Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему

Региональная модель для исследования физических и химических свойств взвешенных частиц в Европе

ВАК РФ 25.00.30, Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации по теме "Региональная модель для исследования физических и химических свойств взвешенных частиц в Европе"

ГЛАВНАЯ ГЕОФИЗИЧЕСКАЯ ОБСЕРВАТОРИЯ им А.И. ВОЕЙКОВА

На правах рукописи

ЦЫРО Светлана Геннадьевна

ООЗ169147

РЕГИОНАЛЬНАЯ МОДЕЛЬ ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ ФИЗИЧЕСКИХ И ХИМИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ВЗВЕШЕННЫХ

ЧАСТИЦ В ЕВРОПЕ

Специальность 25 00 30 - метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

1 5 МАЙ 2008

Санкт-Петербург 2008

003169147

Работа выполнена в Главной геофизической обсерватории им А И Воейкова

Научный руководитель

Официальные оппоненты-

кандидат физико-математических наук Чичерин Сергей Семенович

доктор географических наук, профессор,

Рябошапко Алексей Григорьевич

доктор физико-математических наук, профессор, Заслуженный деятель науки РФ, Кароль Игорь Леонидович

Ведущая организация

Российский государственный гидрометеорологический университет

Защита диссертации состоятся « 4 » июня 2008 г в 14 часов на заседании диссертационного совета Д327 005 01 по защитам докторских и кандидатских диссертаций при Главной геофизической обсерватории им А. И Воейкова Адрес 194021 г Санкт-Петербург, ул Карбышева, 7

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Главной геофизической обсерватории им А И Воейкова

Автореферат разослан « 2$ » (Хпр-Р/) 9,2008 г

Ученый секретарь совета,

по защитам докторских и кандидатских диссертаций,

доктор географических наук ' ^ Мещерская

1. Общая характеристика работы

Актуальность темы

В последние десятилетия во всем мире отмечается значительное усиление обеспокоенности в связи с возрастающим загрязнением воздуха атмосферным аэрозолем или твердами частицами (или РМ от английского Particulate Matter - вошедшее в широкое употребление сокращение). В первую очередь, это связано с вредным возденете:™,: пзпегпенных час шц на здоровье человека Результаты значительною объема эпидемиологических и токсикологических исследований указывают на наличие связи между повышенными уровнями концентраций РМ и увеличением случаев респираторных и сердечно-сосудистых заболеваний, а также снижением продолжительности жизни и ростом преждевременной смертности [24,25] Далее, поглощая, отражая и рассеивая радиационные потоки, влияя на процессы облакообразования и изменяя свойства облаков, атмосферный аэрозоль вносит вклад в изменение радиационного баланса в системе земля-атмосфера, а, следовательно, в изменение погоды и климата [19] При определенных условиях взвешенные в воздухе частицы могут приводить к существенному снижению видимости Часть атмосферных аэрозолей, содержащие ионы сульфата, нитрата и аммония, наносят ущерб природным экосистемам, приводя к подкислению и эвтрофикации почв и водных бассейнов Кроме того, аэрозоли способствуют коррозии металлов, деградации зданий и материалов, включая памятники культуры и другие возведенные человеком сооружения

В отличие от газовых примесей РМ являются, в основном, сложной гетерогенной смесью многих компонентов, причем их свойства (спектр распределения по размерам, химический состав) широко изменяются во времени и пространстве Свойства РМ определяются выбросами из различных источников, химическим режимом атмосферы и метеорологическими условиями и изучены значительно меньше по сравнению с газовыми примесями. Хотя большую часть массы глобального тропосферного аэрозоля составляют частицы природного происхождения (эрозионная пыль, морской аэрозоль, результаты извержений вулканов и лесных пожаров и др), антропогенный компонент преобладает в РМ в районах развитой промышленной и сельскохозяйственной деятельности и в результате выбросов от автотранспорта В настоящее время существует консенсус, что мелкодисперсный антропогенный аэрозоль оказывает существенное влияние на климат, в частности, повышая альбедо облаков [19], а будучи более токсичным, он также оказывает потенциально более сильный эффект на здоровье человека [24]

Большой объем результатов эпидемиологических исследований указывает на увеличение случаев заболеваемости, госпитализации и преждевременной смертности людей при повышении концентраций РМШ (частиц с диаметрами менее 10 мкм) и PMj 5 (частиц с диаметрами менее 2 5 мкм), способных к проникновению в нижние отделы респираторного тракта [24,25] РМю, и в особенности РМ25. вследствие их медленного естественного выведения из атмосферы характеризуются относительно долгой продолжительностью жизни в атмосфере и поэтому могут переноситься на большие расстояния Следствием этого является весьма значительный вклад фоновой (т е на значительном удалении от источников) составляющей в сельских и даже городских концентрациях РМ Таким образом, проблема загрязнения воздуха взвешенными частицами носит не только

местный, но и, в значительной степени, региональный, в том числе, трансграничный характер В связи с этим становится очевидным, что эффективное решение згдач снижения загрязнения воздуха РМ требует принятия скоординированных мер, осуществляемых в рамках программ международного сотрудничества

В ] 998-99 гг взвешенные частицы были включены в число загрязняющих веществ, рассматриваемых в рамках Конвенции о Трансграничном Загрязнении Воздуха на Большие Расстояния Европейской Экономической Комиссии Организации Объединенных Наций (ЕЭК ООН), в число задач которой входит управление качеством атмосферного воздуха, регулирование и контроль выбросов загрязняющих веществ в атмосферу в Европе В связи с расширением задач Конвенции на регулирование загрязнение воздуха РМ, наряду с развитием инструментального мониторинга атмосферных аэрозолей, возникла необходимость разработки моделей переноса для описания загрязнения воздуха взвешенными частицами В соответствии с решением руководящего органа ЕМЕП (Совместная программа наблюдения и оценки распространения загрязнителей воздуха на большие расстояния в Европе) задача разработки региональной аэрозольной модели как части Унифицированной программы ЕМЕП была поручена Метеорологическому Синтезирующему Центру - Запад (МСЦ-3), функционирующему в Норвежском метеорологическом институте.

Цель и задачи исследования

Основной целью настоящей диссертационной работы является разработка региональной модели переноса многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающей изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам, предназначенной для исследования пространственно временного распределения и свойств тропосферного аэрозоля и оперативных расчетов загрязнения воздуха РМ в Европе

В соответствии с этой целью в диссертационной работе поставлены и решены следующие задачи

1 Разработать модульную архитектуру построения модели, установить взаимосвязи между модулями, описывающими различные процессы с участием газообразных и аэрозольных примесей На основе критического обзора существующего международного опыта в области аэрозольного моделирования разработать необходимые схемы, апробировать и/или модифицировать существующие параметризации аэрозольных процессов

2 Построить региональную модель многокомпонентного аэрозоля для включения в Унифицированную модель ЕМЕП

3 Провести проверку адекватности разработанной аэрозольной модели путем сопоставления результатов расчетов с данными наблюдений о концентрациях РМю, РМ25 и отдельных аэрозольных компонентов

4. Применить модель для исследования пространственно-временного распределения фоновых уровней аэрозолей в Европе и характеристики их химического состава, провести оценки существующей и перспективной ситуации загрязнения воздуха РМ25 и РМю относительно стандартов качества воздуха ЕС и ВОЗ и оценить вклад различных источников в фоновое загрязнение воздуха РМ в различных регионах Европы

Научная новизна работы

Настоящая диссертационная работа является одной из первых разработок региональной модели многокомпонентного аэрозоля, характеризующей также его распределение по размерам К результатам, содержащим научную новизну, можно отнести следующие

• Построен, адаптирован и апробирован ряд параметризационных схем лля расчета аэрозольных процессов, в том числе, поступления в атмосферу морского аэрозоля и эрозийной пыли, модуль аэрозольной динамики, модули сухого и влажного выпадения частиц

• Разработана аэрозольная модель ЕМЕП - одна из первых моделей в Европе для исследования и характеристики атмосферных аэрозолей с учетом их физической и химической трансформации в региональном масштабе, и первая модель, позволяющая проводить оперативный расчет трансграничного загрязнения воздуха по всей Европе взвешенными частицами

• Впервые с помощью модели исследован эффект учета воды в составе частиц при сопоставлении расчетных концентраций РМЮ и РМ25 с данными измерений, проведенных с помощью рекомендованных гравиметрических методов в соответствии с европейскими стандартами CEN 12341 и CEN 14907

• Впервые дана характеристика концентраций и химического состава РМ25 и РМю для всей Европы, а также проведены оценки вкладов от выбросов из антропогенных (как первичных РМ, так и их газовых предшественников) и естественных источников в РМ2 5 и РМю в различных регионах

• Впервые проведены численные оценки загрязнения воздуха РМ10 и РМ2 5 относительно стандартов Европейского Союза и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха, как существующего на 2004 г, так и прогностического на 2010 г, а также рассчитан вклад трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в Европейских странах

• Проведены с применением модели предварительные оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ, в которых в качестве индикатора выбросов первичных РМ использован элементарный углерод

• Получены первые расчетные оценки и выполнена верификация счетных концентраций частиц и их распределения по размерам

Научная и практическая значимость работы

Разработка аэрозольной модели является существенным вкладом, как в дальнейшее расширение Унифицированной модели ЕМЕП, играющей роль официальной модели Конвенции ЕЭК ООН по дальнему переносу загрязнителей, так и в общее развитие в области численного моделирования аэрозольных процессов в региональном масштабе. Так, модуль аэрозольной динамики (M0N032) [6], разработанный в ходе работы при тесном сотрудничестве с учеными из университетов г Хельсинки и впервые апробированный в представленной аэрозольной модели, был рекомендован для использования в региональных и глобальных моделях и впоследствии был внедрен в такие европейские модели, как MATCH (Шведский Институт Метеорологии и Гидрологии), S1LAM (Финский Метеорологический Институт) и др

Оперативное использование аэрозольной модели в составе Унифицированной модели ЕМЕП связано с проведением большого количества расчетов трансграничного загрязнения воздуха РМ, трендов и прогностических оценок загрязнения воздуха. Возможность реализации этого обеспечена вычислительной эффективностью модели при ее удовлетворительной точности, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессов и источников, определяющих основные свойства аэрозолей и их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций этих процессов

Научная значимость работы подтверждается, в частности, использованием отдельных ее результатов в Докладе Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (ВОЗ) «Оценка риска здоровью в результате воздействия трансграничного загрязнения воздуха взвешенными частицами» [24], а также в оценках влияния реализации существующих и намеченных мер по снижению выбросов РМ и их газовых предшественников на изменения радиационного баланса и климата, проводимых Объединенным Научным Центром ЕС (JRC) Практическая значимость работы состоит в использовании результатов расчетов по модели при стратегическом планировании и оптимизации мероприятий по снижению загрязнения воздуха в Европе (например, в рамках КТЗВБР ЕЭК ООН, в Программе ЕС «Чистый Воздух для Европы» (CAFÉ), в ревизии Директивы ЕС по национальным потолочным выбросам (NEC Directive) и др)

Достоверность и обоснованность результатов

Достоверность и обоснованность изложенных результатов обусловлена использованием для описания аэрозольных процессов в модели параметризаций, опирающихся на законы физики и химии, и надежно установленных эмпирических закономерностей При разработке модели широко использовался международный опыт в области моделирования атмосферных аэрозольных процессов, адоптировались физически адекватные параметризации и алгоритмы, полученные ведущими учеными, тестированные по данным наблюдений (что документировано в публикациях) и апробированные в моделях атмосферного рассеивания Разработке модели способствовало тесное сотрудничество автора с ведущими Европейскими группами в области экспериментального исследования и численного моделирования атмосферных аэрозолей

Достоверность и обоснованность полученных результатов обеспечена привлечением для их оценки большого объема данных наблюдений. Проверка адекватности результатов расчетов и установление области применимости модели проведены с использованием данных сети фонового мониторинга ЕМЕП за период с 2001 по 2004 г , а также даных, полученных в ряде национальных исследовательских измерительных кампаний Станции, число которых с измерениями отдельных аэрозольных компонентов варьировалось от 10 до 70, являлись репрезентативными для широкого разнообразия химических и метеорологических атмосферных режимов Европы Точность и надежность использованных данных обеспечивалась гармонизацией наблюдений и обеспечением и контролем качества данных в соответствии с Руководством ЕМЕР

В мае 2006 г был выполнен критический анализ и проведено публичное обсуждение аэрозольной модели при участии ведущих ученых в области теоретического и экспериментального исследования атмосферных аэрозолей (Мар-кку Кульмала (университет г Хельсинки), Спирос Пандис (Карнеги Меллон университет г. Питгсбург, США и Университет г Патрас, Греция) и Ханс-Кристиан Ханссон (университет г Стокгольма)) Результаты обсуждения показали, ни ««ршольная модель ЕМЫ1 достигла зрелого уровня развития и адекватности в отношении описания большинства аэрозольных компонентов»

Основные результаты и положения, выносимые на защиту:

• Разработанная региональная аэрозольная модель, учитывающая формирование и изменения физических свойств, химического состава и распределения по размерам атмосферных аэрозолей

• Результаты обширной верификации и тестирования аэрозольной модели по данным наблюдений, показавшие адекватность результатов расчетов характеристик фоновых концентраций РМ в Европе.

• Результаты исследования с помощью модели пространственно-временного распределения и химического состава РМ10 и РМ25 в Европе

• Численные оценки качества атмосферного воздуха в Европе относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ, а также оценки вклада трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в европейских странах

Личный вклад автора

Автором лично была создана архитектура модели, проведен обзор международного опыта аэрозольного моделирования, на основе чего построены необходимые схемы, модифицированы и апробированы существующие параметризации аэрозольных процессов Автором самостоятельно разработана региональная аэрозольная модель и проведена ее компьютерная реализация, как части Унифицированной модели ЕМЕП, а также верификация модели по данным наблюдений Все представленные расчеты по аэрозольной модели и изложенные результаты выполнены и получены автором лично

Апробация и реализация результатов работы

Результаты работы были представлены и обсуждены на ряде международных научных конференций и совещаний

■ Европейских аэрозольных конференциях (ЕАС) в 2000-2003,2005 и 2007 гг,

■ Международных конференциях по Глобальной химии атмосферы (IGAC) в 2004 и 2006 гг;

■ Симпозиумах скандинавской аэрозольной ассоциации (NOSA) в 2002 и 2005 гг,

■ 1 Международном Симпозиуме проекта ЕС ACCENT «Изменение Состава Атмосферы» (12-16 сентября 2005 г),

■ на заседании рабочей группы Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (27 марта 2007 г),

■ регулярно докладываются на совещаниях целевых и рабочих групп ЕМЕП,

Разработанная автором аэрозольная модель с 2003 г используется в рамках Унифицированной модели ЕМЕП для проведения расчетов концентраций и трансграничных потоков, матриц "источник-рецептор" для европейских стран,

трендов и сценариев загрязнения воздуха РМ25 и РМю в Европе Результаты расчетов используются в Конвенции ЕЭК ООН по Дальнему Трансграничному Переносу Загрязнителей Воздуха в разработках европейской стратегии по сокращению снижения загрязнения воздуха

Публикации

По теме диссертации опубликовано 6 статей в реферируемых отечественных и международных журналах, в том числе в журналах «Метеорология и Гидрология», Journal of Geophysic Research, Journal of Atmospheric Chemistry and Physics, Journal of Environmental Monitoring (Цыро, 2008, Pirjola, Tsyro и др, 2007, Tsyro, 2005, Tsyro и др, 2003) Описание аэрозольной модели, результаты ее регулярной верификации и результаты расчетов опубликованы с 2002 по 2007 г в 11 официальных отчетах ЕМЕП

Благодарности

Работа по разработке модели финансирована программой ЕМЕП и Советом Министров стран Северной Европы Автор в особенности признателен М Кульмала и JI Пирьола из Университета г Хельсинки и Х-К Ханссену из Университета г Стокгольма за тесное сотрудничество при разработке модуля аэрозольной динамики Автор приносит глубокую благодарность всем коллегам из ЕМЕП за конструктивные дискуссии, творческую и вдохновляющую рабочую атмосферу и поддержку

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения, списка литературы и приложения Общий объем работы составляет 163 страницы, включая 48 рисунков и 18 таблиц Список литературы содержит 171 наименование

