Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива

Кашпаров, Валерий Александрович

Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему
Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива
ВАК РФ 03.00.01, Радиобиология

Автореферат диссертации по теме "Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива"

На правах рукописи

Р Г 5 ОД

КАШПАРОВ Валерий Александрович п ,

ОЦЕНКА И ПРОГНОЗИРОВАНИЕ РАДИОЭКОЛОГИЧЕСКОЙ ОБСТАНОВКИ ПРИ РАДИАЦИОННЫХ АВАРИЯХ С ВЫБРОСОМ ЧАСТИЦ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА (на примере аварии на Чернобыльской АЭС)

Специальность 03.00.01 - Радиобиология

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора биологических наук

Обнинск-2000

Работа выполнена в Украинском научно-исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии Министерства агропромышленного комплекса Украины

Научный консультант: Академик УААН, доктор биологических

наук, профессор, Лауреат Государственной премии СССР Пристер Б.С.

Официальные оппоненты: Доктор биологических наук

C.B. Фесснко (Всероссийский научно-исследовательский институт сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии, Обнинск). Доктор биологический наук, профессор И.П. Лось (Национальный центр радиационной медицины АМНУ, Киев). Доктор физико-математических наук, A.A. Боровой (Российский научный центр "Курчатовский институт, Москва)

Ведущая организация: Научно-исследовательский институт

радиологии Министерства по чрезвычайным ситуациям Республики Беларусь, г. Гомель

Защита диссертации состоится « 2000 г. в ^ часов на заседании

Диссертационного совета Д120.81.01 при Всероссийском научно-исследовательском институте сельскохозяйственной радиологии и агроэкологии. Отзывы на автореферат просим отправлять по адресу: 249020, Калужская область, г. Обнинск, ВНИИСХРАЭ, Диссертационный совет. С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ВНИИСХРАЭ.

Автореферат разослан

Ученый секретарь Диссертационного Н.И. Санжарова

совета, доктор биологических наук

FWо

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность проблемы. В результате Чернобыльской катастрофы из 4-го блока аварийного реактора было выброшено в атмосферу за пределы промышленной площадки АЭС в виде топливных частиц (ТЧ) 6000-8000 кг облученного мелкодиспергированного ядерного топлива, содержащего около 3-4% наработанной к моменту аварии радиоактивности. Присутствие в радиоактивных выпадениях топливных частиц является специфической особенностью аварии на ЧАЭС. Ближняя 30-км зона аварии (около 2000 км2) преимущественно была загрязнена ТЧ, содержащими основную часть выброшенных нелетучих радионуклидов, включая такие биологически значимые, как J"Sr, радиоизотопы плутония и америция. Топливные частицы были обнаружены и на значительном удалении от ЧАЭС во многих странах Европы: Финляндии, Швеции, Норвегии, Литве, Польше, Германии, Чехии, Австрии, Швейцарии, Венгрии, Румынии, Болгарии, Греции и т.д.

За последние полвека был проведен ряд фундаментальных исследований, посвященных поведению искусственных радионуклидов в окружающей среде как после их глобальных выпадений вследствие испытания ядерного оружия, крупных радиационных аварий в Уиндскейле и Кыштыме, так и в модельных экспериментах с использованием водорастворимых форм радионуклидов и различных радиоактивных частиц. Существенное внимание было уделено поведению радионуклидов в почве как исходном звене миграции в системе «почва-растения», переходу в растения, метаболизму в организме животных (Клечковский В.М. и др., 1958; Алексахин P.M. и др., 1963, 1992, 1998; Пристер B.C. и др., 1972, 1991; Архипов Н.П., Бондарь П.Ф., 1978; Гулякин И.В., Юдинцева Е.В., 1962, 1973; Юдинцева Е.В., Гулякин И.В., 1968; Павлоцкая Ф.И., 1974; Поляков Ю.А., 1970; Прохоров В.М., 1981; Федоров Е В. и др., 1969, 1973; Сироткин А Н. и др., 1970, 1973 Скрябин A.M., 1973; Анненков Б.Н., 1973, 1980; Корнеев H.A., Сироткин А Н., 1987; Voigt G. et al., 1988, 1989).

Однако уже первые результаты, полученные на топливных следах чернобыльских радиоактивных выпадений, показали ограниченность области применимости ранее полученных закономерностей поведения радионуклидов. Так, на топливных следах радиоактивных выпадений радионуклиды отличались существенно меньшей мобильностью и биологической доступностью по сравнению с конденсационной формой выпадений (как глобальных, так и чернобыльских). Поэтому применение в первые годы после Чернобыльской аварии ранее полученных закономерностей приводило к завышению результатов прогноза миграции радионуклидов в ближней зоне (наиболее сильно это проявлялось для '"Sr). Со временем происходило растворение топливных частиц в почве, в многочисленных пунктах временной локализации радиоактивных отходов (ПВЛРО) в 30-км зоне, в самом объекте «Укрытие», что приводило к увеличению загрязнения растительности '"'Sг и его миграции в поверхностные и грунтовые воды. До настоящего времени основной

вынос радиоактивности с территории Зоны отчуждения обусловлен 90 Б г, выщелачиваемым из топливных частиц.

Отсутствие знаний о поведении в окружающей среде радионуклидов, выпавших в составе матрицы частиц облученного ядерного топлива, не позволяло в полной мере корректно оценить радиологическую обстановку в ближней зоне во время аварии на ЧАЭС и спрогнозировать ее изменение в будущем, а также оптимизировать применяемые контрмеры.

Таким образом, выявление основных факторов, определяющих скорость растворения ТЧ, является базовой информацией для оценки и долговременного прогнозирования радиологической ситуации при авариях с выбросом частиц ядерного топлива. Наряду с районированием территории по физико-химическим формам радиоактивных выпадений, это имеет исключительно важное значение для прогнозирования радиоактивного загрязнения растительности, миграции радионуклидов из многочисленных ПВЛРО, загрязнения поверхностных и грунтовых вод, разработки контрмер, замедляющих процесс растворения ТЧ и переход радионуклидов в мобильные формы, рассмотрения возможности реабилитации загрязненных территорий и оптимизации системы радиологического контроля. Самостоятельную значимость имеет изучение поступления топливных частиц в организм сельскохозяйственных животных и человека.

