эффективность регистрации. Для введения 85Кг в рабочий объём камеры, угольная ловушка, нагретая до 400 °С, продувается 3,5 литрами аргона, который является рабочим газом счётчика. Полный коэффициент извлечения 85Кг из газа в контейнере составил около 70%. После заполнения камеры на вакуумной

установке, она подсоединяется к системе наполнения рабочими газами и давление в ней доводится до двух атмосфер с образованием стандартной смеси Р10 - 90% Аг + 10% CH4 Камера содержит кольцо антисовпадений и рабочие ячейки с расстоянием между анодом и катодом 10 мм. Энергетическое разрешение при калибровке от источника 55Fe при энергии излучения 6 КэВ, введённого в рабочий объём составляет не менее 20%. Предусмотрена калибровка внешним источником через тонкое бериллиевое окно. Для образцов с небольших глубин измерение активности проводилось в горизонтальной низкофоновой камере на поверхности, представляющей собой часть ствола орудия, отлитого в 1905 году и не содержащего техногенных изотопов. Толшина стенки составляет 23 см; снизу и с боков ствол окружён свинцовыми кубиками с добавками бора и толщиной 5 см. Для измерения низких

од*

концентрации Кг пропорциональная камера транспортировалась в подземную лабораторию в г. Новороссийске, расположенную на глубине 500 метров водного эквивалента. Штольня пройдена в породах с очень низким радиоактивным фоном (2-3 мкР/ч); для подавления внешнего фона также используется пассивная защита из слоев чистого чугуна (17,5 см) и свинца (5см). Фон многонитяного счётчика в энергетическом интервале энергий бета-частиц Кг на поверхности в защите с включённым кольцом антисовпадений составляет 0,8 ими/мин; в подземной лаборатории в защите фон равен 2 имп/час. Время измерения образцов под землёй в среднем составляло от 3 до 5 суток.

Основное внимание нами было уделено процедуре извлечения растворённого в воде газа в полевых условиях. Были рассмотрены различные схемы дегазации и выделения 85Кг нагреванием воды, барботированием и вакуумной дегазацией. Параметры определялись на 10 образцах одной и той же воды для каждого из методов.

Так как предварительная обработка образцов осуществляется непосредственно в полевых условиях, где не всегда имеется подвод

электроэнергии, электронагреватель и насос в первом методе были нами исключены. Использовались разные схемы дегазации воды: полиэтиленовый бак объёмом 100 л во избежание контакта образца с атмосферным воздухом был заполнен азотом. По мере заполнения водой азот вытесняется из бака. Для осуществления движения воды по системе в бак под давлением, слегка превосходящим атмосферное, подаётся азот из баллона. В качестве буферного объёма используется волейбольная камера. Скорость движения воды регулируется одновременно подачей азота и краном на выходе воды из системы. Нагревание воды до 90 °С осуществляется газовым бытовым водонагревательным агрегатом, работающем в нашем случае на баллонном пропане. Контроль за температурой осуществляется термометром на выходе воды из колонки. Нижняя часть дегазатора заполнена пластмассовыми термостойкими шариками с нулевой плавучестью. По сравнению с данными других авторов это позволило стабилизировать и повысить до 88%±2% коэффициент извлечения растворённых газов. Отметим, что коэффициент извлечения и его стабильность, в виду отсутствия в нашем распоряжении стандартных образцов 85Кг, определялся по радону, как наиболее близкому к 85Кг по физико-химическим свойствам, а также по многократному процессу дегазации в одном и том же водном образце. Для сбора газа служит полиэтиленовый контейнер с максимальным объёмом до 7л. Охлаждение выделившегося газа осуществляется водой из исследуемого источника, которая периодически заливается в холодильник. Скорость прокачки дегазируемой воды экспериментально выбрана 2 л/мин. Во избежание потерь выделившегося газа в конце процесса дегазатор заполняется водой полностью и процесс повторяется для новой порции воды объёмом 100 л. Всего перерабатывается 300 л воды, исходя из ожидаемых концентраций 85Кг и фоновых характеристики детектора. Вся система может перевозиться на легковом автомобиле и обслуживаться двумя операторами. Ёмкость одного баллона бытового газа позволяет без заправки проводить нагревание не менее 20 проб. Буферный

объём, поступал в бак с пробой воды объёмом 100 литров (тот же, что и в первом случае). Скорость подачи газа регулировалась игольчатым краном, контролировалась реометром и составляла 10 л/мин. Для получения большого количества пузырьков в максимальном объёме жидкости применялось несколько трубок с угольными наконечниками. Барботирующий газ с захваченными атомами присутствующих в образце газов для очистки проходил через ловушки без сорбента, охлаждённые до -76 °С смесью ацетона с жидким азотом. Далее газ проходит через ловушку с активированным углём марки СКТ при температуре - 76°С, где осаждается радон и криптон. Ловушки предварительно откачивались в лаборатории и герметизировались; все остальные части системы, заполнялись барботирующим газом непосредственно перед процессом измерения 8зКг. После одного цикла барботирования бак заполняется новой порцией воды при закрытой угольной ловушке, система продувается для удаления атмосферного воздуха и процесс повторяется. После трёх циклов (когда будут обработаны 300 л воды) угольная ловушка (для каждого образца - своя) герметизируется и транспортируется в лабораторию, где подсоединяется в систему очистки криптона, описанную выше. С целью сокращения времени обработки пробы скорость прокачки барботиругощего газа может быть повышена (до 20 л/мин), при этом коэффициент извлечения понижается до 85 %, а общее время барботирования сокращалось до 2,5 часов.

Для изучения параметров вакуумного способа извлечения растворённых в воде газов, крышка 100 - литрового бака была оснащена герметичным переходником, позволяющим подсоединять бачок из нержавеющей стали объёмом 5 литров с игольчатым вентилем и манометром. Воздух из бачка предварительно откачивался в лаборатории до давления 10"3 мм. рт. ст. После заполнения бака водой, к нему подсоединялся 5- литровый бачок, устанавливалась такая скорость поступления растворённых газов из воды, что давление в 1/3 атмосферы в бачке достигалось примерно через 1 час. Далее бачок отсоединялся, большой бак заполнялся новой порцией воды, и процесс

дегазации повторялся до давления 2/3 атмосферы. На последней стадии давление в бачке соответствовало атмосферному. После этого бачок герметизировался, отсоединялся от бака и транспортировался в лабораторию, где подсоединялся в систему выделения и очистки криптона. Был получен коэффициент извлечения растворённых газов из воды 70± 10%. При этом в бачок попадает определённое количество исследуемой воды, а также, при смене порции воды, атмосферный воздух, что загрязняет пробу.

