Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Современная радиоэкологическая обстановка на реке Теча

ВАК РФ 03.01.01, Радиобиология

Автореферат диссертации по теме "Современная радиоэкологическая обстановка на реке Теча"

На правах рукописи

Мельников Виктор Сергеевич

СОВРЕМЕННАЯ РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКАЯ ОБСТАНОВКА НА РЕКЕ

ТЕЧА

03.01.01- радиобиология

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата биологических наук

3 МАР 2015

Москва 2015

005559739

005559739

Работа выполнена на базе Федерального государственного учреждения науки «Уральского научно-практического центра радиационной медицины» Федерального медико-биологического агентства Российской Федерации.

Научный руководитель:

Аклеев Александр Васильевич, доктор медицинских наук, профессор, заслуженный деятель науки РФ, директор ФГБУН УНПЦ РМ ФМБА РФ Официальные оппоненты:

Левина Серафима Георгиевна, доктор биологических наук, декан естественно-технологического факультета ФГБОУ ВПО Челябинский государственный педагогический университет Гераськин Станислав Алексеевич, доктор биологических наук, профессор, заведующий лабораторией радиобиологии и экотоксикологии растений ВНИИСХРАЭ

Ведущая организация: Институт экологии растений и животных УрО РАН, г. Екатеринбург

Защита диссертации состоится «16» апреля 2015 г. в_на заседании

диссертационного совета Д501.001.65 при Московском государственном университете имени М.В. Ломоносова по адресу: 119991, г. Москва, Ленинские горы, д.1, стр. 12, МГУ им. М.В. Ломоносова, биологический факультет, ауд._.

С диссертацией можно ознакомиться в Фундаментальной библиотеке МГУ имени М.В. Ломоносова, Ломоносовский пр. 27, сектор А, к. 812. Отзывы просим присылать Веселовой Т.В. по адресу: 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 12, МГУ им. М.В. Ломоносова, кафедра биофизики биологического факультета. Автореферат разослан «14» февраля 2015 г.

Ученый секретарь /

диссертационного совета,

доктор биологических наук ^ ^ Веселова Татьяна Владимировна

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы.

Деятельность предприятий ядерно-топливного цикла на современной технической основе приводит к накоплению твердых и жидких радиоактивных отходов, росту масштабов поступления радионуклидов в окружающею среду в том числе и в поверхностные воды. Поступление радионуклидов в водную среду может происходить за счет выпадений из атмосферы, смыва радионуклидов с водосборов и непосредственного сброса радиоактивных отходов предприятиями ядерно-топливного цикла (Fabre H. et.al., 1980; Gallop et.al., 1988; Granby, 1978; Hunt G. J., 1979; Jones et al., 1975; Parker F. L. et.al., 1966; Брежнева H. E. и др., 1963; Булатов, В. И., 1999; Носов, А. В., 1996; Эйзенбад M., 1967).

Опасность попадания радиоактивных веществ в поверхностные воды связана с возможностью миграции загрязнителей по длине водотока, что может приводить к загрязнению территорий, расположенных на значительном расстоянии от места поступления радиоактивных веществ. Радиоактивные вещества при контакте раствора с твердой фазой могут сорбироваться грунтами, что приводит к загрязнению донных отложений водных объектов и прилегающих к ним земель (Fazah M. J. et.al., 1982; KavabataT., 1967; Стародомский В. В., 1971; Трапезников А. В., 2006). После прекращения первичного поступления, загрязнитель способен вымываться из грунта и поступать обратно в водоток (Носов, А. В., 1997; Перемыслова, JI. М., 1999). В результате значимые концентрации радиоактивных веществ в воде могут сохраняться на протяжении длительного времени после прекращения первичного загрязнения. Поэтому изучение поведения радионуклидов в водных объектах является одной из актуальных задач радиоэкологических исследований. Различные аспекты поведения радионуклидов в пресных водных системах изучались многими авторами, начиная с 1950-х годов (Fix J.J., 1977; Gloyna E.F. et.al., 1966; Nelson J.L. et.al., 1966; Pickering R.J. et.al., 1966; Robetson D.E. et.al., 1973; Агафонов Б. M., 1957; Жадин В.И. и др., 1959; Израэль Ю.А. и др., 1970).

Изучение поведения радионуклидов в реальных полномасштабных природных экосистемах позволяет сделать прогноз и оценить радиационную значимость поступления радиоактивных веществ в окружающую среду и в

конечном счете минимизировать облучение биоты и населения, проживающего на загрязненной территории, при ликвидации последствий аварийных ситуаций (Мамихин C.B., 2003; Санжарова Н. И., 2009; Ильин Л. А., 2010).

Исследование радиоэкологических последствий поступления радиоактивных веществ в поверхностные воды имеет особую актуальность в Уральском регионе. Что связанно с деятельность одного из крупнейших предприятий Госкорпорации «Росатом», производственного объединения «Маяк».

В начальный период работы предприятия произошло значительное загрязнение окружающей среды техногенными радионуклидами. Причиной послужили как работа предприятия, в особенности радиохимического завода на первых этапах его функционирования в условиях неотработанных технологий производства оружейного плутония, так и ряд аварийных ситуаций. Так в период с 1949 по 1956 гг. жидкие радиоактивные отходы сбрасывались в р. Теча (более 100 ПБк суммарной активности р-излучающих нуклидов), вследствие чего пойма и донные отложения р. Течи до настоящего времени загрязнены радионуклидами (Круглов А.К., 1994; Фетисов В.И., 1996; Глаголенко Ю.В. и др., 2007), а иловые отложения в верхней части реки могут рассматриваться как твердые радиоактивные отходы (Мокров Ю.Г.; 2004).