2. Содержание диссертации

Введение

Во введении дано обоснование актуальности проблем, которые решаются в диссертации, сформулированы цели и задачи работы и показана ее научная новизна Приведены основные положения, выносимые на защиту, аргументированы достоверность и обоснованность полученных результатов, а также приведены сведения о практическом использовании результатов работы и ее апробации

Глава 1. Состояние вопроса и постановка задачи

Первая глава носит вводно-обзорный характер

В первом параграфе выполнен обзор работ по крупномасштабному аэрозольному моделированию и дана краткая характеристика основных типов аэрозольных моделей

Во втором параграфе аргументирована потребность разработки новой аэрозольной модели и сформулированы основные требования, предъявляемые к модели

В третьем параграфе дано описание Унифицированной модели ЕМЕП, являющейся платформой для построения аэрозольной модели Модель является трехмерной Эйлеровой, построенной на сетке с горизонтальным разрешением 50x50 км2 и покрывающей всю Европу Расчетная область из 21 слоя по вертикали достигает 100 гПа

Глава 2. Описание аэрозольной модели

В первом параграфе изложены основные принципы построения и структура аэрозольной модели В модель включены следующие аэрозольные компоненты сульфаты (8042"), нитраты (N03'), аммоний-ион (ГШ/), органический углерод (ОУ), элементарный углерод (ЭУ), морские аэрозоли и минеральную пыль, а также рассчитывается масса воды в составе обводненных гигроскопических аэрозолей Как показывают наблюдения, такой набор компонентов позволяет реалистично описать химический состав тропосферного аэрозоля Распределение аэрозолей по размерам описывается с помощью 4 фракций 1) ядрообразования (частицы с диаметрами (1<0 02мкм), 2) Айгкена (0 02мкм<с1<0 1мкм), 3) накопления (0 1мкм<с1<2 5мкм) и 4) грубодисперсных частиц (2 5 мкм<с!< 1 Омкм) Такой выбор фракций позволяет оптимизировать учет наиболее существенных процессов и адекватно описать основные физические и химические свойства частиц с различных размеров, обеспечивая вычислительную эффективность расчетов [6] В модели полагается, что внутри каждой отдельной фракции по размеру аэрозоль является монодисперсным и «внутренне» смешанным, что означает, что все частицы, принадлежащие одной той же фракции, имеют одинаковый размер и одинаковый химический состав Модульная структура модели позволяет легко менять описание спектра аэрозолей, включать новые аэрозольные компоненты, а также модифицировать существующие и включать новые схемы расчета аэрозольных процессов

Уравнение баланса массы любой газообразной и аэрозольной примеси записано в виде

где Сц - удельная концентрация (отношение смесей) примеси г во фракции 7, ¥ц - вектор горизонтальной скорости ветра, Дн - оператор горизонтальной дивергенции, ш - параметр искажения карты, а- вертикальная координата а=(р-рт)/р*, где р*= р^рп где р, р3 ирт- давление воздуха на уровне сг, на поверхности и верхнем уровне модельной сетки, сг- вертикальная скорость ветра и Ка-коэффициент вертикальной турбулентности Последний член в правой части описывает все источники и стоки примеси г во фракции ], где Е,} - интенсивность выбросов примеси в атмосферу, СИу - интенсивность химических преобразований, Оуп,} - интенсивность процессов аэрозольной динамики, Оу и -интенсивности сухого выпадения и вымывания. Уравнение решается численно методом расщепления по процессам

Во втором параграфе приводится описание антропогенных и естественных выбросов аэрозолей, включенных в модель. В разд 2 21 описан препроцессор антропогенных выбросов РМ, характеризующий выбросы РМю и РМ2.5 по химическому составу (т е их подразделение на ОУ, ЭУ и минеральную пыль) и их распределение по размерам Количество частиц, выброшенных во фракциях Айгкена, накопления и грубодисперсных частиц рассчитывается на основе их массовых выбросов, задавая для каждой фракции средний диаметр и плотность частиц

В разд. 2.2.1 изложен алгоритм расчета выноса в атмосферу морских аэрозолей В модель включены две эмпирические параметризационные схемы для расчета потоков частиц морской соли 1) с диаметрами свыше 2 мкм, предложен-

ная в [22], и 2) с диаметрами меньше 2 мкм, основанная на материалах работы [23] Потоки морских аэрозолей рассчитываются в зависимости от скорости ветра и температуры водной поверхности для 12 интервалов диаметров (0 03 до 10 мкм) В разд. 2.2.2 описана параметризация генерирования эрозионной пыли, основанная на результатах работ [18,20,26] Основным условием для поднятия частиц почв с поверхности является превышение динамической скоростью ветра критической величины (и* > и•,}), определяемой на основании схемы распределения поверхностного напряжения турбулентного трения с учетом влажности почвы между эрозионными и не эрозионными элементами Интенсивность выброса эрозионных пылевых частиц во фракции у рассчитывается как

Е,=А,а ¡5, д,=А,а Д ^ (2)

где А5 - относительная площадь эродирующих участков, Qs - поток сальтирующих частиц, К - параметр, учитывающий степень эродийности почвы, а - результативность пескоструйного эффекта сальтирующих частиц, доля частиц7-той фракции В третьем параграфе дано описание включенных в модель химических процессов, приводящих к образованию аэрозолей В химическую схему модели ЕМЕП включена газообразная серная кислота, которая идет на образование новых частиц путем ядрообразования и на увеличение массы сульфатного аэрозоля в результате ее конденсации на атмосферные часгицы (разд. 2.3.1) Формирование сульфатного аэрозоля в облачных каплях приводит к росту частиц и изменению их спектра (разд. 2.3.2) Полагается, что все частицы фракции накопления и частицы фракции Айткена, радиусы которых превышают критическое значение, активируются и формируются в облачные капли, создавая среду для прогекания реакций окисления 802 в 8042 Для расчета распределения летучих неорганических веществ (НЕЦИОз, Ка1ЧОз) между газообразной и аэрозольной фазой в модели используется Упрощенная Равновесная модель (ЕС^АМ), которая также используется для расчета массы воды в обводненных аэрозолях, описанных в разд. 2.3.2 и 2.3.4)

Четвертый параграф посвящен описанию процессов аэрозольной динамики Ядрообразование, или нуклеация, является в настоящее время наименее изученным аэрозольным процессом, с точки зрения как ведущих механизмов ядрообразования, так и вовлеченных веществ Поэтому в аэрозольную модель включены несколько альтернативных параметризаций скорости нуклеации для бинарной (НгБО^НгО), а также тройной (НгБОгМ^-НгО) системы (разд. 2.4.1) Для расчетов конденсационного роста аэрозолей и их коагуляции в аэрозольную модель включен модуль аэрозольной динамики ММ32, описанный и апробированный в [6] В ММ32 рассчитывается конденсация газообразной серной кислоты на аэрозольные частицы (разд. 2.4.2), приводящая к изменению их химического состава и сужению спектра распределения по размерам ММ 32 включает описание броуновской коагуляции, являющейся доминирующим механизмом коагуляции для частиц фракций нуклеации и Айткена, для которых процесс коагуляции наиболее эффективен (разд. 2.4.3) В целом, коагуляция приводит к уменьшению общего количества частиц и сужает их спектр по размерам На каждом временном шаге рассчитываются новые диаметры частиц

для каждой из четырех фракций Расчеты изменения распределения аэрозолей по размерам вследствие их роста проводятся с использованием функции распределения ошибок, для чего в каждой фракции полагается логарифмически-нормальное распределение частиц по размерам (разд. 2.4.3)

В пятом параграфе дано описание схемы для расчета скоростей сухого осаждения аэрозольных частиц Параметризация осаждения частиц основана на принципе «dHdJiuid .электрического сопротивления» и позволяет рассчитывать скорости сухого осаждения частиц на различные типы подстилающей поверхности как функции их диаметра [10, 17]

В шестом параграфе приведены схемы расчета влажного выведения аэрозолей с осадками Скорости вымывания аэрозолей их облачного слоя описываются с использованием эмпирических коэффициентов вымывания, зависящих от растворимости аэрозольных компонентов Скорости вымывания частиц из подоблачного слоя рассчитываются, полагая распределение капель дождя по Маршаллу-Пальмеру, и учитывая зависимость эффективности захвата частиц дождевыми каплями от их размеров

Аэрозольная модель реализована в виде комплекса программных модулей в векторной форме Представленные в работе расчеты выполнены на суперкомпьютере SGI 0ngin3800 (г Трондхейм, Норвегия) Для проведения расчетов для одного целого года с использованием 32 процессоров требуется около 10 часов (и около 5 часов на компьютерах нового поколения HP rx4640/Itanium2 или IBM p575+/Power5)

Глава 3. Верификация аэрозольной модели по данным наблюдений

Третья глава посвящена проверке результатов расчетов массовых концентраций РМю и РМ2.5 и их компонентов по данным наблюдений на сети фонового мониторинга ЕМЕП, а так же полученные в ходе национальных измерительных кампаний в ряде Европейских стран

В первом параграфе изложена методология верификации модели Дана характеристика использованных данных наблюдений, включая краткую информацию об измерительных станциях, методах отбора проб и лабораторных анализов, а также погрешностях измерений

Во втором параграфе представлены результаты верификации расчетных концентраций РМю и РМ25 (являющимися рекомендованными ВОЗ индикаторами качества воздуха) по данным наблюдений на сети мониторинга ЕМЕП для периода с 2001 по 2004 г В соответствии с Директивой ЕС требуемая точность расчетов среднегодовых концентраций РМю по модели качества воздуха составляет 50%

Результаты верификации РМю и PM2.j, обобщенные в табл 1, свидетельствуют о способности модели удовлетворительно воспроизводить региональные градиенты, уровни фоновых концентраций РМ и их временные вариации в различных регионах Европы (разд. 3.2.1) Полученные стабильные результаты верификации для 4-х лет указывают на робастность модельных расчетов для изменяющихся условий химического состава атмосферы и рассеивания примесей Как показано в разд. 3.2.2, модельные расчеты реалистично воспроизводят

наблюденный годовой ход РМ10 и, особенно хорошо для РМ2 5, в период с 2001 по 2004 г (рис 1)

Таблица 1 Статистические параметры сравнения рассчитанных по аэрозольной модели ЕМЕП концентраций РМ10 и РМ25 с наблюдениями на станциях ЕМЕП, __осредненные для периода с 2001 по 2004 г __

Компонент Nct Набл(мкг/м3) Расч(мкг/м3) СОО (%) СКО Rnp RriB

РМ10 27-30 172 14 6 -14 5 28 0 71 052

РМ25 18-22 119 11.7 -3 3.89 0.80 0 54

Мст - число станций, Набл и Расч -наблюденные и расчетные концентрации, СОО=(расч-набл)/набл 100% - среднее относительное отклонение расчетных концентраций от наблюденных; СКО=1/ N(2 (расч-набл)2)1/2 - среднеквадрати-ческая ошибка, 11пр - коэффициент пространственной корреляции между среднегодовыми расчетными и наблюденными концентрациями, 11пв- коэффициент пространственно-временной корреляции для 24-х часовых концентраций по

всем станциях

2001 2002 2003 2004 2001 2002 2003 2004

Рис 1 Временные серии среднемесячных расчетных и измеренных концентраций РМ|о and РМ25 в период с 2001 по 2004 г наблюдения - сплошная линия, модельные расчеты - пунктирная линия

В разд. 3.2.3 показано, что в среднем за период 2001-2004 г расчетные 24-х часовые концентрации РМЮ и РМ25 для 75% из рассмотренных станций ЕМЕП лежат в пределах 30% от измеренных значений Для большинства станций коэффициенты временной корреляции между расчетными и наблюденными концентрациями РМю и РМ2^ превышают 0 50, достигая 0 68 для РМю и 0 72 для РМ2 5, что указывает на удовлетворительную способность модели воспроизводить эпизоды регионального загрязнения воздуха В целом, результаты сравнения модельных расчетов с данными мониторинга ЕМЕП показали, что точность расчетов среднегодовых концентраций РМ10 по аэрозольной модели удовлетворяет требованию Директивы ЕС 1999/30/ЕС

В разд. 3.2.4 приведены результаты исследования эффекта учета воды в составе частиц на результаты верификации расчетных концентраций РМю и РМ2 5 с концентрациями РМю и РМ2 5i измеренными с помощью гравиметрических методов в соответствии с европейскими стандартами CEN 12341 и CEN 14907 (требующих «кондиционирование» фильтров при 20°С и 50% относи-

тельной влажности) Найдено, что включение учета воды в частицах уменьшило модельную недооценку концентраций РМШ от 23 % до 14 % , а РМ25 от 16% до 4% в среднем для периода 2001-2004 г, а также улучшило временные корреляции между 24-х часовыми рассчитанными и измеренными концентрациями РМю иРМ25 практически для всех станций ЕМЕП (Твуго, 2005]

Атмосферный аэрозоль является смесью многих компонентов, поэтому в верификацию модели должна входить и проверка результатов расчетов отдельных аэрозольных компонентов и химического состава РМ В третьем параграфе обсуждаются результаты верификации компонентов РМ (обобщенные в табл 2 и 3) При этом большее внимание уделено проверке расчетов относительно «новых» аэрозольных компонентов, элементарного углерода, морской соли и минеральной пыли Это связано с меньшим существующим опытом и большими неопределенностями их моделирования по сравнению с «классическими» вторичными неорганическими аэрозолями, моделирование и тестирование которых проводилось уже несколько десятилетий, и свойства и источники которых гораздо лучше изучены Получено удовлетворительное согласие рассчитанных концентраций вторичных неорганических аэрозолей (ВНА), т е ЗОД Гч!03" и КН4+, с данными мониторинга ЕМЕП (разд. 3.3.1) В среднем за 4 года расчетные концентрации этих компонентов лежат в пределах от -14 до +26% от наблюденных величин В модельных расчетах хорошо воспроизведены региональные градиенты ВНА по Европе (средняя пространственная корреляция составила от 0 77 до 0 85), а также их временные изменения (пространственно-временная корреляция между 24-х часовыми расчетными и измеренными концентрациями составила от 0 59 до 0 65)

Таблица 2 Статистические параметры верификации расчетных концентраций вторичных неорганических аэрозолей (ВНА) с наблюдениями на сети мониторинга ЕМЕП, осредненные за период с 2000 по 2004 г __1_

Компонент 1Чст Набл(мкг/м3) Расч(мкг/м3) СОО (%) СКО Япр Яга

ВНА 20 4 78 5 16 1 2 26 0 85 0 65

БО/' 90 212 1 81 -14 0 75 0 77 0 59

Ш3" 41 1 73 2 14 24 1 15 0 81 0 59

Ш/ 33 0 89 1 12 26 05 0 84 0 63

Таблица 3 Статистические параметры верификации расчетных концентраций элементарного и суммарного углерода, морской соли и минеральной пыли в составе РМЮ с данными исследовательских наблюдений на отдельных станциях в Европе

Компонент Ыст Период СОО(%) Кпр Япв

ЭУ 12 7 2002-6 2003 -34 0 85 0 56

2 10 2002-7 2004 (-71)-69 - 0 22- 0 77

СУ 12 7 2002-6 2003 -21 05 056

2 10 2002-7 2004 (-74)-55 032-081

Мор соль (№+) 9 2 2000-2004 2001-2003 7 -40 - 40 0 93 0 57 0 3-0 8

Мин пыль 2 2001-2003 (-70)-35 - 0 15-0 36

В разд. 3.3.2 представлены результаты проверки расчетов углеродсодер-жащих аэрозолей В целом, получено достаточно неплохое согласие рассчитанных концентраций элементарного углерода (ЭУ) с данными, полученными в ходе измерительных кампаний ЕМЕП, проекта ЕС CARBOSOL и австрийской национальной кампании (табл 3). Одной из основных причин расхождений расчетов и наблюдений концентраций ЭУ является, по-видимому, серьезные неточности описания пространственно-временного распределения выбросов ЭУ от его основных источников, дорожных и вне-дорожных транспортных средств и, в особенности, от сектора отопления Расчетные концентрации органического углерода (без учета первичных биогенных аэрозолей) ниже наблюденных концентраций в среднем на 39%, а пространственная корреляция составила 0 4 Разработка параметризации образования вторичных органических аэрозолей не входили в круг задач автора (см Simpson и др., 2007)