Таким образом, все три способа позволяют проводить процесс дегазации воды в полевых условиях с достаточно высоким коэффициентом извлечения (наибольший коэффициент получен для метода барботированием, наименьший -для вакуумного способа).

Результаты мониторинга и их обсуждение

Мониторинг в гидрологических и гидрогеологических объектах.

Мониторинг радиокриптона в природных водах основывается на ряде физико-

85 т^

химических свойств изотопа и гидрогеологических процессах: транспорт Кг из атмосферы в гидросферу осуществляется осадками и молекулярным обменом на фазе атмосфера-вода. Ежегодное перемещение 83Кг из атмосферы в гидросферу составляет около 0,1% от полного содержания 85Кг в атмосфере. Предпосылками для использования 5Кг в качестве трассера природных

85

процессов являются: отсутствие химических соединений Кг, как инертного газа, благодаря чему основным процессом изменения концентрации 85Кг в воде является радиоактивный распад; единственным и относительно хорошо перемешиваемым резервуаром 85Кг является атмосфера; концентрация 85Кг в атмосфере постоянно растёт (благодаря деятельности АЭС и др.) и может быть точно определена измерениями. Образованный от природных источников 85Кг в атмосфере имеет активность 1,4х10"5 МКи, а от ядерной деятельности -2,0 МКи (ядерные взрывы), 28,3 МКи (атомные станции), 30,3 МКи (производство плутония) соответственно. Природными источникам 85Кг являются реакции 84Кг

(п,у) 85Кг в атмосфере и спонтанное деление урана, тория и других тяжёлых

12

элементов, присутствующих в атмосфере в виде пыли и в верхних слоях земной коры и океанах. Присутствие последней составляющей, очевидно, надо учитывать при изучении подземных вод, формирующихся в породах с высоким содержанием тяжёлых элементов.

Измерению 83Кг в природных водах посвящено мало работ; а определение 85Кг в осадках в научной литературе вообще не описано. Основное ограничение этих исследований связано с необходимостью отбора большого объёма проб в полевых условиях (до 500-1000 л из-за крайне низкой концентрации 85Кг), многоступенчатой очисткой выделенного газа, измерением редких радиоактивных распадов с применением специфической низкофоновой техники.

С целью опробования метода криптонового датирования природных вод мы провели измерение 85Кг в воде Краснодарского водохранилища, а также в реке Кубань до и после водохранилища, в некоторых природных источниках и скважинах. Образцы отбирались с поверхностного слоя рек и водохранилища; подача 100л воды в сосуд занимала около 20 мин. Выбранная экспериментально эта скорость подачи позволяла избежать потерь растворённого газа за счёт естественного барботажа. Так как в нашем распоряжении не было калибровочных криптоновых образцов и возможности проведения масс-спектрометрических измерений, все основные параметры, касающиеся коэффициентов выделения и их стабильности были получены при измерении радона, основываясь на близости физико-химических свойств радона и 85Кг. Изменение активности 85Кг возможно не только за счёт радиоактивного распада,

85

но и за счёт изменения содержания растворённого Кг в исследуемой воде, например, в процессе естественной дегазации. В этом случае необходимо масс-спектрометрическое измерение концентрации 85Кг в рабочей смеси пропорционального счётчика. На основании полученных коэффициентов

85

выделения в предположении отсутствия потерь Кг в природных процессах мы рассчитали содержание стабильного 5Кг в счётчике. Исходя из этих расчётов.

были получены данные относительной активности 85Кг (расп/мин*ммоль Кг). Результаты приведены в таблице 1.

Рассчитанные возраста вод для подземных источников в предположении

85

изменения содержания Кг только за счет радиоактивного распада составляют: для скважин - более 20-50 лет, для водозабора - около 30 лет, Возможна подпитка вод водозабора молодыми инфильтрационными водами через присутствующие там геологические разломы, что приводит к "омоложению" достаточно глубокой воды водозабора.

Было обнаружено, что пониженная концентрация 85Кг наблюдается в горной реке Хабль. Возможно, это объясняется тем, что в период отбора проб её формирование вод в большой степени определяется осадками, что подразумевает содержание 85Кг, близкое к значениям в других поверхностных объектах.

Таблица 1. Содержание криптон - 85 в образцах вод Краснодарского края

№ Образец Дата отбора Объём воды, л Концентрация "Жг раса/мин *м мольКг

1 р. Кубань, Усть-Лабинск, до водохранилища. 12. 04.01 100 890189

2 р Кубань непосредственно после шлюз. 15.04.01 100 720±80

3 р.Кубань возле Темркжа. 17.04.01 100 790180

4 Краснодарское водохранилище 10.05.01 100 10791100

5 р.Хабль возле п. Новый. 10.05.01 100 540+80

6 Природный источник в п. Новый на берегу 02.05.01 100 4Ю±70

р.Хабль.

7 03.05.01 100 110+40

Скв_К°7 с. Холмская, глубина 270 м.

8 04.05.01 100 270140

Скв. синегорского водозабора, глубина 270 м.

о 100 290140

У Скв., с. Холмская, глубина 20 м.

Пониженную концентрацию 85Кг в р. Хабль по сравнению с 22№ можно

объяснить процессами дегазации ("природный барботаж") при прохождении

горной реки водопадов, порогов и т.д. Возраст подземных вод, определенный по

22№, в пределах 10 - 20% - расхождения согласуется с данными криптонового

14

датирования. То есть, процессы изменения содержания растворённого газа 85Кг в подземных водах могут быть незначительными и для рекогностировочного датирования подземных вод масс-спектрометрические измерения могут не проводиться.

Таким образом, применение метода датирования вод по 85Кг может быть широко внедрено в практику гидрогеологических работ.

Мониторинг 85 Кг в атмосфере, осадках и некоторых гидрологических объектах.

С учётом известного содержания 85Кг в атмосфере и прогнозируемого роста атомной энергетики в будущем возможен расчёт доз от выбросов 5Кг в окружающую среду. Предполагаемая доза от глобальных выбросов 85Кг приводится в таблице 2:

Таблица 2. Ожидаемая популяционная доза от ежегодных глобальных выбросов 85Кг, 102чел.-3в

Год Численность населения в мире, млрд., чел Ежегодное поступление, Мки Кожа Скелет Красный костный мочг

За 1 год За 68 лет За 1 год За 68 лет За 1 год За 68 лет

1970 3,7 6,5 1,8 24,0 0,01 0,5 0,02 0.2

1980 4,5 103 35,0 460,0 0,7 9,2 0,4 4.6

1990 5,6 461 190,0 2500,0 3,9 51.0 1,9 25.0

2000 6,7 988 500,0 6600,0 100 130.0 5.0 66.0

Известно, что при дозе 5-10"2 Зв, воздействующей на гонады, можно ожидать, что из 109 детей может возникнуть от 3-Ю5 до 75-105 случаев наследственных увечий. Если принять, что существует линейная зависимость между величиной эквивалентной дозы и неблагоприятными наследственными случаями, то можно полагать, что в 2000 г. от воздействия радиоактивного излучения на гонады будет наблюдаться от 3 до 75 случаев наследственных увечий на 109 детей, а также ожидаться среди детей от 4 до 105 злокачественных генетических изменений.