Все это обуславливает актуальность изучения поведения в окружающей среде радионуклидов, находящихся в составе топливной компоненты аварийного выброса ЧАЭС, как для ликвидации последствий Чернобыльской аварии, так и использования ее опыта для других гипотетических аварийных ситуаций с выбросом частиц облученного ядерного топлива, а также при его захоронении.

Цель н задачи исследований. Целью настоящей работы являлось выявление и анализ основных процессов формирования радиологической обстановки и закономерностей поведения в окружающей среде биологически значимых радионуклидов, выпавших в результате Чернобыльской аварии в составе топливных частиц, их параметризация на основе изучения свойств радиоактивных выпадений и характеристик среды, районирование и картирование ближней зоны аварии для долгосрочного прогнозирования перераспределения радионуклидов в компонентах почвенно-растительного покрова, а также оценка радиологической значимости поступления топливных частиц в организм человека и сельскохозяйственных животных. В связи с этим были поставлены следующие задачи:

■ изучение физико-химических свойств топливных частиц, моделирование и реконструкция условий их образования для лучшего понимания и прогнозирования поведения ТЧ в окружающей среде, как в случае Чернобыльской аварии, так и при других возможных аварийных ситуациях, связанных с выбросом частиц облученного ядерного топлива;

■ разработка методов и районирование загрязненной территории в зависимости от физико-химических форм радиоактивных выпадений, а также картирование ближней зоны аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения радионуклидами, выпавшими в составе матрицы топливных частиц;

■ разработка методов и выявление основных факторов, влияющих на скорость растворения топливных частиц в почве в естественных условиях и модельных средах, а также получение математических зависимостей, описывающих процесс растворения ТЧ для прогнозирования изменения мобильности радионуклидов;

■ оценка радиологической ситуации и долговременное прогнозирование поведения радионуклидов в звене «почва - растения» на топливных следах радиоактивных выпадений для оптимизации системы радиологического контроля сельскохозяйственной продукции и реабилитации земель Зоны отчуждения;

■ изучение поведения радионуклидов, находящихся в составе матрицы топливных частиц, в организме сельскохозяйственных животных с целью оценки загрязнения животноводческой продукции на топливных следах радиоактивных выпадений при аэральном загрязнении пастбищ;

■ оценка радиологической значимости ингаляционного поступления радионуклидов в организм механизаторов, как наиболее критической группы населения, при проведении сельскохозяйственных работ на топливных следах радиоактивных выпадений и оценка величины вторичного радиоактивного загрязнения дезактивированных территорий вследствие ресуспензии радионуклидов.

Научная новизна результатов исследований. Выполненные экспериментальные и теоретические исследования, базирующиеся на системном и комплексном подходе к проблеме, позволили впервые определить радиологическую значимость топливной компоненты радиоактивных выпадений с учетом возможных механизмов ее образования, загрязнения ею территории, поведения в почве, миграции, загрязнения растительности и поступления в организм сельскохозяйственных животных и человека для оценки и прогнозирования радиологической обстановки, а именно:

- на основе статистически достоверного экспериментального материала определен радионуклидный и дисперсный состав чернобыльских топливных частиц, удельная активность, глубина выгорания, фракционирование радионуклидов в ТЧ, что позволило оценить температуру и время их отжига во время первоначального выброса из локальной области реактора;

- показано, что окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений с дисперсным составом, соответствующим размерам зерен (кристаллитов) ядерного топлива;

- разработаны методы определения скорости растворения топливных частиц в почве в естественных условиях и получены зависимости скорости растворения ТЧ разного генезиса от кислотности среды;

- получена детальная карта плотности загрязнения "'Бг 30-км зоны аварии на ЧАЭС и уточнен его запас;

- проведено пространственное районирование территории ближней зоны Чернобыльской аварии по скорости растворения топливных частиц и переходу радионуклидов в мобильную форму;

- сделан долговременный прогноз изменения радиологической ситуации на топливных следах радиоактивных выпадений в зависимости от почвенно-климатических условий;

- оценены параметры переноса в ЖКТ коров топливных частиц, по всем основным характеристикам близких к реальным чернобыльским топливным частицам, и параметры перехода радионуклидов из матрицы частиц в организм коров и в молоко при пероральном поступлении;

- экспериментально показано, что чернобыльские топливные частицы относятся к классу нерастворимых при ингаляционном поступлении в организм человека;

- для широкого набора агротехнических мероприятий экспериментально показано, что с 1988 года дозовые нагрузки за счет ингаляции радионуклидов даже для наиболее критической группы населения - механизаторов не превышают 1% от суммарной эффективной эквивалентной дозы.

Теоретическая и практическая значимость работы. Результаты проведенных работ определили место горячих частиц в ряду других радиационных факторов Чернобыльской аварии, позволяют оценивать и прогнозировать радиологическую обстановку в случае других гипотетических радиационных аварий с выбросом радионуклидов в составе матрицы частиц ядерного топлива и вносят крупный вклад в развитие таких научных направлений, как фундаментальная и прикладная радиоэкология, сельскохозяйственная радиология и других.

Созданная база данных «Горячие частицы», содержащая результаты работы по изучению физико-химических свойств чернобыльских горячих частиц, используется в ведущих институтах СНГ и дальнего зарубежья: Франции, Германии, Польши, Норвегии и Финляндии для реконструкции условий аварии на ЧАЭС и оценки радиологической значимости топливной компоненты радиоактивных выпадений.

Из-за высокой мобильности и наиболее низких значений допустимых уровней содержания в продукции, именно '"Бг является в настоящее время одним из основных лимитирующих радионуклидов при планировании реабилитационных мероприятий в ближней зоне аварии. Полученные экспериментальные результаты по плотности загрязнения ближней зоны '"'Бг, его запасу, зависимости постоянных трансформации топливных частиц от кислотности почвы и его пространственному распределению являются

базовой информацией для долговременного прогнозирования изменения радиологической ситуации в 30-км зоне, оценки выноса радионуклидов из ПВЛРО и самой Зоны отчуждения, при разработке сценариев ее реабилитации. Эти результаты используются в МНС Украины, А30иБ(0)0, ЧеНЦМИ, ДНЦ РНС НАНУ и МЧС, ИГН НАНУ, УкрНИГМИ и др. Выявленные закономерности образования и поведения топливных частиц в окружающей среде создают научно-экспериментальную основу для оценки и долговременного прогнозирования радиологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц ядерного топлива и при захоронении топлива.