В среднем за период 2001-2004 г получено хорошее согласование расчетных концентраций натрия (Na*) с данными наблюдений на 9 станциях ЕМЕП (табл 3), расположенных в непосредственной близости или на небольших расстояниях от морских побережий (разд. 33.3) Среднегодовые отклонения расчетных концентраций Na+ от измеренных величин для отдельных станций изменяются в пределах ±(10-15)%, а коэффициенты временной корреляции между 24-х часовыми расчетными и измеренными концентрациями Na+ лежат в основном между 0 5 и 0 7 Также получено удовлетворительное согласование между расчетными и измеренными концентрациями морского аэрозоля для двух испанских станций (находящихся под влиянием Северо-Атлантического океана и Средиземного моря) и для двух континентальных австрийских станций

В разделе 33.4 отмечена существующая проблематичность расчетов минеральной пыли, связанная как с неточностями данных о выбросах антропогенной пыли, так и со сложностями моделирования эрозионной пыли Результаты расчетов поступления частиц эрозионной пыли в атмосферу и их распределения по размерам чрезвычайно сильно зависят от таких эмпирических параметров, как эрозионная эффективностью почвы, вероятность формирования почвенной корки после выпадения осадков и пескоструйная эффективность сальтирующих частиц Значения этих параметров основаны на весьма ограниченном объеме измерений, которые, в принципе, являются характерными только для конкретных почв в районах измерений В настоящее время регулярные измерения атмосферных концентраций минеральной пыли в Европе отсутствуют Косвенным доказательством физической адекватности моделирования эрозионной пыли является полученное улучшение согласования расчетных концентраций РМю с наблюдениями при включении эрозионной пыли в расчеты Для двух станций в Испании найдено удовлетворительное согласование уровней расчетных и измеренных концентраций минеральной пыли для периода 2001-2003 г. Не высокая временная корреляция между расчетными и измеренными концентрациями является отчасти следствием использования в качестве граничных условий среднемесячных потоков пыли из африканских пустынь Получено очень неплохое согласие расчетных концентраций мелкодисперсной и грубо-дисперсной минеральной пыли с наблюдениями для станции Монтелибретги (Италия) в июне 2006 г, где корреляция между ними составила 0 87

Глава 4. Характеристика химического состава РМ в Европе по результата.м расчетов и наблюдений

Химический состав РМ характеризуется значительными пространственно-временными вариациями в силу воздействия различных источников и атмосферных процессов и, в свою очередь, обуславливает свойства аэрозолей и их судьбу в атмосфере Поскольку химический состав РМю и РМ25 несет в себе информацию с прспсяо/адспии и формировании частиц, сведения о нем используются при идентификации основных источников загрязнения воздуха РМ и при выявлении связей между токсичностью РМ и их физическими и химическими свойствами

В первом параграфе дано описание данных наблюдений и других опубликованных материалов, включенных в исследование особенностей химического состава РМю и РМ2 5

• Во втором параграфе представлена характеристика среднего химического состава РМю и РМ25 для ряда измерительных станций в Европе по результатам модельных расчетов и данным наблюдений (рис 2)

Исследованы географические особенности и сезонный ход химического состава фоновых, сельских и пригородных концентраций РМ10 на основании расчетов по аэрозольной модели и имеющихся данных наблюдений Найдено, что

• вторичные неорганические аэрозоли (БО/'+МОз'+КН/) распределены относительно однородно, составляя для станций различного типа и расположенных в разных частях Европы 30-40% массы РМ10 и 35-50% массы РМ25 (несколько меньше на городских и пригородных постах),

• доля первичных антропогенных частиц в концентрациях РМю составляет 1015% в центральной Европе и 5-20% в южной Европе,

• углеродсодержащие аэрозоли (элементарный и органический углерод) для всех типов станций составляют около 10-30% массы РМ10 и 15-20% массы РМ25,

• присутствие элементарного углерода в РМ обусловлено воздействием антропогенных источников, и доля ЭУ возрастает до 7-9% в концентрациях РМ10 (и 1<>-15% в РЧ2.5) на пригородных станциях по сравнению с 3-4% в фоновых концентрациях РМ,

• вклад морских аэрозолей составляет 7-12% в концентрациях РМю и 3-7% в концентрациях РМ2 5 на станциях, расположенных недалеко от морей, но является незначительным на континентальных станциях,

• доля минеральной пыли в концентрациях РМщ возрастает от 5-15% в северной и центральной Европе до 20-40% в южной Европе,

• расчетный среднегодовой химический состав РМю и РМ2 5 изменяется незначительно в период с 2001 г по 2004 г,

• в среднем 20-35% измеренной массы РМю и РМ25 остается не идентифицированной (НИ) после проведения химического анализа проб

Во втором параграфе представлен основанный на расчетах по аэрозольной модели анализ сезонных изменений химического состава РМШ для различных станций Показано, что сульфатные аэрозоли вносят наибольший вклад в концентрации РМ10 в летние месяцы, а наименьший - в зимние месяцы, что обусловлено годовым ходом эффективности фотохимических процессов Нитратные аэрозоли вносят наименьший вклад в концентрации РМю летом, по-

скольку повышение температуры и понижение влажности воздуха в теплое время года приводит к испарению частиц нитрата аммония и нитрата натрия Сглаженный сезонный ход концентраций аммоний-иона объясняется сочетанием его летнего максимума в виде сульфата аммония с его повышенными уровнями в виде нитрата аммония в более холодные месяцы Наибольший вклад минеральной пыли в концентрации РМю приходятся на теплый период года, что обусловлено влиянием эрозионных процессов

Глава 5. Применение модели для характеристики загрязнения воздуха РМ в Европе

В пятой главе представлены примеры использования аэрозольной модели для характеристики загрязнения воздуха РМю и РМ25 в Европе в 2004 г

В первом параграфе изложена методология проведения оценок качества воздуха с использованием модели В качестве метрик (индикаторов) качества воздуха в настоящее время широко используются концентрации РМю и РМ2.5 Это связано с тем, что больший объем данных мониторинга качества воздуха, характеризует именно концентрации РМ!0 и РМ2_5, а также с тем, что в большинстве эпидемиологических исследований о воздействии взвешенных частиц на здоровье человека РМШ (и до некоторой степени РМ2.5) использовались в качестве индикатора экспозиции В качестве стандартов качества воздуха для РМ в Европейском Союзе используются установленные в Директиве ЕС 1999/30/ЕС нормативные значения концентраций РМю А поскольку уровень современных знаний все еще не позволяет выполнять квантификацию и ранжирование вредных воздействий РМ от различных источников или различных компонентов РМ на здоровье, недавней рекомендацией ВОЗ было продолжать использовать в качестве индикаторов риска для здоровья массовые концентрации РМю и РМ2.5 (\УНО, 2007)

В разделе 5.1.2 приведена информация относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха для РМ В соответствии с требованиями Директивы ЕС среднегодовые концентрации РМю не должны превышать предельного значения 40 мкг/м3, и суточные концентрации РМю не должны превышать 50 мкг/м3 более чем 35 дней в календарном году Новые, более строгие критерии качества воздуха, рекомендованные ВОЗ для среднегодовых концентраций - 10 мкг/м3 для РМ25 и 20 мкг/м3 для РМю, для 24-часовых концентраций (99-й процентиль) - 25 мкг/м3 для РМ25 и 50 мкг/м3 для РМШ

В разделе 5.1.3 дана краткая характеристика данных об антропогенных выбросах РМ и их газообразных предшественников, использованных в модельных расчетах для 2004 г

Во втором параграфе приведены оценки концентраций РМ по Европе в 2004 г Расчетные распределения по Европе среднегодовых концентраций РМю и РМ2.5 описаны в разделе 5.2.1 (рис За, б) Приведены оценки относительной роли первичных и вторичных антропогенных РМ, представляющих особый интерес при разработках стратегий снижения выбросов, а также антропогенных и естественных источников в концентрациях РМю в различных регионах Европы Исследованы особенности пространственного распределения отдельных компонентов РМ по Европе

В третьем параграфе изложены результаты полученных по модели оценок загрязнения воздуха РМ относительно Европейских стандартов для 2004 г Отмечено, что городские концентрации РМю, для которых требуется выполнение стандартов качества воздуха ЕС, могут быть существенно выше фоновых значений, рассчитанных по региональной аэрозольной модели

Результаты расчетов (раздел 5.3.1) показали, что в 2004 г среднегодовые фоновые линцен грации РМю находились в основном ниже предельно допустимого уровня 40 мкг/м3 на большей части Европы, кроме ряда южных территорий, подвергающихся значительному загрязнению воздуха эрозионной пылью Стандарты ЕС для 24-х часовых концентраций РМю превышены на территории Бельгии, в долине реки По (север Италии), в регионах Парижа и Милана, а также на юге Испании (рис Зв)

Новые, рекомендованные ВОЗ предельные значения 20 мкг/м3 были превышены среднегодовыми концентрациями РМю в странах Бенилюкса, долине реки По и юге Испании, а также на юге России, Украины и в Казахстане, 24-х часовые концентрации РМю превысили рекомендованные ВОЗ 50 мкг/м3 более, чем 3 дня в 2004 г на большей части Европы, кроме Скандинавии и севера России По модельным расчетам ситуация в 2004 г была значительно серьезней в отношении загрязнения европейского воздуха РМ25 Среднегодовые расчетные концентраций РМ25 превысили рекомендованный ВОЗ уровень 10 мкг/м3 на большей территории Европы, а также рекомендации ВОЗ для 24-х часовых концентраций РМ2 5 были нарушены практически на всей Европе в 2004 г (рис Зг)

Модельные расчеты позволяют идентифицировать ряд мест в Европе (ячеек модельной сетки) с серьезными хроническими нарушениями рекомендованных ВОЗ критериев качества воздуха для 24-х часовых РМю в течении всего периода 2001-2004 гг. как на территории ЕС (Париж, Милан и долина реки По в Италии, страны Бенилюкса), так и за его пределами К примеру, рассчи ганное по модели число дней с превышениями 24-х часового предельного уровня фоновыми концентрациями РМю составляет в регионе Парижа - 25 дней в 2002 г, 31 день в 2003 г и 34 дня в 2004 г Соответствующее числа для региона Милана - 78, 88 и 74 дня, а для региона Москвы -105 133и116 дней

В разделе 5.3.2 приведены оценки относительного вклада антропогенных и естественных источников выбросов в превышения концентрациями РМ предельных значений В Директиве ЕС допускаются исключения (а именно, со страны снимается требование о разработке и предоставлении плана по снижению выбросов) в тех случаях, когда нарушения установленных стандартов качества воздуха обусловлены влиянием естественных источников, если это может подтвердиться по данными инструментального или численного мониторинга Результата расчетов показали, что выбросы из антропогенных источников являются основной причиной превышения допустимых концентраций РМю странах Бенилюкса, в долине реки По на севере Италии и в регионах городов Парижа, Милана и Москвы С другой стороны, в странах южной и юго-восточной Европы, а также на юге Российской Федерации, в восточных областях Украины, на территориях стран Кавказа и Казахстана практически все превышения фоновыми концентрациями РМ стандартов качества воздуха являются

следствием влияния эрозийной пыли По мере сокращения антропогенных выбросов в результате предпринимаемых мер ожидается увеличение вклада частиц естественного происхождения в концентрации РМ на большей части Европейской территории

В разделе 5.3.3 приведены оценки роли трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в различных Европейских странах (рис 4) Расчеты показали, что только в 3 европейских странах (России, Турции и Испании) доля собственных (национальных) выбросов в загрязнении воздуха РМ25 слегка превышает долю трансграничного загрязнения В большинстве европейских стран загрязнение воздуха РМ25 обуславливается в большей степени выбросами в других странах, а в 20 странах доля трансграничного переноса в концентрации РМ25 превышает 15% в концентрациях РМ2.5 Фоновые уровни концентраций вторичных неорганических аэрозолей (ВНА) в наибольшей степени обуславливаются трансграничным загрязнением В несколько меньшей степени влияет дальний перенос на фоновые концентрации первичных мелкодисперсных РМ, в то время как загрязнение воздуха грубодисперсными первичными РМ в большинстве стран находится под влиянием национальных выбросов Результаты расчетов подтверждают трансграничный характер проблемы загрязнения воздуха РМю и РМ25 в Европе, откуда следует, что для уменьшения загрязнения воздуха РМ помимо осуществления местных и национальных мер, требуется одновременно предпринимать и международные меры по сокращению выбросов загрязнителей воздуха

В первом параграфе изложена методология проведения оценок, основанная на использовании элементарного углерода (ЭУ) в качестве индикатора антропогенных выбросов РМ в результате процессов сжигания природного топлива ЭУ является в настоящее время единственным из основных компонентов в составе антропогенных выбросов РМ, для которого имеются измерения атмосферных концентраций Этот факт и то, что ЭУ является практически инертной примесью, позволяет использовать его для предварительной оценки качества данных по выбросам РМ Метод оценки качества выбросов от отдельных источников заключался в сравнении рассчитанных по аэрозольной модели концентраций ЭУ с наблюдениями для летнего и зимнего сезона, отличающихся доминирующими выбросами

Концентрации ЭУ рассчитывались по аэрозольной модели с использованием оценок выбросов ЭУ в европейских странах, выполненных Kupiainen and Klimont (2007) Два основных антропогенных источника выбросов ЭУ в Европе - сжигание топлива при отоплении зданий и транспорт (дорожный и прочие мобильные источники и механизмы), которые составили более 80% общих европейских выбросов ЭУ Также учитывались выбросы ЭУ от лесных и степных пожаров, полученные из Глобальной Базы Данных по Выбросам от Пожаров (GFED2) Рассчитанные по аэрозольной модели концентрации ЭУ сравнивались с данными наблюдений, полученных в ходе двух измерительных кампаний, проведенных в рамках ЕМЕП и проекта ЕС CARBOSOL Кроме того, проводилась оценка влияния ряда факторов (неопределенностей) на полученные результаты и сделанные выводы

рми.Бирквнес.гаог

РМЮ, Австрия

КС:!)-' мод || В 01

1106.99 -310500 I I 2001 | I 106.99-3105.00 1~2ПД1

—

Они/в ода

□ прочие

□ пыль

□ мор.соль

□ ЭУ ООУ

□ N14 О МПЗ

мод Ц 01 иэм А(п

Р*111иЩ2.5, Испания

Рис. 2. Измеренный (изм) и расчетный (мод) химический состав РМ10 и РМ2._ для отдельных станций: Биркенес (юг Норвегии), А01-Вена и А02-Стрейтхофен (Австрия), Бемантес, Монагрега и Монтсени (Испания). Единицы мкг/м3. Здесь: НИ/вода обозначает не идентифицированную массу РМ в наблюдениях и воду в составе РМ в расчетах, прочие включают металлы.

Рис. 3. Рассчитанные для 2004 г. по аэрозольной модели: среднегодовые концентрации (а) РМю и (б) РМ2.5 (мкг/м3) и число дней с превышениями предельных 24-х часовых концентраций ЕС/ВОЗ: (в) 50 мкг/м'' для РМю и (г) 25 мкг/м'> для РМ2.5.

