Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг.

Тертышник, Эдуард Георгиевич

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг.
ВАК РФ 25.00.36, Геоэкология

Автореферат диссертации по теме "Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг."

1 1а правах рукописи

Тертышник Эдуард Георгиевич

ЗАГРЯЗНЕНИЕ РАДИОНУКЛИДАМИ р.ЕНИСЕЙ В 1972-2001 гг.

Специальность 25 00 36 - Геоэкология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата географических наук

Обнинск , 2007

Работа выполнена в Институте экспериментальной метеорологии (отдел ядерной геофизики) ГУ НПО «Тайфун », Федеральной службы России по гидрометеорологии и мониторингу окружающей среды (Росгидромет)

Научный руководитель:

доктор технических наук,

Вакуловский С 'ргей Мстисллвович

Официальные оппоненты-

Доюор географических наук, Квасникова Елена Валентиновна

Кандидат биологических наук, профессор,

Сюняев Николай Константинович

Ведущая организация.

Институт Геохимии и аналит ической Химии им Вернадского В И РАН

Защита состоится 11 мая 2007 г в 15 часов на заседании диссертационного совета К 212 085 01 по защите кандидатских диссертаций при Калужском государственном педагогическом университете им Циолковского К Э по адресу 248023, г.Калуга, ул. Степана Разина, д 26, ауд. 219

С диссертацией можно ознакомится в научной библиотеке Калужского государственного педагогического университета

Автореферат разослан апреля 2007 г

Отзывы на реферат (в двух экземплярах, завереннь к, печатью) просьба высылать по указанному адресу ученому секретарю Совет

Ученый секретарь диссертационного совета, доктор биологических наук

А.Б Стрельцов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность Развитие ядерной энергетики на современной технической основе неизбежно приведет к увеличению объема твердых и жидких радиоактивных отходов, росту масштабов поступления радионуклидов в источники водоснабжения Поэтому задача исследования поведения радионуклидов в водных объектах является одной из актуальных задач в комплексе мероприятий, направленных на охрану окружающей среды

Настоящая работа посвящена изучению миграции радиоактивных веществ в р Енисей от места сброса в реку вод из системы охлаждения промышленных реакторов до п Дудинка Горно-химический комбинат (ГХК), расположенный на берегу р Енисей (г Железногорск Красноярский край), с 1958 г использовал воды этой реки для охлаждения промышленных ядерных реакторов, с помощью которых велась наработка 239Ри Первый прямоточный реактор АД по наработке оружейного плутония был пущен в эксплуатацию в августе 1958 г , второй прямоточный АДЭ-1 - в августе 1960 г, а третий АДЭ-2, работающий в энергетическом режиме, в декабре 1963 г

Прямоточные реакторы АД и АДЭ-1 остановлены и выведены из эксплуатации в 1992 г, реактор АДЭ-2 продолжает работать, вырабатывая тепло и электроэнергию для нужд г Железногорска

Опубликованные к настоящему времени работы по радиоактивному загрязнению р Енисей содержат результаты исследований, выполненных в основном после остановки прямоточных реакторов, и не дают целостной картины загрязнения реки

Актуальность темы обусловлена тем, что для разработки методики прогноза радиоактивного загрязнения речных систем необходимо знание закономерностей миграции радионуклидов в поверхностных водах, понимание механизмов миграции Характер поведения радионуклидов в поверхностных водах необходимо учитывать при разработке норм сброса радиоактивных веществ в реки, при разработке методик контроля за радиоактивным загрязнением водоемов охладителей АЭС Кроме того, в настоящее время отсутствуют комплексные исследования поведения радионуклидов в реках страны, загрязняемых промышленными предприятиями

Цель исследований получение фактических данных о содержании радионуклидов в воде, донных отложениях и береговом грунте р Енисей на различных расстояниях от места сброса в реку вод, загрязненных радионуклидами, и характера изменения радиоактивного загрязнения реки с течением времени

Оценка запаса долгоживущих радионуклидов на берегах и на пойме Енисея

Исследование особенностей миграции радионуклидов в русле Енисея, в частности изучение их распределения между твердой и жидкой фазой в водном потоке Определение численных значений параметров, характеризующих процессы перемешивания техногенной примеси в русле реки, и скорость самоочищения русла Енисея Для достижения цели решались следующие основные задачи

1 Обзор отечественных и зарубежных работ, относящихся к поведению радионуклидов искусственного происхождения и микроэлементов в поверхностных водах суши

2 На основе полевых и лабораторных исследований радиоактивности проб воды из р Енисей разрабатывались методики определения содержания радионуклидов в речной воде, обеспечивающие надежное измерение индикаторных концентраций гамма-излучающих радионуклидов

3 Получались фактические данные по распределению радионуклидов вдоль русла на расстояниях порядка 1000 км Оценивался запас радионуклидов в русле и на пойме Енисея и закономерность изменения запаса со временем

4 По результатам наблюдений за уровнем загрязнения воды и донных отложений радионуклидами в течение ряда лет определялись численные значения параметров, характеризующих процессы перемешивания техногенной примеси в речном потоке и скорость самоочищения русла Енисея от загрязнителей

Объект исследования-р Енисей от п Атамановодоп Дудинка

Предмет исследования - особенности миграции радионуклидов, поступавших в Енисей из системы охлаждения промышленных ядерных реакторов Горно-химического комбината Материалы, положенные в основу работы. Исследования проводились в рамках Федеральной целевой программы (ФЦП) «Экология и природные ресурсы России» (подпрограмма «Гидрометеорологическое обеспечение безопасной жизнедеятельности и рационального природопользования») и по ФЦП «Ядерная и радиационная безопасность России» Для достижения поставленной цели и решения сформулированных задач автором использованы, проанализированы и обобщены собственные данные и данные экспедиционных работ, проведенных совместно со службами ГХК в 1973 - 1981 гг, а также результаты, полученные при работе по проекту МНТЦ № 1404 в 2000-2001 гг Использовались данные ГХК по темпам сброса радионуклидов в р Енисей и методические подходы, разработанные в США (Nelson J L, Perkins R W, Nielsen J M, Haushild W L, 1966) при исследованиях транспорта радионуклидов в р Колумбия

Научная новизна заключается в комплексном исследовании баланса радионуклидов на участке русла Енисея протяженностью около 600 км Установлено, что транспорт

радионуклидов через разрез, расположенный ниже по течению реки места сброса сточных вод ГХК на 180 км, примерно равен сбросу, а выведение из потока 54Мп, 58Со, б0Со и 46Sc на исследованным участке русла (протяженностью 600 км) в период наблюдений составляло в среднем 10 %

Установлено, что большинство радионуклидов присутствуют в воде Енисея преимущественно в твердой фазе (связаны со взвесями) Исключением являются 24Na, 5ICr и 32Р Впервые для 10 радионуклидов определены численные значения доли, фиксированной на взвеси (f) Показано преимущество использования параметра f (доли, связанной со взвесью) для характеристики фазового состояния радионуклидов в природных водах по сравнению с традиционно используемым коэффициентом распределения взвесь/вода

Получены данные по распределению радионуклидов вдоль русла Енисея на расстоянии до 1900 км от места сброса радиоактивных отходов, а также - данные, характеризующие профили концентрации радиоактивности на ряде поперечных разрезов

Определен запас 137Cs, 65Zn, б0Со, 54Мп и I52Eu в русле от места сброса радиоактивных отходов (87 км) до п Дудинка (2000 км) Запас 137Cs в русле в 1972 г составил 5300 ГБк, запас 65Zn - 4800 и запас 60Со - 1800 ГБк

Впервые установлено, что на исследованном участке русла Енисея длиной около 600 км в донных отложениях находилось примерно 1% ,37Cs и я,Со от активности этих радионуклидов, поступившей в реку (к 1973 г), а доля 137Cs запасенного на всем протяжении загрязненного радионуклидами русла (1900 км) составила 5 % активности этого радионуклида, сброшенной в реку ГХК

Впервые проведена оценка доли радионуклидов, которая может переходить из речной воды в лед Установлено, что в р Енисй примерно 3 - 4 % 51Cr, 46Sc, 60Со и 137Cs может переходить из воды в ледяной покров Для 65Zn эта доля по нашим оценкам превышает 10 %

Достоверность результатов Достигается использованием для калибровки измерительной аппаратуры Образцовых радиоактивных растворов и аттестованных имитантов почвы, отбором представительных проб, усреднением результатов многократных наблюдений Измерительная аппаратура обеспечивала успешное участие лаборатории в межлабораторных сличениях и международных интеркалибровках

Практическая значимость Разработанные высокопроизводительные методики концентрирования радионуклидов из рек и пресноводных водоемов, а также методики гамма-спектрального анализа проб почвы использовались автором и другими сотрудтшками при определении содержания радионуклидов на загрязненных территориях и в реках Украины и России после аварии на Чернобыльской АЭС

На основании изменения транспорта 137Cs со временем (для нескольких предложенных сценариев сброса 137Cs в период с 1960 до 1975 гг) были рассчитаны пределы, в которых изменяется постоянная самоочищения от 137Cs (ц) изучаемого участка русла (длиной около 600 км) ц = 0,2 - 0,14 лет (соответствующее время полуочищения 3,5 - 4,8 лет)

Выполнена оценка запаса I37Cs, обусловленного работой ГХК, на пойме Енисея (18 ТБк), показано, что уменьшение этого запаса происходит только за счет радиоактивного распада

Установлено что, в Енисейский залив к 1975 г могло поступить примерно 80 % 13'Cs, сброшенного с ГХК (с учетом того, что 5 % этого радионуклида находилось в донных отложениях и 18 % - на пойме)

Посредством измерения распределения радионуклидов по поперечному сечению реки в п Енисейск определено численное значение коэффициента поперечной дисперсии (е = 0,29 м2/с) для участка русла от места слияния Ангары и Енисея до п Енисейск Защищаемые положения Предметом защиты являются

- методики концентрирования радионуклидов из проб речной воды большого объема (порядка сотен литров),

- распределение радионуклидов, фиксированных в донных отложениях, на участке русла р Енисей от места сброса сточных вод ГХК до п Дудинка протяженностью 1900 км в 1973 г и характер уменьшения запаса радионуклидов в донных отложениях до 2000 г ,

- оценка запаса 137Cs на пойме Енисея, обусловленного работой ГХК Этот запас 137Cs (18 ТБк на 1975 г) уменьшается только в результате радиоактивного распада 137Cs ,

- уменьшение активности большинства радионуклидов, содержащихся в воде Енисея, при движении вдоль русла реки происходит по экспоненциальному закону (показатель 0,002 км-1) Падение активности 137Cs происходит значительно медленнее (0,0004 км"1) ,

- результаты оценок транспорта радионуклидов между разрезами, отстоящими по руслу на 598 км в 1975, 1979 и 1981 гг ,

- численные значения доли радионуклидов, фиксированной на взвеси (f), для каждого разреза, характеризующих миграцию радионуклидов в воде Енисея

Апробация работы Результаты исследований докладывались и обсуждались на Международной конференции в Москве (5-6 декабря 2005 г) «Радиоактивность после ядерных взрывов и аварий», на 6-той Международной конференции по радиоактивности в Арктике и Антарктике (2-6 октября 2005, Nice France), а также на научных семинарах в Институте прикладной геофизики и Институте Биофизики По материалам диссертации

опубликовано 11 работ (из них 4 работы в отечественных реферируемых изданиях, две работы в зарубежных экологических журналах)

Личный вклад автора. Автор проводил отбор и измерение проб воды, донных отложений и берегового грунта при экспедиционных обследованиях р Енисй в 1972, 1975, 1979, 1981 и в 2000-2001 гг Вклад автора в работы, выполненные в соавторстве и включенные в диссертацию, состоял в активном участии на всех этапах исследования планировании, практическом решении конкретных задач, интерпретации и обсуждении результатов

Структура и объем диссертации Работа состоит из введения, 4-х разделов, заключения, библиографического списка из 110 наименований и 4-х приложений Общий объем - 147 страниц текста, включая 29 рисунков, 61 таблицу

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ 1 Обзор литературы. Радионуклиды искусственного происхождения в поверхностных водах суши