Результаты работы использованы при подготовке Национального доклада Украины, представленного в 1996 году в МАГАТЭ.

Реализация ряда положений и выводов, полученных в ходе выполнения данной работы, внесли существенный вклад в решение народно-хозяйственной задачи - ликвидации последствий аварии на ЧАЭС в части оценки и долговременного прогнозирования изменения радиационной обстановки на загрязненных территориях. Полученные экспериментальные данные позволили оценить радиационно-гигиенические условия труда сельскохозяйственных рабочих и потребность в средствах защиты, доказали отсутствие вторичного загрязнения дезактивированных населенных пунктов в зоне аварии при проведении агротехнических работ на прилегающих полях.

Полученные зависимости по растворению топливных частиц в почве, сделанный на их основе прогноз и реально измеренные уровни загрязнения "'Sr сельскохозяйственной продукции на топливных следах радиоактивных выпадений позволили произвести районирование территории, прилегающей к Зоне отчуждения, по степени критичности и оптимизировать систему радиологического контроля в связи с принятием ДУ-97.

Результаты теоретических и экспериментальных исследований, выполненных по теме диссертации, вошли в «Рекомендации по ведению сельского и лесного хозяйства в условиях радиоактивного загрязнения территории Украины в результате аварии на Чернобыльськой АЭС на период 1991-1995 годы» (1991), «Рекомендацп по ведению Ыльського i люового господарства в умовах радюактивного забруднення територп У кражи в результат! аварп на ЧорнобильськШ АЕС на перюд 1994-1995 роки" (1995), " Рекомендацп по ведению сшьского господарства в умовах радюактивного забруднення територп Украши в результат! авари на ЧорнобильськШ АЕС на перюд 1996-1998 p.p." (1995), "Ведения сшьського господарства в умовах радюактивного забруднення територп Украши внаслшок авари на ЧорнобильськШ АЕС на перюд 1999-2002 p.p. (Методичш рекомендацп)" (1998) и др.. Издание и внедрение в практику указанных рекомендаций позволило существенно снизить уровни радиоактивного загрязнения сельскохозяйственной продукции, производимой на территории, загрязненной в результате аварии на ЧАЭС.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. В ближней 30-км зоне аварии на ЧАЭС радиоактивное загрязнение территории обусловлено в основном частицами диспергированного ядерного топлива - топливными частицами. Полученные соотношения между активностями '"вг, "¿г, '"'Ки, '"БЬ, и4Сз, '"Сб, и4Се, |54Еи, 155Еи и ТУЭ позволяют рассчитывать загрязнение территории основными радиологически значимыми радионуклидами, находящимися в составе топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений.

2. Окисление ядерного топлива является одним из основных механизмов образования ТЧ во время аварии на ЧАЭС. При этом ядерное топливо разрушается на зерна (кристаллиты) с медианным диаметром около 6 мкм и сильно развитой поверхностью.

3. Методы и результаты картирования территории 30-км зоны аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения ""Бг по состоянию на 1997 год в масштабе 1:200000 и уточненный запас "'Бг в ближней зоне аварии.

4. Методы определения доли радионуклидов в составе матрицы топливных частиц, выявленные основные факторы, влияющие на скорость растворения топливных частиц, и полученные зависимости постоянных трансформации топливных частиц разного генезиса от кислотности почв и растворов.

5. На топливных следах радиоактивных выпадений динамика загрязнения растительности радионуклидами принципиально отличается от конденсационных следов. В зависимости от скорости растворения ТЧ, корневое загрязнение растительности "'вг в первые годы после аварии растет и достигает максимума только на 2-20 год. В настоящее время, спустя 13 лет после Чернобыльской аварии, радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений стабилизировалась.

6. Поведение ''"5 г и '"Сз в составе топливных частиц и их переход в организм КРС принципиально отличается от поведения легкодоступной растворимой формы радионуклидов. Радионуклиды цезия и стронция в составе топливных частиц имеют значительно более низкую (на два порядка величины) биологическую доступность для организма коров при псроральном поступлении по сравнению с теми же радионуклидами в растворимой форме. Коэффициент всасывания из частиц в ЖКТ составляет для '"Се величину порядка 1.0%.

7. Чернобыльские топливные частицы имеют крайне низкие темпы растворения в легочной жидкости и относятся к классу нерастворимых при ингаляции частиц согласно классификации МКРЗ.

проведении сельскохозяйственных работ спустя два года после радиоактивных выпадений не оказывает значимого влияния на вторичное загрязнение территории. Связь работы с крупными научными программами. Результаты, представленные в диссертации, получены в 1987-1999 г.г. в Украинском филиале Всесоюзного научно-исследовательского института сельскохозяйственной радиологии (с 1991 года - Украинский научно-исследовательский институт сельскохозяйственной радиологии) в ходе выполнения плановых НИР в рамках Государственных и Республиканских программ по ликвидации последствий аварии на ЧАЭС (№ гос. Регистрации UA 01000198Р, 01000199Р, 0195U029292, 0195U025998, 0198U003397, 0198U000207, 0197U016046 и др.). Ряд основных результатов получен при выполнении работ по международным проектам: ЕСР-1 «Загрязнение поверхности за счет ветрового переноса» в 1991-1995 гг. в рамках Генерального соглашения КЕС-СНГ о научном сотрудничестве в области ликвидации последствий аварии на ЧАЭС; исследовательского проекта INTAS-94/2156 «Выщелачивание радионуклидов из топливных частиц и кинетика их последующей трансформации с системе почва-вода» в 1994-1997гг. и др.

Личный вклад автора. Автор разработал методологию и принимал непосредственное участие на всех этапах исследований - определении направлений исследований, составлении рабочих программ проведения экспериментов, разработке методов исследований, проведении экспериментов и анализе полученных результатов, разработке математических моделей и получении прогнозных оценок, подготовке рекомендаций для практического исполнения и научных публикаций.

В связи с тем, что научные исследования, направленные на минимизацию последствий аварии на ЧАЭС, проводились в рамках единых государственных и международных программ, часть результатов исследований изложена в совместных публикациях.