центрациях РМ25. первичных мелкодисперсных РМ (мелк РМ), первичных гру-бодисперсных РМ (груб РМ) и вторичных неорганических аэрозолей (ВНА) в 2003 г (Страны ранжированы по мере возрастания доли трансграничного загрязнения в средней концентрации РМ2 5 на их территориях)

Глава 6 Использование модели для оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ [Tsyro и др, 2007]

Во втором параграфе приведен анализ сопоставления рассчитанных концентраций ЭУ с данными измерений отдельно для летнего и зимнего сезона Для зимнего периода, когда в существенной степени доминируют выбросы ЭУ от отопления зданий, получена модельная переоценка концентраций ЭУ для скандинавских станций, и значительная их недооценка для более южных станций (в Португалии, Италии и Венгрии). На основании этих результатов сделан вывод о том, что выбросы РМ (или доля ЭУ в их составе) от отопления, вероятно, завышены для стран северной Европы и занижены для отдельных стран южной Европы Этот вывод подтверждается результатами, представленными Simpson и др (2007), для левоглюкозана, который является индикатором выбросов от сжигания древесного топлива Авторами получено соответствующее завышение и занижение моделью концентраций левоглюкозана для тех же измерительных станций, где концентрации ЭУ завышены/занижены

Для летнего периода получено занижение моделью концентраций ЭУ по сравнению с наблюдениями, причем в наибольшей степени на станциях, расположенных в центральной и южной Европе Поскольку транспортный сектор является источником, доминирующим в общих выбросах ЭУ летом, сделан вывод о вероятной недооценке выбросов РМ (или доли ЭУ в РМ) за счет выбросов автотранспорта

В третьем параграфе приведены результаты исследования влияния отдельных факторов на расчетные концентрации ЭУ

В разделе 6.3.1 представлены результаты численного эксперимента, в котором выбросы от сжигания древесного топлива в странах увеличены или уменьшены в соответствии с поправочными коэффициентами, основанными на результатах сравнения расчетных концентраций левоглюкозана (индикатора

выбросов от сжигания древесного топлива) с наблюдениями [3 и ссылки в ней] Получено значительное улучшение согласования расчетных концентраций ЭУ с наблюдениями на отдельных станциях (уменьшение относительного огклоне ния и повышения временной корреляции) в зимний период, а средняя для зимнего периода пространственная корреляция между расчетными и измереньымч концентрациями ЭУ повысилась от 0 73 до 0 85

В разделе 6.3.2 показало, что учет выбросов и1 лсышх и степных пожаров приводит к увеличению рассчитанных концентраций ЭУ и улучшению и\ согласованности с наблюдениями в теплый период для станций, подверженных непосредственному влиянию загрязнения от естественных пожаров Однако, в целом (в европейском масштабе и в среднем за год) вклад в фоновые концентрации ЭУ от выбросов естественных пожаров незначителен по сравнению с вкладом выбросов от антропогенных источников Поэтому погрешности в расчетах концентраций ЭУ, связанные с неточностями в выбросах от естественных пожаров, не меняют полученных выводов относительно качества данных об антропогенных выбросах

Проведенные оценки влияния неопределенностей в описании гигроскопических свойств ЭУ и эффективности его вымывания на рассчитанные концентрации ЭУ (раздел 6.3.3) показали их относительно незначительное влияние на полученные результаты и сделанные на их основе выводы

В четвертом параграфе сделано обобщение результатов и приведены заключительные комментарии Также отмечена возможность значительных неточностей в измерениях концентраций ЭУ, связанных с использованием различных аналитических методов и термических протоколов Количественной характеристики ошибок использованных здесь измерений не имелось

Глава 7. Счетные концентрации и распределение частиц по размерам

В седьмой главе приведены результаты вычислений счетных концентраций РМ и распределения частиц по размерам, а также их проверка по данным наблюдений Поскольку масса ультра мелких частиц (меньше 0 1 мкм), потенциально более вредных для здоровья человека, ничтожна, содержание ультра мелких частиц в воздухе принято характеризовать с помощью счетных концентраций, т е числом частиц в единице объема Вычисление счетных концентраций частиц связано в настоящее время с наибольшими неопределенностями вследствие как отсутствия необходимой информации о спектре размерам выбросов РМ, так и существующими неточностями в моделировании процессов динамики аэрозолей из-за недостаточной их изученности Кроме того, данные инструментальных измерений счетных концентраций частиц крайне ограничены, что затрудняет проверку результатов расчетов и дальнейшее усовершенствование модели

В первом параграфе дано описание данных наблюдений, использовавшихся для проверки рассчитанных по модели счетных концентраций частиц

Во втором параграфе представлены результаты тестирования влияния распределения частиц в выбросах РМ25 по размерам на результаты расчетов счетных концентраций

В третьем параграфе проанализированы результаты проверки рассчитанных счетных концентраций РМ по данным наблюдений на 4-х скандинавских фоновых станциях в период с 1 июня по 31 декабря 2000 г и 2 австрийских станциях (городской и сельской) в период 1 июня 1999 г по 31 мая 2000 г

В разделе 7.3.1 приведено сравнение расчетных счетных концентраций частиц фракции ядрообразования (диаметры 0 003-0 02 мкм) с наблюдениями На двух станциях на юге Скандинавии модели не удается предсказать все наблюденные случаи нуклеации и число образующихся частиц, в то время как на двух станциях на севере Скандинавии модель переоценивает частоту эпизодов ядрообразования и число образующихся аэрозолей Недостаточная изученность процесса нуклеации и относительно грубое разрешение по сетке и по спектру размеров частиц в региональной модели являются, по-видимому, основными причинами погрешностей в расчетах нуклеации.

В разделе 7.3.2 представлены результаты верификации расчетных численных концентраций частиц фракции Айткена (диаметры 0 02-0 1 мкм) Расчетные концентрации частиц Айткена лежат в пределах от -20% до 30% от наблюденных величин Среднемесячные коэффициенты корреляции между часовыми расчетными и измеренными концентрациями изменяются в значительных пределах, от -0 2 до 0 5. Сделано предположение о том, что неточности в расчете нуклеации и роста новых частиц влияют на точность расчетов счетных концентраций частиц Айткена Это проиллюстрировано для станции Хютиала Период с июня по октябрь 2000 г характеризуется частыми эпизодами ядрообразования, а быстрый рост «новорожденных» частиц приводит к последующим резким увеличениям концентраций частиц Айткена Поскольку нуклеация недостаточно точно рассчитывается моделью, полученная корреляция между расчетными и измеренными счетными концентрациями частиц Айткена в этот период очень низкая (0 09). С другой стороны, в период с ноября по декабрь, когда не было зарегистрировано случаев ядрообразования, получена значительно лучшая корреляция (0 36) между расчетными и измеренными концентрациями частиц Айткена

Как показано в разделе 7.3.3, расчетные концентрации частиц фракции накопления (диаметры 01-05 мкм) лежат в пределах от -20 до +30% от наблюденных величин Коэффициенты временной корреляции между расчетными и измеренными среднечасовыми счетными концентрациями частиц накопления составили от 0 13 до 0 43 (от 0 12 до 0 55 для среднесуточных концентраций) Полученное согласование с расчетами лучше для частиц этой фракции, чем для частиц Айткена, поскольку численные концентрации частиц накопления обусловливаются в меньшей степени процессами аэрозольной динамики и в большей степени региональными процессами (выбросы и перенос), лучше описанными в региональных моделях переноса

В разделе 7.3.4 представлены результаты верификации расчетных интегральных счетных концентраций частиц с измерениями на австрийских станциях. Получена удовлетворительная корреляция между расчетными и измеренными 24-х часовыми интегральными счетными концентрациями (0 46-0 50) Расчетные концентрации ниже измеренных значений в 2 раза на сельской станции и в 2-3 раза на городской станции, вследствие относительно грубого раз-

решения расчетной сетки модели, не позволяющего описывать воздействия локальных источников выбросов в городе/поселке, а также с отсутствием надежных данных по выбросам частиц

В четвертом параграфе представлены среднегодовые расчетные карты распределения счетных концентраций частиц в 2003 г в Европе Интегральные счетные концентрации аэрозолей изменяются в пределах от 2000 до 5000 см3 на большей части Европы, возрастая до /000-10000 см""' в районах крупных источ ников выбросов частиц Высокие счетные концентрации частиц фракции нук-леации (1000-5000 см'3) отмечаются в районах крупных выбросов 802 Частицы Айткена преобладают в интегральных счетных концентрациях, составляя от 1000 до 8000 см"3, а их пространственное распределение характеризуется значительными градиентами при удалении от источников выбросов вследствие их эффективного стока в результате быстрой коагуляции и сухого осаждения Счетные концентрации частиц накопления значительно ниже (500-2000 см"3), и распределены они более равномерно по территории Европы вследствие менее эффективного сухого осаждения этих частиц и поэтому их более продолжительной жизни в атмосфере

Заключение

В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы и представлены полученные выводы

1 Разработана региональная модель многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающая изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам Модель применяется для численного исследования пространственно-временного распределения и физико-химических свойств тропосферного аэрозоля и предназначена, в первую очередь, для оперативных расчетов фонового загрязнения воздуха в Европе аэрозольными частицами

2 Одним из главных достоинств разработанной модели является ее вычислительная эффективность в сочетании с удовлетворительной точностью результатов, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессов и источников, определяющих основные свойства аэрозолей и их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций.

3 Проведенная детальная верификация аэрозольной модели по данным инструментального мониторинга ЕМЕП за 4-летний период с 2001 по 2004 г показала адекватность результатов расчетов фоновых концентраций РМ и их компонентов Модель удовлетворительно воспроизводит наблюденные

■ уровни фоновых концентраций РМю и РМ25 в различных частях Европы (недооценка средних 4-х летних наблюденных РМ10 составила 14%, а РМ25 -4%, расчетные 24-х часовые концентрации РМю и РМг^лежатв пределах 30% от измеренных значений для 75% из рассмотренных станций ЕМЕП),

■ региональные градиенты фоновых РМю и РМ2 5 (пространственная корреляция расчетных концентраций с наблюдениями составила соответственно 0 71 и 0 80);

■ сезонный ход и эпизоды регионального загрязнения воздуха (коэффициенты временной корреляции между 24-х часовыми расчетными и наблюденными

концентрациями РМШ и РМ2 5 на станциях ЕМЕП составили соответственно О 50 и 0 54, варьируя от 0 4 до 0 7 для отдельных станций),

■ концентрации большинства химических компонентов РМ - вторичных неорганических аэрозолей (БО/", N03" и ГШ/), морской соли и элементарного углерода, неоднозначные результаты верификации получены для концентраций минеральной пыли вследствие весьма малого объема имеющихся наблюдений

4 Впервые с помощью модели проведены количественные оценки массы воды в РМю и РМ2 5. измеренных путем гравиметрического метода в соответствии со стандартами СЕЫ 12341 и CEN 14907 Показано, что включение учета воды в расчеты РМ позволяет существенно улучшить согласование рассчитанных концентраций РМю и РМ2 5 с наблюдениями

5 На основании расчетов по модели и данных наблюдений исследованы особенности химического состава РМШ и РМ25 и его сезонных вариаций в отдельных регионах Европы Типичный средний состав фонового РМ10 30-40% вторичные неорганические аэрозоли (сульфаты, нитраты и аммоний-ион), характеризующие региональное загрязнение воздуха, 20-35% органический углерод, 3-5% элементарный углерод, 5-7% минеральная пыль, 1-2% морской аэрозоль Показано, что в отдельных районах возможны значительные отклонения от среднего химического состава ВЧю (например, возрастание содержания ЭУ в районах крупных антропогенных выбросов РМ до 7-10%, минеральной пыли до 20-30% в Испании, а также вклада морского аэрозоля до 10-20% на побережьях Норвегии и Испании) В среднем, около 10-20% (до 30-35%) измеренной массы РМЮ и РМ25 оставались не идентифицированными после проведения химического анализа

6 Дана характеристика пространственного распределения фоновых концентраций и химического состава РМ25 и РМю для Европы По результатам расчетов на 2004 г среднегодовые фоновые концентрации РМю составили от 10 до 25 мкг/м', а РМ2.5 от 5 до 20 мкг/м3 Расчеты показали, что в восточной Европе преобладает загрязнение воздуха первичными РМ, главным образом, от отопления и автотранспорта (35 до 70% РМю), в то время как в западной Европе доминируют вторичные неорганические аэрозоли Среднегодовые концентрации частиц естественного происхождения составили 0 5-3 мкг/м3 на большей части Европы

7 Численные оценки состояния загрязнения воздуха РМю и РМ2 5 по Европе для 2004 г показали, что

■ рекомендованные ВОЗ предельные значения 20 мкг/м3 были превышены среднегодовыми концентрациями РМю в странах Бенилюкса, долине реки По и юте Испании, а также на юге России, Украины и в Казахстане Рекомендованный критерий качества воздуха для 24-х часовых концентраций РМ10 (превышение 50 мкг/м3 не более 3-х дней в год) нарушен на большей части Европы, кроме Скандинавии и севера России. Что касается РМ25, рекомендованные ВОЗ критерии качества воздуха были превышены практически на всей территории Европы как для среднегодовых, так и 24-х часовых концентраций

■ выбросы из антропогенных источников являются основной причиной превышения допустимых концентраций РМщ в странах Бенилюкса, в долине реки По на севере Италии и в регионах городов Парижа, Милана и Москвы С другой стороны, в странах южной и юго-восточной Европы, а также на юге Российской

Федерации, в восточных областях Украины, на территориях стран Кавказа и Казахстана практически все превышения фоновыми концентрациями РМ стандартов качества воздуха являются следствием влияния эрозийной пыли ■ в большинстве европейских стран загрязнение воздуха РМ2 5 обуславливается в большей степени выбросами в других странах, а в 20 странах доля трансграничного переноса в концентрации РМ2< превышает 75%, что подтверждает трансграничный ларамер проблемы загрязнения воздуха РМ в Европе

8 Проведенные с применением модели оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ (используя в качестве индикатора выбросов первичных РМ элементарный углерод) указали на возможное завышение выбросов РМ (или доли ЭУ в РМ) в секторе отопления для стран северной Европы и их занижение для отдельных стран южной Европы Также возможна недооценка выбросов РМ (или доли ЭУ в РМ) в транспортном секторе для ряда стран центральной и южной Европы

9 Впервые проведенные с помощью модели оценки счетных концентраций частиц в Европе показали, что среднегодовые интегральные счетные концентрации в 2003 г изменяются в пределах от 2000 до 5000 см3 на большей части Европы, возрастая до 7000-10000 см"3 в районах влияния крупных источников выбросов первичных частиц Высокие счетные концентрации частиц фракции нуклеации (1000-5000 см"3) отмечаются в основном в районах крупных выбросов БОг Частицы Айткена доминируют в интегральных счетных концентрациях и характеризуются значительными градиентами при удалении от источников выбросов Счетные концентрации частиц накопления значительно ниже (500-2000 см"3) и распределены более равномерно по территории Европы Верификация расчетных счетных концентраций по небольшому объему измерений дала неоднозначные результаты уровни расчетных концентраций удовлетворительно согласуются с наблюдениями, в то время как корреляция относительно низкая, главным образом вследствие отсутствия в настоящее время данных о распределении частиц в выбросах РМ по размерам, а также сложностью описания процессов аэрозольной динамики

10 Описание разработанной автором аэрозольной модели и результаты численных исследований свойств атмосферных аэрозолей в Европе опубликованы в официальных отчетах ЕМЕП и международных научных журналах, а также представлены на ряде международных конференций Результаты расчетов принимаются во внимание соответствующими органами Конвенции ЕЭК ООН о Трансграничном Загрязнении Воздуха и Европейского Союза в процессе формирования политики регулирования выбросов загрязняющих веществ в Европе с целью снижения загрязнения воздуха РМ

Результаты диссертации опубликованы в следующих работах; Научно-исследовательские зкурналы

1 Цыро С Г Региональная модель формирования, трансформации и дальнего переноса атмосферного аэрозоля Верификация модели и исследование свойств атмосферных аэрозолей в Европе // Метеорология и Гидрология -2008 (в печати)

2 Цыро С Г Региональная модель формирования, трансформации и дальнего переноса атмосферного аэрозоля Описание модели // Метеорология и Гидрология - 2008 - № 2 - С 34-46

3. S Tsyro, D Simpson, L Tarrasdn, Z Klimont,, K. Kupiainen, С Рю, and К E Yttn (2007) Modelling of elemental carbon over Europe J Geophys Res ,112, D23S19, doi.10 1029/2006JD008164

4 Tsyro, S (2005) To what extent can aerosol water explain the discrepancy between model calculated and gravimetric PM10 and PM2.57 Atmos Chem. Phys , 5, 602,1-8,2005

5 Kahnert, M , Lazandis, M., Tsyro, S and T0rseth, К (2004) Requirements for developing a regional monitoring capacity for aerosols in Europe within EMEP J Environ Monit, 6, 646-655

6. Pirjola, L , Tsyro, S , Tarrason, L , and Kulmala, M. (2002) A monodisperse aerosol dynamics module - a promising candidate for use in long-range transport models Box-model tests. J. Geophys Res, 108, D9, 4258, dor 10 1029/2002JD002867,2003.

Публикации в Научно-исследовательских отчетах ЕМЕП (могут быть найдены в Интернете http //www emep int)

7 Tsyro, S (2007) Model assessment of particulate matter in Europe in 2005 In- Yttn, К E and Torseth, К (eds) Transboundary Particulate Matter in Europe, EMEP Status Report 4/2007 Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway

8 Tsyro, S (2006) Model assessment of particulate matter in Europe in 2004 In Yttn, К. E and Torseth, К (eds) Transboundary Particulate Matter m Europe, EMEP Status Report 4/2006 Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway.