В разделе рассмотрены глобальные и локальные источники поступления радионуклидов в поверхностные воды суши - выпадения радионуклидов из атмосферы, как результат испытаний ядерного оружия, сточные воды урановых рудников и урановых заводов, сбросные воды АЭС Отмечается, что значительные объемы сточных вод, загрязненных радионуклидами, сбрасывались в реки при работе прямоточных реакторов, проводивших наработку оружейного плутония

Анализ работ, в которых исследовались формы миграции радионуклидов и микроэлементов в поверхностных пресных водах, показал, что соотношение между различными физико-химическими формами радионуклидов и стабильных микроэлементов в поверхностных водах может меняться в зависимости от многих факторов общей минерализации воды, количества и состава минеральных взвесей, рН воды, содержания гумуса, наличия зоо- и фитопланктона

Рассмотрены результаты обследования р Енисея сотрудниками Радиевого института им В Г Хлопина (РИАН) в августе 1970 г Резкое увеличение содержания в речной воде 137Сэ и 144Се ниже г Красноярска и наличие заметных количеств 60Со и 54Мп в донных осадках указывало на наличие локального источника загрязнения Енисея, расположенного ниже г Красноярска влияние этого источника отмечено вплоть до п Игарка

Сделан вывод о важности определения форм миграции радионуклидов в речной воде, поскольку они в значительной степени определяют характер движения радионуклидов

Отмечается необходимость использования балансового подхода при анализе движения радионуклидов вдоль русла, поскольку эффективность такого подхода показана при исследованиях на р Колумбия

В связи с большими расходами воды в русле р Енисей уровни загрязнения речной воды радионуклидами в большинстве случаев в тысячи раз ниже допустимых уровней, поэтому для получения необходимого объема надежных данных следует разработать, испытать и использовать высокопроизводительные методики отбора, концентрирования и измерения проб

2 Методы, использованные при изучении миграции радионуклидов

в р. Енисей

В процессе натурных экспериментов с водой Енисея испытывался метод концентрирования радионуклидов из проб воды путем упаривания (дистилляции) Преимущество этого метода состоит в том, что при упаривании проб воды до сухого остатка коэффициент концентрирования не зависит от физико-химических форм, в которых интересующие нас радионуклиды находятся в воде Проведенные модельные эксперименты показали, что используемое оборудование (электропечи со съемной ванной из нержавеющей стали), режим упаривания без кипения воды, введение стабильных носителей, искусственое увеличение минерализации обеспечивает концентрирование радионуклидов из проб речной воды без заметных потерь

Проведенные натурные эксперименты показали нецелесообразность применения методов электрокоагуляции и химического осаждения для обогащения проб воды Енисея из-за большого объема получаемого осадка, что приводит к увеличению погрешности гамма-спектрального анализа в результате ухудшения геометрии измерения Кроме того, большой объем рыхлого осадка требует значительного времени при отделении осадка путем фильтрации

Поскольку анализ литературных данных показал, что многие радионуклиды мигрируют в реках на взвешенных частицах, в работе много внимания уделялось созданию и использованию фильтровальных устройств для выделения из воды взвесей Для выделения взвесей из воды Енисея применялись 10-ти секционные фильтровальные установки, конструкция которых была разработана в Институте экспериментальной метеорологии (ИЭМ) При обработке проб в качестве фильтров нами использовались стандартные бумажные фильтры типа «синяя лента» в виде дисков диаметром 150 мм и предфильтры из материала ФПП-15-1,7 , которые помещались поверх бумажных фильтров, чтобы уменьшить эффект забивания бумажного фильтра взвесью При этом полагали, что фракции взвеси,

которые задерживаются таким фильтром и предфипьтром, представляют твердую фазу поверхностных вод, а связанные с этими фракциями радионуклиды определяют долю активности, переносимую водой на взвесях Многосекционные фильтровальные установки позволяют совместить процесс отбора пробы и фильтрацию, используя электронасос, который опускается в исследуемый водоем При этом способе отбора проб нет необходимости использовать емкости большого объема для хранения отобранных проб воды и устраняются потери взвесей за счет оседания их на стенки и дно этих емкостей Создание волокнистых ионообменных сорбентов, обладающих большой динамической емкостью позволяет извлекать из потока фильтрата на выходе фильтровальной установки радионуклиды, которые присутствуют в воде в ионной форме Волокнистый сорбент помещают в специальный патрон, входной патрубок патрона подсоединяют к выходу 10-ти секционной фильтровальной установки (рис 1) Для выделения растворенного ,37Сб и 134Сз нами использовалось известное свойство ферроцианидов металлов избирательно связывать ионы цезия и рубидия путем ионного обмена Путем последовательной пропитки волокна Мтилон (волокно разработано в Московском Текстильном институте им А Н Косыгина ) ферроцианидом калия и сульфатом меди осуществлялось импрегнирование этого волокна нерастворимым ферроцианидом меди Высокая степень дисперсности ферроцианида меди, импрегнированного в волокна, наряду с малым гидравлическим сопротивлением потоку воды (Мтилон не набухает в воде) обеспечивает 100% извлечение радиоцезия из воды при расходах воды до 600 л/час и массе загруженного в патрон сорбента 80 - 100 г

з ^

1 - фильтры

2 - севдщи

фильтровальной 5 ста-нсгаки

3 - каналы входа воды

4 - каналы выгода фильтрата секций

Фильтроюаль пая

устаповка

Электронасос

Патрон

сорбентом

\ Г

Мерный

бак

Рис 1 Конструкция фильтровальной установки (слева) и схема отбора проб речной воды Извлечение из воды 24Ыа, 51Сг и 32Р, которые мигрируют в реке преимущественно в ионной форме, осуществлялось с помощью гранульных ионитов катионита марки КУ-2-8Чс и анионита марки АВ-17-8Чс

Пробы почвы и берегового грунта отбирали, начиная с поверхности, по слоям толщиной 2,5 см Необходимое число слоев определялось глубиной проникновения радионуклидов в почву Для получения данных, характеризующих плотность поверхностного загрязнения почвы (Бк/м2), пробы отбирали в виде прямоугольных блоков размером 30x10x2,5 см Отобранные пробы измельчали, просушивали, освобождали от корней травы путем просеивания через сито ячейками диаметром 1 мм Перед проведением гамма-спектрометрического анализа путем взвешивания измерительного контейнера с пробой почвы определяли насыпную плотность пробы В 2000 и 2001 гг отбор проб почвы проводился с использованием стальных колец (внутренний диаметр колец 140 мм), которые забивали в почву полностью (на толщину кольца — 50 мм или 100 мм), а затем выделенный цилиндрический слой почвы подрезали снизу и отделяли вместе с кольцом Кольцо, таким образом, фиксирует площадь поверхности и толщину взятого слоя почвы Далее пробу почвы вместе с кольцом маркировали, упаковывали и доставляли в лабораторию, где отобранные пробы делились на слои толщиной 1 см

Пробы донных отложений отбирали дночерпателем ДЧ-0,025 (площадь отбора -0,025 м 2) или ГР-86 Отобранные донные отложения высушивали до постоянного веса, измельчали, гомогенизировали и помещали в измерительные контейнеры для гамма-спектрометрического анализа На участках дна Енисея, где происходит накопление донных отложений отбирали керны донных осадков, которые сразу после отбора разрезали на слои толщиной 1 или 2 см, чтобы исследовать вертикальное распределение активности радионуклидов Для отбора проб дна в виде кернов использовали штанговый пробоотборник, сконструированный и изготовленный в ИЭМ НПО «Тайфун» Принцип работы этого устройства состоит в погружении в дно отрезка цилиндрической трубки (гильзы) с помощью специальной штанги Перед извлечением пробоотборника с отобранным грунтом производится герметическое перекрытие верхней части гильзы, чтобы обеспечить удержание отобранной пробы внутри трубки

Все пробы взвесей, ионообменных волокон, донных отложений, берегового грунта и пробы почвы анализировались на гамма-спектрометрических установках с полупроводниковыми детекторами Бесспорное преимущество полупроводниковых детекторов с германиевыми кристаллами большого объема перед сцинтилляционными детекторами при анализе малоактивных проб внешней среды было продемонстрировано в ряде работ Применялись детекторы отечественного производства марки ДГДК-63 и ДГДК-80 с относительной эффективностью регистрации 7% Ширина на полувысоте линии, соответствующей энергии 1,33 МэВ, в аппаратурных спектрах наших спектрометров составляла 5-6 кэВ В качестве амплитудных анализаторов использовались 800-канальные

анализаторы типа LP-4840 фирмы Nokia (Финляндия) Анализ проб, отобранных в 2000 и 2001 гг, осуществлялся с помощью гамма-спектрометра с детектором из сверхчистого германия марки LO-AX-60495 фирмы EG&G Ortec, (США) Этот детектор позволяет с высокой эффективностью регистрировать как рентгеновское излучение, так и гамма-кванты с энергией сотни кэВ, что обусловлено сравнительно большими размерами германиевого кристалла (60x30 мм), наличием бериллиевого окна толщиной 0,5 мм и тонкого слоя неактивного германия (порядка 0,3 мкм) Сигнал от детектора подавался на одноплатный амплитудный анализатор SBS-50 фирмы Green Star, (г Москва) Калибровка спектрометров по эффективности регистрации гамма-излучения осуществлялась с помощью образцовых радиоактивных растворов (ОРР) В случаях измерения активности таких радионуклидов как 60Со и 24Na вводилась поправка, чтобы учесть эффект гамма-гамма совпадений Для уменьшения фона детекторы помещались в защитные камеры из чугуна с толщиной стенок 20 см При измерении проб использовались длительные экспозиции (до 10 часов для проб, отобранных в период функционирования прямоточных реакторов, и до 50 часов для проб, отобранных после выведения этих реакторов из эксплуатации) Таблица 1 характеризует возможности наших гамма-спектрометров с детекторами ДГДК-63 , ДГДК-80 при измерении малоактивных проб воды В табл 1 даны минимально измеримые концентрации в воде для некоторых радионуклидов — Cmm , а также концентрации, определяемые с относительной погрешностью 50% — С50 Расчет выполнен для времени измерения 5 часов, объема пробы 300 л, а эффективность регистрации бралась для препарата объемом 14 мл, размещенного вплотную к детектору

Поскольку в пробах донных отложений, образцах грунта и почв активность радионуклидов, как правило, определяется в присутствии 40К и дочерних продуктов урана и тория, значения минимальной измеримой активности и активности, определяемой с 50% погрешностью для таких проб будут несколько выше приведенных в табл 1

Таблица 1

Минимально измеримые концентрации и концентрации, определяемые с 50% относительной погрешностью, для проб воды объемом 300 л

Радионуклид Энергия Гамма-линии, кэВ Фон (Ф) за 300 минут, импульсов Концентрация, Бк/м 3

С50 С mm

,wCe 133,5 439 1,6 0,9

|4|Се 145,4 444 0,4 0,2

"Cr 320,1 204 3 1,6

u'Cs 661,7 55 0,4 0,21

3liCo 810,8 33 0,34 0,17

buCo 1332,5 13 0,4 0,18

3 Характерные особенности поведения радионуклидов в р. Енисее

Наблюдения за содержанием радионуклидов в речной воде велись на фиксированных разрезах, расположенных на Енисее вблизи пунктов Казачинское (разрез 1), Бор (разрез 2), Широкий Лог (разрез 3) и Енисейск (разрез 5), отдельные наблюдения выполнялись в других пунктах Расстояния между разрезами по руслу определялись согласно лоции р Енисея (табл 2)

Таблица 2

Расстояния между разрезами на р Енисее

Номер Растояние от

разреза г Красноярска Ближайший населенный пункт

согласно лоции, км

- 86 Атаманово (Место сброса отходов)

1 266 Казачинское

3 327 Широкий Лог

5 414 Енисейск

2 864 Бор (Южнее устья р Подк Тунгуска)