Получение натурных данных о параметрах радиоактивного загрязнения р. Теча в современный период является необходимым условием для оценки доз облучения и, в конечном итоге, радиационных рисков для биоты и населения, проживающего на прибрежных территориях.

Цель исследования: изучить закономерности миграции, накопления и распределения ^Sr, 137Cs, 3Н между основными компонентами гидрологической системы реки Теча (почва водосборных территорий -вода - донные отложения), по всей длине реки в отдаленный период. Задачи исследования:

1. Исследовать содержание техногенных радионуклидов в объектах экотопа (вода, донные отложения и пойменные почвы), и отношения концентраций техногенных (3Н, 90Sr, l37Cs) и естественных

радионуклидов (234'238и, 232ТЬ, '"'К, 226Яа) в воде и донных отложениях и пойменных почвах.

2. Оценить вертикальное распределение и запас ®°8г и '"Сб в донных отложениях и пойменных почвах водосборной территории верхнего течения реки Теча.

3. Изучить физико-химические формы нахождения 908г и '"Сб в донных отложениях реки и почвах водосборных территорий и возможность перехода радионуклидов в подвижные формы в почвенно-растительном комплексе пойменных почв.

4. Исследовать источники и механизмы текущего вторичного загрязнения речной воды 908г.

Научная новизна работы.

В работе впервые дана оценка верховий реки как источника вторичного загрязнения вод реки Теча радиоактивными веществами. Установлено, что единственным значимым фактором, определяющим изменение концентрации 908г в воде реки Теча, является смешивание русловых вод со стоком, поступающим с водосборной территории.

Исследована эффективность выщелачивания техногенных радионуклидов из пойменных почв заболоченной части верхнего течения реки (до 10%) и фитомассы (до 90%).

Установлена взаимосвязь между изменениями объемных активностей 3Н и '"вг, на основании которой предложена модель оценки поступления 903г в воду реки при её прохождении по длине водотока.

Теоретическая и практическая значимость.

Исследование радиоактивного загрязнения абиотических компонентов реки Теча в современный период (2005-2013 гт.) и сопоставление полученных результатов с данными, проведенных ранее специалистами УНПЦРМ, работ позволило исследовать закономерности динамики радиоэкологической обстановки на реке Теча за длительный период времени (более 60 лет).

Данные об активностях радионуклидов, их физико-химическом состояниях в грунтах и степени перехода 903г и 137Сз в подвижные формы из пойменных почв верхнего течения реки могут быть использованы при планирование защитных мероприятий и для расчета доз внешнего и

внутреннего облучения биоты и населения, проживающего на прибрежной территории.

Положения, выносимые на защиту.

1. Современное распределение радионуклидов, фиксированных в донных отложениях и пойменных грунтах, на всей протяженности р. Теча имеет гетерогенный характер, зависящий как от уровня начального загрязнения, так и от вторичного перераспределения техногенных радионуклидов между компонентами речной системы.

2. Изменение объемных активностей радионуклидов в воде ('"Sr, 137Cs и 3Н) по длине реки Теча определяется, прежде всего, степенью разбавления водами, поступающими с водосборной территории и притоков, и в меньшей степени процессами сорбции-десорбции радионуклидов на границе раздела фаз, между речной водой и донными отложениями реки.

3. Основным источником радиоактивного загрязнения воды в настоящее время являются водоемы Теченского каскада, обеспечивающие более 70% от суммарного поступления 90Sr в воды реки.

Апробация результатов: Основные положения диссертации доложены и обсуждены на 1-й международной научно-практической конференции «Адаптация биологических систем к естественным и экстремальным факторам среды» (Челябинск, 2006 г.), Научно-практической конференции «Роль, проблемы и задачи радиационно-гигиенической паспортизации в обеспечении радиационной безопасности населения» (Санкт-Петербург, 2006 г.), Международной научно-практической конференции, посвященной 50-летию образования филиала №2 Государственного научного центра институт биофизики (Северск-Томск, 2007 г.), VI съезде по радиационным исследованиям (радиобиология, радиоэкология, радиационная безопасность) (Москва, 2010 г.), 4-й международной конференции "Хроническое радиационное воздействие: эффекты малых доз" (Челябинск, 2010 г.), Конференции «Актуальные проблемы токсикологии и радиобиологии» (Санкт - Петербург, 2011 г.), Международной конференции «Опыт минимизации последствий аварии 1957 года» (Челябинск, 2012 г.), VII Международной научно-практической конференции «Тяжелые металлы и радионуклиды в окружающей среде» (Семей, 2012 г.), 57-й ежегодной конференции HPS (Сакраменто, 2012 г.).

Публикации.

Соискатель имеет 19 опубликованных работ, из них по теме диссертации опубликовано 14 научных работ, в том числе 5 статей в научных журналах и изданиях, которые включены в перечень российских рецензируемых научных журналов и изданий для опубликования основных научных результатов диссертаций, а также 2 работы в зарубежном научном издании; 7 работ опубликованы в материалах всероссийских и международных конференций и симпозиумов.

Структура диссертации.