9 Tsyro, S (2005) Model assessment of particulate matter in Europe m 2003. In Yttn, К E and Torseth, К (eds) Transboundary Particulate Matter in Europe, EMEP Status Report 4/2005 Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway

10. Tsyro, S (2005) Particulate Matter concentrations, status in 2003 In: EMEP Status report 1/2005,33-49 Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway

11 Tsyro, S (2004) Model assessment of particulate matter in Europe in 2002 In Torseth, К (ed) Transboundary Particulate Matter in Europe, EMEP Status Report 4/2004 Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway

12 Tsyro, S (2003) Model performance for particulate matter. In. Transboundary acidification, eutrophication and ground ozone level, Part II Unified EMEP model performance EMEP/MSC-W Status report 1/2003 Part II, 105-154 Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway

13 Tsyro, S Tarrason, L , and Kahnert, M (2003). Physical charactensation of particulate matter across Europe in 2000 and 2001 In Kahnert and Tarrason (eds) Transboundary particulate matter in Europe. EMEP Status report 4/2003 Norwegian Institute for Air Research, Kjeller, Norway

14 Tsyro, S Tarrason, L, and Kahnert, M. (2003) Chemical composition of PM across Europe In Kahnert and Tarrason (eds) Transboundary particulate matter in Europe EMEP Status report 4/2003 Norwegian Institute for Air Research, Kjeller, Norway.

15 Tsyro, S (2002) First estimates of the effect of aerosol dynamics in the calculation of PM10 and PM2 5 MSC-W Note 4/02 Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway

16 Tsyro, S and Tarrason, L (2002) The Unified EMEP aerosol model version initial results on particle mass, number and chemical composition In Transboundary Particulate Matter in Europe Status Report 2002 EMEP Report 5/2002, Norwegian IiiMiiuie fui Au Research, Kjeiier, Norway

17 Tsyro, S and Erdman, L. (2000) Parametensation of aerosol deposition processes in EMEP MSC-E and MSC-W transport models Joint EMEP MSC-E and MSC-W Note 7/00 Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway

18 Gomes, L, Rajot, S C, Alfaro, S G and A Gaudichet (2003) Validation of a dust production model from measurements performed in semi-and agricultural areas of Spain and Niger Catena, 52, 257-271

19IPCC (2007) Climate Change 2007. The Physical Science Basis Contribution of Working Group I to the Fourth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change [Solomon, S , D Qin, M Manning, Z Chen, M Marquis, K B Averyt, M Tignor and H L Miller (eds)] Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA, 996 pp

20 Marticorena, B. and Bergametti, G. (1995) Modelling the atmospheric dust cycle 1 Design of a soil dnved dust emission scheme J Geophys Res, 100, D8, 16415-16430

21 Metzger, S , Dentener, F, Pandis, S , and Leheveld, J (2002) Gas/Aerosol Partitioning 1' A computationally efficient model J Geophys Res 107(D16), 10.1029/2001JD001102

22 Monahan, E C , Spiel, D E, and Davidson, K L (1986) A model of marine aerosol generation via white caps and wave disruption In EC Monahan and G MacNiochaill (eds) Oceanic Whitecaps Dordrecht, Reidel 167-193

23 Martensson, E M , Nilsson, E D , de Leeuw, G , Cohen, L H , and Hansson, H -C (2003) Laboratory simulations and parametensation of the primary marine aerosol production J Geophys Res , 108 (D9), 10 1029/2002 JD002263

24 WHO (2006) Health nsk of particulate matter from long-range transboundary air pollution- Joint WHO/UNECE Convention Task Force on the Health Aspects of Air Pollution World Health Organisation, European Centre for Environment and Health, Bonn Office

25.WHO (2007) Health relevance of particulate matter from various sources, Report on a WHO Workshop, Bonn, Germany, 26-27 March 2007

26 Zender, C , Bian, H and D Newman (2003) Mineral Dust Entrainmentand Deposition (DEAD) model Description and 1990s dust climatology J Geophys Res., 108,4416-4437

Отпечатано с готового оригинал-макета в ЦНИТ «АСТЕРИОН» Заказ 97 Подписано в печать 2104 2008 Бумага офсетная Формат 60x84'/,6 Объем 1,75 п л Тираж 100 экз Санкт-Петербург, 191015, а/я 83, тел /факс (812) 275-73-00, 970-35-70 E-mail astenon@astenon ru

Содержание диссертации, кандидата физико-математических наук, Цыро, Светлана Геннадьевна

Введение

Глава 1 Состояния вопроса и постановка задачи

1.1 Обзор работ по аэрозольному моделированию

1.2 Требования к модели

1.3 Краткое описание Унифицированной модели ЕМЕП

Глава 2 Описание аэрозольной модели

2.1 Основные принципы построения и структура

2.2 Выбросы аэрозолей в атмосферу

2.3 Химия аэрозолей

2.4 Аэрозольная динамика

2.5 Сухое осаждение

2.6 Влажное осаждение

Глава 3 Верификация аэрозольной модели по данным наблюдений

3.1 Методология

3.2 РМюиРМ

3.3 Верификация аэрозольных компонентов

Глава 4 Характеристика химического состава РМ в Европе по результатам расчетов и наблюдений

4.1 Используемая информация

4.2 — - Характеристика химического состава РМю и РМ2.5 .

4.3 Сезонные изменения химического состава РМ

Гл. 5 Применение модели для характеристики загрязнения воздуха аэрозольными частицами в Европе

5.1 Методология.:.

5.2 Оценка концентраций РМ по Европе в 2004 г.

5.3 Применение модели для оценки качества воздуха для РМ

Гл. 6 Использование модели для оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ

6.1 Методология .1.

6.2 Анализ результатов

6.3 Исследование влияния отдельных факторов на расчетные 113 концентрации ЭУ

6.4 Обобщение результатов и заключительные комментарии

Гл. 7 Счетные концентрации частиц и распределение частиц по размерам

7.1 Данные наблюдений

7.2 Влияние заданного распределения выбросов РМ по размерам на расчетные счетные концентрации

7.3 Проверка расчетов счетных концентраций по данными наблюдений

7.4 Оценки счетных концентрации частиц в Европе

7.5 Обобщение

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Региональная модель для исследования физических и химических свойств взвешенных частиц в Европе"

Актуальность темы. В последние десятилетия во всем мире отмечается значительное усиление обеспокоенности в связи с возрастающим загрязнением воздуха атмосферным аэрозолем, или РМ (английского Particulate Matter), вошедшее в широкое употребление. В первую очередь, это связано с серьезным воздействием взвешенных частиц на состояние здоровья людей. Результаты значительного объема эпидемиологических и токсикологических исследований указывают на наличие связи между повышенными уровнями концентраций РМ и увеличением случаев респираторных и сердечно-сосудистых заболеваний, а также снижением продолжительности жизни и ростом преждевременной смертности [159-162]. Особую опасность для здоровья людей составляют сверхмелкие частицы (диаметр менее 0.1 мкм), которые способны проникать особенно глубоко в органы респираторной системы человека, достигая легочных альвеол. Кроме того, токсикологические исследования свидетельствуют о том, что присутствие в РМ определенных веществ (некоторых металлов, полициклических ароматических углеводородов и ряда других органических соединений) приводит к повышению риска здоровью. К примеру, недавние оценки показали, что в среднем по 25 странам Европейского Союза экспозиция загрязнению воздуха РМ приводит к снижению средней продолжительности жизни на 8.6 месяца, а так же к 380 тыс. случаев преждевременной смерти и 100 тыс. госпитализаций в год

Рассеивая, поглощая и отражая радиационные потоки и влияя на процессы облакообразования и изменяя свойства облаков, атмосферные аэрозоли вносят вклад в изменение радиационного баланса в системе земля-атмосфера, а, следовательно, в изменение погоды и климата [59]. При определенных условиях атмосферные аэрозоли могут привести к существенному снижению видимости. Часть атмосферных аэрозолей, содержащие ионы сульфата, нитрата и аммония, наносят ущерб природным экосистемам, приводя к подкислению и эвтрофикации почв и водных бассейнов. Кроме того, аэрозоли способствуют коррозии металлов, деградации зданий и материалов, включая памятники культуры и другие возведенные человеком сооружения.

В отличие от газообразных примесей РМ являются сложной гетерогенной смесью многих компонентов, причем их свойства (спектр частиц по размерам, химический

161] состав) широко меняются во времени и пространстве. Свойства РМ, определяющиеся типом доминирующих источников и составом выбросов, химическим режимом атмосферы и метеорологическими условиями, изучены меньше по сравнению с газовыми примесями. Аэрозольные частицы либо непосредственно поступают в атмосферу в результате естественных и антропогенных выбросов (так называемые, первичные частицы), либо образуются в атмосфере в процессе химических преобразований газообразных примесей (вторичные частицы). Хотя большую часть массы атмосферного аэрозоля составляют частицы природного происхождения, образующиеся в результате лесных пожаров, извержений вулканов, песчаных бурь, испарения морских брызг и др., антропогенный компонент РМ преобладает в районах, характеризующихся развитой промышленной и сельскохозяйственной деятельностью и интенсивным автотранспортным движением. Существует консенсус, что антропогенный аэрозоль оказывает существенное влияние на климат, в частности, повышая альбедо облаков [59, 156], а будучи весьма токсичным, он также оказывает потенциально более сильный эффект на здоровье человека. Поскольку именно районы с высокой антропогенной активностью характеризуются повышенной плотностью населения, значительное число людей подвергается экспозиции повышенным уровням антропогенных РМ, что существенно повышает риск для их здоровья [159-161].

Результаты эпидемиологических исследований указывают на увеличение случаев заболеваемости, госпитализации и преждевременной смертности людей при повышении концентраций РМю (частиц с диаметрами менее 10 мкм) и РМ25 (частиц с диаметрами менее 2.5 мкм), способных к проникновению в глубокие области респираторной системы [159,- I6I7 162]. РМю, и в особенности РМ2 5, вследствие малой эффективности процессов их удаления из атмосферы характеризуются относительно долгой продолжительностью жизни в атмосфере и поэтому могут переноситься на большие расстояния. Следствием этого является весьма значительный вклад фоновой (т.е. на значительном удалении от источников) составляющей в сельских и даже городских концентрациях РМ. Таким образом, проблема загрязнения воздуха РМю и РМ2 5 носит не только местный, но и, в значительной степени, региональный, а часто и трансграничный характер. В связи с этим становится очевидным, что эффективное решение задач снижения загрязнения воздуха РМ требует принятия скоординированных мер, осуществляемых в рамках программ международного сотрудничества.

Первые стандарты качества атмосферного воздуха для РМ, ограничивающие общие концентрации РМ (а именно, частиц с диаметрами до 24-45 мкм) были приняты в 1971 в США. В 1987 г. Агентство по Охране Окружающей среды США пересмотрело нормативные пороговые концентрации РМ с целью снижения риска здоровью населения от, так называехмых, «респирабельных» частиц (т.е. способных проникать в верхние дыхательные пути и легкие). Используя в качестве индикатора респирабельных частиц РМю, Агентство установило следующие пороговые значения: 50 мкг/м для среднегодовых и 150 мкг/м3 (99 -й процентиль) для осредненных за 3 года 24-часовых концентраций РМю. Проведенная в 1997 г. ревизия стандартов качества воздуха указала на целесообразность введения показателей загрязнения воздуха отдельно для мелко и грубодисперсных частиц, используя в качестве индикаторов соответственно РМ25 и РМю. Были установлены следующие стандарты для осредненных за 3 года РМ25: 15 мкг/м3 для среднегодовых концентраций и 65 мкг/м3 для 98-й процентиля 24-часовых концентраций.

Впервые в Европе нормативные концентрации для РМю, основанные на рекомендациях Всемирной Организацией Здравоохранения, были установлены в Первой Дочерней Директиве Европейской Комиссии 1999/30/ЕС в 1999 г. [37]. В соответствии с требованиями Директивы 1999/30/ЕС с 1 января 2005 г. предельные среднегодовые концентрации РМю не должны превышать 40 мкг/м , а 24-часовые концентрации РМю не должны превышать 50 мкг/м более 35 дней в календарном году.

В 1998-99 гг. взвешенные частицы были включены в список загрязняющих веществ, рассматриваемых в рамках Конвенции о Трансграничном Загрязнении Воздуха- на Большие Расстояния (КТЗВБР) Европейской Экономической Комиссии Организации Объединенных Наций (ЕЭК ООН) [5]. В число задач Конвенции входят управление качеством атмосферного воздуха, регулирование и контроль выбросов загрязняющих веществ в атмосферу в Европе. В связи с расширением задач Конвенции на регулирование загрязнение воздуха РМ, наряду с развитием инструментального мониторинга атмосферных аэрозолей, возникла необходимость разработки моделей переноса для описания загрязнения воздуха взвешенными частицами. В соответствии с решениехм руководящего органа ЕМЕП (Совместная программа наблюдения и оценки распространения загрязнителей воздуха на большие расстояния в Европе) задача разработки региональной аэрозольной модели как части Унифицированной программы ЕМЕП была поручена Метеорологическому Синтезирующему Центру - Запад (МСЦ-3), функционирующему в Норвежском метеорологическом институте.

Цель и задачи работы. Основной целью настоящей диссертационной работы является разработка региональной модели переноса многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающей изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам, предназначенной для исследования пространственно временного распределения и свойств тропосферного аэрозоля и оперативных расчетов загрязнения воздуха РМ в Европе.

В соответствии с этой целью в диссертационной работе поставлены и решены следующие задачи:

1. Разработать модульную архитектуру построения модели, установить взаимосвязи между модулями, описывающими различные процессы с участием газообразных и аэрозольных примесей. На основе критического обзора существующего международного опыта в области аэрозольного моделирования разработать необходимые схемы, апробировать и/или модифицировать существующие параметризации аэрозольных процессов.

2. Построить региональную модель многокомпонентного аэрозоля для включения в Унифицированную модель ЕМЕП.

3. Провести проверку адекватности разработанной аэрозольной модели путем сопоставления результатов расчетов с данными наблюдений о концентрациях РМю, РМг 5, а также отдельных аэрозольных компонентов.

4. Применить модель для исследования пространственно-временного распределения региональных фоновых уровней атмосферного аэрозоля (РМ) в Европе и характеристики его химического состава; провести количественные оценки существующей и-- перспективной - ситуаций - загрязнения воздуха РМ2.5 и- РМю -относительно стандартов качества воздуха ЕС и ВОЗ и оценки вклада различных источников в фоновое загрязнение воздуха РМ в различных регионах Европы.

Научная новизна работы. Настоящая диссертационная работа посвящена разработке одной из первых в Европе региональных моделей многокомпонентного аэрозоля, характеризующей также его распределение размерам. К результатам, содержащим научную новизну, можно отнести следующие:

• Построен, адаптирован и апробирован ряд параметризационных схем для расчета аэрозольных процессов, в том числе, поступления в атмосферу морского аэрозоля и эрозийной пыли, модуль аэрозольной динамики, модули сухого и влажного выпадения частиц.

• Разработана аэрозольная модель ЕМЕП - одна из первых моделей в Европе для исследования и характеристики атмосферных аэрозолей с учетом их физической и химической трансформации в региональном масштабе, и первая модель, позволяющая проводить оперативный расчет трансграничного загрязнения воздуха по всей Европе взвешенными частицами.

• Впервые с помощью модели исследован эффект учета воды в составе частиц при сопоставлении расчетных концентраций РМю и РМ2.5 с данными измерений, проведенных с помощью рекомендованных гравиметрических методов в соответствии со стандартами CEN 12341 и CEN 14907 [143].

• Впервые дана характеристика концентраций и химического состава РМ2.5 и РМю для всей Европы, а также проведены оценки вкладов от выбросов из антропогенных (как первичных РМ, так и их газовых предшественников) и естественных источников в РМ2 5 и РМю в различных регионах.

• Впервые проведены численные оценки загрязнения воздуха РМю и РМ2.5 относительно стандартов Европейского Союза и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха, как существующего для 2004 г., так и прогностического на 2010 г., а также рассчитан вклад трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в Европейских странах.

• Проведены с применением модели предварительные оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ, в которых в качестве индикатора выбросов первичных РМ использован элементарный углерод [146].