- 1446 Туруханск

- 1745 Игарка

- 2000 Дудинка

На фиксированных разрезах проводились также натурные эксперименты для определения доли радионуклидов, связанной с твердой фазой (со взвесью) Безразмерную величину, которая характеризует распределение каждого радионуклида между взвесью и жидкой фазой и изменяется от 0 до 1 в дальнейшем обозначаем - f Величина Г для каждого радионуклида рассчитывалась как отношение активности радионуклида, обнаруженной на фильтре, к активности этого радионуклида в сухом остатке упаренной пробы При этом полагаем, что потери в процессе упаривания отсутствуют, и активность сухого остатка равна валовой (суммарной) активности воды Полученные средние значения валового содержания радионуклидов в воде на разрезе 1 и средние значения Г приведены в табл 3

Поведение радионуклидов в двухфазной системе вода-взвесь часто характеризуют, указывая коэффициент распределения взвесь/вода - Ка Мы предпочитаем использовать безразмерный коэффициент Г поскольку

1 Содержание взвешенного материала в воде Енисея крайне мало, и увеличение массы фильтра за счет осевших взвесей часто достоверно не устанавливается

2 Доля радионуклидов, фиксированных на самых крупных фракциях взвеси невелика, а масса этих фракций составляет существенную часть общей массы взвесей, следовательно, коэффициенты распределения подвержены колебаниям в относительно более широких пределах, чем коэффициент Г при изменениях гидрологического режима реки

Таблица 3

Среднее значение объемной активности радионуклидов на разрезе 1 по измерениям летом 1979 г и среднее значение доли, связанной со взвесью (0 на разрезах 1 и 2

Радио- Период Валовое объемное Доля активности,

нуклид полураспа- содержание связанная со взвесью, f

да ,сутки На разрезе 1 На разрезе 2

Бк/м3 5' f 5* f 5'

'"Ей 4858 6 0,20 0,6 0,21 0,8 0,30

мСг 27,7 6060 0,04 0,12 0,10 0,1 0,1

uvCs 10958 8,7 0,15 0,50 0,17 0,5 0,13

48Со 70,9 49 0,07 0,85 0,06 0,6 0,12

54Мп 312,2 25 0,04 0,9 0,14 0,7 0,14

46Sc 83,8 26 0,09 0,72 0,09 0,6 0,13

6iZn 244 46 0,06 0,53 0,12 0,7 0,20

5SFe 44,5 41 0,12 0,9 0,15 0,4 0,20

6UCo 1925 10 0,05 0,93 0,10 0,6 0,15

JiP 14,3 1640 0,12 0,4 0,50 0,7 -

MNa 0,61 19000 0,06 - - - -

5" — относительная погрешность

Отмеченный (в работе Аникеева В В и Христианова Л А, 1976) «приплотшшый» эффект является следствием оседания на дно крупных взвесей, в результате чего на участках реки с медленным течением возрастает IQ , а на величину f замедление скорости течения не скажется В работе сотрудников РИАН (Кузнецов Ю В , Ревенко Ю А , Легин В К и др, 1994) приведены данные о распределение ряда радионуклидов в воде Енисея между твердой и жидкой фазами, выраженные в виде коэффициентов Kd Приведенные значения Kj изменяются в широких пределах и установить какие-либо зависимости коэффициентов распределения от расстояния невозможно Также невозможно сопоставить полученные нами результаты по межфазному распределению радионуклидов с результатами этой работы В тоже время выявлены общие закономерности миграции радионуклидов в реках Колумбия (Nelson JL, et al, 1966) и Енисей при использовании для характеристики распределения радионуклидов в системе взвесь/раствор параметра f

Из табл 3 видно, что большинство радионуклидов в р Енисее переносится преимущественно в твердой фазе (на взвесях), 137Cs распределен поровну между твердой и жидкой фазой (f=0,5), a 24Na и 51Сг присутствуют в воде Енисея преимущественно в жидкой фазе

Для 58Со, 59Fe и Ы1Со обнаружено статистически значимое падение величины f на разрезе 2 по сравнению с разрезом 1 Это уменьшение f объясняется оседанием на дно некоторой части загрязненной радионуклидами взвеси при перемещении водных масс вдоль русла на расстояние 600 км, при этом процесс перехода радионуклидов из раствора на взвесь

уже завершился А взвесь, которая поступает из донных отложений в поток (взмыв), имеет меньшую удельную активность из-за разбавления "чистой" взвесью (т е не загрязненной радионуклидами) и также из-за радиоактивного распада, поскольку результирующее время пребывания загрязненной взвеси на дне может быть соизмеримо с периодом полураспада 59Ре и 58Со Статистически значимое возрастание Г для 32Р на разрезе 2 объясняется интенсивным поглощением планктоном соединений фосфора (и радиофосфора) из воды в процессе жизнедеятельности

По результатам анализа проб воды, отобранных на разрезах 1 и 2 , а также в пунктах, которые расположены между этими разрезами (всего 15 проб), были рассчитаны коэффициенты корреляции между активностью радионуклидов, связанной со взвесью, и активностью 468с (на взвеси) Для 58Со, 54Мп, 59Ре, 51Сг и 65Ъп существует явная корреляционная связь с активностью 468с (II = 0,81 — 0,69) В случае '"Сэ и 60Со эта связь отсутствует (Я = 0,37 и 0,42), что может свидетельствовать о поступлении основного количества 137Сз и 60Со в водный поток не со сбросными водами, а в результате вымывания из донных отложений частиц, загрязненных этими радионуклидами Некоторая часть ШС5, переносимого рекой, обусловлена смывом радиоцезия от глобальных выпадений с территории водосбора

Наблюдения, проводимые в период летней межени в течение ряда лет показали, что характерные для радионуклидов значения i на данном разрезе практически не изменяются Использование этой закономерности и результатов натурных экспериментов на фиксированных разрезах, которые свидетельствовали о равномерном распределении по поперечному сечению реки на разрезах 1 и 2 большинства радионуклидов, позволило рассчитать транспорт (перенос) радионуклидов на этих разрезах Транспорт любого радионуклида равен произведению валового объемного содержания этого радионуклида в речной воде на расход воды через данное сечение Эта величина характеризует активность радионуклида, переносимую рекой через поперечное сечение русла за 1 с (Бк/с) Полагая, что транспорт в течение года остается постоянным, умножают транспорт за секунду на 3,156 1 07(число секунд в году) и получают среднегодовой транспорт радионуклида (Бк/год), который можно сопоставить с годовым сбросом этого радионуклида, а также оценить выведение данного радионуклида из потока Результаты расчета транспорта радионуклидов через разрез 1 в 1975 г представлены в табл 4, из которой видно, что годовой транспорт 51Сг через разрез 1 практически равен годовому сбросу этого радионуклида, а среднее отношение транспорта через разрез 1 к сбросу для 8 радионуклидов (без учета 24№ и 137С$) равно 0,95 при относительном среднеквадратичном отклонении 0,21 Поскольку основная часть 51Сг переносится речной водой в растворе и этот радионуклид не поглощается планктоном,

колебания расхода воды в сезоны года не сказываются на его транспорт Приводимые данные по годовому транспорту основаны на предположении, что в течение всего года транспорт радионуклидов, через данный разрез, остается постоянным (таким же, как и в период наблюдений) Наши оценки транспорта радионуклидов в р Енисей по результатам измерений 1975, 1979, 1981 показали, что транспорт 51Сг на разрезе 1 (либо на разрезе 3 , т к транспорт на этих разрезах одинаков) практически равен транспорту этого радионуклида на разрезе 2

Таблица 4

Транспорт радионуклидов на разрезе 1, рассчитанный по измерениям летом 1975 г, ___ средний расход воды - 3290 м3/с__

Радионуклид Содержа ние на взвеси, Бк/м3 f Валовое содержание, Бк/м3 Транспорт на разр 1, ГБк/год Т(1) Сброс в 1975 г , ГБк/год С(75) Поправ-ка на распад ** Отношение Т(1)/С(75)

- - 16800 1740ЕЗ 12890ЕЗ 4 0,54

(1430) 0,4 3580 373000 488000 1,06 0,81

мСг 400 0,12 3360 349000 374000 1,03 0,96

4 0,5 8 830 433 1 1,92

'"Ей 4,9 0,6 8,2 850 - 1 -

Ь0Со 6,9 0,93 7,4 770 1077 1 0,71

^е 49 0,9 54 5600 4540 1,02 1,26

1!!Со 68* 0,85 80* 8300 8600 1,01 0,97

Ь4Мп 17,4 0,9 19 1970 3000 1 0,66

468С 18 0,72 25 2600 2300 1,01 1,14

"7л 27 0,53 51 5300 4850 1 1,09

Среднее отношение Т(1)/С(75) для 8 радионуклидов (без и "'Се) 0,95

*- для 58Со при расчетах использовалась активность на средине реки

** - учитывается распад во время движения радионуклидов от места сброса к разрезу 1 со

средней скоростью 5 км/час

Для радионуклидов, основная доля которых переносится в Енисее на взвесях (60Со,

58Со, 54Мп, 463с), среднее отношение транспорта на разрезе 2 к транспорту на разрезе 1(3)

составляло 0,9, те в среднем примерно 10% этих радионуклидов оседает на участке русла

протяженностью около 600 км в период межени

Результаты расчета транспорта 137Сз сведены в табл 5, транспорт, обусловленный

загрязнением воды радиоцезием за счет глобальных выпадений, рассчитывали путем

умножения соответствующих расходов воды на среднюю объемную активность шСз в

речной воде - 0,2 Бк/м3 за счет глобальных выпадений 137С5 Это значение получено нами

путем анализа проб воды из р Подкаменная Тунгуска, р Ангара и р Енисей у г Красноярска

Поскольку расстояние между разрезами 1и 3 составляет всего 61 км, транспорт 1 37Сй

через эти разрезы практически одинаков Следует учитывать, что смыв определяется как

разность двух величин и относительная погрешность рассчитанного значения смыва может достигать 50 - 60 % Увеличение транспорта 137Сэ через разрез 2 по сравнению с транспортом через разрез 1 - Д21, вероятно, прямо пропорционально запасу |37Сз на участке русла между разрезами 2 и 1 Д21 = Т2-Т1 = к 821,

где 821 - запас "'Се на участке русла между разрезами 2 и 1

Т2 и Т] - транспорт '"Сй на разрезе 2 и 1, соответственно к - безразмерный коэффициент, к < 1

Таблица 5

Транспорт 137Сз в разные годы на различных расстояниях от г Красноярска

Пункт, расстояние, км Общий транспорт "'Се (транспорт "'Се, обусловленный глобальным загрязнением речной воды), ГБк/год

1975 1979 1981 1985 2001 **

Казачинское, 830 800 470 - 120

266 (20)* (20) (20) (30)

Широкий Лог, 327 910 (20) - 470 (20) 700 (30) 140 (30)

Бор, 864 1170 1100 830 690 200

(60) (50) (50) (70) (60)

Сброс шСб, ГБк/год 433 592 1225 2109 31

* - на всех разрезах при расчете транспорта валовое объемное содержание глобального137С5 в воде считалось равным 0,2 Бк/м3

** - результаты по транспорту в 2001 гг - оценочные, из-за отсутствия данных по расходам воды в 2001 г

Таблица 6

Удаление (смыв),37Сз с участков русла Енисея (без глобального |37Сз)

Участок русла Смыв "'Cs (Д,), ГБк/год

1975 1979 1981 1985 2001

От разреза 1(3) до разреза 2 300 270 330 -50 50

По мере снижения сброса 137Cs наблюдается уменьшение Д21 и, следовательно, запаса I37Cs на исследуемом участке, что свидетельствует о способности реки к самоочищению, см табл 6 Процесс изменения запаса I37Cs в русле реки со временем можно описать уравнением

dS(t)/dt = -ц S(t) + С F , (1)

где S(t) - запас 137Cs в русле реки, ГБк (I - постоянная самоочищения, (год) С - темп сброса I37Cs, ГБк/год F - доля сброшенного I37Cs, оседающая в русле

Решение уравнения (1) при постоянных С и Б , имеет вид

Б = Бо ехр(-ц Г) + С I- [(1- ехр(-ц 1)] / ц, (2)

где Бо - запас '"Сэ при 1 = 0

Полагая, что смыв 137Сэ - О пропорционален запасу - 8, т е Б=к в и, умножая (2) на к, получим О = Г),, ехр(-ц 0 + С Р к [(1- ехр(-ц 0] / ц (3)