Диссертация изложена на 134 страницах компьютерного текста и включает 25 таблиц, 34 рисунка. Диссертационная работа состоит из введения, обзора литературы, материалов и методов исследования, главы собственных исследований, заключения, выводов и списка литературы, включающего 172 работ отечественных и иностранных авторов.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении представлена актуальность темы, сформулирована цель диссертационной работы, научная новизна и основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена обзору литературы по поведению радионуклидов в пресноводных водоемах и на прилегающих к ним водосборных территориях, миграционным характеристикам изучаемых техногенных радионуклидов и содержанию естественных радионуклидов в объектах внешней среды. Также в главе рассмотрено: гидрографическая характеристика района и результаты радиоэкологического мониторинга территории реки Теча с 1951 по 2005 гг.

Во второй главе описаны материалы и методы исследования.

Всего в рамках работы было отобрано: 153 пробы воды из русла реки, 19 проб воды с водосборной территории, 56 проб донных отложений, 435 пробы пойменных грунтов. На территории ТКВ за период 2010-2012 гг. было отобрано: 120 проб воды из водоёмов каскада и обводных каналов, 65 проб донных отложений и 39 почвенных проб.

Пробы воды собирались в стеклянную или полиэтиленовую посуду, на глубине 10-15 см. Объем отбираемой воды в зависимости от вида

предполагаемых анализов от 5 до 20 литров. Вода консервировалась концентрированной HN03 до значения pH равному 2.

Отбор проб донных отложений проводился ближе к центру реки и у береговой линии. Использовались ковш-сито или разборный трубчатый пробоотборник. Послойное разделение отобранной пробы донных отложений проводилось на месте отбора.

Пробы пойменных земель обычно отбирали из шурфов с боковой стенки. В случаи болотных почв, с помощью разборного трубчатого пробоотборника.

Удельную активность l37Cs, 226Ra, 232Th и 40К определяли с помощью сцинтилляционного гамма-спектрометра с программным обеспечением «Прогресс» (неопределенность значения удельной активности рассчитывается автоматически для каждого измерения, минимальная определяемая активность l37Cs - 10 Бк/кг. С 2011 г. для этой цели использовали спектрометрическую установку МКС-01А «МУЛЬТИРАД» с ошибкой измерения для ,37Cs - 11%, 226Ra - 12%, 232Th - 20%, 40К - 9%. В малоактивных пробах l37Cs определяли радиохимически сурьмянойодидным методом.

Определение ^Sr производилось радиохимическим методом с использованием МИОМФК. Концентрация 90Sr в пробах определялась посредством радиохимического выделения дочернего 90У с последующим измерением его активности на малофоновой ß-метрической установке типа УМФ-1500 и УМФ-2000 и пламенно-фотометрическим контролем выхода носителя стронция. Погрешность измерения l37Cs и ^Sr радиохимическим методом составляет 20% при активности ниже 0,7 Бк/кг и 10% при больших активностях.

Определение 3Н в воде проводили методом прямого измерения на жидкостном а-, ß-радиометре Quantulus 4220 после предварительной дистилляции из щелочной среды с добавлением перманганата калия.

Метод определения изотопов плутония основан на концентрировании и очистке на анионнообменной смоле ВП-1АП с последующим электрохимическим осаждением на стальные диски. При измерении образца, по энергии и интенсивности излучения, проводилась идентификация и оценка активности ^"Ри и 239,240Ри.

Методика измерения активности изотопов урана предусматривала предварительную радиохимическую подготовку проб, которая включает концентрирование изотопов урана из водной пробы, экстракционное отделение от мешающих радионуклидсв и железа, приготовление электролитическим способом счетного образца. Электролитическое осаждение урана выполняют на подложку из стали. Измерение и анализ альфа-спектра счетного образца позволяет по энергии и интенсивности излучения идентифицировать изотопы урана и определить активность исходя из известной активности предварительно введенного в пробу изотопного индикатора 2ä2U.

Методика измерения водорастворимых, обменных и подвижных форм I37Cs и 90Sr предусматривала помещение исследуемой пробы в центрифужную пробирку с добавлением дистиллированной воды (1:5) с последующим перемешиванием в течение 1 часа. Раствор отделялся центрифугированием в течение 1 часа при скорости 2,5 тыс. об/мин. Полученный раствор фильтровался. Затем добавлялся 1 н раствор аммония уксуснокислого и проводят все аналогично как с И20. После в пробу добавляли раствор 1 н HCl. Для определения радионуклидов фильтраты выпаривают досуха, обрабатывают азотной кислотой и растворяют в 7,5 н HNOj. Определение содержания радионуклидов в вытяжках и твердой фазе

90-,

почвы проводили последовательно: в растворе осаждение аг в виде оксалатов, после отделения 90Sr, осаждение изотопов цезия на ферроцианиде никеля.

Для оценки уровней поступления ?0Sr и 137Cs в воду из разлагающейся фитомассы образцы растительности подвергли разложению в стеклянных сосудах в течение 70 дней.

Для исследования перехода ^Sr и l37Cs из почвы в гравитационную воду образцы почвы заливали дистиллированной водой в трех режимах:

1 режим -1 раз в 2 суток,

2 режим - 1 раз в 4 суток,

3 режим - 1 раз в 8 суток.

Для оценки поступления l37Cs и 90Sr в капиллярно-сорбционную воду изучали 3 режима увлажнения:

- кратковременное;

- долговременное;

- высушивание с последующим увлажнением.

Для оценки поступления '"Се и ^г в капиллярно-сорбционную воду из почвы при долговременном увлажнении водой почву обрабатывали в течении 60 циклов. Фугат разделяли на 2 части.

В 1 части с помощью РеСЬ осаждали коллоиды, определяли содержание '"Се и "^г в фильтрате и осадке.