• Получены первые расчетные оценки и выполнена верификация счетных концентраций частиц и их распределения по размёрам. ~

Научная и практическая значимость работы. Разработка аэрозольной модели является существенным вкладом, как в дальнейшее расширение Унифицированной модели ЕМЕП, играющей роль официальной модели Конвенции ЕЭК ООН по дальнему переносу загрязнителей, так и в общее развитие в области численного моделирования аэрозольных процессов в региональном масштабе. Так, модуль аэрозольной динамики (M0N032) [95, 96], разработанный в ходе работы при тесном сотрудничестве с учеными из университетов г. Хельсинки и впервые апробированный в представленной аэрозольной модели, был рекомендован для использования в региональных и глобальных моделях. Впоследствии M0N032 был внедрен в такие региональные модели переноса, как MATCH (Шведский Институт Метеорологии и Гидрологии), SILAM (Финский Метеорологический Институт) и ряд других.

Оперативное использование аэрозольной модели в составе Унифицированной модели ЕМЕП связано с проведением большого количества расчетов трансграничного загрязнения воздуха РМ, трендов и прогностических оценок загрязнения воздуха. Возможность реализации этого обеспечена вычислительной эффективностью модели при ее удовлетворительной точности, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессов и источников, определяющих основные свойства аэрозолей и их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций этих процессов.

Научная значимость работы подтверждается, в частности, использованием отдельных полученных результатов в Докладе Европейского регионального бюро Всемирной Организации Здравоохранения (ВОЗ) «Оценка риска здоровью в результате воздействия трансграничного загрязнения воздуха взвешенными частицами» (WHO, 2006), а также в оценках влияния реализации существующих и намеченных мер по снижению выбросов РМ и их газовых предшественников на изменения радиационного баланса и климата, проводимых Объединенным Научным Центром ЕС (JRC). Практическая значимость работы состоит в использовании результатов расчетов по модели при стратегическом планировании и оптимизации мероприятий по снижению загрязнения воздуха в Европе (например, в рамках КТЗВБР ЕЭК ООН, в Программе ЕС «Чистый Воздух для Европы» (CAFE), в ревизии Директивы ЕС по национальным потолочным выбросам (NEC Directive) и др.).

Достоверность и обоснованность результатов. Достоверность и обоснованность изложенных результатов обусловлена использованием для описания аэрозольных процессов в модели параметризаций, опирающихся на законы физики и химии, и надежно установленных эмпирических закономерностей. При разработке модели широко использовался международный опыт в области моделирования атмосферных аэрозольных процессов, адоптировались физически адекватные параметризации и алгоритмы, полученные ведущими учеными, тестированные по данным наблюдений (что документировано в публикациях) и апробированные в моделях атмосферного рассеивания. Разработке модели способствовало тесное сотрудничество автора с ведущими Европейскими группами в области экспериментального исследования и численного моделирования атмосферных аэрозолей.

Достоверность и обоснованность полученных результатов обеспечена привлечением для их оценки большого объема данных наблюдений. Проверка адекватности результатов расчетов и установление области применимости модели проведены с использованием данных сети фонового мониторинга ЕМЕП за период с 2001 по 2004 г., а также данные, полученных в ряде национальных исследовательских измерительных кампаний. Станции, число которых с измерениями отдельных аэрозольных компонентов варьировалось от 10 до 70, являлись репрезентативными для широкого разнообразия химических и метеорологических атмосферных режимов Европы. Точности и надежность использованных данных обеспечивалась гармонизацией наблюдений и обеспечением и контролем качества данных в соответствии с Руководством ЕМЕР.

В мае 2006 г были проведены критический анализ и публичное обсуждение аэрозольной модели при участии ведущих ученых в области теореического и экспериментального исследования атмосферных аэрозолей (Маркку Кульмала (университет г. Хельсинки), Спирос Пандис (Карнеги Меллон университет г. Питтсбург, США и Университет г. Патрас, Греция) и Ханс-Кристиан Ханссон (университет г. Стокгольма)). Результаты обсуждения показали, что «аэрозольная модель ЕМЕП достигла зрелого уровня развития и адекватности в отношении описания большинства аэрозольных компонентов».

Основные результаты и положения,-выносимые на защиту:- --- -

• Разработанная региональная аэрозольная модель, учитывающая формирование и изменения физических свойств, химического состава и распределения по размерам атмосферных аэрозолей.

• Результаты обширной верификации и тестирования аэрозольной модели по данным наблюдений, показавшие адекватность результатов расчетов характеристик фоновых концентраций РМ в Европе.

• Результаты исследования с помощью модели пространственно-временного распределения и химического состава РМю и РМ2.5 в Европе.

• Численные оценки качества атмосферного воздуха в Европе относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ, а также оценки вклада трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в европейских странах.

Личный вклад автора. Автором лично была создана архитектура модели, проведен обзор международного опыта аэрозольного моделирования, на основе чего построены необходимые схемы, модифицированы и апробированы существующие параметризации аэрозольных процессов. Автором самостоятельно разработана региональная аэрозольная модель и проведена ее компьютерная реализация, как части Унифицированной модели ЕМЕП, а также верификация модели по данным наблюдений. Все представленные расчеты по аэрозольной модели и изложенные результаты выполнены и получены автором лично.

Апробация и реализация результатов работы. Результаты работы были представлены и обсуждены на ряде международных научных конференций и совещаний:

Европейских аэрозольных конференциях (ЕАС) в 2000-2003, 2005 и 2007 гг.;

Международных конференциях по Глобальной химии атмосферы (IGAC) в 2004 и 2006 гг.;

Симпозиумах скандинавской аэрозольной ассоциации (NOSA) в 2002 и 2005 гг.;

1 Международном Симпозиуме проекта ЕС ACCENT «Изменение Состава Атмосферы» (12-16 сентября 2005 г.);

---на-заседании- -рабочей группы-Европейского регионального бюро-Всемирной Организации Здравоохранения (27 марта 2007 г.); регулярно докладываются на совещаниях целевых и рабочих групп ЕМЕП;

Разработанная автором аэрозольная модель с 2003 г. используется в рамках Унифицированной модели ЕМЕП для проведения расчетов концентраций и трансграничных потоков, матриц "источник-рецептор" для европейских стран, трендов и сценариев загрязнения воздуха РМ2.5 и РМю в Европе. Результаты расчетов используются в Конвенции ЕЭК ООН по Дальнему Трансграничному Переносу Загрязнителей Воздуха в разработках европейской стратегии по сокращению снижения загрязнения воздуха.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 7 статей в реферируемых отечественных и международных журналах, в том числе в журналах «Метеорология и Гидрология», Journal of Geophysic Research, Journal of Atmospheric Chemistry and Physics, Journal of Environmental Monitoring (Цыро, 2008; Pirjola, Tsyro и др., 2007; Tsyro, 2005; Tsyro и др., 2003).

Описание аэрозольной модели, результаты ее регулярной верификации и результаты расчетов опубликованы с 2002 по 2007 г. в 11 официальных отчетах ЕМЕП.

Благодарности. Работа по разработке модели финансирована ЕМЕП и Советом Министров стран Северной Европы. Автор в особенности благодарен М. Кульмала и Л. Пирьюла из Университета г. Хельсинки и Х-К. Ханссену из Университета г. Стокгольма за сотрудничество при разработке модуля аэрозольной динамики. Автор также признателен коллегам из ЕМЕП за творческую и вдохновляющую рабочую атмосферу и конструктивные дискуссии.

Содержание диссертации по главам.

Первая глава носит вводно-обзорный характер работ. В первом параграфе выполнен обзор работ по крупномасштабному аэрозольному моделированию и приведена краткая характеристика основных типов аэрозольных моделей. Во втором параграфе аргументирована потребность разработки новой аэрозольной модели и сформулированы основные требования, которые предъявлялись к разработанной модели. В третьем параграфе дано описание Унифицированной модели ЕМЕП, -являющейся платформой для построения аэрозольной модели,- - ---- - - --

Во второй главе приведено описание разработанной аэрозольной модели. В первом параграфе изложены основные принципы построения и структура модели. Во втором параграфе приводится описание препроцессора антропогенных выбросов РМ и параметризаций генерирования морского аэрозоля и эрозионных пылевых частиц. В третьем параграфе дано описание включенных в модель химических процессов, приводящих к образованию аэрозолей. Четвертый параграф посвящен описанию процессов аэрозольной динамики. В пятом и шестом параграфах дано описание схем для расчета скоростей сухого осаждения и вымывания аэрозольных частиц.

В третьей главе представлены результаты верификации аэрозольной модели по данным наблюдений. В первом параграфе изложена методология верификации модели и дана характеристика использованных данных наблюдений. Во втором параграфе представлены результаты верификации расчетных концентраций РМю и РМ25 по данным мониторинга ЕМЕП для периода с 2001 по 2004 г. В третьем параграфе приведены результаты проверки отдельных компонентов РМ по данным наблюдений.

В четвертой главе дана характеристика химического состава РМ в Европе по результатам расчетов и наблюдений. Исследованы особенности среднего химического состава РМю и РМ2 5 и его сезонных вариаций для отдельных регионов Европы.

В пятой главе представлены примеры использования аэрозольной модели для характеристики загрязнения воздуха РМю и РМ2 5 в Европе в 2004 г.

В первом параграфе объясняется использование РМю и РМ2 5 в качестве метрик качества воздуха, приведена информация относительно стандартов ЕС и рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха для РМ и дана характеристика входных данных о выбросах. Во втором параграфе приведены результаты расчетов концентраций РМю и РМ2 5 по Европе для 2004 г. Даны оценки относительной роли первичных и вторичных источников, а также антропогенных и естественных источников в формирование фоновых концентраций РМ. В третьем параграфе изложены результаты модельных оценок загрязнения воздуха РМ для 2004 г. относительно Европейских стандартов и относительно рекомендаций ВОЗ по качеству воздуха. Здесь же приведены результаты расчетов вклада антропогенных и естественных источников выбросов в превышения концентрациями РМ предельных значений, а также количественные оценки роли трансграничного переноса в загрязнение воздуха РМ в различных Европейских странах.

В шестой главе с применением аэрозольной модели проведена оценка качества данных об антропогенных выбросах РМ. В первом-параграфе изложена-методология — проведения оценок, основанная на использовании элементарного углерода (ЭУ) в качестве индикатора антропогенных выбросов РМ. Во втором параграфе приведено сравнение рассчитанных концентраций ЭУ с данными измерений и представлен анализ результатов отдельно для летнего и зимнего сезонов, различающихся доминирующим воздействием различных источников РМ. В третьем параграфе приведены результаты исследования влияния отдельных факторов на расчетные концентрации ЭУ и на основные полученные выводы, которые обобщены в четвертом параграфе.

Седьмой глава посвящена анализу результатов расчетов счетных концентраций РМ и распределения частиц по размерам и их проверки по данным наблюдений.

В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы и представлены полученные выводы.

В приложении приведена следующая информация:

• Описание станций мониторинга ЕМЕП и прочих измерительных постов, наблюдения на которых использовались для верификации модельных расчетов;

• Статистические показатели сравнения расчетных РМю и РМ2.5 данными измерений на станциях сети мониторинга ЕМЕП для 2004 г.;

• Корреляционные графики среднегодовых расчетных и измеренных концентраций вторичных неорганических аэрозолей для 2004 г.;

• Сезонная статистика верификации результатов расчетов отдельных аэрозольных компонентов с измерениями в 2003 г.;

• Графики временных серий расчетных и измеренных счетных концентраций частиц для отдельных фракций по размерам, а также интегральных счетных концентраций.

Заключение Диссертация по теме "Метеорология, климатология, агрометеорология", Цыро, Светлана Геннадьевна

Заключение

В данной диссертационной работе представлена разработанная автором региональная модель многокомпонентного аэрозоля, позволяющая рассчитывать массовые и численные концентрации аэрозольных частиц и их распределение по размерам. В работе представлена детальная верификация разработанной модели по данным наблюдений, а также приведены примеры применения аэрозольной модели для характеристики загрязнения воздуха РМ в Европе. В данной главе сформулированы основные научные результаты диссертационной работы и представлены полученные выводы.

1. В соответствии с поставленной целью разработана региональная модель многокомпонентного атмосферного аэрозоля, учитывающая изменения его физических свойств, химического состава и распределения по размерам. Модель применяется для численного исследования пространственно-временного распределения и физико-химических свойств тропосферного аэрозоля и предназначена, в первую очередь, для оперативных расчетов регионального фонового загрязнения воздуха в Европе аэрозольными частицами. Возможность реализации этого обеспечена вычислительной эффективностью модели.

2. Одним из главных достоинств разработанной модели, является ее вычислительная эффективность в сочетании с удовлетворительной точностью результатов, что достигнуто путем сочетания учета в модели всех ключевых процессови. источников, определяющих основные, свойства аэрозолей . и „ их пространственно-временное распределение с использованием физически адекватных и вычислительно эффективных параметризаций этих процессов.

3. Проведенная детальная верификация аэрозольной модели по данным инструментального мониторинга ЕМЕП за 4-летний период с 2001 по 2004 г. показала адекватность результатов расчетов региональных фоновых концентраций РМ и их компонентов. Модель удовлетворительно воспроизводит наблюденные: уровни фоновых концентраций РМю и РМ2.5 в различных частях Европе (недооценка средних 4-х летних наблюденных РМю составила 14%, а РМ25 - 4%; отклонение расчетных 24-х часовых концентраций РМю и РМ2.5 от измеренного значения не превышает 30% для 75% из рассмотренных станций ЕМЕП); региональные градиенты концентраций РМю и РМ2.5 (средняя пространственная корреляция расчетных концентраций с наблюдениями составила соответственно 0.71 и 0.80); сезонный ход и эпизоды регионального загрязнения воздуха (коэффициенты временной корреляции между 24-х часовыми расчетными и наблюденными концентрациями РМю и РМ2.5 на станциях ЕМЕП составили соответственно 0.50 и 0.54, варьируясь от 0.4 до 0.7 для отдельных станций); концентрации большинства химических компонентов РМ - вторичных неорганических аэрозолей (SO42", NO3" и NH4+), морской соли и элементарного углерода; смешанные результаты верификации получены для концентраций минеральной пыли на основании весьма малого объема имеющихся наблюдений.

4. Впервые с использованием модели проведены количественные оценки массы воды в составе РМю и РМ2.5, измеренных путем гравиметрического метода в соответствии со стандартами CEN 12341 и CEN 14907 (требующих «кондиционирование фильтров при 20°С и 50% относительной влажности). Показано, что включение учета воды в расчеты РМ позволяет существенно улучшить согласование рассчитанных концентраций РМю и РМ2.5 с наблюдениями. Отмечена необходимость проведения дальнейшей проверки расчетов воды в РМ, что затруднено в настоящее время вследствие отсутствия измерений.

Разработанная аэрозольная модель была применена для решения ряда исследовательских и прикладных задач.

5. На основании расчетов по модели и имеющихся данных наблюдений исследованы особенности химического состава РМю и РМ2.5 и его сезонных вариаций для отдельных регионов Европы.

Типичный состав фоновых РМю: 30-40% - вторичные неорганические аэрозоли (сульфаты, нитраты и аммоний-ион), характеризующие региональное загрязнение воздуха, 20-35% - органический углерод, 3-5% - элементарный углерод, 5-7% - минеральная пыль, 1-2% - морской аэрозоль. Показано, что в отдельных районах возможны значительные отклонения от среднего химического состава ВЧю (например, увеличение содержания ЭУ в районных крупных антропогенных выбросов РМ до 7-10%, увеличение содержания минеральной пыли до 20-30% в южной Европе под влиянием эрозионной пыли и рост вклада морского аэрозоля до 10-20% на побережьях Норвегии и Испании).

В среднем около 10-20% (до 30-35%) измеренной массы РМю и РМ25 в данных наблюдений оставалось не идентифицированной после проведения химического анализа.

6. Дана характеристика пространственного распределения фоновых концентраций и химического состава РМ2.5 и РМю для Европы. По результатам расчетов на 2004 г. среднегодовые региональные фоновые концентрации РМю составили от 10 до 25 мкг/м3, а РМ25 от 5 до 20 мкг/м3. Расчеты показали, что в восточной Европе преобладает загрязнение воздуха первичными РМ, поступающими главным образом, от отопительного сектора и автотранспорта (составляя 35 до 70% массы РМю), в то время как в западной Европе в концентрациях РМ доминируют вторичные неорганические аэрозоли, образующиеся из антропогенных выбросов оксидов серы и азота, а также аммиака. Среднегодовые концентрации частиц естественного происхождения составили 0.53 мкг/мЗ на большей части Европы.