На основе выражения (3) может быть составлена система уравнений Э(1975) = Оо ехр(-ц) + С(1975) Б к [(1- ехр(-р)] / ц 0(1976) = 0(1975) ехр(-ц) + С(197б) Р к [(1- ехр(-ц)] / ц (4)

0(2001) = 0(2000) ехр(-ц) + С(2001) Р к [(1- ехр(-ц)] / ц, которая позволяет рассчитать смыв '"Ся для каждого года с 1975 по 2001г, задавая различные значения 0(), ц и Р к Сопоставив рассчитанные значения О с наблюдаемыми величинами смыва 137Сб — А, (табл 6), можно подобрать оптимальные значения О0, ц и Р к, при которых Д,)2 принимает минимальное значение

У 1

С 1

м р 1

г п | л

П № > х г*

Рис 2 Рассматриваемые варианты сценариев темпа сброса цезия-137 до 1975 г х - фактический темп сброса (данные ГХК) Д- минимальный темп сброса (вариант 1 сценария) + - темп сброса по варианту 2 сценария темпа сброса □ - темп сброса по варианту 5

На численные значения параметров ц и Р к, вероятно, влияет величина запаса 137С5, аккумулированного в донных отложениях до 1975 г, а эта величина определяется количеством '"Се, сброшенного в Енисей с момента начала работы ГХК до 1975 г Поскольку данные по сбросу радионуклидов в этот период отсутствуют, нами рассмотрено несколько возможных сценариев темпа сброса и7Св, см рис 2 В табл 7 даны результаты подбора параметров для пяти вариантов сценария сброса, причем для каждого варианта использовалась система уравнений аналогичная (4) при 0(1959) = 0 Из табл 7 видно, что значения £(Д- А,)2 минимальны для вариантов 2,3 , 4 и отличаются незначительно Оптимизированное значение постоянной самоочищения - ц находится в интервале 0,2 -0,144 лет-1 ( соответствующее время полувыведения 137Сз от 3,5 до 4,8 лет) в зависимости от сценария сброса Для консервативной (не распадающейся) примеси цк = ц - Х(137Св), при ).(137С.ч) = 0,0231 лет"1 цк = 0,18 - 0,12 лет"1 (Туз ~ 4 - 6 лет)

Рис 3 Смыв и запас цезия-137 в донных отложениях на участке русла Енисея от разреза 1 (Казачииское) до

разреза 2 (Бор)

Д— смыв цезия-137 (результаты натурных наблюдений), пунктирная линия — расчет D(t) по уравнению (3) по варианту 2 сценария сброса Сплошная и штрих-пунктирная линии с маркерами «+ » - запас цезия-137, расчет по соотношению S(t) = D(t)/k для варианта 2 сценария сброса Верхние прерывистые линии с маркером « □ » -запас для варианта 5 сценария сброса цезия-137

Таблица 7

Значения оптимизированных параметров для разных сценариев темпа сброса 137Cs и его суммарная активность, накопленная во внешней среде

Варианты сценария темпа сброса, (с 1963 по1969) Активность и'С5, накопленная во внешней среде (с учетом распада) в результате сбросов ГХК, ГБк Оптимизированные параметры I(D - Д,)2

1974 2001 ц, лет 1 Fk

Вариант 1 (5000 ГБк/год) 46000 44000 0,22 0,0219 67944

Вариант 2 (10000 ГБк/год) 103000 74300 0,20 0,011 53011

Вариант 3 (15000 ГБк/год) 135000 91700 0,177 0,0085 53172

Вариант 4 (20000 ГБк/год) 184000 118000 0,144 0,0049 53736

Вариант 5 (25000 ГБк/год) 225000 140000 0,123 0,0034 54374

Распределение радионуклидов по поперечному сечению реки в п Енисейск (разрез 5) было использовано для расчета численного значения коэффициента поперечной дисперсии (£ ), полагая, что процесс перемешивания примеси в русле описывается полуэмпирическим уравнением диффузии Экспериментальное распределение радионуклидов по поперечному сечению реки в п Енисейск, сопоставляли с теоретическим профилем, полученным из решения уравнения диффузии, оптимальное приближение находили, используя программу оптимизации параметра е Автором программы оптимизации является АТ Корсаков Найденное значение коэффициента поперечной дисперсии е = 0,29 м^с для участка русла от

места слияния Ангары и Енисея до разреза 5 согласуется со значениями £, которые дают формулы речной гидравлики

Впервые проведена оценка доли радионуклидов, которая может переходить из речной воды в лед Экспериментально установлено, что в р Енисее примерно 3 - 4 % 51Сг, 4б3с, 60Со и 137Сз может переходить из воды в ледяной покров Для 65Ъп эта доля по нашим оценкам превышает 10 %

4 Результаты инвентаризации запаса радионуклидов в русле и берегах Енисея

С целью оценки суммарного запаса радионуклидов в донных осадках Енисея и характера распределения активности по руслу реки в 1972 и 1973 гг нами проводился отбор проб донных отложений вдоль русла от г Красноярска до п Дудинка Отбирались пробы мягких донных отложений (ил, песок), которые затем анализировались на гамма-спектрометре Плотность поверхностного загрязнения дна радионуклидами дополнительно оценивалась с помощью сцинтилляционного гамма-спектрометра, датчик которого опускался с борта экспедиционного судна на дно реки Результаты анализа проб донных отложений приведены в табл 8 Прямые измерения гамма-излучения дна реки показали, что содержание радионуклидов в галечно-песчаных отложениях в среднем примерно в 10 раз ниже содержания в мягких донных отложениях на поблизости расположенных участках Отбор проб донных осадков проводился в 1975, 1979 и 1981

Таблица 8

Содержание радионуклидов в донных отложениях Енисея в августе 1972 г

Расстояние по реке от г Красноярска, км Содержание радионуклидов в мягких донных осадках, Бк/кг

137Cs 65Zn 54Mn «•Со 1S2Eu

87 3150 18500 3700 7400 5180

120 460 1440 410 410 нп

123 300 1180 240 370 150

190 480 1370 230 280 220

415 560 780 220 230 150

830 100 30 20 нп нп

1140 220 300 70 50 40

1630 280 120 30 20 17

1744 170 15 20 нп нп

Значение порога 3,7 7,4 3,7 5,6 3,7

нп - ниже порога определения

На рис 4 представлены данные 1972 г и данные более поздних измерений, характеризующие плотность загрязнения галечно-песчаных участков дна По данным 1972 г были рассчитаны уравнения регрессии, описывающие изменение плотности загрязнения дна а (Бк/м2) с расстоянием Ь (м) в виде а = А Ьв + С (5)

При переходе от удельной активности радионуклидов в донных отложениях (Бк/кг) к поверхностной плотности загрязнения дна (Бк/м2) предполагалось, что радионуклиды равномерно распределены в верхнем слое толщиной 5 см, а плотность дна составляет 1,2 кг/дм3, следовательно, содержанию любого радионуклида 1 Бк/кг соответствует поверхностная плотность загрязнения 60 Бк/м2 Значения коэффициентов уравнения (5) для ряда радионуклидов приведены в табл 9

к а

е-

кг

о о

250 200 150 100 50 0

Рис А Изменение загрязнения донных отложений р Енисея в 1995 1979 ив 1981 гг по сравнению с 1972 г

— содержание в 1972 г

□— результаты измерений в 1975 1979 ив 1981 гг

ч \

\ н

а \ См д а

0 500 1000 1500

Расстояние по руслу отг Красноярска, км

Таблица 9

Коэффициенты эмпирических уравнений регрессии, описывающих зависимость плотности загрязнения дна Енисея радионуклидами от расстояния в 1972 г

г Радионуклид Коэффициенты уравнения (4 1) Модуль коэффициента корреляции, | Що,Ь) |

А В С

и'с5 - 0,000745 1,000000 2163,5 0,48

-463003 0,006167 505896 0,96

""Со -0,001446 1,000463 2232,7 0,95

мМп - 136648 0,004681 146240,3 0,92

144Еи -0,009571 0,823652 1281,8 0,93

Запас радионуклидов в донных отложениях Енисея рассчитывали путем интегрирования (5) вдоль русла от места сброса сточных вод ГХК (87 км) до п Дудинка

(2000 км) При этом полагали, что ширина загрязненного радионуклидами русла реки линейно возрастала от 0 до 600 м (у п Казачинское) и до 5000 м (у п Дудинка, 2000 км) Результаты расчетов приведены в таблице 10 Расчеты запаса радионуклидов, выполненные аналогичным образом для проб 1973 г, дали близкие результаты

Таблица 10

Результаты расчета запаса радионуклидов в русле Енисея по пробам, отобранным в 1972 г

Радионуклид Запас радионуклида, ГБк Средний сброс с 1975 по1979 гг ( данные ГХК), ГБк/год

Участок русла расстояние по руслу от г К расноярска

87-267 км 267-864 км 870-2000 км 87 - 2000 км

и'Сз 110 900 4300 5300 3190

360 1870 2600 4800 4960'

611Со 100 740 990 1800 1630

1ЯЕи 55 400 670 1100 Нет данных

мМп 180 460 1100 1700 Нет данных

- приведены данные сброса Хп в 1979 г, данные до 1979 г отсутствуют

Проведенный в 2001 г отбор проб и расчет запаса |37Сэ в донных отложениях показал, что в результате снижения сброса, процессов самоочищения русла и радиоактивного распада, запас 137Ся в донных отложениях Енисея в 2001 г уменьшился по сравнению с 1972 г более чем в 10 раз Сравнение результатов инвентаризации запаса '"Сб в донных отложениях на участке русла от 267 до 864 км с оценками запаса, сделанными в разделе 3 на основании анализа транспорта '"Се водным потоком демонстрируется на рис 5, из которого видно, что результаты инвентаризации (табл 10) с учетом 30 % относительной погрешности этих результатов попадают в 50 % полосу погрешностей расчетных кривых запаса по варианту 2 сценария сброса Для этого сценария активность 137Сз, накопленная во внешней среде к 1973 г, приблизительно составляла 100 ТБк (табл7) Таким образом, к 1973 г в донных отложениях изучаемого участка русла протяженностью 597 км накопилось примерно 1 % сброшеного ГХК в реку 137Сз (итоговый результат поступления и смыва радиоцезия), а уточненное значение постоянной самоочищения русла для 137Сэ равно 0,2 лет"'(соответствующий период полуочищения около 3,5 года) А общий запас 137Сз в русле (протяженнотью примерно 1900 км) в это время составлял примерно 5 % активности этого радионуклида, поступившей в Енисей с ГХК

Для оценки запаса радионуклидов на берегах в 1975 г нами совместно с сотрудниками ГХК проводилось подробное обследование поймы Енисея у п Казачинское и определялся запас 137Сз (других радионуклидов на пойме не обнаружено) При ширине исследуемой поймы 1

км и длине 10 км общий запас ШС8 на этом участке в 1975 г составил 130 ГБк Запас, обусловленный работой ГКХ, составил 95 ГБк, а доля глобального '"Се в общем загрязнении поймы равняется 27 % Если предположить, что среднее значение запаса радиоцезия, приходящегося на 1 км длины русла (это предположение эквивалентно предположению о постоянной ширине загрязненой поймы 1 км и средней плотности загрязнеия 9,5 кБк/м2), оставался постоянным, то общий запас '"Сй на берегах Енисея протяженностью 1900 км в 1975 г был равен 18000 ГБк Отметим, что запас 137Св на берегах Енисея (18000 ГБк в 1975 г) составлял 18 % общей активности '"Сэ, сброшенного ГХК к 1975 г (по нашему варианту 2 сценария сброса, с учетом распада) В 1966 г имело место максимальное затопление поймы Енисея, которое до настоящего времени определяет характер загрязнения поймы 137Сз Повторное обследование поймы у п Казачинское в 2001 г показало, что за 25 лет запас '"Сэ на пойме, обусловленный сбросами ГХК, при отсутствии хозяйственной деятельности уменьшился только из-за радиоактивного распада.

ш 3

-7 2

а-1

-Г 0 ■ <> о о

■ О л 1 у

¿Г —I.. ....Т..| и..