Во 2 части определяли содержание '"Сб и 908г без осаждения коллоидов.

Скорость восстановления активности в высушенной почве водорастворимых форм ^Бг и П7Св оценивали посредством повторного увлажнения и сравнения водных экстрактов из нативной почвы (контроль) и из почвы, предварительно высушенной и повторно увлажненной.

Для качественной оценки роли того или иного источника поступлении радионуклида в воды реки использовалась двухкомпонентная модель смешивания, исходя из предположения, что составы полученных смесей не изменены реакциями или процессами, происходящими после смешивания.

Хм = Хл/+Хв(\~_0 (1) где Хл и Хв - объемная активность радионуклида X в компонентах А и В (Бк/л); Хм - объемная активность радионуклида X в конечной смеси (Бк/л);/-значение параметра смешивания.

Зиая величины объемной активности радионуклида X в компонентах и в конечной смеси можно рассчитать значение параметра смешивания между компонентами А и В.

При трехкомпонентном смешивании использовалась система линейных уравнений.

ХА^ + ХА2Г2 + ХА3/з = Хм УА^ + УА2/2 + ГА3/3 = ¥м

Л+/2+/з = 1 (>

где ХА,. ХА2 и ХА3 - объемная активность радионуклида Xв компонентах А,, А2 и А3 (Бк/л); Хм - объемная активность радионуклида X в конечной смеси (Бк/л); УА,, УА, и УА3- объемная активность радионуклида У в компонентах Аь А 2 и А3 (Бк/л); ^-объемная активность радионуклида У в конечной смеси (Бк/л);/,,./} и/3 • значение параметра смешивания для каждого компонента.

Обработка аналитических данных осуществлялась статистическими методами в программных пакетах Excel и Statistica.

В третьей главе представлены результаты собственных исследований.

Многолетняя динамика содержания радионуклидов в воде р. Теча в створе н.п. Муслюмово до середины 1990-х годов характеризовалась устойчивым снижением удельных активностей 90Sr и "7Cs. В дальнейшем отмечалось периодическое повышение удельных активностей радионуклидов в водах реки. При этом содержание 90Sr в период с 2005 по 2010 гг. в речной воде превышает существующий допустимый регламент (5 Бк/л) (рисунок 1). Удельные активности 137Cs в воде реки более низкие и не превышают предельный уровень содержания 137Cs в воде, равный 11 Бк/л.

0 ....................- ... V .... I 1

1950 1960 1970 1980 1990 2000 2010 Годы

Рис. 1. Объемная активность 90Sr в воде в створе н.п. Муслюмово (40 км от П-11) (Костюченко, 2000, Костюченко и др., 2009) В период с 2005 г. по 2012 г. удельная активность 90Sr в воде на участке от «Асанова моста» до н.п. Муслюмово колебалась от 1,6 Бк/л до 60,0 Бк/л, и, в среднем, по 121 пробе составила 17,1±2,2 Бк/л. Активность ,37Cs колебалась от 0.06 Бк/л до 11,5 Бк/л, в среднем - 1,0±0,4 Бк/л, активность 3Н - от 11,2 Бк/л до 451 Бк/л, в среднем 240±33 Бк/л, активность 239 240Ри не превышала

0,096 Бк/л, в среднем - 0,019±0,02 Бк/л. Таким образом, в верхнем течении

90о

реки только аг постоянно и значительно превышает уровень вмешательства. Содержание '"Сб в воде возрастало после «Асановских и Муслюмовских болот», а затем снижается, оставаясь примерно на одном уровне в 0,4-0,2 Бк/л до впадения реки Теча в реку Исеть.

Удельные активности ®°8г и 3Н в воде взаимосвязаны. В верхнем течении реки в 40 пробах 2009-2012 гг. коэффициент корреляции между ними составил 0,76. В среднем за этот период в верхнем течении активность 3Н превышала активность ^г примерно в 11 раз. В нижнем течении соотношение 3Н/908г несколько снижается и составляет 9,3±1,6. Необходимо отметить, что с 2009 г. по 2012 г. активность м8г и 3Н значительно выросла, как в отдельных пробах, так и в среднем за год (в 2009 г. - 10,4 Бк/л, в 2012 г. -32,7 Бк/л).

Активность радионуклидов в воде р. Теча непостоянна и в течение года может изменяться в 3-5 раз. Были рассчитаны коэффициенты корреляции между удельной активностью радионуклидов в воде в верховьях Течи в безморозный период 2005-2012 гг. и количеством осадков за декаду, предшествующую отбору пробы; активностью и суммой температур за декаду, активностью и гидротермическим коэффициентом. Все коэффициенты не превышают 0,1 и статистически незначимы. Слабая отрицательная корреляция на границе значимости (-0,29 для 45 проб) обнаружена только между активностью 3Н и количеством осадков за декаду.