1991); Международном симпозиуме «Chemical Speciation-Hot Particles" (Znojmo, 1992); IV Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (Минск, 1993); Радиобиологическом съезде (Киев, 1993); 2-й Международной конференции «Радиоэкологические аспекты ядерной энергетики» (Москва, 1993); 2-й Международной конференции «Радиобиологические последствия ядерных аварий» (Москва, 1994); 6-й научно-технической конференции Ядерного общества (Киев, 1995); Первой практической конференции «Sustainable Development: Environmental Pollution and Ecological Safety" (Днепропетровск, 1995); Четвертой и Пятой Международных научно-технических конференциях по итогам ЛПА на ЧАЭС (Зеленый Мыс, 1994, 1996); Международной конференции "One decade after Chemobyl: Summing up the consequences of the accident" (Vienna, 1996); 1 Международной конференции "Радиологические последствия Чернобыльской аварии" (Минск, 1996); Научно-практических конференциях «Наука. Чорнобиль-97,-98» (Киев, 1998, 1999); Научно-практической конференции «Проблемы ведения АПП на радиоактивно загрязненных сельскохозяйственных землях в отдаленный после Чернобыльской катастрофы период» (Брянск, 1999); а также на научных семинарах в Чернобыльском научном центре международных исследований, Институте ядерной и радиационной безопасности (IPSN, Франция), Институте радиационной защиты (GSF, Германия) и т.д.

Публикации. Основные результаты исследований, выносимые на защиту, отражены в более чем 100 публикациях в виде научных статей, тезисов докладов и рекомендаций.

Структура н объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 6 глав, заключения, выводов, списка цитируемой литературы (261 источник) и приложения. Работа изложена на 392 страницах машинописного текста, включает 32 таблицы, 98 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность работы, формулируются цели и задачи исследований, отмечаются степень новизны и практическая значимость работы. Первая глава диссертации посвящена анализу состояния проблемы оценки и прогнозирования радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива (на примере аварии на Чернобыльской АЭС).

Одной из принципиально новых особенностей аварии на ЧАЭС является наличие в выпадениях топливных частиц (ТЧ) с матрицей из оксидов урана с различными примесями. Во время аварии на ЧАЭС около 3-4% wSr, ,5Zr, 144Се, "4155Eu и трансурановых элементов в составе ТЧ было выброшено из 4-го блока за пределы промплощадки. Однако эти оценки базируются на малой выборке экспериментальных данных и требуют уточнения.

Изучение физико-химических свойств топливных частиц позволяет реконструировать условия их образования во время аварии и понять процессы, происходившие в аварийном блоке. Это также необходимо для прогнозирования возможного выброса аналогичных

частиц при других гипотетических аварийных ситуациях, а также для лучшего понимания особенностей поведения радионуклидов в составе топливных частиц разного генезиса в окружающей среде.

Для правильной оценки радиологической ситуации и долговременного прогнозирования ее изменения необходимо районирование территории в зависимости от физико-химических форм радиоактивных выпадений. Однако до 1997 года отсутствовали даже детальные карты загрязнения 30-км зоны ЧАЭС "'Бг и ТУЭ, входящими в состав топливных частиц.

До Чернобыльской аварии практически полностью отсутствовали данные о поведении в окружающей среде радионуклидов, выпавших в составе ТЧ.

Для глобальных выпадений и выпадений Челябинской аварии, а также для радионуклидов, внесенных в почву в исходной водо-растворимой форме в различных экспериментах, была достаточно хорошо изучена динамика изменения форм нахождения в почве радионуклидов, их вертикальная миграция и переход в различные виды растений в сельскохозяйственных и природных экосистемах. Однако после аварии на ЧАЭС уже первые экспериментальные исследования на топливных следах радиоактивных выпадений показали, что радионуклиды, локализованные в первоначальных выпадениях в матрице топливных частиц, отличаются низкой миграционной способностью по сравнению с конденсационной компонентой их выпадений и глобальными выпадениями.

Изучением поведения топливных частиц в окружающей среде занимались ведущие ученые на протяжении всего поставрийного периода. Однако, отсутствие системного и комплексного подхода к проблеме, базирующегося на изучении физико-химических характеристик ТЧ и свойств среды, не позволили выявить основные факторы, влияющие на скорость растворения топливных частиц и выщелачивания из них радионуклидов, а также математически описать эти процессы для оценки и прогноза изменения радиологической обстановки на топливных следах радиоактивных выпадений. Полученные разными авторами из доли обменного '"Бг конкретные значения постоянных трансформации топливных частиц на отдельных экспериментальных площадках изменяются в широких пределах (10"' -10"8 с"1) и не могут быть использованы даже для грубых расчетов в других почвенно-климатических условиях. Специфику загрязнения территории, многочисленных могильников в 30-км зоне и самого объекта «Укрытие» радионуклидами в составе матрицы топливных частиц необходимо учитывать при оценке и прогнозировании изменения радиологической обстановки, а также при планировании различных контрмер. Функция источника радионуклидов оказывает определяющее влияние на величину и динамику загрязнения растительности, миграцию радионуклидов в поверхностные и грунтовые воды и т.д.

В связи с этим, выявление основных факторов, влияющих на растворение ТЧ, и получение математических зависимостей скорости растворения топливных частиц в разных условиях является актуальной задачей для долговременного прогнозирования поведения

радионуклидов в ближней зоне ЧАЭС и в случае любых других гипотетических аварийных ситуаций с выбросом частиц облученного ядерного топлива. Наибольшую радиологическую значимость имеет изучение процессов растворения ТЧ в почве в естественных условиях, как в основном звене, определяющем миграцию радионуклидов по биологическим цепям.

С точки зрения поступления топливных частиц в организм, наибольшую значимость имеет их пероральное поступление в организм сельскохозяйственных животных при аэральном загрязнении растительности и дернины, а также ингаляционное поступление ТЧ в организм человека при прохождении радиоактивного облака и вторичном ветровом подъеме радионуклидов.