1960 1970

1980 ГОДЫ

1990 2000

Рис 5 Сопоставление результатов инвентаризации

запас а цезия-137 в донных отложениях Енисея между разрезами 1 и 2 в 1972, 1973 и 2001 гг и расчетов запаса по транспорту цезия-137 водным потоком с помощью уравнения (2)

□ - результаты инвентаризации запаса путем отбора проб донных отложений, относит погрешность 30 %

Сплошная кривая — расчет по (2) для фактического сброса после 1975 г и варианта 2 сценария сброса цезия-137 (прерывистая линия) Для расчетной кривой показана полоса относительной погрешности 50 %

Кривая помеченная маркером" О ", - расчет запаса по ур (2) для варианта 3 сценария сброса

Выводы

Получены данные по распределению радионуклидов вдоль русла Енисея на расстоянии до 1900 км от места сброса радиоактивных отходов, а также данные, характеризующие профили концентрации радиоактивности на ряде поперечных разрезов

Установлено, что большинство радионуклидов присутствуют в воде Енисея в твердой фазе (связаны со взвесями) Исключением являются 24Na, 51Сг и Р

Для 10 радионуклидов определены численные значения доли, фиксированной на взвеси (f)

Впервые зарегистрировано резкое падение величины f для 58Со, 54Мп, 32Р и 60Со при низких температурах воды (в холодный период года), что по-видимому связано с замедлением ассимиляции биогенных элементов (Р, Со, Мп) планктоном

Показано преимущество использования параметра f (доли, связанной со взвесью) для характеристики фазового состояния радионуклидов в природных водах по сравнению с традиционно используемым коэффициентом распределением взвесь/вода

На основании измерений активности речной воды на разрезах, расстояние между которыми около 600 км, определен транспорт радионуклидов через эти разрезы Транспорт через разрез 1 (п Казачинское), расположенный ниже по течению реки места сброса отходов ГХК на 180 км, примерно равен сбросу радионуклидов Выведение из потока 54Мп,58Со,60Со и 4r'Sc на участке русла между разрезом 1 и разрезом 2 (п Бор) в период наблюдений составляло в среднем 10 %, выведение 65Zn превышало 40 % Предполагается, что дефицит цинка в воде Енисея ведет к интенсивному поглощению 65Zn водной биотой в теплое время года

На основании изменения транспорта 137Cs со временем (для нескольких сценариев сброса 137Cs в период с 1960 до 1975 гг) были рассчитаны пределы, в которых изменяется постоянная самоочищения от 137Cs (ц) изучаемого участка русла (длиной около 600 км), |д = 0,2 - 0,14 лет (соответствующее время полуочищения 3,5 - 4,8 лет) Сопоставление расчетного запаса 137Cs и результатов инвентаризации запаса этого радионуклида в донных отложениях на исследуемом участке, выполненной нами в 1973 г путем отбора проб донных осадков, позволило уточнить значение ц = 0,2 лет и выбрать наиболее вероятный сценарий сброса 137Cs Посредством измерения распределения радионуклидов по поперечному сечению реки в п Енисейск определено численное значение коэффициента поперечной дисперсии (е = 0,29 м2/с) для участка русла от места слияния Ангары и Енисея до п Енисейск

Впервые проведена оценка доли радионуклидов, которая может переходить из речной воды в лед Установлено, что в р Енисей примерно 3 - 4 % 51Cr, 46Sc, 60Со и 137Cs может переходить из воды в ледяной покров Для 65Zn эта доля по нашим оценкам превышает 10 %

Впервые установлено, что на исследованном участке русла Енисея длиной 598 км в донных отложениях находилось примерно 1% '"Сэ и 'юСо от активности этих радионуклидов, поступившей в реку к 1973 г, а соответствующая активность 65Хп составляла 5% активности 65Хп, сброшенной ГХК в Енисей (с учетом распада)

Определен запас '"Сб, 652п, б0Со, 54Мп и 152Еи в русле от места сброса радиоактивных отходов (87 км) до п Дудинка (2000 км) Запас 131 Си в русле в 1972 г составил 5300 ГБк, что составляет примерно 5 % от суммарного сброса этого радионуклида, запас 65Zn составлял 4800 и запас 60Со - 1800 ГБк

На основании подробного исследования запаса 137Сз на пойме у п Казачинское установлено, что запас 137Сз, обусловленный работой ГХК, на пойме Енисея протяженностью 1900 км составлял в 1975 г 18 ТБк Согласно этим оценкам к 1975 г 18% сброшенного в Енисей 137С8 (с учетом его распада) было аккумулировано на пойме Таким образом, в Енисейский залив к 1975 г могло поступить примерно 80 % сброшенного с ГХК 137Сэ (80 ТБк), что составляет всего 8 % активности 137С5, выпавшего на акваторию Карского моря за счет испытаний ядерного оружия в атмосфере

Повторный отбор проб почвы на пойме у п Казачинское в 2000 г показал, что в точках где отсутствует хозяйственная деятельность, уменьшение запаса |37С$ за 25 лет происходит только из-за радиоактивного распада ,37С$

Разработанные высокопроизводительные методики концентрирования радионуклидов из рек и пресноводных водоемов, а также методики гамма-спектрального анализа проб почвы использовались автором и другими сотрудниками при определении содержания радионуклидов на загрязненных территориях и в реках Украины и России после аварии на Чернобыльской АЭС

Список публикаций по теме диссертации

1 Тертышник Э Г, Бочков Л П , Вакуловский С М Применение Ое(1л) - детекторов для гамма-спектрометрического анализа проб внешней среды // Атомная энергия - 1978 - Т 44 -Вып 5 -С453

2 Тертышник Э Г Схема формирования импульсов для низкофонового сцинтилляционного бета-спектрометра с составным детектором // Приборы и техника эксперимента - 1978 - № 6 -С25-27

3 Комплекс приборов для отделения взвесей из проб воды Тертышник Э Г, Никитин А И, Кабанов А И, Птахин В И // Тр Института Экспериментальной Метеорологии (ИЭМ) -1980 -Вып 5(94) -С 65-68

4 Тертышник Э Г , Корсаков А Т, Нестеров А В Использование температурного контраста водных потоков для определения коэффициента поперечной дисперсии в реках // Метеорология и гидрология -1983 -№12 -С 81-86

5 Тертышник Э Г Распределение радионуклидов между твердой и жидкой фазой в реках и водохранилище // Труды Украинского регионального научно-исследовательского гидрометеорологического института (УкрНИГМИ) -1991 — Вып 240 — С 136-141

6 Оценка влияния Красноярского горно-химического комбината на радиоэкологическое состояние реки Енисей // Вакуловский С M, Крьппев И И, Никитин А И, Савицкий Ю В, Малышев С В, Тертышник Э Г //Изв вузов Ядерная энергетика -1994 -№2-3 -С 124-130

7 Radioactive Contamination of the Yenisei River // Vakulovsky S M, Rryshev 11, Nikitin AI, Savitsky Yu V, Malyshev S V and Tertyshnik EG// Journal of Environmental Radioactivity -1996 - Vol 32 -N3 -P225-236

8 Vakulovsky S M, Tertyshnik E G , Borodina T S Migration of radioactive contaminants discharged into the Yenisei river by the Krasnoyarsk mining and chemical complex // Proc (v 2) of the International Congress in Aix-en-Provence, France, 3-7 September, 2001, "ECORAD 2001", Radioprotection-colloques - vol 37, Cl EDP Sciences -2002 -P 673-676

9 Radioactive Contamination of the Yemsey River m 1962 - 2002 // Vakulovsky S M, Tertyshnik E G , Borodma T S , Iskra A A // Proc of the 6th International Conference on Radioactivity in the Arctic & Antarctic, 2-6 October 2005 in Nice, France Norwegian Radiation Protection Authority - Osterâs, Norway, 2005 - P 204 - 207

10 Radioactive contamination of the Balchug (Upper Yenisey) floodplain, Russia in relation to sedimentation processes and geomorphology Linmk V G , Brown J E , Dowdall M , Potapov V N, Surkov V V, Korobova E M, Volosov A G , Vakulovsky S M and Tertyshnik EG// Science of The Total Enviroment -2005 -V 339 - Issues 1-3 -P 233-251

11 Техногенные радионуклиды в реке Енисей // Вакуловский С M, Тертышник Э Г, Бородина Т С , Искра А А // Тр Международной конференции / Москва, 5-6 декабря 2005 Радиоактивность после ядерных взрывов и аварий - Т 2 - СПб Гидрометеоиздат, 2006 - С 294-299

Подписано к печати 02 04 2007 Формат 60x84/16 Печ л 1,0 Тираж 100 экз Заказ №4 Отпечатано в AHO «ВНИИГМИ-МЦД», г Обнинск, ул Королева, 6

Содержание диссертации, кандидата географических наук, Тертышник, Эдуард Георгиевич

ВВЕДЕНИЕ

1 РАДИОНУКЛИДЫ ИСКУССТВЕННОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В ПОВЕРХНОСТНЫХ ВОДАХ СУШИ.

1.1 Источники поступления радионуклидов в поверхностные воды.

1.2 О формах миграции микроэлементов и радионуклидов в поверхностных водах.И

1.3 Некоторые результаты, полученные при исследовании миграции радионуклидов в реках (анализ зарубежных исследований)

1.4 Радионуклиды в р.Енисей в 1970-1972 гг.

Выводы.

2 МЕТОДЫ, ИСПОЛЬЗОВАННЫЕ ПРИ ИЗУЧЕНИИ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ В р.ЕНИСЕЙ.

2.1 Упаривание как абсолютный метод для обогащения проб воды.

2.2 Возможности методов обогащения путем применения электрокоагуляции и метода химического осаждения радионуклидов.

2.3 Фильтрация - основной метод обогащения проб воды.

2.4 Применение гранульных ионитов для выделения из воды 24Na, 51Сг, 32Р. Особенности использованной методики определения содержания 32Р в воде.

2.5 Методики отбора проб почвы и донных отложений.

2.6 Гамма-спектрометрия с высоким энергетическим разрешением - основной аналитический метод измерения проб.

Выводы.

2 ХАРАКТЕРНЫЕ ОСОБЕННОСТИ ПОВЕДЕНИЯ

РАДИОНУКЛИДОВ В р.ЕНИСЕЙ.

3.1 Размещение разрезов на реке.

3.2 Доля активности, связанная со взвесью, как параметр миграции радионуклидов в реке.

3.3 Миграция радиоактивных отходов вдоль русла р. Енисей.

3.4 Использование радионуклидов, присутствующих в воде Енисея, для определения эффективного коэффициента поперечной дисперсии.

3. 5 Переход радионуклидов из речной воды в лед.

Выводы.

4 РЕЗУЛЬТАТЫ ИНВЕНТАРИЗАЦИИ ЗАПАСА РАДИОНУКЛИДОВ В РУСЛЕ И НА БЕРЕГАХ ЕНИСЕЯ.

4.1 Запас радионуклидов в донных отложениях.

4.2 Радионуклиды на берегах Енисея.

Выводы.

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг."

Развитие ядерной энергетики на современной технической основе неизбежно приведет к увеличению объема твердых и жидких радиоактивных отходов, росту масштабов поступления радионуклидов в источники водоснабжения. Поэтому задача исследования поведения радионуклидов в водных объектах является одной из актуальных задач в комплексе мероприятий, направленных на охрану окружающей среды.

Настоящая работа посвящена изучению миграции радиоактивных веществ в р.Енисей от места сброса в реку вод из системы охлаждения промышленных реакторов до п.Дудинка. Горно-химический комбинат (ГХК), расположенный на берегу р.Енисея (г.Железногорск Красноярский край), с 1958 г. использовал воды этой реки для охлаждения промышленных ядерных реакторов, с помощью которых велась наработка 239Ри [1]. Первый прямоточный реактор АД по наработке оружейного плутония был пущен в эксплуатацию в августе 1958 г.; второй прямоточный АДЭ-1 - в августе 1960 г., а третий АДЭ-2, работающий в энергетическом режиме, в декабре 1963 г. [2].

Прямоточные реакторы АД и АДЭ-1 остановлены и выведены из эксплуатации в 1992 г., реактор АДЭ-2 продолжает работать, вырабатывая тепло и электроэнергию для нужд г.Железногорска.