При мощности дозы 10*2 Гр/год ожидается появление от 150 до 200 злокачественных опухолей на 10б человек. В 2000г. мощность дозы облучения кожи ожидается 8,4-10'3 Гр/год, что может привести к 13—1,7 заболевания сложными формами рака на 1 млн. человек. Смертность от рака, вызванного этим воздействием, в 2000 г. может составить 1,1 случая на 106 человек. Всё вышесказанное требует организации мониторинга 85Кг в атмосфере и гидросфере с целью определения' доз облучения населения от этого вида источника радиоакти в ности.

Работы по мониторингу 85 Кг в атмосфере и осадках проводились нами в течение 2000-2003 годов в станице Холмская (Абинский район), где расположена пробоотборная площадка. Отбор осадков осуществлялся с помощью воронки диаметром 3,5 м, с которой вода поступала в полиэтиленовый бак ёмкостью 100 л. Пробы накапливались в течение каждого месяца в количестве до 300 л.

Для отбора воздуха использовалась ловушка с активированным углём объёмом 7 л., которая охлаждалась до - 76 С и через нее прокачивалось 100 м" воздуха в течение трех часов. Скорость прокачки и параметры ловушки определялись экспериментально.

В атмосфере проводились полугодовые замеры, в осадках - по мере поступления раз в полгода, в воде Краснодарского водохранилища - не менее трёх раз в году. Число замеров в основном определялось трудоёмкостью выделения 85Кг из образцов. В среднем удавалось проводить до 20 анализов в год.

Значения активности 85К менялось от 2,1 до 9,5 Бк/л -105 в 2000-2001 гг. В целом полученные результаты - 4,44 Бк/л-103 не противоречат данным, приведённым в мировой печати. Наблюдается тенденция возрастания активности 85Кг в осадках в зимние месяцы и понижение в летние. Средние значения активности 85Кг в 2001 году выше, чем в 2000 году. Предварительные

эпизодические измерения 8 Кг в поверхностных водах Краснодарского водохранилища показали более высокие значения, чем в осадках за этот период: в апреле 2001 года - 9,9 Бк/л -105, в июле 2001 года - 4,8 Бк/л -105, в сентябре 2001 года - 8,3 Бк/л -105. Эти данные свидетельствуют, что радиоактивные изотопы поступают из атмосферы не только путём их вымывания осадками (хотя это может быть и основным), но и за счёт прямого изотопного обмена, за счёт процессов фазовых переходов воды и т.д.

Мониторинг 8 Кг в осадках и поверхностном слое водохранилища подтвердил превышение концентрации изотопа в осадках по сравнению с водоёмом.

Для задач датирования подземных вод необходимо измерять 85Кг и в поверхностных водоёмах и осадках. Однако, учитывая полученные вариации концентраций изотопа, для правильного расчёта возрастов вод необходимо проводить изотопный мониторинг с целью получения среднегодового значения. Для оценки экологического влияния работы предприятий ядерно-топливного цикла необходимо осуществлять мониторинг 85Кг как и ряда других инертных газов в атмосфере. С этой точки зрения представляет интерес прямое определение активности ряда инертных радиоактивных газов в криогенной смеси, получаемой как побочный продукт деятельности кислородных заводов.

В результате временного мониторинга обнаружено, что наблюдается повышение концентрации Кг от года к году. Возможной причиной этого повышения может служить деятельность близь расположенных предприятий

ятц.

Помимо техногенной связи следует отметить ещё "горб" на кривой изменение концентрации 85Кг в атмосфере в 2002 г в летний период (рисунок).

По данным гидрометеослужбы Краснодарского края в это время наблюдалось минимальное количество осадков. Вообще наблюдается обратная зависимость количества осадков и концентрации 85Кг в атмосфере. Можно предположить, что присутствие радиоактивного 85Кг в атмосфере, оказывает влияние на формирование метеорологических условий. Проведённые расчёты дают общую ожидаемую дозу в единицу временного интеграла концентрации в воздухе - 4,9* 10 "9 Гр м3/ (Бк год). Эта величина свидетельствует о том, что от 8зКг в атмосфере население получает меньше сотой доли процента всей коллективной дозы облучения от всех источников радиоактивного излечения.

ВЫВОДЫ

1. Предложена эффективная схема извлечения одиночных атомов 85Кг из водных образцов, которая может быть реализована как в неспециализированных геологических и экологических организациях, так и при решении ряда фундаментальных и прикладных научных задач. Выбор

схемы определяется наличием ядерно-аналитической техники с необходимой чувствительностью.

2. Впервые в России проведён широкомасштабный мониторинг 85Кг в гидрологических объектах окружающей среды и получены результаты по его распространённости, которые сопоставлены с гидрологическими особенностями объектов, в частности, водохранилищ Краснодарского края. По данным содержания 85Кг, рассчитаны возраста ряда гидрологических и гидрогеологичксих объектов: (для небольших "возрастов" до 75 лет) данные тритиевого, радиокриптонового и радионатриевого датирования совпадают.

3. Проведен мониторинг 85Кг в водах грязевых вулканов: содержание 85Кг -0.02 Бк/л 105 свидетельствует о смешивании глубоких вод при своём движении к дневной поверхности с инфильтрационными водами.

4. Впервые в России проведено измерение 85Кг в глубоких подземных водах и опробована методика датирования вод с быстрым водообменом:

5. Определено содержание 85Кг в осадках: в среднем 5±2*10 *5 Бк/л. Наблюдается тенденция понижения концентрации 85Кг в атмосферном воздухе с увеличением числа осадков. Полученные результаты по

85

содержанию Кг в осадках позволяют рассчитать величину канала "осадки -поверхностные воды" поступления Кг в окружающую среду, которая составляет около 65%. Высказано предположение о возможном прямом изотопном обмене между поверхностью водоёмов и атмосферой.

6. По данным содержания 85Кг в атмосфере на территории Краснодарского края рассчитана общая ожидаемая доза в единицу временного интеграла концентрации, которая составляет 5 *10 9 Гр м3 / Бк год. Учитывая малость этой величины, следует ожидать, что основное воздействие на среду обитания 85Кг может оказывать за счёт геофизических явлений, в частности изменения объёмного заряда в атмосфере с последующими негативными явлениями (грозы, смерчи и тд.).