Имевшиеся к моменту аварии на ЧАЭС данные достаточно полно описывали поведение '"Сб и "'Бг в организме КРС при их пероральном поступлении в растворимой форме. В то же время, эти данные не могли быть использованы при описании перехода радионуклидов из рациона в организм животных при поступлении их в составе топливных частиц. Параметры перехода для последнего случая представляют как научный, так и практический интерес и могут быть определены только экспериментально. Имеющиеся литературные данные дают общее представление о параметрах поступления и транспорта оплавленных модельных частиц в ЖКТ сельскохозяйственных животных, что важно для планирования и проведения экспериментов по пероральному поступлению чернобыльских топливных частиц в организм КРС. Однако эти данные невозможно непосредственно использовать для оценки значимости перорального пути поступления чернобыльских топливных частиц в организм сельскохозяйственных животных, поскольку по дисперсному составу и ряду других физико-химических и ядерно-физических характеристик чернобыльские частицы принципиально отличаются от силикатных частиц (химический состав, плотность, удельная активность, размер и т.д.).

Проведение сельскохозяйственных работ сопряжено со значительным ветровым подъемом радионуклидов, что может приводить к увеличению ингаляционного поступления ТЧ в организм механизаторов, вторичному загрязнению территорий, и требует самостоятельного изучения. Имеющиеся данные достаточно полно описывают параметры поступления радиоактивных частиц в дыхательную систему человека, хотя существуют и некоторые затруднения в практических расчетах, связанные с конкретизацией дисперсного состава и класса растворимости чернобыльских топливных частиц в первоначальных выпадениях и при их вторичном ветровом подъеме, которые требуют решения.

В связи с этим, с точки зрения формирования радиологической обстановки (воздействие на человека и животных за счет внешнего облучения, а также внутреннего ингаляционного и перорального поступлении радионуклидов в организм) влияние физико-химических форм нахождения радионуклидов, включая топливные частицы, наиболее проявляется:

• при формировании поля радиоактивного загрязнения территории;

• при ингаляционном поступлении радионуклидов во время прохождении радиоактивного облака и при вторичном ветровом подъеме, а также в метаболизме радионуклидов в организме и формировании дозовых нагрузок;

• при миграции радионуклидов в почве, определяющей динамику мощности экспозиционной дозы, загрязнение поверхностных и фунтовых вод, а также в изменении во времени биологической доступности радионуклидов, определяющей уровни радиоактивного загрязнения растительности, сельскохозяйственной продукции и внутреннего поступления радионуклидов в организм человека;

• при пероральном поступлении радионуклидов в организм сельскохозяйственных животных, в метаболизме радионуклидов и радиоактивном загрязнении животноводческой продукции.

Изложенное состояние проблемы обусловило системный и комплексный подход работы для оценки и прогноза радиоэкологической обстановки на топливных следах радиоактивных выпадений, а также связанный с этим выбор основных направлений и задач исследования.

РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЙ

Во второй главе диссертации приведены результаты экспериментального изучения физико-химических характеристик и моделирования образования топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений. Изучение физико-химических и ядерно-физических характеристик топливной компоненты радиоактивных выпадений необходимо для понимания ее поведения в окружающей среде и оценки радиологической значимости. Кроме того, это позволяет использовать опыт, накопленный в ходе ликвидации Чернобыльской аварии, при других радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива.

В 1987-1989г.г. путем сканирования дозиметром тонкого почвенного слоя ФХО УНИИСХР совместно с НЦ МО СССР и ВНИИТФА было выделено порядка 1200 сравнительно крупных горячих частиц (и около 500 в период с 1989 по 1996г.г.) размером > 10 мкм и активностью > 100 Бк, образовавшихся в результате аварии на ЧАЭС. По мере удаления от ЧАЭС доля топливной компоненты в выпадениях падает и меняется дисперсный состав топливных частиц. Так, на расстояниях более 10 км от реактора топливные частицы размером более 10 мкм практически не встречаются. Слабо трансформированные топливные частицы (Рис. 1а,б) могли образоваться на первой стадии Чернобыльской аварии при механическом разрушении топлива и были выброшены преимущественно в западном направлении. Они представляют собой кусочки ядерного топлива с хорошо выраженной «зернистой» структурой, либо отдельные зерна (кристаллиты) иОг, что обусловлено технологией производства топлива. Разрушение облученного ядерного топлива во время Чернобыльской аварии происходило преимущественно по границам зерен до исходных кристаллитов (Рис. 1) размером около 10 мкм. Внешний вид слабо трансформированных во

время аварии чернобыльских топливных частиц после достаточно длительного их нахождения в почве (до 12 лет) практически не отличается от частиц реального облученного ядерного топлива сразу после окончания его эксплуатации. Это указывает на крйне малую скорость ратворения и02-частиц в окружающей среде.

На последующих стадиях аварии происходило образование топливных частиц с высокой степенью трансформации их матрицы (Рис. 1в,г). Ядерное топливо при окислении на воздухе разрушалось по границам зерен. В результате диффузии кислорода в зерно поверхность (ЛОг растрескивалась за счет различий плотности и кристаллических решеток разных окислов урана. При высокой аварийной температуре топливо могло частично оплавляться. Оно контактировало с различными конструкционными материалами и материалами засыпки реактора, что привело к образованию сложных химических соединений, особенно на поверхности топливных частиц (Рис. 1г).

В Г

Рис. 1. Типичный внешний вид топливных частиц.

Как правило, крупные оплавленные топливные частицы содержат цирконий. Это, видимо, связано с более высокой температурой плавления окислов урана по сравнению с их сплавами с цирконием. В силу методических трудностей удается, как правило, выделить из почвы только достаточно крупные топливные частицы, которые не являются

репрезентативными для всей топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений. Поэтому, значительная доля этих частиц приходится именно на оплавленные II-О-гг-частицы, которые имеют больший размер по сравнению с «чистыми» частицами диоксида урана, преимущественно разрушившегося до исходных кристаллитов меньшего размера. Основная масса топливных частиц в выпадениях - зерна ядерного топлива с характерным размером 5-10 мкм, которые крайне сложно выделить из почвы. Это не позволяет статистически достоверно установить долю частиц разного рода в топливных выпадениях. Поэтому, при изучении поведения ТЧ в окружающей среде, для получения репрезентативных данных, необходимо использовать статистически достоверную выборку частиц (например, реально присутствующую в почве), а не отдельные выделенные крупные частицы.