Географически выпуски сточных вод расположены на правом берегу р.Енисей на 80-м и 85-м км от г.Красноярска (расстояния даны по лоцманской карте). Основная часть радиоактивно загрязненных вод, сбрасываемых в реку с ГХК, сначала поступает в открытый водоем (бассейн 366), а из него самотеком по двум стальным водоводам через рассеивающий выпуск поступает в р.Енисей на удалении 220 м от правого берега. Время задержки загрязненной воды в бассейне примерно 50 часов.

Опубликованные к настоящему времени работы по радиоактивному загрязнению р.Енисей содержат результаты исследований, выполненных в основном после остановки прямоточных реакторов, и не дают целостной картины загрязнения реки, сопоставимой с результатами, которые были получены при исследовании радиоактивного загрязнения р.Колумбия, США (Nelson J.L., Perkins R.W., Nielsen J.M., Haushild W.L., 1966).

Актуальность темы обусловлена тем, что для разработки методики прогноза радиоактивного загрязнения речных систем необходимо знание закономерностей миграции радионуклидов в поверхностных водах, понимание механизмов миграции. Характер поведения радионуклидов в поверхностных водах необходимо учитывать при разработке норм сброса радиоактивных веществ в реки, при разработке методик контроля за радиоактивным загрязнением водоемов-охладителей АЭС, при обосновании контрольных уровней. Кроме того, в настоящее время отсутствуют комплексные исследования поведения радионуклидов в реках страны, загрязняемых промышленными предприятиями.

Целью настоящей работы является: получение фактических данных о содержании радионуклидов в воде, донных отложениях и береговом грунте Енисея на различном расстоянии от места сброса в реку вод, загрязненных радионуклидами; оценка запаса долгоживущих радионуклидов на берегах и на пойме р.Енисей; исследование особенностей миграции радионуклидов в русле р.Енисей, в частности изучение их распределения между твердой и жидкой фазой в водном потоке; определение численных значений параметров, характеризующих процессы перемешивания техногенной примеси в русле реки, и скорость самоочищения русла р.Енисей. Объект исследования - р.Енисей от п.Атаманово до п.Дудинка.

Предмет исследования - особенности миграции радионуклидов, поступавших в Енисей из системы охлаждения промышленных ядерных реакторов Горно-химического комбината.

Материалы, положенные в основу работы. Исследования проводились в рамках Федеральной целевой программы (ФЦП) «Экология и природные ресурсы России» (подпрограмма «Гидрометеорологическое обеспечение безопасной жизнедеятельности и рационального природопользования») и по ФЦП «Ядерная и радиационная безопасность России». Для достижения поставленной цели и решения сформулированных задач автором использованы, проанализированы и обобщены собственные данные и данные экспедиционных работ, проведенных совместно со службами ГХК в 1973 -1981 гг., а также результаты, полученные при работе по проекту МНТЦ № 1404 в 2000-2001 гг. Использовались данные ГХК по темпам сброса радионуклидов в р.Енисей и методические подходы, разработанные в США (Nelson J.L., Perkins R.W., Nielsen J.M., Haushild W.L., 1966) при исследованиях транспорта радионуклидов в р.Колумбия. Результаты, выносимые на защиту.

- методики концентрирования радионуклидов из проб речной воды большого объема (порядка сотен литров);

- распределение радионуклидов, фиксированных в донных отложениях, на участке русла р.Енисей от места сброса сточных вод ГХК до п.Дудинка протяженностью 1900 км в 1973 г. и характер уменьшения запаса радионуклидов в донных отложениях до 2000 г.;

- оценка запаса 137Cs на пойме Енисея, обусловленного работой ГХК. Этот запас l37Cs (18

137

ТБк на 1975 г.) уменьшается только в результате радиоактивного распада Cs;

- уменьшение активности большинства радионуклидов, содержащихся в воде Енисея, при движении вдоль русла реки происходит по экспоненциальному закону (показатель 0,002 км-1). Падение активности 137Cs происходит значительно медленнее (0,0004 км-1);

- результаты оценок транспорта радионуклидов между разрезами, отстоящими по руслу на 598 км в 1975,1979 и 1981 гг.;

- численные значения доли радионуклидов, фиксированной на взвеси (f), для двух разрезов, характеризующих миграцию радионуклидов в воде Енисея.

Научная новизна. Впервые подробно исследован баланс радионуклидов на участке русла Енисея протяженностью около 600 км. Установлено, что транспорт радионуклидов через разрез, расположенный по течению реки на 180 км ниже места сброса сточных вод ГХК, примерно равен сбросу, а выведение из потока 54Мп, 58Со, 60Со и 46Sc на исследованном участке русла (протяженностью 600 км) в период наблюдений составляло в среднем 10 %.

Установлено, что большинство радионуклидов присутствуют в воде р.Енисей преимущественно в твердой фазе (связаны со взвесями). Исключением являются 24Na,51 Сг и Р.

Для 10 радионуклидов определены численные значения доли, фиксированной на взвеси (f). Показано преимущество использования параметра f (доли, связанной со взвесью) для характеристики фазового состояния радионуклидов в природных водах по сравнению с традиционно используемым коэффициентом распределением взвесь/вода.

Впервые установлено, что на исследованном участке русла р.Енисей длиной около 600 км в донных отложениях находилось примерно 1% 137Cs и 60Со от активности этих радионуклидов, поступившей в реку (к 1973 г.), а доля l37Cs запасенного на всем протяжении загрязненного радионуклидами русла (1900 км) составила 5 % активности этого радионуклида, сброшенной в реку ГХК.

Впервые проведена оценка доли радионуклидов, которая может переходить из речной воды в лед. Установлено, что в р.Енисей примерно 3 - 4 % 51Cr, 46Sc, 60Со и 137Cs может переходить из воды в ледяной покров. Для 65Zn эта доля по нашим оценкам превышает 10 %.

Практическая значимость. Разработанные высокопроизводительные методики концентрирования радионуклидов из рек и пресноводных водоемов, а также методики гамма-спектрального анализа проб почвы использовались автором и другими сотрудниками при определении содержания радионуклидов на загрязненных территориях и в реках Украины и России после аварии на Чернобыльской АЭС.

На основании изменения транспорта 137Cs со временем (для нескольких

1 37 предложенных сценариев сброса Cs в период с 1960 до 1975 гг.) были рассчитаны пределы, в которых изменяется постоянная самоочищения от l37Cs (ц) изучаемого участка русла (длиной около 600 км) (J. = 0,2 — 0,14 лет (соответствующее время полуочищения 3,5

147

- 4,8 лет). Сопоставление расчетного запаса Cs и результатов инвентаризации запаса этого радионуклида в донных отложениях на исследуемом участке, выполненной нами в 1973 г. путем отбора проб донных осадков, позволило уточнить значение ц = 0,2 лет и выбрать наиболее вероятный сценарий сброса 137Cs.

Установлено, что в Енисейский залив в 1973 - 1975 гг. могло поступить примерно 80% сброшенного с ГХК I37Cs (с учетом, того что 5 % этого радионуклида находилось в донных отложениях и 18 % - на пойме).

Посредством измерения распределения радионуклидов по поперечному сечению реки в п.Енисейск определено численное значение коэффициента поперечной дисперсии (£ - 0,29 л м /с) для участка русла от места слияния Ангары и Енисея до п.Енисейск.

Апробация работы. Результаты исследований докладывались и обсуждались на Международной конференции в Москве (5-6 декабря 2005 г.) «Радиоактивность после ядерных взрывов и аварий»; на 6-ой Международной конференции по радиоактивности в Арктике и Антарктике (2-6 октября 2005, Nice France). По материалам диссертации опубликовано 11 работ (из них 4 в отечественных реферируемых изданиях и 2 работы в зарубежных экологических журналах).

Автор проводил отбор и измерение проб воды, донных отложений и берегового грунта при экспедиционных обследованиях р.Енисей в 1972, 1975,1979, 1981 и в 2000-2001 гг. Вклад автора в работы, выполненные в соавторстве и включенные в диссертацию, состоял в активном участии на всех этапах исследования: планировании, практическом решении конкретных задач, интерпретации и обсуждении результатов.

Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, 4-х разделов, заключения, библиографического списка из 111 наименований и 4-х приложений. Общий объем - 147 страниц текста, включая 29 рисунков, 61 таблицу.

Заключение Диссертация по теме "Геоэкология", Тертышник, Эдуард Георгиевич

ВЫВОДЫ

Путем отбора и анализа проб донных отложений построены зависимости плотности загрязнения русла Енисея от расстояния. Определен запас (интегрированием соответствующих зависимостей) 137Cs, 65Zn, 60Со, 54Мп и 152Еи в русле от места сброса

1 37 радиоактивных отходов (87 км) до п.Дудинка (2000 км). Запас Cs в русле в 1972 г. составил 5300 ГБк, запас 65Zn - 4800 и запас 60Со - 1800 ГБк.

Установлено, что величина запаса 137Cs в донных отложениях на участке русла от 266 до 864 км (с учетом погрешностей расчетов и измерений) согласуется с величиной запаса, полученной путем анализа смыва 137Cs, при варианте 2 нашего сценария сброса этого радионуклида. Для 65Zn и 60Со отмечено хорошее совпадение рассчитанного запаса в русле и результатов инвентаризации методом отбора проб.

Впервые установлено, что на исследованном участке русла Енисея длиной 598 км в донных отложениях находилось примерно 1% 137Cs и 60Со от активности этих радионуклидов, поступившей в реку (к 1973 г.), а соответствующая активность 65Zn составляла 5% активности 65Zn, сброшенной ГХК в Енисей (с учетом распада).

По результатам анализа проб почво грунтов, отобраннах на берегах, выполнена оценка запаса радионуклидов на берегах Енисея в полосе 100 м и протяженностью 1900 км. Запас 137Cs, обусловленный работой ГХК, в 1973 г. составлял 8900 ГБк, запас 65Zn - 4100 ГБк и запас б0Со был равен 1600 ГБк.

В результате подробного исследования запаса 137Cs на пойме у п.Казачинское

I 47 установлено, что средняя плотность загрязнения поймы Cs, обусловленным работой ГХК,

Л I ЛЧ в 1975 г. составляла 9,5 кБк/м . Запас Cs на исследованном участке поймы шириной 1 км и

I 47 длиной 10 км был равен 95 ГБк. При неизменности среднего значение запаса Cs, приходящегося на 1 км русла, запас l37Cs, обусловленный работой ГХК, в пойме Енисея протяженностью 1900 км составлял в 1975 г. 18000 ГБк. Таким образом в 1975 г. 18% сброшенного в Енисей 137Cs (с учетом его распада) было аккумулировано на пойме.

Повторный отбор проб почвы на пойме у п.Казачинское показал, что в точках где

1 47 отсутствует хозяйственная деятельность, уменьшение запаса Cs за 25 лет происходит только из-за радиоактивного распада ,37Cs.

Гамма-анализ проб почвы, отобранных по слоям, свидетельствует, что имевшее место

1 47 в 1975 г. экспоненциальное распределение активности Cs по почвенному профилю через 25 лет сменилось распределением с максимумом (пиком) на глубине 3 - 5 см.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

Задача, поставленная в диссертационной работе, включала получение фактических данных о масштабе радиоактивного загрязнения Енисея, исследование особенностей миграции радионуклидов в русле Енисея.

Для решения поставленной задачи разработаны и испытаны высокопроизводительные методики концентрирования и отбора проб воды и взвесей, а также методика анализа полученных препаратов на гамма-спектрометрах с полупроводниковыми детекторами (на основе кристаллов германия) большого объема.

Проведены натурные эксперименты, чтобы изучить распределение мигрирующих в воде Енисея радионуклидов между твердой и жидкой фазами. Подробно исследован баланс радионуклидов на участке русла протяженностью около 600 км. Выполнен цикл наблюдений за уровнем радиоактивного загрязнения воды и донных отложений на ряде разрезов. Активность донных отложений и берегового грунта измерялась на участке русла протяженностью 1900 км.

В результате решения поставленной задачи получен ряд практических и научных результатов. Главными среди них являются следующие.

Получены данные по распределению радионуклидов вдоль русла Енисея на расстоянии до 1900 км от места сброса радиоактивных отходов, а таже данные, характеризующие профили концентрации радиоактивности на ряде поперечных разрезов.