Для проб воды, отобранных в ТКВ, медиальные значения концентраций 908г и 3Н в воде составили 3162 и 3251 Бк/л в диапазонах значений 983-5149 и 763-5935 Бк/л соответственно. Значения объемных активностей Сб находились в диапазоне 1,9-914,5 Бк/л при медиане равной 32,9 Бк/л и при среднем 102,3 Бк/л. Для дальнейших расчетов были приняты медиальные значения "^г и 3Н для вод ТКВ, а также радиоактивное отношение 3Н/908г равное 0,9. Для проб, отобранных в р. Теча медиальные значения концентраций ^г и 3Н в воде составили 11,8 и 116 Бк/л в диапазонах значений 3,8-32,9 и 31-263,2 Бк/л соответственно. Для дальнейших расчетов были приняты медиальные значения ®°8г и 3Н для вод р. Теча, а также радиоактивное отношение 3Н/908г равное 9. Пробы поверхностных и грунтовых вод, отобранные на водосборной территории верхнего течения реки, характеризовались достаточно большим разбросом

значений объемной активности ^г (0,05-173,9 Бк/л) и '"Се (0,05-1,51 Бк/л) в зависимости от места отбора. При значениях медианы и среднего 14,1 и 27 Бк/л для '"йг и 0,09; 0,5 Бк/л для 137Ся соответственно. Объемные активности 3Н, напротив, находились в довольно узком диапазоне значений 6-15,8 Бк/л. Для дальнейших расчетов было принято округленное среднее значение объемной активности 3Н равное 10 Бк/л.

При сравнении значений объемных активностей 90Яг и 3Н была установлена прямая зависимость их концентраций в воде реки (рисунок 2).

Объемная аш! 2 и есть БкУп

Рис. 2. Зависимость между объемными активностями 3Н и 908г в водах

реки Теча (2008-2011 гг.), Бк/л

Существование подобной взаимосвязи свидетельствует о том, что поведение этих радионуклидов в условиях Теченского водотока аналогично. Из чего следует, что 903г, как и 3Н практически не вступает в обменные реакции на границе "вода - донные отложения" и единственным механизмом, определяющим концентрацию 908г в воде, является процесс смешивания вод с разной начальной концентрацией радионуклида в различных пропорциях.

Изменение объемной активности 3Н, выраженных в процентах от начальной активности радионуклида в точке «Асанов мост», описывается

обратной линейной зависимостью от расстояния, с высоким значением коэффициента аппроксимации (Я2 = 0,95) (рисунок 3).

Расстояние от П-11, км

Рис. 3. Изменение объемной активности 3Н по длине реки, выраженная

в процентах от начальной активности

Используя данную зависимость и то, что значения объемных активностей 8г и 3Н взаимосвязаны, можно рассчитать концентрации данных радионуклидов в воде реки Теча по течению, используя единичное измерение объемной активности 903г или 3Н.

Концентрация 238И в воде по длине реки Теча (2010г.) изменяется от 0,008 до 0,025 Бк/л и при впадении в р. Исеть составляет 0,02 Бк/л. Изотопное отношение 234и/238и в воде реки изменяется в диапазоне значений от 1,08 до 2,0 и в среднем составило 1,57.

П7Сэ, в отличие от 903г, 3Н, и практически необратимо сорбируется донными отложениями и почвой. Поэтому динамика уменьшения активности Сб с расстоянием не совпадает с динамикои этих радионуклидов. Зная величины разбавления можно рассчитать вклад процессов сорбции в изменение концентрации П7Ся в воде реки с расстоянием. В устье реки

объемная активность 137Cs составила около 10% от первоначальной концентрации, т.е. объемная активность 137Cs уменьшилась на 90%. На долю разбавления приходится около 30%, а на сорбцию около 60%.

При изучении распределения процентных долей трех основных источников поступления загрязненных вод в исток реки Теча (ЛБК, ПБК. фильтрат 11-й плотины) установлено, что в среднем 27,5% 90Sr и 67,5% 3Н поступает через левобережный обводной канал, 63,1% 90Sr и 24,1% 3Н поступают через правобережный обводной канал, а 9,1% 90Sr и 8,3% 3Н - с фильтратом плотины 11 (рисунок 4).

100 -

80- 3Н ^^^

60 • |""' 8« 40 -

20 - | -

i ; i

0 ' П-11 П5К ЛБК

100 --

80 • "Sr t 60 ■ .....I

20- , F=l

О - I

U ncií ЛС!/

Рис. 4. Значение величины процентного вклада для 3Н и 908г, поступающего из ЛБК, ПБК и с фильтратом П-11

Для оценки роли водосборной территории верхнего течения и донных отложений реки (0-40 км) в загрязнении воды 908г была использована модель двухкомпонентного смешивания с использованием параметров смешивания, полученных для 3Н. Были использованы объемные активности 3Н и 908г для начального и конечного створов - 4,5 и 40 км соответственно. Величины процентного вклада для 908г, поступающего с водосборной территории

1 I

П-11 П5К ЛБК

*>Sr I 1

| Г....... П-11 ПБК i 1—;—1 ЦБК

верхнего течения реки Теча, варьируются в диапазоне от -19,3% до 37,5%, при среднем значении 7,64%, медиана - 11,9%.

При работе с архивными данными по объемной активности ,05г в водах верхнего течения реки за период с 1968 по 2005 гг. установлено, что процентный вклад водосборной территории и донных отложений в дополнительное поступление 908г в среднем составил около 22%.

Уровни загрязнения илов и воды на протяжении реки взаимозависимы. Содержание радионуклидов в иле, как и в воде, от 11 плотины до устья реки устойчиво снижаются. При этом в донных отложениях, по сравнению с водой, имеет место обратная зависимость - показатели загрязнения илов 137Сб (концентрации и плотности) более высокие, чем 908г (рисунок 5). Удельные активности 137Сэ в илах примерно на 5 порядков выше, чем в воде, 908г - на 3 порядка. На всем протяжении реки плотности загрязнения илов 137Сз примерно на 2 порядка выше, чем 908г.

Расстояние, км

Рис. 5. Плотности загрязнения илов 908г и '"Сэ реки Теча на различных расстояниях от 11-й плотины

За 60 лет после интенсивных сбросов в реку отходов радионуклиды мигрировали в песчаных и илистых грунтах на глубину более 35 см.