7. Численные оценки состояния загрязнения воздуха РМю и РМ2.5 по Европе для 2004 г. показали, что: рекомендованные ВОЗ предельные значения 20 мкг/м3 были превышены среднегодовыми концентрациями РМю в странах Бенилюкса, долине реки По и на юге Испании, а также на юге России, Украины и в Казахстане. Рекомендованный критерий качества воздуха для 24-х часовых концентраций РМю (превышение 50 мкг/м3 не более 4-х дней в год) превышен на большей части Европы, кроме Скандинавии и севера России. Что касается РМ2.5, рекомендованные ВОЗ критерии качества воздуха были превышены практически на всей территории Европы как для среднегодовых, так и 24-х часовых концентраций. выбросы из антропогенных источников являются основной причиной превышения допустимых концентраций РМю странах Бенилюкса, в долине реки

По на севере Италии и в регионах городов Парижа, Милана и Москвы. С другой стороны, в странах южной и юго-восточной Европы, а также на юге Российской Федерации, в восточных областях Украины, на территориях стран Кавказа и Казахстана практически все превышения фоновыми концентрациями РМ стандартов качества воздуха являются следствием влияния эрозийной пыли. ■ в большинстве европейских стран загрязнение воздуха РМ25 обусловливается в большей степени выбросами в других странах, а в 20 странах доля трансграничного переноса в концентрации РМ25 превышает 75% в концентрациях РМ25, что подтверждает трансграничный характер проблемы загрязнения воздуха РМю и РМ2 5 в Европе.

8. Проведенные с применением модели оценки качества данных об антропогенных выбросах РМ, используя элементарный углерод (ЭУ) в качестве индикатора выбросов первичных РМ. Полученные результаты указывают на возможность того, что имеющиеся данные о выбросах в секторе отопления завышают выбросы РМ (или доли ЭУ в РМ) для стран северной Европы и занижают выбросы РМ для отдельных стран южной Европы. Кроме того, указана возможная недооценка выбросов РМ (или доли ЭУ в РМ) в данных о выбросах от транспортного сектора для ряда стран центральной и южной Европы.

9. Впервые проведенные с помощью модели оценки счетных концентраций частиц в Европе показали, что среднегодовые интегральные счетные концентрации в 2003 г. изменялись в пределах от 2000 до 5000 см"3 на большей части Европы, возрастая до 7000-10000 см"3 в районах влияния крупных источников выбросов первичных частиц. Высокие счетные концентрации частиц фракции нуклеации (1000-5000 см"3) найдены в основном в районах крупных выбросов SO2. Частицы Айткена доминируют в интегральных счетных концентрациях и характеризуются значительными градиентами при удалении от источников выбросов. Счетные концентрации частиц накопления значительно ниже (500-2000 см"3) и распределены более равномерно по территории Европы. Верификация расчетных счетных концентраций по небольшому объему измерений дала смешанные результаты: уровни расчетных концентраций удовлетворительно согласовываются с наблюдениями, в то время как корреляция довольно низкая, главным образом, вследствие отсутствия в настоящее время данных о распределении частиц в выбросах РМ по размерам, а также сложностями описания процессов аэрозольной динамики.

10. Описание разработанной автором аэрозольной модели и результаты численных исследований свойств атмосферных аэрозолей в Европе опубликованы в официальных отчетах ЕМЕП и международных научных журналах, а также представлены на ряде международных конференций. Результаты расчетов принимаются во внимание соответствующими органами Конвенции ЕЭК ООН о Трансграничном Загрязнении Воздуха и Европейского Союза в процессе формирования политики регулирования выбросов загрязняющих веществ в Европе целью снижения загрязнения воздуха РМ.

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата физико-математических наук, Цыро, Светлана Геннадьевна, Санкт-Петербург

1. Отечественная:

2. Алоян, А.Е. и В.О. Арутюнян. Математическое моделирование изменчивости газового и аэрозольного состава атмосферы в региональном масштабе. География и природные ресурсы, февраль 2005 г., с. 125-131.

3. Алоян А.Е. Моделирование динамики и кинетики газовых примесей и аэрозолей в атмосфере. М.: Наука, 2007, 340 с.

4. Довгалюк Ю.А. и Ивлев JI.C. Физика водных и других атмосферных аэрозолей. Издание второе, переработанное и дополненное. Санкт-Петербург. Издательство С.-Петербургского Университета, 1998 г.

5. Израэль Ю.А., Назаров Н.М., Прессман А.Я., Ровинский Ф.Я., Рябошапко А.Г. Кислотные дожди. Л.: ГИМИЗ, 1989. - 269 с.

6. ЕЭК ООН (2003). Руководящие принципы представления данных о выбросах. Исследование проблем загрязнения воздуха №15. ООН, Нью-Йорк и Женева, 2003 год.

7. ЕЭК ООН (2004). Стратегии и Политика в Области Борьбы с Загрязнением Воздуха. Обзор 2002 года, подготовленный в соответствии с Конвенцией о трансграничном загрязнении воздуха на большие расстояния. ООН, Нью-Йорк и Женева, 2004 год.

8. Кондратьев, К. Я. и Д. В. Поздняков. Аэрозольные модели атмосферы М. Наука 1981, 104 с.

9. Кондратьев, К. Я., Москаленко, Н. И. и Д. В. Поздняков. Атмосферный аэрозоль, Л. Гидрометеоиздат 1983. 224 с.

10. Марчук Г. И., Алоян А. Е., Пискунов В. Н. и Егоров В. Д. Распределение примесей а атмосфере с учетом конденсации. Известия АН, Физика атмосферы и океана, т. 32, № 5, 1996.-с. 745-752.

11. Петренчук О. П. Экспериментальные исследования атмосферного аэрозоля. Л.: Гидрометеоиздат, 1979.-264 с.

12. Руководство ЕМЕП по отбору проб и химическому анализу (1995). Редактор перевода на русский язык А.Г. Рябошапко. ЕМЕП/КХЦ-Отчет 1/95. Коррекции: ноябрь 2001 г. Химический Координационный Центр ЕМЕП, Kjeller, Norway.

13. Цыро С.Г. Региональная модель формирования, трансформации и дальнего переноса атмосферного аэрозоля: Описание модели // Метеорология и Гидрология.- 2008. -№ 4. С. 34-46.

14. Цыро С.Г. Региональная модель формирования, трансформации и дальнего переноса атмосферного аэрозоля: Верификация модели и исследование свойств атмосферных аэрозолей в Европе // Метеорология и Гидрология.- 2008 (в печати).1. Зарубежная:

15. Ackermann, I. J., Hass, H., Memmesheimer, M., Ebel, A., Binkowski, F. S., and Shankar. U. (1998). Modal Aerosol Dynamics Model for Europe: Development and first applications. Atmos. Environ., 32, No. 17, pp. 2981-2999.

16. Adams, P.J. and Seinfeld, J.H. (2002). Predicting global aerosol size distribution in general circulation models. J. Geophys. Res., 107(D19), 4370, doi: 10.1029/2001JD001010, 2002.

17. Alfaro, S.G. and Gomes, L. (2001). Modeling mineral aerosol production by wind erosion: Emission intensities and aerosol size distributions in source areas. J. Geophys. Res., 106, 18075-18084.

18. Andersson-Skold, Y. and Simpson, D. (2001). Secondary organic aerosol formation in Northern Europe: a model study. J. Geophys. Res., 106(D7), 7357-7374.

19. Andras Gelencser. Carbonaceous Aerosol, Atmospheric and Oceanographic Sience library Series, V. 30. Springer, 2004. ISBN 1-4020-2886-5.

20. Andronache, C., Gronholm, Т., Laakso, L., Phillips, V., and. Venalainen A (2006). Scavenging of ultrafine particles by rainfall at a boreal site: observations and model estimations. Atmos. Chem. Phys., 6, 4739-4754.

21. Beljaars, A. (1994). The parameterisation of surface fluxes in large-scale models under free convection. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 121, 255-270.

22. Berge, E. and Jakobsen, H. A. (1998). A regional-scale multi-layer model for the- calculation of long-term transport and deposition of air pollution in Europe.- Tellus, В,- 50, 205- -223.

23. Berndt, Т., Boge, O., Conrath, Т., Stratmann, F., and Heintzenberg, J. (2000). Formation of new particles in the system H2S04(S03) / H20 / (NH3) first results from a flow-tube study. J. Aerosol Sci., 31, Suppl. 1, S554-S555.

24. Binkowski, F. S. and Shankar, U. (1995). The Regional Particulate Matter Model. 1. Model description and preliminary results. J. Geophys. Res., 100, No. D12, pp. 26,191-26,209.

25. Binkowski, F. S. and Roselle, S. J. (2003). Models-3 Community Muliscale Air quality (CMAQ) model aerosol component. 1. Model description. J. Geophys. Res., 108, No. D6, 4183. doi: 10.1029/2001 JD001409, 2003.

26. Bessagnet В., A.Hodzic, R.Vautard, M.Beekmann, S.Cheinet, C.Honore, C.Liousse and L.Rouil (2004). Aerosol modeling with CHIMERE preliminary evaluation at the continental scale, Atmospheric Environment, 38, 2803-2817, 2004.

27. Bond, T.C. and R. W. Bergstrom. (2006). Light absorption by carbonaceous particles: an investigative review. Aerosol Science and Technology, 40 (1), 27-67.

28. Bott, A. (1989). A positive definitive advection scheme obtained by non-linear re-normalization of the advection fluxes. Mon. Weather. Rev., 117, 1006-1015.

29. Chate, D. M. and Pranesha, T. S. (2003). Field studies of scavenging of aerosols by rain events. J. Aeros. Science, 35, 695-706.

30. CAFE (2004). Second Position Paper on Particulate Matter. CAFE Working Group on Particulate Matter. December 20th, 2004.http://ec.europa.eu/environment/air/cafe/pdf/vvorking groups/2nd position paper pm.pdf

31. Chang, С. Т., Tsai, C. J., Lec, С. Т., Chang, S. Y., Cheng, M. T. and Cheng, II. M. (2001). Differences in РМю concentrations measured by beta-gauge monitor and hi-vol sampler. Atmos. Environ., 35, 5741-5748

32. Cooke, W. F., and Wilson, J. J. N. (1996). A global black carbon aerosol model, J. Geophys. Res., 101(D14), 19,395-19,409.

33. Cooke, W.F., Liousse, C„ Cachier, H. and Feichter, J. (1999). Construction of a 1° x 1° fossil fuel emission data set for carbonaceous aerosol and implementation and radiative impact in the ECHAM4 model. J. Geophys. Res., 104 (D18), 22137-22162.

34. Croft., В., U. Lohmann, and K. von Salzen (2005). Black carbon ageing in the Canadian Centre for Climate modelling and analysis atmospheric general circulation model. Atmos. Chem. Phys., 5, 1383-1419.

35. EMEP/MSC-W (2004). Transboundary acidification, eutrophication and ground level ozone in Europe. Status Report 1/2004. Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

36. EMEP (2007). EMEP particulate matter assessment report. EMEP/CCC-Report 8/2007. Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway.

37. EN 12341 (1998). Air Quality Determination of the PM10 fraction of suspended particular matter- Reference method and field test procedure to demonstrate equivalence of measurement methods. European Committee for Standardization, November 1998.

38. EN 14907 (2005). Ambient air quality Standard gravimetric measurement method for the determination of the PM2,5 mass fraction of suspended particulate matter. European Committee for Standardization, September 2005.

39. Finlayson-Pitts, B. J. and Pitts, J. N. (2000). Chemistry of the upper and lower atmosphere. Academic press. 969 p.

40. Fitzgerald, J. W. (1973). Dependence on the supersaturation spectrum of CCN on aerosol size distribution and composition. J. Atmos. Sci., 30, 628-634.

41. Fuchs, N. A. and Sutugin, A. G. (1970). Highly dispersed aerosol. Ann Arbor Science Publ., Ann Arbor Michigan, 105 p.

42. Fuchs, N. A. (1964). The mechanics of aerosols. Pergamon Press, London.

43. Gelencser, A. (2005). Carbonaceous Aerosol. Springer, p. 350.

44. Giorgi, F. (1986). A particle dry-deposition parameterization scheme for use in tracer transport models. J. Geoph. Res., 91, No.D9, pp.9794-9806.

45. Giorgi, F. (1988). Dry deposition velocities of atmospheric aerosols as inferred by applying a particle dry deposition parameterisation to a general circulation model. Tellus,.40b, pp.23-41.

46. Grini, a, Myhre, G., Zender, C. S. and Isaksen, I. S. A. (2005). Model simulation of dust sources and transport in the global atmosphere: Effect of soil erodibility and wind speed variability. J. Geophys. Res. 110, D02205; 10.1029/2004JD005037, 2005.

47. Gomes, L., Rajot, S.C., Alfaro, S.G. and A. Gaudichet (2003). Validation of a dust production model from measurements performed in semi-arid agricultural areas of Spain and Niger. Catena, 52,257-271.

48. Gong, S. L., et al., Canadian Aerosol Module (2003). A size-segregated simulation of atmospheric aerosol processes for climate and air quality models, 1, Module development, J. Geophys. Res., 108 (Dl),4007, doi: 10.1029/2001JD002002.

49. Grell, G. A., S. E. Peckham, R. Schmitz, S. A. McKeen, G. Frost, W. C. Skamarock and B. Eder (2005). Fully coupled online chemistry within the WRF model, Atmos. Environ., 39, 6957-6975.

50. Fagerli, H., D. Simpson, and S. Tsyro (2004). Unified EMEP model: Updates, in Transboundary acidification, eutrophication and ground level ozone in Europe. EMEP Status Report 1/2004, pp. 11-18, Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

51. Рёсап, F., Marticorena, B. and Bergametti, G. (1999). Parameterization of the increase ofthe aeolian erosion threshold-wind friction velocity to-soil moisture for arid and semi-arid areas.---

52. Ann. Geophysicae, 17,149-157.

53. Hauck, H., Berner, A., Frischer, Т., Gomiscek, В., Kundi, M., Neuberger, Puxbaum, M., Preining, H. O. and AUPHEP-Team (2004). AUPHEP-Austrian Project on Health Effects of Particulates-general overview. Atmos. Environ., 38, 3905-3915.

54. Herzog, M., Weisenstein, D., and Penner, J. (2004). A dynamic aerosol module for global chemical transport models: Model description, J. Geophys. Res., 109, D18202, doi: 10.1029/2003JD004405, 8875.

55. HIRLAM High Resolution Limited Area Model. - HIRLAM-5 Scientific Documentation, 2002, HIRLAM-5 project, SHMI, Norrkoping, Sweden.

56. Hitzenberger, R, Berner, A., Kromp, R, Kasper-Giebl, A, Limbeck, A, Tscherwenka, W, and Puxbaum, H. (2002). Black carbon and other species at a high-elevated European site (Mount

57. Sonnblick, 3106 m, Austria): Concentrations and scavenging efficiencies, J. Geophys. Res., 105(D20), 24637-24646, 10.1029/2000JD900349.

58. Iversen, T. and Seland, 0 (2002). A scheme for process-tagged S04 and ВС aerosols in NCAR CCM3; validation and sensitivity to cloud processes. J. Geophys. Res., 107 (D24), 4751, doi: 10.1029/2001JD000885, 2002.

59. Jacob, D. J. (1999). Introduction to atmospheric chemistry. Princeton University Press, Princeton, New Jersey, 1999.

60. Jacobson, M. Z. (1997). Development and application of a new air pollution modeling system. Part II: Aerosol module structure and design, Atmos. Environ., 31A, 131-144.

61. Jacobson, M. Z. (2001). GATOR-GCMM: A global through urban scale air pollution and weather forecast model. 1. Model design and treatment of subgrid soil, vegetation, roads, rooftops, water, sea ice, and snow. J. Geophys. Res., 106, 5385-5402.

62. Jaenicke, R. (1993) Tropospheric aerosols, in Aerosol-Cloud-Climate interactions, edited by P. V. Hobbs. Acadcmic Press, San Diego, CA, pp. 1-31.