Основная масса проанализированных нами горячих частиц (-97%) имеет удельную активность и радионуклидный состав, близкий к составу ядерного топлива 4-го блока ЧАЭС на момент аварии с различным содержанием летучих высокоподвижных продуктов деления (в первую очередь |,4П7С$) и, следовательно, может быть отнесена к топливным частицам (Рис. 2). Наличие делящегося материала в них подтвердил нейтронно-активационный анализ и электронно-зондовый микроанализ, а также лазерная масс-спектрометрия (обогащение по "5и - 1-2 %). На основании экспериментально полученных данных по соотношению активностей на момент аварии различных радионуклидов в большой выборке топливных частиц, были оценены коэффициенты пересчета, которые позволяют по содержанию в выпадениях |44Се, 952г, 125БЬ, "4 |55Еи рассчитывать активность основных биологически значимых радионуклидов, содержащихся в топливной компоненте радиоактивных выпадений (Табл. 1.).Таким образом, исходя из плотности загрязнения территории |44Се ("гг, |25БЬ, |54,155Ец), можно оценить активность входящих в состав топливной компоненты выпадений (на момент аварии) *°Бг, ""Яи, 1141,7Сз, 231и№24"Ри. Разница между общей плотностью загрязнения территории и топливной составляющей дает величину конденсационной компоненты выпадений. С течением времени активность 144Се в почве уменьшается, поэтому в качестве трассера топливной компоненты выпадений могут быть использованы |54Еи, ТУЭ, либо адБг в 60-км зоне ЧАЭС.

По соотношению активностей малоподвижных тугоплавких радионуклидов и изотопов цезия: 125БЬ/144Се, П4С5/П7С5, ,52г/'44Се, а также масс-спектрометрическим определениям изотопного отношения 235Ш238и для каждой топливной частицы была оценена глубина выгорания ее матрицы. Наиболее вероятная глубина выгорания для топливных частиц радиоактивных выпадений составила 8-11 МВт сут/кг, тогда как наиболее вероятная глубина выгорания для базового состава топлива - 14 МВтсут/кг. То есть, сравнительно крупные топливные частицы были выброшены из части активной зоны с меньшей глубиной выгорания.

Активность гг, Бк

1,ВОв 1э07 1.ею6

1Э05

1ЭМ 1ЭОЗ 1Э02 1Э01 1Э00 1,501

"гг/1"Св™,р=1.45 | < •

- ^--------- ♦ 1 * - -ч - _ к.

- "

1 1

• »♦ ' "»"1 Г , а

Активность Ей, Бк

ГЕК»

1.&01 1э02 1.боз 1.е44 1.б05 1,ех>6

Активность 144Се, Бк

1,вт

1Э02 1.В01 1ЭШ 1£01

1мЕи/,44Свтор=0.0Ь18 ,

I JU&¡Йfflю% * ♦

¡ЛЙР^"*'" ♦

1£ка

1э04 1э05 1э06

Активность ,44Се, Бк

Активность БЬ, Бк

1.е+05

1г55Ь/144Сетеор=0.0037 .

« Зг у* :

I # , -----1 .у -4---1-----1 ; , ♦: ♦

1,е*04 1.&ОЭ 1.е+02 1,е*01 1.&00 1.е01

1,е*01 1,е«я 1.боз 1.б04 1,е*05 1.еч» 1.в07

Активность 144Се, Бк

Активность '"Бг, Бк

Активность Ки, Бк

1.М7

Акти

гЕкп 1

1,Е>01

1Э<»

1,Б01

1,ек>1 1,&аг 1.еии 1.б04 1.б05 1э06

Активность шСе, Бк

1.бш 1.екв 1.б01

\&а> №01

1.бю1 1.ею2 1.екп 1,е*04 1.б05 1э<в

Активность шСе, Бк

ею1 1,е«я 1.б03 1.б04 1,е*05 1.еч» 1.в07

Активность 144Се, Бк явность '"Бг, Бк /

Рис. 2. Соотношения между активностями 95гг (а), |54Еи (б), '"БЬ (в), ""'Ии (г), '"Бг (д) '"Се (е) и |44Се в топливных частицах на момент аварии (прямой линией показано теоретическое соотношение для среднего по выгоранию ядерного топлива ЧАЭС)

Табл. 1. Расчетные для чернобыльского ядерного топлива и экспериментальные соотношения между активностями ¡-го радионуклида (А,) и активностью 144Се (Асс) в топливных частицах на момент аварии ОЯ - число топливных частиц)

i-ый радионуклид Расчетные (A0/A0cc) Экспериментальные соотношения для ТЧ

±{Ai<AQi" ±Ä,i±Äc. j. i ,.i

1JllSr 0.051-0.057 0.050 0.051

"Zr» 1.42-1.48 2.30 2.46

"'r>Ru 0.21-0.29 0.26 0.27

125Sb 0.0037-0.0078 0.0061 0.0047

134Cs 0.036-0.042 0.020 0.013

'"Cs 0.062-0.067 0.041 0.044

144Ce 1.00 1.00 1.00

154EU 0.0018-0.0030 0.0015 0.0015

155EU 0.0023-0.0043 0.0017 0.0019

239+24"Pu»* 0.00040-0.00056 0.00037 0.0004

238+239+240pu,,» 0.00069-0.00093 0.001 0.001

'-в почве Zr/ Се=1.4; **-альфа-спектрометрия; ♦** - альфа-радиометрия

Вся полученная информация о свойствах горячих частиц хранится в базе данных УНИИСХР "Горячие частицы", широко используемой во многих институтах, как СНГ, так и дальнего зарубежья.

Для лучшего понимания процессов, происходящих в аварийном блоке, и оценки дисперсного состава выброшенных во время аварии топливных частиц, были проведены эксперименты по моделированию их образования во время аварии. Для этого в разных средах при различной температуре (673-1173 К) и в течение разного времени (1-21 часа) отжигали образцы реального не разрушенного ядерного топлива IV блока ЧАЭС. При отжиге на воздухе в течение одного часа даже при температуре 673 К топливо разрушается на мелкие частицы, соизмеримые с размером зерен диоксида урана (Рис. 3). Дисперсный состав образующихся после отжига частиц определяли методом седиментации в воде и с помощью системы анализа изображений. Для всех заданных при проведении опытов значений I (1-21 часа) и Т (673-1173 К) распределения размеров частиц хорошо описываются логнормальным законом:

f(r) =

■Jln •

Sr'

-ехр

- 0.5

ln(r)

m г

(1)

где

г - радиус частиц, мкм; т, - математическое ожидание логарифма радиуса частицы;

- среднее квадратическое отклонение логарифма радиуса частицы. Средний размер частиц (Табл. 2) уменьшается с увеличением времени отжига ядерного топлива и стремится к исходному размеру зерен (кристаллитов) и02. Это связано с

проникновением кислорода в матрицу топлива по границам зерен и ее разрушением на кристаллиты. После этого кислород диффундирует в зерно, что приводит к растрескиванию поверхности самого зерна. Окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования мелких микронных топливных частиц в разрушенном реакторе в период с 26.04 по 06.05.86.