Основные результаты диссертации опубликованы в работах:

1. Невинский И.О., Цветкова Т.В., Пронько В.В. Измерение криптона-85 в подземных водах Краснодарского края. Водные Ресурсы, 2004, № 3, с. 43-46.

2. Пронько В.В., Невинский И.О. 85Кг в осадках на Юге России. Известия Вузов. Северокавказский регион. Естественные науки, 2004. № 3, с. 117-119.

3. Невинский И.О., Панюшкин В.Т., Пронько В.В. Прикладные и фундаментальные аспекты измерения радиоактивных инертных газов на юге России. Известия Вузов. Северокавказский регион. Естественные науки, 2004. №4, с. 89-91.

4. Пронько В.В. Измерение 85Кг в атмосфере для экологических задач. Материалы конференции "П Международная конференция по новым технологиям и приложениям современных физико-химических методов (ядерный магнитный резонанс, хроматография/масс-спектрометрия, ИК Фурье спектроскопия и их комбинации) для изучения окружающей среды. Ростов-на-Дону.2003. с. 182.

5. Пронько В. В., Невинский И. О., Цветкова Т. В. Актуальность и возможность измерения Кг-85 в атмосфере Кубани. Материалы межрегиональной научно-практической конференции "Экология. Медицина. Образование", Краснодар, 2000,. с. 5.

6. Пронько В.В., Невинский И.О. Система измерения 85Кг в подземных водах. Труды 1-ой Всероссийской конференции "Аналитические приборы", Санкт-Петербург 2002, с. 276.

7. V.V. Pronko, I.O.Nevinsky, V.I.Nevinsky, T.V.Tsvetkova. Big Multiwire Proportional Chamber for the Detection of T, Cl-36, Kr-85 and Uncommon Nucleus in Nature. Abstracts of Advanced Research Workshop "Monitoring of natural and man-made radionuclides and heavy metal waste in environment". Dubna, Russia, 2000. P.88.

8. В.В.Пронько, В.Т.Панюшкин. Источник поступления Кг в гидросферу. Сборник научных трудов Всероссийского симпозиума ХИФПИ-02.

Хабаровск, Дальнаука, 2002, с.67-68.

9. Пронько В. В., Актуальность и возможность измерения Кг-85 в атмосфере

Кубани. Материалы шестой Международной конференции "Экология и здоровье человека. Экологическое образование. Математические модели и

информационные технологии", Краснодар, 2001, с.89.

ДЛЯ ЗАМЕТОК

Содержание диссертации, кандидата химических наук, Пронько, Валентин Владимирович

ВВЕДЕНИЕ

1.1 Актуальность измерения Кг в атмосфере

1.2. Актуальность измерения Кг в подземных водах

ГЛАВА 1. ПОСТУПЛЕНИЕ 85Кг В АТМОСФЕРУ И ГИДРОСФЕРУ

1.1. Физические и химические свойства криптона

1.2. Источники радиоактивного криптона в атмосфере

1.3. Поступление 85Кг в гидросферу

ГЛАВА 2 РАДИОХИМИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ 85Кг

2.1.Измерение концентрации 85Кг в атмосфере и гидросфере в мировой практике

2.2. Выбор аналитической схемы извлечения растворённых газов из проб воды

2.3. Аналитическая система для измерения 85Кг в водах

ГЛАВА 3 РЕЗУЛЬТАТЫ МОНИТОРИНГА И PIX ОБСУЖДЕНИЕ

3.1. Мониторинг 85Кг в природных водах Краснодарского края

Введение Диссертация по биологии, на тему "Экологический мониторинг криптона-85 на территории Краснодарского края"

С

1.1 Актуальность измерения Кг в атмосфере

В течение истории цивилизации человечество осваивало различные виды энергии. В настоящее время наиболее мощным являются источники атомной энергии - естественные источники органического топлива исчерпываются, а использование солнечной энергии пока что имеет очень низкий КПД. Ядерная энергия преобразуется в электрическую на атомных электростанциях.

Использование источников энергии неизбежно связано с вредным воздействием на окружающую среду. Это воздействие специфично для каждого типа источников энергии. Характерной чертой ядерной энергетики является то, что, её вредное воздействие связано с радиоактивным излучением. Атомная электростанция (АЭС) представляет собой только часть сложного и многостадийного топливно-энергетического комплекса самых разнообразных производств. На АЭС топливо поступает уже в виде конструкционных узлов -тепловыделяющих элементов (ТВЭЛы) и тепловыделяющих сборок (TBC). А весь процесс, начинающийся с добычи урановой руды и вплоть до переработки и захоронения отработанного топлива, носит название ядерно-топливный цикла. Сюда входит: добыча руды, переработка руды, аффинаж, производство UFö и разделение изотопов, изготовление топлива, АЭС, хранение, транспортировка и радиохимическая переработка отработавшего топлива, хранение и переработка радиоактивных отходов, вывод из эксплуатации ядерных реакторов.

Краснодарский край традиционно всегда считался сельскохозяйственным регионом, свободным, по крайней мере, от техногенного радиоактивного воздействия на окружающую среду. С точки зрения радиационного воздействия единственным видом присутствующего излучения, могущего оказывать экологическое влияние, было излучение Солнца в черноморских рекреационных зонах. К сожалению, исследования последних показали наличие риска от радиоактивного излучения и на Кубани. Троицкий йодный завод за 30 лет л эксплуатации недр накопил радиоборит в виде отвалов и водоёма на своей территории, как побочного элемента при добыче йода. Возникла реальная угроза поступления радиоактивного загрязнения в питьевые горизонты расположенного в непосредственной близости от площадки завода Троицкого Группового Водозабора, питающего город Новороссийск. Неограниченное использование калийных и фосфатных удобрений существенно повысило количество

40К и 32Р в почвах края (Невинский., Цветкова., 1998). В силу специфических физико-химических свойств калия и фосфора это повышает

117 сорбционную способность почв к изотопу Сб (Корнеев и др., 1978). Наконец, пуск в 2000 году Ростовской АЭС, находящейся в соседнем регионе и планируема перевалка отработанного и восстановленного ядерного топлива через порты и территорию Краснодарского края делает весьма актуальным контроль за целым рядом специфических изотопов, являющимися трассерами атмосферных и гидросферных процессов, связанных с ядерной деятельностью человечества.