908г распределение в исследуемых профилях донного грунта более равномерно, чем 137Сэ. Для '"Ся характерен более резкий спад значений

плотностей загрязнения в верховьях реки в нижних слоях донного грунта (на глубине 20-35 см). В среднем течении реки распределение радионуклидов на песчаных грунтах и на илистых отложениях почти идентичны. В илистых отложениях наблюдается некоторое обеднение верхнего слоя (0-5 см) по сравнению с более глубоким (5-15 см).

Определение содержания различных форм радионуклидов в донных отложениях не показывает каких-либо их отличий в распределении '"Сб в зависимости от расстояния. Для ^г можно отметить, что с расстоянием увеличение доли обменных и подвижных форм и, напротив, снижается доля труднодоступных. Эти изменения закономерны. Из этого следует ожидать относительно большего эффекта влияния радионуклида на единицу плотности загрязнения.

Запасы '"Эг и 137Сз в 30-ти см слое донных отложений для всей длины реки составят: ^г - 2123,8 ГБк, '"Сб - 22089 ГБк.

Для верхнего течения реки запасы ^Эг и |37Сз в 30-ти см слое донных отложений составят:9^ - 976,8 ГБк, '"Сэ - 18537 ГБк.

'"Бг в постоянно увлажненных болотных и прибрежной дерновой почвах мигрирует на большую глубину и может аккумулируется в различных слоях. Во многих случаях наибольшая концентрация 908г отмечается над водоупорным глеевым слоем. '"Сб и 239,240Ри в болотной почве мигрировали до 100 см, но наибольшее их количество содержится в верхнем 20-40 см слое.

Пойменная почва имеет кислую и слабокислую реакцию: в разных слоях почвы «Асановских болот» значение рН колеблется от 4,52 до 5,66, для почвы в районе «Нового моста» - от 5,89 до 6,07. Частично защелачивание воды можно объяснить свойствами почвообразующих горных пород, которые в районе водоема В-11 и обводных каналов представлены в основном карбонатными породами с рН 7,2-8,0. В верхнем течении (до впадения р. Зюзелги) почвообразующие породы представлены средне-основными магматическими породами с рН 7,3-8,3.

Слабощелочная реакция речной воды должна препятствовать вымыванию '"Се и из донных отложений, но на десорбцию 908г она влияния не оказывает. Слабокислая реакция пойменных почв в настоящее время не способствует вымыванию 137С5 из пойменных почв, однако значение рН близко к критической отметке. При изменении условий и падении рН до 4,0 и ниже поступление |37Сз в речную воду из почвы может увеличиться в разы.

По мере удаления от 11 плотины наблюдается снижение значений плотности загрязнения пойменных почв. Однако такое снижение не является монотонным. Различаются 2 пика повышения плотности загрязнения поймы радионуклидами. Первый, наиболее мощный пик приходится на район влияния «Асановских болот», которые на данном отрезке характеризуется большой протяженностью и значительной увлажненностью. Второй пик находится на участке в границах от 23 до 37 км от 11 плотины (рисунок 6).

189 153 а-з«

Расстояние, км

Рис.6. Плотности загрязнения 137Сз и 908г поймы на протяжении реки в 2006-2010 гг., кБк/м2

В пойме р. Теча наиболее загрязнена почва верхнего течения реки (Асановские болота). Активность 137Сэ здесь в настоящее время варьирует от 1,6х102 Бк/кг до 1,6х106 Бк/кг, 908г - от 1,5х102 до 5,5хЮ4 Бк/кг, 239240Ри - от 2,9x102 Бк/кг до 2,4хЮ3 Бк/кг.

Активность природных радионуклидов в пойменной почве также повышена. В почве «Асановских болот» активность 40К достигала 3,1x103 Бк/кг, а в районе «Нового моста» - 2,5х103 Бк/кг. Особенное внимание привлекает высокая активность 232ТЪ - до 1,4x103 Бк/кг в «Асановских болотах» и до 1,0хЮ4 Бк/кг в районе «Нового моста», а также корреляция между удельными активностями 232ТЬ и 137Ся. Подобная зависимость существует также для пары 238и - 908г, при этом следует обратить внимание

на то, что концентрация 238U находится на фоновом уровне. Активность 226Ra в почве невелика, на грани чувствительности метода.

Сравнительная оценка распределения радионуклидов за различные годы в постоянных точках отбора проб показывает, что со временем удельная активность как 90Sr, так и l37Cs выравнивается по глубине, а общие запасы снижаются.

Для большинства пойменных земель, характерно наличие максимальных концентраций по '"Sr на глубинах 10-30 см с резким падением концентрации вниз по профилю, а также обеднением верхнего 0-10 см слоя, что вызвано по-видимому промыванием верхнего слоя поверхностными водами. В «Асановских болотах» распределение 90Sr по слоям почвы определяется низкой емкостью почвенно-поглощающего комплекса и значительным изменением уровня грунтовых вод в течение года, при которых радионуклиды свободно мигрируют по профилю в нижние слои и накапливаются на водоупорном слое почв. При таких условиях может образовываться постоянный грунтовый сток радионуклидов и увеличение их выноса в местах разгрузки грунтовых вод.