Установлено, что большинство радионуклидов присутствуют в воде Енисея в твердой фазе (связаны со взвесями). Исключением являются 24Na, 51Сг и 32Р. Для 10 радионуклидов определены численные значения доли, фиксированой на взвеси ( f).

Впервые зарегистрировано резкое падение величины f для 58Со, 54Мп, 32Р и 60Со при низких температурах воды (в холодный период года), что повидимому связано с замедлением ассимиляции биогенных элементов (Р, Со, Мп) планктоном.

На основании измерений активности речной воды на разрезах, расстояние между которыми около 600 км, определен транспорт радионуклидов через эти разрезы. Транспорт через разрез 1 (п.Казачинское), расположенный ниже по течению реки места сброса отходов ГХК на 180 км, примерно равен сбросу радионуклидов. Выведение из потока 54Мп, 58Со, 60Со и 46Sc на участке русла между разрезом 1 и разрезом 2 (п.Бор) в период наблюдений составляло в среднем 10 %, выведение 65Zn превышало 40 %. Предполагается,что дефицит цинка в воде Енисея ведет к интенсивному поглощению 65Zn водной биотой в теплое время года.

На основании изменения транспорта 137Cs со временем (для нескольких сценариев

117 сброса Cs в период с 1960 до 1975 гг.) были рассчитаны пределы, в которых находится

117 постоянная самоочищения от Cs (р) изучаемого участка русла (длиной около 600 км) р = 0,2 - 0,14 лет (соответствующее время полуочищения 3,5 - 4,8 лет). Сопоставление расчетного запаса l37Cs и результатов инвентаризации запаса этого радионуклида в донных отложениях на исследуемом участке, выполненной нами в 1973 г. путем отбора проб донных осадков, позволило уточнить значение р = 0,2 лет и выбрать наиболее вероятный вариант

117 сценария темпов сброса Cs.

Посредством измерения распределения радионуклидов по поперечному сечению реки в п.Енисейск определено численное значение коэффициента поперечной дисперсии (£ = 0,29 м /с) для участка русла от места слияния Ангары и Енисея до п.Енисейск.

Впервые проведена оценка доли радионуклидов, которая может переходить из речной воды в лед. Установлено, что в р.Енисее примерно 3 - 4 % 51Cr, 46Sc, 60Со и 137Cs может переходить из воды в ледяной покров. Для 65Zn эта доля по нашим оценкам превышает 10 %. Определен запас

137Cs, 65Zn, 60Со, 54Мп и Еи в русле от места сброса радиоактивных

I ЛЧ отходов (87 км) до п.Дудинка (2000 км). Запас Cs в русле в 1972 г. составил 5300 ГБк, запас 65Zn - 4800 и запас 60Со - 1800 ГБк.

117

На основании подробного исследования запаса Cs на пойме у п.Казачинское

117 установлено, что запас Cs, обусловленный работой ГХК, в пойме Енисея протяженностью 1900 км составлял в 1975 г. 18 ТБк. Таким образом, к 1975 г. 18% сброшенного в Енисей

117

Cs (с учетом его распада) было аккумулировано на пойме, а в Енисейский залив к 1975 г. могло поступить примерно 80 % сброшенного с ГХК 137Cs (80 ТБк), что составляет всего 8 % активности 137Cs, выпавшего на акваторию Карского моря за счет испытаний ядерного оружия в атмосфере [110].

Повторный отбор проб почвы на пойме у п.Казачинское в 2000 г. показал, что в

117 точках где отсутствует хозяйственная деятельность, уменьшение запаса Cs за 25 лет

117 происходит только из-за радиоактивного распада Cs.

Разработанные высокопроизводительные методики концентрирования радионуклидов из рек и пресноводных водоемов, а также методики гамма-спектрального анализа проб почвы использовались автором и другими сотрудниками при определении содержания радионуклидов на загрязнненных территориях и в реках Украины и России после аварии на Чернобыльской АЭС [111].

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата географических наук, Тертышник, Эдуард Георгиевич, Обнинск

1. Хоц Ю. Атомный город // Правда. 1989. - 26 июня. - № 177 (25895). - С. 7

2. Марей А.Н. Санитарная охрана водоемов от загрязнений радиоактивными веществами. -М.: Атомиздат, 1976 . 222 с.

3. Концентрация стронция-90 в поверхностных водах суши на территории СССР / Бобовникова Ц.И., Авраменко А.С., Махонько К.П. и др. // Метеорология и гидрология. -1977.- №9.- С. 56-61.

4. Гедеонов Л. И., Анкудинов Е. П. Исследование радиоактивного загрязнения воды некоторых водоемов Ленинградской области и северо-западного бассейна СССР в 1961 — 1966 гг. М.: Атомиздат, 1967. - 167 с.

5. Morgan A., Staubury D. The contamination of rivers with fission products from fallout // Health Physics. 1971. - V.5. - No 3 - 4. - P. 436 -441.

6. О содержании цезия 137 в поверхностных водах суши / Бочков Л. П., Вакуловский С. М., Никитин А. И., Тертышник Э. Г., Чумичев В. Б. // Метеорология и гидрология. - 1983. -№8,- С. 79-83.

7. Отходы атомной промышленности, природа, использование и удаление ; перевод с англ. под ред. Брежневой Н. Е. и др. -М.: Госатомиздат, 1963. 387 с.

8. Источники и действие ионизирующей радиации //Доклады НКДАР за 1977 г. -Т.1 .Нью-Йорк: ООН, 1978.

9. Эйзенбад М. Радиоактивность внешней среды. / Пер. с англ. под ред. Лярского П.П. М.: Атомиздат, 1967. - 332 с.

10. Hunt G. J. Radioactivity in surface and coastal waters of the British Isles 1979 // Aquat. Environ. Monit. Rept., 6. Lowestoft: MAFF Direct. Fish. Res., 1979.

11. Fabre H., Grand J. Le.,Bouville A. Evaluation des doses individuelles et collectives resultant de rejets en riviere // Proc. 5-th Cong. Int. Radiat. Prot. Soc., Ierusalem, 1980 ,: Radiat. Prot. V. 1. -Oxford, 1980, P. 133 - 139.

12. Delution, dispersion and mass transport of radionuclides in the Clinch and Tennessee rivers / Parker F. L., Churchill M.A., Andrew R. W. et.al. / SM-73/3 // Proc. of a symposium at

13. Vienna:"Disposal of radioactive wastes into seas, oceans and surface waters", 16-20 May 1966. -Vienna: IAEA, 1966. P.33 - 55.

14. Стандартизация категорий радиоактивных отходов // Докл. Технического совещания экспертов МАГАТЭ / Серия 101, 10 ноября 1967 г. Вена : МАГАТЭ, 1971.

15. Стауб К.П. Малоактивные отходы. Хранение, обработка и удаление / Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1966. - 266 с.

16. Производство ядерной энергии / Генеральная Ассамблея ООН. A/AC, 82/R, 343. Вена : Изд-во Научного Комитета ООН по действию атомной радиации, 1977.

17. Ядерная энергетика, человек и окружающая среда. Бабаев Н.С., Демин В.Ф., Ильин Л. А. и др. / Под ред. Александрова А.П. М.: Энергоиздат, 1981. - 305 с.

18. Бахуров В.Г., Луценко И.К., Шашкина Н.Н. Радиоактивные отходы урановых заводов. -М.: Атомиздат, 1965. 165 с.

19. Вопросы радиационной безопасности населения и защиты окружающей среды в связи с эксплуатацией АЭС / Гусев Д.И., Гусев Н.Г., Туркин А.Д., Туровский В.Д // В сб.: Атомные электрические станции. Вып.4. - М.: Энергоиздат, 1981. - 287 с.

20. Status Report on Handling and Disposal of Radioactiv Wastes in the AEC Program // USAEC report WASH-742. Division of reactor development US Atomic Energy Commission, Augest 1957.

21. Давыдов Ю.П. Состояние радионуклидов в растворах. Минск: Наука и техника, 1978. -374 с.

22. Старик И.Е. Основы радиохимии. М. - Л.: Изд-во АН СССР, 1969. - 647с.

23. Gibbs R. J. Mechanisms of trace metal transport in rivers // Science. 1973. - V.180. - N°4081. -P.71 -78.

24. Benes P., Steinnes E. Migration forms of trace elements in natural fresh waters and the effect of the water storage // Water Research. 1975. - V.9. - N°8. - P.741 - 748.

25. Варшал Г.М. О состоянии минеральных компонентов в поверхностных водах // В сб.: Методы анализа природных и сточных вод (проблемы аналитической химии. Т.5). - М.: Наука, 1977.-306 с.

26. Петрухин В.А. Исследование загрязнения природных сред тяжелыми металлами в регионе Верхней Волги с помощью нейтронно-активационного анализа: Автореф. дис.канд. физ.-мат. наук.-М., 1979.-22 с.

27. Агафонов Б. М. Некоторые опыты по биологической дезактивации воды. Лабораторные опыты в сериях бачков // Труды Всесоюзной конференции по медицинской радиологии, вопросы гигиены и дозиметрии. М.: Медгиз.,1957. - 254 с.

28. Жадин В.И., Кузнецов С. И., Тимофеев-Ресовский Н.В. Радиоактивные изотопы в решении проблем гидробиологии // Труды второй международной конференции по мирному использованию атомной энергии/ Женева. 1958. - Т.6. - М.: Атомиздат, 1959. -379 с.

29. Агре A.JL, Корогодин В.И. О распределении радиоактивных загрязнений в непроточном водоеме // Медицинская радиология. 1960. - Т.5. - № 1. - С.67 - 70.

30. Ровинский Ф.Я. Распределение стронция-90 и некоторых других долгоживущих продуктов деления между компонентами непроточных водоемов // Труды Института Прикладной Геофизики. Вып.8. - М.: Гидрометеоиздат, 1967. -136 с.

31. Eichholz G.G., Craft T.F., Galli A.N. Trace element fractionation by suspended matter in water // Geochimica et Cosmochimica Acta. 1967. - V.31. - № 5. - P.737 - 742.

32. Аникиев B.B., Христианова JI.A. Коэффициенты распределения радиоизотопов между твердой и жидкими фазами в водоемах. М.: Атомиздат, 1976, - 16с.

33. Страдомский В.К. К вопросу о распределении долгоживущих осколочных нуклидов в поверхностных водах суши // Гидрохимические материалы. 1967. - Т.43. - С. 171 - 175.

34. Изучение закономерностей перераспределения радиоактивных нуклидов в системе речная вода / пойменные почвы : Отчет о НИР, 1980. 195с. - № ГР Х-3218. - инв. № 309 (Г96299).

35. Израэль Ю.А., Ровинский Ф.Я. Использование изотопов продуктов мирных подземных ядерных взрывов в гидрологии / В кн.: Isotope Hydrology 1970 . Proceedings of a Symposium Vienna, 9-13 March , (by IAEA with UNESCO) Vienna, 1970. - 408 c.

36. Fix J.J. Association of long-lived radioactivity with sediment along the Columbia river shoreline, islands, bottom and shough areas. Battele Pacific Northwest labs., BNWL-SA-5484. Richland, Wash. (USA), 1975.

37. Robetson D.E., Silker W.B., Langford J.C., Petersen M.R., Perking R.W. Transport and depletion of radionuclides in the Culumbia river. SM-158/9 Proc. of the symposium in Seattle (USA) 10-14 July 1972, Vienna : IAEA, 1973. -P.141 - 158.

38. Изучение радиоактивного загрязнения рек Сибири в 1970 г. (Сообщение 1): Отчет о НИР / Радиевый ин-т им. В.Г. Хлопина; рук. Гедеонов Л.И. Л., 1970. - 33с. - инв.№ Л - 2782.

39. Изучение радиоактивного загрязнения рек Сибири в 1970 г. (Сообщение 2 система Енисей - Ангара): Отчет о НИР / Радиевый ин-т им. В.Г. Хлопина ; рук. Л.И. Гедеонов Л.И. - Л.,1971. - 28с. - инв. № Л - 2783.

40. Радионуклиды в р.Енисей в 1979 г.: Отчет по экспедиции / Институт Экспериментальной Метеорологии (ИЭМ); рук. Вакуловский С.М.; исполн.: Тертышник Э.Г. и др. Обнинск,1980,-46с.-Инв. № Л-3903.