Производство атомной энергии неизбежно связано с поступлением радионуклидов в окружающую среду, причём, необязательно во время аварийных ситуаций. Конструкции атомных реакторов и физика процессов, в них происходящих, приводит к различного видам управляемым "выбросам" накапливаемых в них радионуклидов за пределы АЭС. В настоящий момент в мире в эксплуатации находятся различные виды реакторов: реакторы с замедлением и охлаждением водой под давлением (ВВРД); реакторы с замедлением и охлаждением кипящей водой - "кипящие реакторы" (ВВРК); газоохлаждаемые реакторы (ГТРМ); газохлаждаемые реакторы повышенного типа (ГГРП); реакторы с графитовыми замедлителями, охлаждаемые лёгкой водой (ЛВГР); реакторы с замедлением и охлаждением тяжёлой водой (ТВВР) и реакторы - размножители на быстрых нейтронах - так называемые бридеры (БР). В СССР традиционно эксплуатировались реакторы ВВЭР (водо-водяной энергетический реактор) и РБМК (реактор большой мощности канальный). Реакторы ВВЭР работают на обогащенном 235и топливе: на ВВЭР -440 обогащение 3,6%, а на ВВЭР-1000 -4,4%. Реактор РБМК, например, эксплуатировался на Чернобыльской АЭС. Наиболее принципиальные различия между двумя реакторами следующие: ВВЭР-корпусный реактор (давление держится корпусом реактора); РБМК - канальный реактор (давление держится независимо в каждом канале); в ВВЭР теплоноситель и замедлитель - одна и та же вода (дополнительный замедлитель не вводится), в РБМК замедлитель -графит, а теплоноситель - вода; в ВВЭР пар образуется во втором контуре 5 парогенератора, в РБМК - пар образуется непосредственно в активной зоне реактора (кипящий реактор) и прямо идёт на турбину - нет второго контура.

Почти вся электрическая энергия, вырабатываемая томными станциями, производится тепловыми реакторами, в которых быстрые нейтроны, образующиеся в процессе деления, замедляются до тепловых энергий с помощью замедлителей. Чаще всего в качестве замедлителя используется лёгкая вода, тяжёлая вода и графит. Урановое топливо фабрикуется в виде тонких стержней. Это предотвращает утечку радиоактивных делящихся продуктов в систему циркуляции теплоносителя и улучшает конфигурацию нейтронного поля, уменьшая паразитный захват нейтронов в интервале энергий, соответствующих резонансному захвату нейтронов 238и. Тепло, образующееся в тепловыделяющих элементах при замедлении продуктов деления, отводится путём принудительной конвекции теплоносителя, причём в качестве теплоносителей используют обычно лёгкую или тяжёлую воду или газообразную двуокись углерода. В реакторах на быстрых нейтронах нейтроны не замедляются, а вызывают деление урана при энергиях, близким "к тем, при которых ни образовались. Тепло в таких реакторах обычно отводится с помощью жидкого натрия, который является хорошим теплоносителем существенно замедляет нейтроны.

В процессе работы ядерного реактора в ТВЭЛах накапливаются радиоактивные продукты распада; радиоактивные элементы образуются также при нейтронной активации материала конструкции и оболочек. Изотопы попадают в систему циркуляции теплоносителя путём диффузии радиоактивных продуктов деления из небольшой доли ТВЭЛов с дефектными оболочками и вследствие коррозии материала конструкций и оболочек. Последнее приводит к появлению частиц, активирующихся при прохождении теплоносителя через активную зону реактора. Количество различных радиоактивных материалов, удалённых из работающего реактора, зависит от типа реактора, его конструкции и установленных на нём устройств для переработки и фильтрации радиоактивных отходов. В атмосферу, как правило, выбрасываются продукты деления в виде благородных газов: тритий, йод, аэрозоли. В водную среду в составе жидких радиоактивных отходов попадают обычно тритий, продукты деления и активированные продукты коррозии.

Благородные газы, образующиеся при делении. В процессе деления образуются не менее девяти изотопов криптона и одиннадцать - ксенона. Большинство из них имеют период полураспада порядка минут и секунд и распадаются до того, как мигрируют в топливе на значительную глубину. Часть благородных газов диффундирует в свободное пространство между топливом и оболочкой, приводя к наращиванию давления газа. Короткоживущие изотопы благородных газов появляются в жидких радиоактивных отходах реакторов типа ВВРД в результате просачивания их в первичный контур, по которому циркулирует находящаяся под давлением вода. Газообразные продукты могут выбрасываться также из выхлопной трубы конденсора на энергетическом контуре и при продувке или очистке противоаварийной оболочки. Эти отходы собирают обычно в баках под давлением, чтобы короткоживущие изотопы успели распасться до их выброса в атмосферу.

Большая часть активности связана с примерно равными количествами

ОО 11Г

Кг (период полураспада 2,8 ч), Хе (период полураспада 5,3 сут.), Хе

138 период полураспада 9,2 часа), Хе (период полураспада 17 мин.).

Активированные газы. Реакторы ГГРМ обычно не выбрасывают образовавшиеся в результате процесса деления благородные газы, но некоторые газы всё же образуются в процессе охлаждения реактора. Основная часть приходится на 41Аг, который образуется в процессе активации стабильного аргона воздуха и З53, образующаяся при активации примесей серы и хлора. Количество выделяющегося 41 Аг (период полураспада 1,8 ч) зависит от деталей конструкции реактора. Для усовершенствованных реакторов с баками высокого давления из предварительно напряжённого бетона главным источником 4|Аг является утечка в атмосферу теплоносителя С02, который содержит небольшое количество воздуха. Также в состав активированных газов входят тритий, 14С, изотопы йода.

В реакторах ЛВР тритий образуется в результате тройного деления урана в ядерном топливе и в результате нейтронной активации изотопов лития и бора, растворённых или находящихся в контакте с первичным теплоносителем. Появление трития в результате активационных реакций в ВВРД в основном связано с наличием бора, который используется для контроля реактивности в теплоносителе. В ВВРК это связано в основном с наличием бора в регулирующих стержнях. В реакторах ГГРМ появление трития обусловлено присутствием примесей лития в графите и паров воды в активной зоне. В ТВВР тритий образуется главным образом в результате активации дейтериевого замедлителя и теплоносителя.

Накопление радиоуглерода в топливе зависит от содержания азота в оболочке топливного элемента, хотя некоторое количество |4С образуется и в результате реакций на кислороде в оксидном топливе. Считается, что образовавшийся в металлических деталях конструкции 14С там и остаётся, а та часть его, которая образовалась в азот, растворённом в охлаждающей воде, полностью выбрасывается. В ГГРМ основным источником ,4С является утечка первичного теплоносителя (обычно несколько процентов в день), который содержит радионуклиды, попавшие в теплоноситель в результате коррозии графитового замедлителя. Сбросы ,4С представляют особый интерес в связи с большим периодом полураспада (5730 лет) и заметным вкладом в коллективную дозу.