При сопоставлении удельных активностей радионуклидов в пробах оказалось, что горизонтальное и вертикальное распределение l37Cs и 239,240Ри в почве и донных отложениях сходно. Для 352 проб почвы, отобранных на разных участках по руслу, на разном расстоянии от реки и на разной глубине коэффициент корреляции между активностями этих радионуклидов составил 0,87. Для донных отложений коэффициент корреляции ниже - 0,69 (176 проб). Тем не менее, эти зависимости позволяют ориентировочно оценивать уровень загрязнения 239'240Pu по результатам у-спектрометрического определения I37Cs. Так для расчета удельной активности 239,240Pu (Арц) в пробе почвы по удельной активности I37Cs (ACs) в той же пробе можно использовать соотношение: APu = 0,04xACs0,73. Для расчета активности 239,240Ри в донных отложениях - соотношение: Ар„ = 0,03 х Ас,0,78.

Формы нахождения ""Sr в пойменной почве на реке Теча по средним показателям распределены следующим образом: 1) водорастворимых соединений - 11%, 2) растворимых в 1Н CH3COONH4, т.е. обменных, доступных для растений формах - 49,2%, 3) подвижных, растворимых в 1Н НС1 - 18,1%, 4) труднодоступных (твердый остаток) - 21,7%.

Суммарно ^Sr пребывает в водорастворимых и обменных формах на 60,2%. Среди образцов проб пойменной почвы, отобранных в районе «Асановских болот» с различной глубины и местоположения, обращает на себя внимание сдвиг содержания в сторону водорастворимых форм в глубоких слоях (70-80 см) береговой почвы до 26%. На расстоянии 106 м от берега в поверхностном слое 0-10 см отмечено снижение доли обменных форм и увеличение подвижных и труднодоступных форм. Водорастворимые и обменные формы преобладают в местах их предполагаемой миграции на границе водоупорного слоя.

Аналогичные формы содержания для 137Cs для пойменных почв Течи отличаются преобладанием труднодоступных форм. Так, средние показатели содержания водорастворимых форм составляют 0,2%, обменных - 3,4%, доля подвижных составляет 2,3%. Все остальное приходится твердый осадок -94,1%. Имеет место небольшое увеличение обменных и подвижных форм в нижнем слое береговой почвы.

Проведенное экспериментальное исследование, имитирующие периодическое затопление показало, что в отдаленном периоде (спустя 50 лет после загрязнения р. Теча) заболоченная пойма остается реальным источником поступления долгоживущих радионуклидов в речную воду. Фактором, модифицирующим скорость поступления водорастворимых форм радионуклидов из поймы в речную воду, является режим ее естественного увлажнения - высушивания. Вымывание 90Sr и 137Cs из растительной компоненты (фитомассы) как в случае постоянного затопления (заболоченная пойма), так и периодического подтопления (паводок) очень интенсивное - на уровне 80-90 % за 70 дней. Скорость перехода водорастворимых форм радионуклидов из почвы в гравитационную воду за время паводкового подтопления существенно ниже, чем из фитомассы. Увеличение длительности затопления поймы практически не влияет на скорость перехода ^Sr и несколько повышается для l37Cs. Потенциальное высвобождение радионуклидов продемонстрировано посредством многократного (60 циклов) экстрагирования их из нативной пойменной почвы: 90Sr ~ 0,5 % растворимая и ~ 18 % коллоидная.

Выводы:

1. В 2005-2012 годах в верхнем течении реки Теча объемная активность '"Бг в воде в среднем составила 17,1±2,2 Бк/л (1,6 - 60,0 Бк/л); '"Сб - 1,0±0,4 Бк/л (0,06 - 11,5 Бк/л), 3Н - 240±33 Бк/л (11,2 - 451 Бк/л), а 239'240Ри не превышала 0,1 Бк/л. Главным фактором, определяющим изменение концентрации "вг в речной воде, было разбавление водами, поступающими с водосборной территории, о чем свидетельствовала линейная зависимость между активностями 3Н и ^г в воде реки. Влияние процессов сорбции-десорбции ^г на границе раздела фаз незначительно.

2. Вертикальное распределение ^г по почвенным профилям на разных участках реки крайне неравномерно. В пойме р. Теча наиболее загрязнены грунты Асановских болот, где удельные активности достигают: 1,6 МБк/кг для '"Се; 55 кБк/кг - ^г; 239-240Ри - 2,4 кБк/кг. Удельные активности техногенных и естественных радионуклидов для пойменных почв в парах 232ТЪ/137Сз и 238иГЗг находятся в прямых зависимостях относительно друг друга.

3. Максимальные значения плотностей радиоактивного загрязнения илов наблюдаются в верхнем 10 см слое. Наиболее высокие уровни загрязнения донных отложений обнаружены в верхнем течении реки, где удельные активности '"Бг и '"Сэ достигают 4,5><103 и 6,7х105 Бк/кг соответственно. Запасы в 30 см слое донных отложений верхнего течения составили: ^г - ' 976,8 ГБк, |37Сз - 18537 ГБк, что составляет, соответственно, 46% и 84% от суммарных значений для всей длины реки.

4. В поверхностном 10 см слое пойменных почв верхнего течения '"Зг представлен преимущественно обменными формами (до 60%), тогда как на долю водорастворимых форм приходиться до 8,2% ^г. Доля подвижных форм Бг в донных отложениях реки аналогична пойменным почвам.

5. Вклад ^г,

поступающего с водосборной территории верхнего течения реки, в среднем составлял 7,6% от объемной активности в конце участка. В настоящее время основная роль в радиоактивном загрязнении реки Теча принадлежит 903г, поступающему из водоемов Теченского каскада (более 90%).