63. Kahnert, M., Lazaridis, M., Tsyro, S. and Torseth, K. (2004). Requirements for developing a regional monitoring capacity for aerosols in Europe within EMEP. J. Environ. Monit., 6, 646-655.

64. Kasper-Giebl, A., Koch, A., Hitzenberger, R., and Puxbaum, H. (2000). Scavenging Efficiency of Aerosol Carbon and Sulfate in Supercooled Clouds at Mt. Sonnblick (3106 m a.s.l., Austria). J. Atmos. Chem., V 35, 1: 33^16. DOI: 10.1023/A: 1006250508562.

65. Korhonen, P., Kulmala, M., Laaksonen, A., Viisanen, Y., McGraw, R., and Seinfeld, J.H. (1999). Ternary nucleation of H2SO4, NII3, and H2O in the atmosphere. J. Geophys. Res., 104, 26349-26353.

66. Korhonen, Y., Lehtinen, R.T., and Kulmala, M. (2004). Multicomponent aerosol dynamics modell UHMA: modell development and validation. Atmos. Chem. Phys., 4, 757-771.

67. Kulmala, M., Laaksonen, A., and Pirjola, L. (1998). Parameterizations for sulphuric acid/water nucleation rates. J. Geophys. Res., 103, 8301-8308.

68. Kulmala, M., Vehkamaki, H., Petajii, Т., Dal Maso, M., Lauri, A., Kerminen, V.-M., Birmili, W., and McMurry, P. H. (2004). Formation and growth rates of ultrafine amospheric particles: a review of observations. Journal of Aerosol Science 35, 143-176.

69. Kupiainen, К. and Klimont, Z. (2004). The Primary Emissions of Submicron and Carbonaceous Particles in Europe and Potential for their Control. IIASA interim report IR-04-079, International Institute for Applied systems Analysis, Laxenburg, Austria.

70. Laakso, L. Gronholm, Т., Rannik, U., Kosmale, M., Fielder, V., Vehkamaki, H. and Kulmala, M. (2003). Ultrafine particle scavenging coefficients calculated from 6 years field measurementd. Atmos. Environ., 31, 3605-3613.

71. Lagner, J. and Rodhe, H. (1991). A global three-dimentional model of the tropospheric sulphur cycle. J. Atmos. Chem., 13, 225-263.

72. B. Langmann, S. Varghese, E. Marmer, E. Vignati, J. Wilson, P. Stier, and C. O'Dowd (2008). Aerosol distribution over Europe: a model evaluation study with detailed aerosol microphysics. Atmos. Chcm. Phys., 8, 1591-1607, 2008

73. Liao, H. and Seinfeld, J. H. (2005). Global impacts of gas-phase chemistry-aerosol interactions on direct radiative forcing by anthropogenic aerosols and ozone. J. Geophys. Res., 110, doi: 10.1029/2005JD005907.

74. Liu X., Penner, J. E, Herzog, M. (2005). Global modeling of aerosol dynamics: Model description, evaluation, and interactions between sulfate and nonsulfate aerosols, J. Geophys. Res., 110, D18206, doi:10.1029/2004JD005674.

75. Mallet, V., Quelo, D, Sportisse, В., Ahmed de Biasi, M., Debry, Ё., Korsakissok, I., Wu, L., Roustan, Y., Sartelet, K., Tombette, M., and H. Foudhil (2007). Technical Note: The air quality modeling system Polyphemus. Atmos. Chem. Phys., 7, 5479-5487.

76. Marticorena, B. and Bergametti, G. (1995). Modelling the atmospheric dust cycle: 1. Design of a soil drived dust emission scheme. J. Geophys. Res., 100, D8, 16415-16430.

77. Metzger, S., Dentener, F., Pandis, S., and Lelieveld, J. (2002a). Gas/Aerosol Partitioning 1: A computationally efficient model. J. Geophys. Res. 107(D16), 10.1029/2001JD001102.

78. Metzger, S., Dentener, F., Krol, M., Jeuken, A., and Lelieveld, J. (2002b). Gas/aerosol partitioning 2. Global modeling results. J. Geophys. Res. 107(D16), 10.1029/2001JD001103.

79. Metzger, S.: Gas/Aerosol partitioning: a simplified method for global modelling, PhD Thesis, University Utrecht, 2000.http://www.library.uu.nl/digiarchief/dip/diss/1930853/inhoud.htm

80. Monahan, E.C. and O'Muircheartaigh, I. (1980). Optimal power-law description of oceanic whitecap coverage dependence on wind speed. J. Phys. Oceanogr., 10, 2094-2099.

81. Monahan, E.C., Spiel, D.E., and Davidson, K.L. (1986). A model of marine aerosol generation via white caps and wave disruption. In: E.C. Monahan and G. MacNiochaill (eds). Oceanic Whitecaps. Dordrecht, Reidel. 167-193.

82. Myhre, G., Grini, A., and Metzger, S. (2006). Modelling of nitrate and ammonium-containing aerosols in presence of sea salt Atmos. Chem. Phys., 6, 4809-4821.

83. Martensson, E.M., Nilsson, E.D., de Leeuw, G., Cohen, L.H., and Hansson, H.-C. (2003). Laboratory simulations and parameterisation of the primary marine aerosol production. J. Geophys. Res., 108 (D9), 10.1029/2002 JD002263.

84. Napari, I., Noppel, M., Vehkamaki, II., and Kulmala, M. (2002). An improved model for ternary nucleation of sulfuric acid — ammonia — water. Journal of Chemical Physics 116, 42214227.

85. O'Brien, J.J. (1970). A note on the vertical structure of the eddy exchange coefficient in the planetary boundary layer. J. Atmos. Sciences, 27, 1213-1215.

86. Park R. J., et al. (2005). Export efficiency of black carbon aerosol in continental outflow: Global implications, J. Geophys. Res., 110, D11205, doi:10.1029/2004JD005432.

87. Pielke, R. A. (2002). Mesoscale meteorological modelling. Sccond edition. Academic press, 2002.

88. Pirjola, L. and Kulmala, M. (2000) Aerosol dynamical model MULTIMONO. Boreal Environ. Res., 5,361-374.

89. Pirjola, L., Tsyro, S., Tarrason, L., and Kulmala, M. (2003). A monodisprse aerosol dynamics module, apromising candidate for use in long-range transport models: Box model tests. J. Geophys. Res., 108, D9, 4258, doi:10.1029/2002JD002867.

90. Puxbaum, H., Gomiscek, В., Kalina, M., Bauer, H., Salam, A., Stopper, S., Preining, O. and Hauck, H.: A dual site study of PM2.5 and PM10 aerosol chemistry in the larger region of Vienna, Austria. Atmos. Environ., 38, 3903-4089, 2004.

91. Radke, L. F., Hobbs, P. V., and Eltgroth, M. W. (1980). Scavenging of Aerosol Particles by Precipitation. J. Appl. Meteor., 19, pp. 715-722

92. Rannic, U, Aalto, P. Keronen, P. Vesala, T, and Kulmala, M. (2003). Interpretation of aerosol particle fluxes over a pine forest: Dry deposition and random errors. J. Geophys. Res., 108 (D17), 4544, doi:10.1029/2003JD003542, 2003.

93. Riemer, N., Vogel, H. and Vogel, B. (2004). Soot ageing time scales in polluted regions during day and night. Atmos. Chem. Phys., 4, 1885-1893.

94. Rodhe, H., Persson, C. and Akesson, O. (1972). Investigation in to regional transport of soot and sulphate aerosols. Environment Pergamon press, Vol. 6, 675-693.

95. Rodriguez, S., Querol, X., Alastuey, A. and Plana, F. (2002). Sources and processes affecting levels and composition of atmospheric aerosol the western Mediterranean. J. Geophys. Res., 107, D24, 4777, doi:10.1029/2001JD001488.

96. Rodriguez, S., Querol, X., Alastuey, A., Kallos, G., and Kakaliagoi, O.: Saharan dust contributions to PM10 and TSP levels in Southern and Eastern Spain. Atmos. Environ., 35, 24332447, 2001.

97. Ruijgrok, W., Tieben, H., Eisinga, P. (1997). The dry deposition of particles to a forest canopy: a comparison of model and experimental results. Atmos. Environ, 31, pp. 399-415.

98. Rodriguez, S., Querol, X., Alastuey, A. and Plana, F.: Sources and processes affecting levels and composition of atmospheric aerosol the western Mediterranean. J. Geophys. Res., 107, D24, 4777, doi: 10.1029/2001JD001488, 2002.

99. Russell, L.M. and J.H. Seinfeld. (1998). Size- and Composition-resolved, Externally-Mixed Aerosol Model, Aerosol Science and Technology 28, 403-416.

100. Schell, В., I. J. Ackermann, H. Hass, F. S. Binkowski, and A. Ebel (2001), Modeling the formation of secondary organic aerosol within a comprehensive air quality model system, J. Geophys. Res., 106(D22), 28,275-28,293.

101. Schwela, D., Morawska, L. and Kotzias, D. (Editors) (2002). Guidelines for Concentrations and Exposure-Response Measurement of Fine and Ultra Fine Particulate Matter for use in Epidemiological Studies. EC JRC & WHO, EUR 20238 EN, 2002.

102. Scott, B.C. (1978). Parameterization of sulfate removal by precipitation. J. Appl. Met., 17, 1375-1389

103. Scott, B.C. (1982). Theoretical estimates of the scavenging coefficient for soluble aerosol particles as a function of precipitation type, rate and altitude. Atmos.Environ.,16, pp. 1753-1762.

104. Seinfeld, J. H. and Pandis, S. N. (1998). Atmospheric Chemistry and Physics. From Air Pollution to Climate Change. A Wiley-Interscience Publication. USA.

105. Seland, 0. and Iversen, T. (1999). Model calculations of hemispheric scale dispersion of black carbon and sulphate. Atmos. Environ., 33, pp. 2853-2879

106. Sievering, H. (1989). The dry deposition of small particles: A review of experimental measurements. Atmos. Environ., 23, pp. 2863-2867.

107. Slinn, S. A. and Slinn, W. G. N. (1980). Prediction for particle deposition on natural waters^ Atmos.Environ., 14, pp.J 013-1016. „

108. Slinn, W.G.N. (1982). Predictions for particle deposition to vegetative surfaces. Atmos. Environ., 16, 1785-1794.

109. Sofiev M., Siljamo, P., Valkama, I., Ilvonen, M., Kukkonen, J. (2005). A dispersion modelling system SILAM and its evaluation against ETEX data. Atmos. Environ., 40, 674-685.

110. Spracklen, D. V., Pringle, K. J., Carslaw, K. S., Chipperfield, M. P. and G.W.Mann (2005). A global off-line model of size-resolved aerosol microphysics: I. Model development and prediction of aerosol properties. Atmos. Chem. Phys., 5, 2227-2252.

111. Travnikov, O. and Ilyin, I. (2005) Regional model MSCEHM of heavy metal transboundary air pollution in Europe. EMEP/MSCE Technical Report 6/2005. Moscow, Russia.

112. Tsyro, S. and St0ren, E. (1999) New meteorological model for air pollution transport models. EMEP/MSC-W Note 3/99. Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

113. Tsyro, S. (2000). In: Status report with respect to Measurements, modelling and emissions of PM in EMEP: An integrated approach. EMEP Report 5/2000, Norwegian Institute for Air Research, Kjeller, Norway.

114. Tsyro, S. and Erdman, L. (2000). Parameterisation of aerosol deposition processes in EMEP MSC-E and MSC-W transport models. Joint EMEP MSC-E and MSC-W Note 7/00. Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

115. Tsyro, S. (2002). First estimates of the effect of aerosol dynamics in the calculation of PM10 and PM2.5. MSC-W Note 4/02. Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

116. Tsyro, S. Tarrason, L., and Kahnert, M. (2003). Chemical composition of PM across Europe. In: Kahnert and Tarrason (eds.) Transboundary particulate matter in Europe. EMEP Status report 4/2003. Norwegian Institute for Air Research, Kjeller, Norway.

117. Tsyro, S. (2004). Model assessment of particulate matter in Europe in 2002. In: Torseth, K. (ed.) Transboundary Particulate Matter in Europe, EMEP Status Report 4/2004. Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway.

118. Tsyro, S. (2005). Particulate Matter concentrations, status in 2003. In: EMEP Status report 1/2005, 33-49. Norwegian Meteorological Institute, Oslo, Norway.

119. Tsyro, S. (2005). To what extent can aerosol water explain the discrepancy between model calculated and gravimetric PM10 and PM2.5?. Atmos. Chem. Phys., 5, 602, 1-8,2005.

120. Tsyro, S. (2007). Model assessment of particulate matter in Europe in 2005. In: Transboundary Particulate Matter in Europe, EMEP Status Report 4/2005. Norwegian Institute for Air Reseach, Kjeller, Norway.

121. Tsyro, S., Simpson, D., Tarrason, L., Klimont, Z., Kupiainen, K., Pio, C., and K.E. Yttri (2007). Modelling of elemental carbon over Europe. , J. Geophys. Res., 112, D23S19, doi: 10.1029/2006JD008164.

122. Vautard R., B.Bessagnet, M.Chin and L.Menut (2005). On the contribution of natural Aeolian sources to particulate matter concentrations in Europe: testing hypotheses with a modelling approach, Atm. Env., 39, Issue 18, 3291-3303.

123. Vignati E., Wilson, J., Stier, P. (2004). M7: An efficient size-resolved aerosol microphysics module for large-scale aerosol transport models, J. Geophys. Res., 109, D22202, doi: 10.1029/2003JD004485.

124. Warneck, P. (2000). Chemistry of the natural Atmosphere. Academic Press, USA, 2000.

125. Weisenstein, D. K., Penner, J. E., Herzog, M. and X. Liu (2007). Global 2-D intercomparison of sectional and modal aerosol modules. Atmos. Chem. Phys., 7,23392355, 2007.

126. Wesely, M. L., Cook, D. R., Hart, R. L., and Speer, R. E. (1985). Measurements and Parameterization of Particulate Sulfur Dry Deposition Over Grass. J. of Geophys. Res., 90, No. Dl, pp. 2131-2143.

127. Wexler, A. S., Lurman, F. W., and Seinfeld, J. H. (1994). Modeling urban and regional aerosols, I. Model development. Atmos. Environ., 28, pp. 531-546.

128. WHO (2003). Health aspects of air pollution with particulate matter, ozone and nitrogen dioxide. Bonn, WHO ECEH. http://www.euro.who.int/document/e79097.pdf.

129. WHO (2006a). WHO Air quality guidelines for particulate matter, ozone, nitrogen dioxide and sulphur dioxide. Global update 2005. World Health Organisation. Summary of risk assessment, WHO/SDE/PHE/OEH/06.02.

130. WHO (2007). Health relevance of particulate matter from various sources, Report on a WHO Workshop, Bonn, Germany, 26-27 March 2007.

131. Wilson, J., Cuvelier, C., Raes, F. (2001). A modeling study of global mixed aerosol fields, J. Geophys. Res., 106(D24), 34081-34108, 10.1029/2000JD000198, 2001.

132. Wyers, G.P. and Duyzer, J.H. (1997) Micrometeoorlogical measurement of the dry deposition flux of sulphate and nitrate aerosols to coniferous forest. Atmos. Environ., 31, 333343.

133. Yttri, К. E. (2003). РМю mass concentrations at Birkenes during 2002. In: Kahnert. M. (ed.) Measurements of particulate matter. EMEP/CCC Status Report 5/2003. Norwegian Institute for Air Research, Kjeller, Norway, http://www.emep.int

134. Zdanovski, А. В. (1948). New methods of calculating solubulities of electrolytes in multicomponent systems, Zhu. Fiz. Khim., 22, 1475-1485.

135. Zender, C., Bian, H. and D. Newman (2003). Mineral Dust Entrainmentand Deposition (DEAD) model: Description and 1990s dust climatology. J. Geophys. Res., 108, 4416-4437.

136. Zhang, Y., Seigneur, C. Seinfeld, J.H., Jacobson, M., and F. Binkowski (1999). Simulation of Aerosol Dynamics : A comparative Review of Algorithms used in Air Quality Models. Aerosol Science and Technology, 31, 487-514.

137. Zhang, L, Gong, S., Padro, J. and Barrie, L. (2001). A size-segregated particle dry deposition scheme for an atmospheric aerosol module. Atmos. Environ., 35, 549-560.