В процессе деления образуются изотопы летучего элемента йода. Радиологический интерес представляют ,291 (период полураспада 1,6*107 лет), 131 I (период полураспада 8,04 сут.), 132 I (период полураспада 2.3 часа), 133 I (период полураспада 21 час), 134 I (период полураспада 53 мин.), ,351 (период полураспада 56,6 ч). Поскольку все изотопы йода, за исключением 129Т, имеют малые временя жизни, равновесные концентрации активности в топливе достигаются быстро; при этом интенсивность выбросов зависит от наличия повреждений в оболочках топливных элементов и скорости утечки теплоносителя. Значительная часть 1291в топливе выделяется в процессе его регенерации и вносит в выброс больший вклад, чем 1291, выделяющийся при работе реактора.

Выбросы в виде аэрозолей. Радионуклиды в форме отдельных частиц появляются непосредственно либо как продукты распада благородных газов, либо как результат коррозии материалов первичного контура теплоносителя. Аэрозоли образуются вследствие утечки из первичного контура или в процессе текущих ремонтных работ на загрязнённых активностью компонентах установок, удалённых из первичного контура. Состав нуклидов уникален для каждой работающей установки; он зависит от специфических примесей в материалах оболочек и конструкций, химического состава теплоносителя и типов повреждений топливных элементов. Изотопный состав выбросов из герметичного кожуха установки изменяется от года к году, поскольку регулярно проводятся различные операционные и ремонтные работы. Для любого из типов реакторов нельзя указать ни одного нуклида, который давал бы основной вклад в выброшенную активность. Идентифицированные нуклиды включают: 7Ве, 22Ка, 51Сг, 54Мп, 59Ее, 57Со, 58Со, 60Со, 63№, 652п, 76Аз, 88ЯЬ, 89Бг, 908г, 9,8г, 95гг, 91 Тт, 95КЪ, "Мо, 99тТс, 103Ыи, 10511и, ,06Яи, ,08тА§, ШтА8, 1138п, П5Сс1, 1228Ъ, 1248Ь, 1258Ь, 123ш8п, 123тТе, 134С3, ,37Сз, ,39Се, 140Ва, ,40Ьа, 141Се, |44Се, 182Та. Л

Сбросы жидких радиоактивных отходов. В жидких сбросах радиоактивных отходов представлен широкий набор продуктов активации и продуктов деления, а изотопный состав различен даже для реакторов одного.и

I ЛЧ того же типа. Для реакторов ГГР 40% сбросов в гидросферу обязано Сб, а отношение 134Сб к 137Сб равно 0,22 по сравнению с 0,6 для ВВРД и 0,5 для ВВРК. Это обстоятельство отражает разницу в степени выгорания топлива. Около 16% выбросов из ГГР связано с 358, а на долю 908г приходится около 6%. Около 0,3% трития, образующегося в ЛВГР, оказывается в жидких радиоактивных отходах и примерно такое же количество выбрасывается в атмосферу. Для ВВРД около 3% трития переходит в жидкие радиоактивные отходы, что примерно в пять раз больше, чем выбрасывается в атмосферу.

В настоящее время ядерные энергетические установки оборудованы системами контроля выбросов в окружающую среду. Благодаря этому дозы, получаемые отдельными индивидуумами, не превышают нижнего допустимого предела. Дозы, получаемые наиболее облучаемыми индивидуумами, значительно варьируют от установки к установке и от одного района к другому, а уровень индивидуальной дозы, как правило, быстро уменьшается с расстоянием до данного источника радиации.

Ожидаемая коллективная доза от процессов производства ядерной энергии рассматривается для четырёх групп населения: профессиональные работники; местное население, проживающее в зоне радиусом до 100 км вокруг промплощадки; жители региона, проживающие в зоне радиусом до 1000 км; п остальное население земного шара. Каждый этап ядерного топливного цикла рассматривается отдельно, и оцениваются ожидаемые профессиональные, локальные и региональные дозы. Для топливного цикла как целого рассматриваются вклады нуклидов, которые вследствие сочетания таких свойств, как большой период полураспада и быстрое распространение в окружающей среде, имеют глобальное распространение и оказывают радиационное воздействие на население всего земного шара. Ожидаемые коллективные локальные и региональные дозы можно оценить, моделируя окружающую среду. Такое моделирование возможно благодаря тому, что концентрации активности, связанные с утечкой радиоактивных отходов при функционировании ядерного топливного цикла, очень низки, как в объектах окружающей среды, так и в общей массе населения.

Заключение Диссертация по теме "Экология", Пронько, Валентин Владимирович

выводы

1. Предложена эффективная схема извлечения одиночных атомов 8зКг из водных образцов, которая может быть реализована как в неспециализированных геологических и экологических организациях, так .и при решении ряда фундаментальных и прикладных научных задач. Выбор схемы определяется наличием ядерно-аналитической техники с необходимой чувствительностью. ое

2. Впервые в России проведён широкомасштабный мониторинг "Кг в гидрологических объектах окружающей среды и получены результаты по его распространённости, которые сопоставлены с гидрологическими особенностями объектов, в частности, водохранилищ Краснодарского края. По данным содержания 85Кг, рассчитаны возраста ряда гидрологических и гидрогеологичксих объектов: (для небольших "возрастов" до 75 лет) данные тритиевого, радиокриптонового и радионатриевого датирования совпадают.

ОС о с

3. Проведен мониторинг Кг в водах грязевых вулканов: содержание Кг -0.02 Бк/л 105 свидетельствует о смешивании глубоких вод при своём движении к дневной поверхности с инфильтрационными водами.

4. Впервые в России проведено измерение 85Кг в глубоких подземных водах и опробована методика датирования вод с быстрым водообменом.

5. Определено содержание Кг в осадках: в среднем 5±2*10 "5 Бк/л. Наблюдается тенденция понижения концентрации 85Кг в атмосферном воздухе с увеличением числа осадков. Полученные результаты по содержанию 85Кг в осадках позволяют рассчитать величину канала "осадки ос поверхностные воды" поступления Кг в окружающую среду, которая составляет около 65%. Высказано предположение о возможном прямом изотопном обмене между поверхностью водоёмов и атмосферой. ос

6. По данным содержания Кг в атмосфере на территории Краснодарского края рассчитана общая ожидаемая доза в единицу временного интеграла концентрации, которая составляет 5 *10 "9 Гр м / Бк год. Учитывая малость

102 этой величины, следует ожидать, что основное воздействие на среду

ОС обитания Кг может оказывать за счёт геофизических явлений, в частности изменения объёмного заряда в атмосфере с последующими негативными явлениями (грозы, смерчи и тд.).

Библиография Диссертация по биологии, кандидата химических наук, Пронько, Валентин Владимирович, Краснодар

1. Aubeau R., Champleix L., reiess J. Separation et dosage du krypton et du xenon par chromatographic en phase gazeuse. Application aux gaz de fission // J.of Chromatography. 1961.'Vol.6.P.209-219.