41. Радионуклиды в р.Енисей в 1981 гг.: Отчет о НИР / Институт Экспериментальной Метеорологии (ИЭМ); рук. Вакуловский С.М.; исполн.: Тертышник Э.Г. и др. Обнинск, 1981,-41с.-Инв.№ Л-4229.

42. Нормы радиационной безопасности (НРБ-99). СП 2.6.1. 758 99. Ионизирующее излучение, радиационная безопасность. - Минздрав России, 1999. - 115 с.

43. Амфлет С.Б., Сэммон Д.С. Обзор наиболее важных методов переработки отходов с низкой активностью в большом масштабе . В кн.: Отходы атомной промышленности . Пер. с англ. Под ред. Н.Е. Брежневой и др. М.: Госатомиздат, 1963. - 387 с.

44. Кузнецов Ю.В., Щебетовский В.Н., Трусов А.Г. Основы очистки воды от радиоактивных загрязнений. Под ред. В.М. Вдовенко. М. :Атомиздат, 1974. - 360 с.

45. Хоникевич А.А. Дезактивация сбросных вод . М.: Атомиздат, 1966. - 232 с.

46. Определение низких уровней радиоактивных загрязнений воды. Шведов В.П., Анкудинов Е.П., Бунин Б.Г., Максимова A.M., Иванова Л.М. // Радиохимия. -1962. Т.4 . - Вып.1. - С. 110-114.

47. Тертышник Э.Г. Распределение радионуклидов между твердой и жидкой фазой в реках и водохранилище // Труды Украинского регионального научно-исследовательского гидрометеорологического института (УкрНИГМИ). М.: Гидрометеоиздат, 1991. Вып. 240. С.136 - 141.

48. Кузнецов В.И., Акимова Т.Г. Концентрирование актиноидов соосаждением с органическими соосадителями . М.: Атомиздат, 1968. - 102 с.

49. Методическое руководство по определению микрокомпонентов в природных водах при поисках рудных месторождений / Ред. Соколов И.Ю. М.: Госгеолтехиздат ,1961. - 284 с.

50. Чуйко В.Т., Портретный В.П., Лебединская М.П. Концентрирование микропримесей металлов в природных водах соосаждением // В сб.: Методы анализа природных и сточных вод. (Проблемы аналитической химии. -Т.5 ). М.: Наука, 1977. - 263 с.

51. Roy J.-C., Barbeal С., Cote J.-E., Turcotte J. A veiy sensitive sampling method for the measurement of radioactivity in water from various sources // Nuclear Instruments and Methods. -1979.-V. 160.-№ 1.-P.187- 191.

52. Дегтяренко А.П., Либина P.И., Миллер А.Д. Концентрирование соосаждением с сульфидами и определение микроколичеств Си, Zn, Pb, Со, Hg , Ag , V, W, Mo применительно к природным водам // Гидрохимические материалы . Т. 29. -М.: Изд. АН СССР, 1959.-297 с.

53. Силин Е.А., Ярославский З.Я. Результаты исследования коагулирования питьевой воды электролитическим способом // Труды Всес. НИИ гидротехники и мелиорации. Т.44. - М.: Наука, 1964.-С.219-223.

54. Babbit Н.Е., Doland J.J. Water Supply Engineering. New York, 1955. - 432 p.

55. Вакуловский C.M., Никитин А.И. Радиоактивное загрязнение морской среды вблизи Ленинградской АЭС в 1982 г. // Атомная энергия. 1984. - Т.56. - Вып.З. - С. 153-156

56. Вакуловский С.М., Никитин А.И., Чумичев В.Б. Цезий-137 и стронций-90 в донных отложениях Балтийского моря в 1980 г. // Океанология. 1983. - Т.23. - Вып.6. - С.984-988

57. Комплекс приборов для отделения взвесей из проб воды / Тертышник Э.Г., Никитин А.И., Кабанов А.И., Птахин В.И. // Тр. Института Экспериментальной Метеорологии (ИЭМ), 1980вып. 5(94). С.65 - 68.

58. Методические рекомендации по определению радиоактивного загрязнения водных объектов / Под ред. Вакуловского С.М. М.: Гидрометеоиздат, 1986. - 78 с.

59. Варшал Г.М., Сенявин М.М., Ярцева Р.Д. О формах существования кальция и редкоземельных элементов в речных водах . В сб.: Очерки современной геохимии и аналитической химии . М.: Наука, 1972. - 278 с.

60. Florence Т.М. Trace metal species in fresh waters // Water Research. 1977. - V.l 1. -№ 8. -P.123 -130

61. Silker W.B., Perkins R.W., Rieck H.G. A sampler for concentrating radionuclides from large volume samples // Ocean Engineering. 1971. - V.2. - № 2. - P.49-53

62. Зубакова Л.Б., Тевлина A.C., Даванков А.Б. Синтетические ионообменные материалы . М. : Химия, 1978.- 184 с.

63. Лишевская М.О. Синтез производных целлюлозы, содержащих сульфагидрильные и тиамидные группы. Дис. .канд. тех. наук, М., 1966. - 123 с.

64. Танаев И.В., Сойфер Г.Б., Харитонов Ю.Я. Химия ферроцианидов . М.: Наука, 1971. -320с.

65. А.с. 704910 (СССР). Способ очистки водных растворов от микропримесей цветных металлов и железа / Роговин З.А., Остроушко Ю.И., Муханцева В.В., Лишевская М.О. Опубл. 25.12.79 в Бюлл. ОИТЗ, 1979, № 47

66. Колесова С.А., Аликин В.В. Выбор состава и метода приготовления ферроцианидного электроионообменника // В кн.: Химия и технология неорганических сорбентов. Пермь, изд. Пермского политехнического института, 1979. - 316 с.

67. Радиационная обстановка на реках Томи и Оби в 1976 1977 гг.: Заключительный отчет / ИЭМ. Научн. Руководитель темы С.М. Вакуловский . - Инв. № Л-3596 . - Обнинск, 1978 . -91с.

68. Методика радиохимического выделения Ве-7, Р-32, Р-33 и S-32 из одной пробы при изучении атмосферных осадков и аэрозолей. Рысьев О.А., Росянов С.П., Жилкина М.И., Гедеонов Л.И. // Радиохимия. 1966 . - Т.8 . - Вып.2 . - С.251 - 258.

69. Вакуловский С.М., Силантьев А.Н. Радиометрическая установка для определения содержания стронция-90 в морской воде .М.: Государственный комитет по использованию атомной энергии СССР, 1968. 9 с.

70. Тертышник Э.Г. Схема формирования импульсов для низкофонового сцинтилляционного бета-спектрометра с составным детектором // Приборы и техника эксперимента. 1978. - № 6. - С.25 -27.

71. Рейфер А.Б., Алексеенко М.И., Бурцев П.Н. и др. Справочник по гидрометеорологическим приборам и установкам . Л.: Гидрометеоиздат, 1976. 432с.

72. Жадин В.И. Приборы для взятия мягких грунтов. // В кн.: Жизнь пресных вод СССР, т.4 , М.-Л., 1956.-С.296-300

73. Методика контроля радиоактивного загрязнения водных обьектов (МВИ .01-7/96) / Под ред. А.И. Никитина, Обнинск, НПО «Тайфун», 1995 ,-43 с.

74. Baxter M.S., Farmer J.G., McKinley I.G., Swan D.S., Jack W. Evidence of the unsuitability of gravity coring for collecting sediment in pollution and sedimentation rate studies // Environmental Science and Technology. 1981. - V. 15. -№ 7. - P.847- 849

75. Тертышник Э.Г., Бочков Л.П., Вакуловский С.М. Применение Ge(Li) детекторов для гамма- спектрометрического анализа проб внешней среды // Атомная энергия. - 1978. - Т.44. -Вып. 5.-С.453

76. Mundschenk Н. Sensitivity of a low-level Ge(Li) spectrometer applied to environmental aquatic studies // Nuclear Instruments and Methods. - 1980. - V.177. - P.563- 570

77. Методические рекомендации по санитарному контролю за содержанием радиоактивных веществ в объектах внешней среды / Под ред. А.Н. Марея, А.С. Зыковой . Министерство Здравоохранения СССР, М.,1980. 336 с.

78. Debertin К., Schotzing U. Coincidence summing corrections in Ge(Li) spectrometry at low sourse-to-detector distances // Nuclear Instruments and Methods. - 1979. - V. 158. - № 2-3. -P.47M76

79. Коробков В.И., Лукьянов В.Б. Методы приготовления препаратов и обработка результатов измерения радиоактивности. М.: Атомиздат, 1973. - 216 с.

80. Нормы радиационной безопасности НРБ-76/87 и основные санитарные правила работы с радиоактивными веществами и другими источниками ионизирующих излучений. Изд. 3-е переработанное и дополненное. М.: Энергоатомиздат, 1988. 160 с.

81. Худсон Д. Статистика для физиков. Пер. с англ. под ред. Е.М. Лейкина . М.: Мир, 1970, -296 с.

82. Чайковская Т.С. Фитопланктон реки Енисей и Красноярского водохранилища.- В кн.: Биологические исследования Красноярского водохранилища / Под ред. Попова Т.Г. Новосибирск : Наука, Сибирское отд., 1975.-168 с.

83. Пустыльник Е.И. Статистические методы анализа и обработки наблюдений . М.: Наука, 1968.-288 с.

84. Лубченко И.Ю., Белова И.В. Миграция элементов в речных водах // Литография и полезные ископаемые. 1973. - № 2. - С. 23 - 29

85. Lappenbusch W.L., Watson D.G., Templeton W.L. In situ measurement of radiation dose in the Columbia river // Health Physics 1971. - V.2. - № 2. - P.247 - 251

86. Olson P.A., Foster R.F. Hanford Atomic products operation / HW 4750,1957. - P.214 -221

87. Murray C.N., Murray L. Adsorption desorption equilibria of some radionuclides in sediment -fresh water and sediment - seawater systems . - Proceedings of a Symposium Seattle, 10-14 July 1972 . Vienna.: IAEA, 1973.-P. 105- 124

88. Ресурсы поверхностных вод СССР, т. 16, Ангаро-Енисейский район, вып. 1, ред. Муранов А.П., J1.: Гидрометеоиздат, 1973. 723 с.

89. Караушев А.В. Проблемы динамики естественных водных потоков. JL: Гидрометеоиздат, 1960. - 392 с.

90. Методические основы оценки и регламентирования антропогенного влияния на качество поверхностных вод / Под ред. А.В. Караушева, 2-е изд.- JL: Гидрометеоиздат, 1987. -285 с.

91. Фридман Б. А. О переносе реагирующих примесей в турбулентном потоке // Водные ресурсы.- 1977.-№6.-С. 148-155

92. Тихонов А.Н., Самарский А.А. Уравнения математической физики. М.: Наука, 1972, -735 с.

93. Тертышник Э.Г., Корсаков А.Т., Нестеров А.В. Использование температурного контраста водных потоков для определения коэффициента поперечной дисперсии в реках // Метеорология и гидрология. 1983. - № 12. - С.81 - 86.

94. Elder J.W. The dispersion of marked fluid in turbulent shear flow // J. Fluid Mech. 1959. Vol. 5.-No. 4.

95. Fisher H.B. The effects of bands on dispersion in streams // Water Resources Res. 1969. Vol. 5(2).

Информация о работе

Тертышник, Эдуард Георгиевич
кандидата географических наук
Обнинск, 2007
ВАК 25.00.36

Диссертация

Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг. - тема диссертации по наукам о земле, скачайте бесплатно

Автореферат

Похожие работы

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг. ВАК РФ 25.00.36, Геоэкология

Автореферат диссертации по теме "Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг."

Содержание диссертации, кандидата географических наук, Тертышник, Эдуард Георгиевич

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг."

Заключение Диссертация по теме "Геоэкология", Тертышник, Эдуард Георгиевич

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата географических наук, Тертышник, Эдуард Георгиевич, Обнинск

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Загрязнение радионуклидами р. Енисей в 1972 - 2001 гг.
ВАК РФ 25.00.36, Геоэкология