Т=673К г=7 часов

• ■ ^ • ■ ё-¿ ч*

ЧГ]

Радиус ТЧ, мкм Т=673К 1=13

«Г)

12 15 Радиус ТЧ, мкм Т=€73К 1=21

Радиус ТЧ, мкм Радиус ТЧ, мкм

Рис. 3. Нормированное распределение радиусов частиц (мкм), образующихся после отжига на воздухе образца чернобыльского ядерного топлива при температуре 673 К в течение: а - 3-х часов; б - 7-ми часов; в - 13-ти часов; г - 21-го часа.

Полученные распределения дисперсного состава ТЧ после отжига на воздухе ядерного топлива хорошо согласуются с реальными (логнормальными) распределениями выпавших в результате аварии топливных частиц в почве (медианный радиус - 2-4 мкм), оцененными нами методом авторадиографии в 1987, 1989 и 1995 годах на различных расстояниях и направлениях от ЧАЭС. Экспериментально показано, что топливная компонента чернобыльских радиоактивных выпадений на удалении более 2-5 км от ЧАЭС представлена кристаллитами ядерного топлива с медианным радиусом около 3 мкм и не наблюдается существенных различий дисперсного состава ТЧ в пределах зоны отчуждения в зависимости от расстояния (более 2 км) и направления от ЧАЭС. Только за счет растворения топливных частиц в почве наблюдается со временем изменение их дисперсного состава.

Табл. 2. Параметры распределения размеров топливных частиц (г,„=ехр(ш,), мкм) в зависимости от времени и температуры отжига на воздухе топлива

Время отжига (часы) Т = 670 К Т = 870 К Т= 1170 К

т, Яг г,„ ш, 5, Гщ ш, Яг Г,п

3 2,06 0,60 7,9

4 2,25 0,81 9,5 2,29 0,58 9,9

7 1,49 0,77 4,4

8 1,41 0,53 4,1 1,31 0,45 3,7

12 1,47 0,53 4,4 1,38 0,44 4,0

13 1,35 0,54 3,9

16 1,16 0,56 3,2 1,12 0,47 3,1

21 1,09 0,36 3,0

Экспериментально показано, что при окислении на воздухе и диспергировании реального облученного оксидного ядерного топлива даже при температуре 670 К происходит утечка "16Ки, находящегося на границах зерен. Рутений окисляется до летучего Яи04, возгоняется и восстанавливается на материалах группы железа. При этом происходит прочная фиксация рутения и образование рутениевых частиц с матрицей из элементов группы железа. Окисление и утечка рутения происходит только с поверхности зерен и не превышает единиц процентов от его содержания в топливной матрице. Показано, что никель и нержавеющую сталь можно эффективно использовать при высоких температурах для поглощения радиоизотопов рутения в аварийных ситуациях и при некоторых технологических операциях.

Экспериментальные данные по измерению динамики относительной утечки продуктов деления при высокотемпературном отжиге топливных частиц показали, что с увеличением температуры отжига реальных топливных частиц в инертной среде в диапазоне от 1273 до 2273 К растет относительная утечка радионуклидов в следующей последовательности: изотопы цезия > изотопы европия > изотопы церия > изотопы америция > изотопы рутения, плутония, кюрия. При температуре 2273 К за 100 минут относительная утечка в вакууме всех измеряемых радионуклидов из реальных ТЧ

превышает 90%. Более высокая относительная утечка радиоцезия из модельных топливных частиц (МТЧ), полученных в результате окисления на воздухе чернобыльского ядерного топлива, по сравнению с реальными топливными частицами, обусловлена их стехиометрией и наличием примесей на поверхности реальных частиц (алюмосиликаты, цирконий и т.д.). При температуре 2073К практически весь '"Сб покидает МТЧ за время менее одной минуты. Характерное время выхода цезия из модельных частиц при температуре 2273К и выше составляет секунды. Отсутствие фракционирования |44Се, 154,155Еи и '"БЬ в реальных чернобыльских топливных частицах и сравнительно невысокое обеднение их по "'Бг и '" '"Сэ, указывает на то, что выброшенные из реактора частицы находились либо в достаточно "мягких" температурных условиях во время аварии на ЧАЭС, либо нагревались в течение малого промежутка времени.

На основании данных о коэффициентах фракционирования '""сб и 908г в чернобыльских топливных частицах с учетом их выгорания, и полученной зависимости эффективных коэффициентов диффузии от температуры, сделана оценка эффективного времени и температуры отжига топливных частиц во время аварии. Полученные распределения эффективных значений температур (Т) и времен (I) изотермического отжига выброшенных из реактора топливных частиц (медианное значение Т=2400 К и 1=3.5 с, соответственно) указывают на "взрывной" характер образования ТЧ (размером >20 мкм) при быстром росте температуры отжига во время аварии. При неизотермических условиях для линейного и экспоненциального роста температуры получены близкие значения медианных максимальных температур отжига топливных частиц во время аварии (Т=2630 К и Т=2640 К, соответственно) и несколько большие медианные времена отжига (1=17 с и 1=27 с, соответственно).

На основании данных о распределении топливных частиц по глубине выгорания сделана попытка и показана возможность определения области их первоначального выброса из реактора во время взрыва на ЧАЭС.

Третья глава диссертации посвящена определению загрязнение территории ближней зоны ЧАЭС топливной компонентой радиоактивных выпадений. До 1997 года отсутствовали детальные карты загрязнения Зоны отчуждения радионуклидами, входящими в состав топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений. В связи с этим, для планирования реабилитационных мероприятий, в 1997 году по заданию АЗО был проведен комплекс работ по уточнению загрязнения ближней зоны аварии на ЧАЭС. В первую очередь, работы были направлены на картирование 30-км зоны по '"Бг, что было связано с растворением топливных частиц и увеличением содержания мобильного радиостронция в почве.