2. Ballou J.E. Toxicology of Kr-85: chronic exposure studies// Health Physics. 1984. Vol.47.N. 1 .P.59-70.

3. Bendixsen C.L., Offut G.R. Rare Gas Recovery Facility at the Idaho Chemical Processing Plant. 1968.IN-1221.

4. Chruscielewski W., Domanski T. Comparison of Methods for Evaluation of Radon Daughters Concentration and Their Alpha Potential Energy Concentration in the Air. Proc.II Symp. On Natural Radiation Environment, India, 1981, p.365-368.

5. Diethorn W. S., Stocho W. L. The dose to man from atmospheric Kr// Health Physics, 1972.Vol.23.P653-662.

6. Harley U.i., Pesternach D.C. The beta dose to critical human tumour sites from kr-85//Health Phys.1977.Vol.33. P. 567.

7. Nevinsky I., Nevinsky V., Panyushkin V., Ferronsky V., Tsvetkova T. An attempt22 36to determine the tritium, Na, CI and radon in territory of mud volcano in Taman. //Radiation Measurements. 2001. №3. P. 349-353.103

8. Nevinsky I., Nevinsky V., Panyushkin V., Ferronsky V., Tsvetkova T. An attempt to determine the tritium, 22Na, 36C1 and radon in territory of mud volcano in Taman. //Radiation Measurements. 200. №3. P. 349-353.

9. Nevinsky V.I., Nevinsky I.O.,Tsvetkova T.V. 1-Min-variations of some natural elements in the Black Sea zone. Abstr. Of Workshop "Monitoring of natural and Man-made Radionuclides and Heavy Metal Waste in Environment" ,3-6 Oct., Dubna, Russia, 41.

10. Rozanski K.,Florkowski T. Krypton-85 dating of groundwater. Isotope hydrology. Proc.Symp. IAEA, 1979. V.2. P.949-961.

11. Rozanski K.,Florkowski T. Krypton-85 dating of groundwater. Isotope hydrology. Proc.Symp. IAEA, 1979. V.2. P.949-961.

12. Rozanski, K., Determination of 85Kr in groundwater, Diss, (in Polish), Inst.of Phys. Nucl.Techn., Crakow,1977.1. Of

13. Rozanski, K., Determination of Kr in groundwater, Diss, (in Polish), Inst.of Phys. Nucl.Techn., Crakow,1977.

14. Samuelsson L. Radon in dwellings: a nigh-voltage method for a fast measurement of radon daughter levels. Eur. J. Phys., 1986, T.7, p. 170-173.104

15. Schrjder K.Y.P., Rjether W. The releases of krypton -85 and tritium to the environment and krypton -85 and tritium ratios as source indicator // YEAE Symposium "Isotope Ratios as Pollution Sources and Behavioroue Indicators". Vienna, 1974.

16. Short S.A. Measurement of all radium isotopes at environmental levels on a single electrodeposited sources. Nucl.Instr.and Meth., 1986, В17, p.540-544.

17. Steinberg M., Manowitz B. Recovery of fission product noble gases // Industrial and Engineering Chemistry. 1959. Vol.51, N.1.P47-50.

18. Steinberg M.The Recovery of Fission Products Xe and Kr by Absorbtion Proccesses. 1959. BNL-542.

19. Tanaka G., Yasuyuki M. Automatic Monitoring of Radon Daugter Concentration in Soil Air by Electrode Collector. Proc.II Symp. On Natural Radiation Environment, India, 1981, p.344-348.

20. Whatley M.E. Decontamination of ARGR reprocessing off-gas// Proc.l2th AEC Air clean.Conf.Conf-720823,1973. Vol. 1 .P.86-102.

21. А.С. 239270 СССР. Способ получения клатратных соединений. / Ю.Н.Казанкин и др. Опубл. 18-09-1967.105

22. Адамчук Ю.В., Сторчеус А. В., Федоровская Н. И., Федоровский Ю.П., Фирстов П.П. Регистрация объёмной активности радона в спонтанном газе и воде термальных источников Камчатки бета-радиометром РКБ4-1еМ.-Вулканология и сейсмология, 1980, №3, с.99-103.

23. Барнов В. А., Картвелишвили И. И., Лалиев А. Г., Цецхладзе Т.В. Определение природного трития в пластовых водах нефтяного месторождения Самгори-Патардзеули.// Водные Ресурсы. 1982. №5. С. 140144.

24. Барнов В. А., Картвелишвили И. И., Лалиев А. Г., Цецхладзе Т.В. Определение природного трития в пластовых водах нефтяного месторождения Самгори-Патардзеули.// Водные Ресурсы. 1982. №5. С. 140144.

25. Бондаренко М. В., Викторов Г. Г., Демин Н. Н.В. Новые методы инженерной геофизики, Издательство "Недра", 1983, с.98-162.

26. Буткус Д.В., Земкаюс К.К., Стыро Б.И. Абсорбция и десорбция радиоактивных благородных газов криптона и ксенона0133 различными жидкостями//Радиоактивные трассеры в исследовании атмосферы и гидросферы. Физика атмосферы.5.Вильнюс:Мокслас,1979.С.78-88.

27. Буткус Д.В., Земкаюс К.К., Стьыро Б.И. О возможности вымывания радиоактивных благородных газов при фазовых переходах воды // Изотопы в окружающей среде. Вильнюс.: Ин-т физики и математики АН ЛитССР, 1976.С.99-107.

28. Буткус Д.В., Стыро Б.И., Земкаюс К.К. О захвате криптона -85 растениями//Примеси в атмосфере и их применение в качестве трассеров. Физика атмосферы.8.Вильнюс.: Москлас,1983. С.77-79.

29. Василенко И.Я. Гигиеническая оценка глобального криптона-85// Гигиена и санитария, 1986. №11. С. 47-50.

30. Василенко И.Я., Москалёв Ю.И.,Истомина А.Г. Оценка радиационной опасности глобального криптона-85//Атомная энергия,Т.46.Вып. 1.1979.

31. Вдовенко В.М. Современная радиохимия.М:Атомиздат, 1969.86 с.

32. Глазов В. В., Глазов В. М., Зорин А. Д. Определение радия -226 в различных веществах без предварительного химического выделения. Радиохимия, 1983, № 2, с.246-249.

33. Горбачёв В.М., Замятин Ю.С., Лбов A.A. Взаимодействие излучения с ядрами тяжёлых элементов и деление ядер: Спарвочник.М.:Атомиздат,1976.

34. Гордеев И.В., Кардашев Д.А., Малышев A.B. Ядерно-физические константы.М. Госкомиздат, 1963.