6. В отдаленном периоде заболоченная пойма остается потенциальным источником поступления долгоживущих радионуклидов в речную воду. Отмечается интенсивное выщелачивание 903г и '"Сб из растительной

компоненты (до 90%), при незначительной разнице между радионуклидами. Скорость перехода водорастворимых форм радионуклидов из почвы существенно ниже: 90Sr - до 12 %, u7Cs - менее 1 %.

Публикации в изданиях, рекомендованных ВАК:

1. Костюченко В.А., Попова И.Я., Перемыслова JI.M., Мельников B.C. Состояние радиоактивного загрязнения реки Теча // Радиационная биология Радиоэкология Т. 49 №2, с. 212-218,2009.

2. Казачёнок H.H., Попова И.Я., Костюченко В.А., Мельников B.C. Исследование перехода ^Sr и l37Cs в подвижные формы в пойменном почвенно-растительном комплексе при различных режимах увлажнения в модельном эксперименте. Медико-биологические проблемы жизнедеятельности. 2010. № 2(4) С. 24-31.

3. Казачёнок H.H., Попова И.Я., Костюченко В.А., Мельников B.C., Полянчикова Г.В., Тихова Ю.П., Коновалов К.Г., Российская Г.Б., Копелов А.И. Современная радиоэкологическая обстановка и источники радиоактивного загрязнения на реке Теча. Медико-биологические проблемы жизнедеятельности. 2013. № 1. С. 63-70.

4. Казачёнок H.H., Попова И.Я., Мельников B.C., Полянчикова Г.В., Коновалов К.Г., Тихова Ю.П. Закономерности распределения 3Н в открытых водоемах и источниках питьевого водоснабжения в зоне влияния ПО «Маяк» АНРИ 2013 №3(74) с.43-51.

5. Казачёнок H.H., Попова И.Я., Мельников B.C., Полянчикова Г.В., Тихова Ю.П., Коновалов К.Г., Копелов А.И. 3Н, ^Sr, 137Cs, 239;!40Pu в системе реки Теча. Журнал «Вода: химия и экология», № 11 (65) за Ноябрь 2013 г. Стр. 10-15.

6. Melnikov VS, Popova IY, Konovalov KG, Kostyuchenko VA. Qualitative Assessment of Sources and General Dependencies in the Behavior of Anthropogenic Radionuclides in the Techa River. July 2012 - Volume 103 Health Physics.

7. Kostyuchenko, Vladimir A.; Peremyslova, Liudmila M.; Popova, Irina Y.; Kazachyonok, Nina N.; Melnikov, Viktor S. Main Dependencies in Reduction of

Radiation Exposure to the Population of the Southern Urals July 2012 - Volume 103 Health Physics.

Тезисы конференций:

1. Перемыслова JI.M., Костюченко В. А., Попова И .Я., Мельников B.C. Современный уровень загрязнения долгоживущими радионуклидами реки Теча в Челябинской области. Адаптация биологических систем к естественным и экстремальным факторам среды материалы 1 международной научно-практической конференции 9-11 октября 2006 г. Челябинск, 2006, с. 38-40

2. Костюченко В.А., Попова И.Я., Казаченок H.H., Мельников B.C., Перемыслова Л.М. О роли заболоченной поймы верховья реки Теча в загрязнении речной воды радионуклидами //Сборник докладов и тезисов научно-практической конференции Санкт- Петербург, 4-7 декабря 2006, с. 158-159.

3. Костюченко В.А., Мельников B.C., Попова И.Я., Перемыслова Л.М., Казачонок H.H. Река Теча - современные радиоэкологические проблемы // VI съезд по радиационным исследованиям (радиобиология, радиоэкология, радиационная безопасность): Тезисы докладов. Том 11 (секции VI11-XIV). М: РУДН, 2010. - с. 37.

4. Мельников B.C. Оценка современных источников поступления радионуклидов в воды реки Теча // Тезисы докладов на 4 международной конференции "Хроническое радиационное воздействие: эффекты малых доз" 9-11 ноября 2010 г. Челябинск, Издательство "Челябинская государственная медицинская академия, С. 128."

5. Казачёнок H.H., Костюченко В.А., Попова И.Я., Полянчикова Г.В., Коновалов К.Г., Мельников B.C. Радиационно-гигиеническая обстановка в населенных пунктах на территории, прилегающей к радиохимическому предприятию // Актуальные проблемы токсикологии и радиобиологии, Санкт - Петербург 19-20 мая 2011г.

6. Казачёнок H.H., Костюченко В.А, Попова И.Я., Полянчикова Г.В., Тихова Ю.П., Коновалов К.Г., Копелов А.И., Мельников B.C. Радиоактивное загрязнение наземных экосистем в 30-км зоне ПО «Маяк» / Опыт

минимизации последствий аварии 1957 года: Материалы Международной конференции 2-3 октября 2012 г., г. Челябинск- тип ООО «Энерготехника», 2012.-С. 113-114.

7. Попова И.Я., Казачёнок H.H., Костюченко В.А., Копелов А.И., Мельников B.C., Полянчикова Г.В., Коновалов К.Г. Современное распределение радионуклидов в системе реки Теча / Тяжелые металлы и радионуклиды в окружающей среде. Материалы VII Международной научно-практической конференции. Семипалатинский государственный педагогический институт, 4-8 октября 2012 года. Т. I. - Семей, 2012 г. - С. 261-269

Список сокращений:

ЛБК - левобережный канал

МИОМФК - моноизооктилметиловый эфир фосфоновой кислоты н.п. - населенный пункт ПБК - правобережный канал ТКВ - Теченский каскад водоемов