35. Гудков А.Н., Иванов В.И., Колобашин В.М. и др. Методика получения и подготовка проб при измерении радиоактивных газов. // Естественная радиоактивность атмосферы. Прикладная физика. Вып.6. Вильнюс. :Ин-т физики и математики, 1976.С.5-15.

36. Защита пациента при радиоизотопных и химических исследованиях . Публикация №26 МКРЗ/ пер. с англ A.A. Моисеева.М.: Медицина, 1975. 87 с.

37. Ионизирующие излучениягисточники и биологические эффекты. Доклад за 1982 г. Генеральной ассамблее. Т.1. ООН, Нью-Йорк, 1982.С.14-833.

38. Йонида, Иошиказу,Накасака. Предсказание свойств криптона-85. Японский институт исследований атмоной энергетики. 1979.19 с.

39. Казанкин Ю.Н., Палладиев A.A., Трофимов Н.М. Исследование процессов образования клатратных соединений //Естественная радиоактивность . Прикладная физика.Вывп.6. Вильнюс.:Ин-т физики и математики 1976. С.5-15.

40. Корнеев H.A., Поваляев А.П., Алексахин P.M. Задачи и перспективы сельскохозяйственной радиоэкологии // Вестник сельскохозяйственных наук. 1978.- №1.- С.108-114

41. Криптон-85 в атмосфере. Накопление, биологическая значимость/ Под ред. Ю.Вю.Сивинцева. М.: Атомиздат, 1978.64 с.

42. Криптон-85.Рекомендации НКРЗ США. Пер.с англ. М.: Атомиздлат,1978.

43. Кузнецов Ю.В., Легин В. К., Симоняк З.Н., Елизарова А.Н. и др. Метод230тч 232^1 231т» 238т т 226т->одновременного определения изотопов Th, Th, Pa, U и Ra из одной навески осадочных материалов. Радиохимия, 1974, №.16,с.535-539.

44. Кузнецов Ю.В., Поспелов Ю.Н.,Симоняк З.Н. Методика радиохимического анализа осадочных образований. Радиохимия. 1978, №.3, с.451-458.

45. Легасов В.А. Химия благородных газов//Вестник АН СССР. 1976.№2,С.З-16.

46. Легасов В.А., Чайванов Б.Б. Сегодня сверхокислитель. Завтрасверхтопливо//Химия и жизнь. 1976.№2. С28-35.108

47. Москалёв Ю.И.ДИелеснова В.И. Радиоактивность аэрозолей.// Радиобиология, 1976.Т.16,вып.5.С.736.

48. Невинский И.О., Невинский В.И., Цветкова Т.В., Ляшенко JT.JI. Опыт измерения содержания радона на территории Краснодарского края. Разведка и охрана недр, 1999, №1.с.38-40.

49. Невинский И.О., Цветкова Т.В., Пронько В.В. Измерение криптона-85 в подземных водах Краснодарского рая. Водные Ресурсы, 2004, март, 43-46.

50. Невинский И.О., Цветкова Т.В., Пронько В.В. Измерение криптона-85 в подземных водах Краснодарского рая. Водные Ресурсы, 2004, март, 43-46.

51. Невинский И.О., Цветкова Т.В., Пронько В.В. Прикладные и фундаментальные аспекты измерения радиоактивных инертных газов на юге России. Известия ВУЗОВ Северокавказского региона, 2004, май.

52. Поманский А. А., Северный С.А., Трифонова Е. П. Определение ульрамалых количеств радия-226 в различных веществах. Атомная энергия, 1969, вып.1, т. 27, с.36-38.

53. Пронько В.В., Невинский И.О. Криптон-85 в осадках на Юге России. Известия Вузов Северокавказского региона, 2004.

54. Плутоний: Справочник.М.:Атомиздат, 1971.424 с.

55. Разработка методики и измерение приземных концентраций радиоактивных благородных газов в районе расположения АЭС. Отчёт о НИР/Ин-т физики АН ЛитССР. № ГР 01830053672 Вильнюс. 1985.170 с.

56. Рейтлингер .А. Проницаемость полимерных материалов. М.: Химия, 1974.

57. Соединения благородных газов: Сборник докладов/ Под.ред. М.Ф.Пушленкова. М.: Атомиздат,1965. 507 с.

58. Справочник по физико-техническим основам криогенной техники. М.: Энергия, 1973.

59. Стыро Б.И., Буткус Д.В. Геофизические проблемы криптона-85 в атмосфере. Вильнюс: Москлас, 1988.158 с.

60. Стыро Б.И., Буткус Д.В. Геофизические проблемы криптона-85 в атмосфере. Вильнюс: Москлас, 1988.158 с.

61. Стыро Б.И., Буткус Д.В. Захват радиоактивных благородных газов каплями воды. Вильнюс.:Мокслас, 1976. С.48-52.

62. Стьро Б.И.ю Самоочищение атмосферы от радиоактивных загрязнений. Л.: Гидрометеоиздат,1968. 288 с). #

63. Тверской П.Н. Курс геофизики.Л.: ГОНТИ, 1939.392с.

64. Туркин А.Д. Дозиметрия радиоактивных газов. М.: Атомиздат,1973.

65. Фастовский В.Г., Ровинский А.Е., Петровский Ю.В. Инертные газы. М.:Атомиздат, 1972.351 с.

66. Фастовский В.Г., Ровинский А.Е., Петровский Ю.В. Инертные газы. М.: Атомиздат, 1972,352 с.in

67. Флейшман Д. Г., Каневский Ю. П. Космогенный 22№ в поверхностных водах суши. // Доклады Академии наук СССР. Серия "Гидрология". 1971. Т. 198. №. 6 С. 1397- 1400.

68. Флейшман Д. Г., Каневский Ю. П. Космогенный Ыа в поверхностных водах суши. // Доклады Академии наук СССР. Серия "Гидрология". 1971. Т.198. №. 6 С. 1397- 1400.

69. Флейшман Д.Г. О некоторых ограничениях тритиевого метода и преимуществах космогенного натрия-22 при оценке времени обмена природных вод. Тез. докл. 3-го Всесоюзн. Симп. "Изотопы в гидросфере", Каунас, 1989. С. 303-304.

70. Флейшман Д.Г. О некоторых ограничениях тритиевого метода и преимуществах космогенного натрия-22 при оценке времени обмена природных вод. Тез. докл. 3-го Всесоюзн. Симп. "Изотопы в гидросфере", Каунас, 1989. С. 303-304.

71. Эксплуатационные режимы ВВЭР.М.: Атомиздат. 1977.351 с.

72. Ядерная геофизическая разведка и ядерно-геофизический анализ. М.,Наука,1978, с.245-267.