Началу работ по крупномасштабному пробоотбору почвы предшествовала большая методическая работа. Анализ результатов по содержанию радионуклидов в пробах почвы на экспериментальных площадках с различными плотностями загрязнения территории, типами

радиоактивных выпадений и ландшафтными условиями показал, что распределение активностей проб в первом приближении удовлетворительно описывается нормальным законом. Исходя из распределений активности проб, было оценено минимально необходимое их количество для получения среднего значения плотности загрязнения территории на безградиентных участках с заданной относительной погрешностью. В большинстве случаев достаточно 5 проб, отобранных буром диаметром 37 мм на глубину 30 см, для получения средневыборочного значения плотности загрязнения J"Sr почвы с погрешностью, соизмеримой с точностью методов измерения его активности в образцах. Наименьшие значения коэффициентов вариации по всем площадкам имеют распределения не абсолютных величин активностей 137Cs или ';oSr, а их отношений в пробах. Разброс определяемых отношений '"Cs/^Sr в параллельных образцах существенно меньше разброса самих измерений активности в них 9"Sr. Это доказывает предпочтительность использования этого отношения при построении карт загрязнения территории ближней зоны '"'Sr на основе имеющихся детальных карт загрязнения Зоны отчуждения l37Cs, полученных с помощью аэро гамма-спектрометрии.

Математически промоделирована вероятность обнаружения присутствия горячих частиц в пробах окружающей среды и экспериментально показано, что с увеличением содержания радионуклидов в составе топливных частиц увеличивается разброс между измерениями параллельных почвенных образцов. В реальных условиях достаточно разделения пробы на четыре параллельных образца для обнаружения с высокой вероятностью неоднородного характера ее загрязнения.

На Рис. 4. приведена карта-схема точек пробоотбора почвы (около 1300 точек) в Зоне отчуждения для определения плотности загрязнения "Sr почвы. Для исключения влияния краевых эффектов при построении карты загрязнения 30-км зоны пробы почвы отбирались в окружности радиусом около 36 км относительно ЧАЭС на территории Украины. Была использована регулярная сеть отбора проб почвы с шагом около 1,2 км. Для узкого западного топливного следа радиоактивных выпадений, характеризующегося очень высокими градиентами плотностей загрязнения территории, шаг пробоотбора составлял 100-500 м. Отбор проб почвы производился по единой методике на глубину 30 см методом "конверта" с шагом 2-5 м (5 уколов) с использованием цилиндрического пробоотборника диаметром 37 мм. В каждой точке измерялась мощность экспозиционной дозы, и с помощью GPS определялись географические координаты. Учитывая большую площадь работ (около 2000 км2) и труднодоступность в настоящее время отдельных участков, отбор проб почвы проводился с помощью вертолетов. В местах, где использование вертолетов было затруднено (леса, 5-км зона ЧАЭС и др.) использовался автомобильный транспорт. На основании измерений активности почвенных проб по m l37Cs, 9"Sr и "JEu (4 параллельных образца в каждой точке) в среде Microsoft Access была создана база данных экспериментальной информации. Контроль вертикального распределения в почве наиболее мобильного

радионуклида - '°Бг проводился с помощью послойного пробоотбора и специально разработанного каротажного бета-радиометра. Это обеспечило достаточность пробоотбора и показало, что и спустя 11 лет после аварии только в единичных точках на незадернованных песках с малым содержанием гумуса наблюдается значительная вертикальная миграция "'Бг (фронт активности может достигать 1 м).

Сравнительный анализ полученных результатов показал, что точность измерений географических координат с помощью использовавшегося ОРБ-прийомника (либо самой электронной картографической основы) составляла порядка 100 м при систематическом отклонении около 300 м, которое в дальнейшем учитывалось при построении карт плотности загрязнения территории.

Рис. 4. Карга-схема точек отбора проб почвы По результатам почвенного пробоотбора на основании статистического анализа моделей вариограмм с использованием "крайгинг'-метода были построены карты загрязнения Зоны отчуждения "'Сб и '"Бг. В качестве топографической основы была использована электронная карта в масштабе 1:200000 МЧС Украины в среде МАРЮТО. Однако, использование для построения карты загрязнения непосредственно содержания '°Бг в почвенных пробах сопряжено с большими погрешностями из-за достаточно большого шага

пробоотбора и выбросов в меньшую сторону, обусловленных нарушением "целинности" почвы в локальных точках после аварии.

В каждой точке пробоотбора экспериментальное соотношение '"СзЛ'Эг являются более устойчивой величиной, чем собственно активность '"'Бт. Применение указанного соотношения позволяет использовать огромный массив фактической информации по '"Сэ (данные подробной аэрогамма-спектрометрической съемки, интегрирующей плотность загрязнения территории с шагом 200-400 м и уменьшающей влияние выбросов за счет локальных нарушений почвенного слоя), который во много раз превышает имеющийся объем информации по '"Яг, Поэтому в каждой точке почвенного пробоотбора по активности радионуклидов, измеренной в одних и тех же образцах, было рассчитано отношение '"С^Бг. На основании этих данных и параметров моделей вариограмм была восстановлена поверхность отношения '"Св/^Бг. Вариабельность этого отношения приблизительно в два раза меньше, чем '"Бт при почвенном пробоотборе в точке. Кроме того, сами значения отношения "'СзЛ'Бг изменяются в основном в 30-км зоне в пределах 1-10, в то время как абсолютные значения плотности загрязнения ШС5 и '"Эг почвы изменяются в десятки тысяч раз.

Путем деления загрязнения '"Сб ближней зоны в каждой точке сетки на отношение в них '""Сб/"^ была построена поверхность плотности загрязнения почвы '"'Яг. Дополнительно, для обеспечения гладкости восстанавливаемых поверхностей и изолиний поля восстановления производилось сглаживание полученной поверхности методом "скользящего среднего". Таким образом, на основе экспериментально измеренных соотношений активности |37С5/И,8г, а также имеющихся подробных цезиевых карт, впервые была построена интегрированная карта плотности загрязнения 30-км зоны по '"'Яг, выпавшему в составе топливных частиц, в масштабе 1:200000 (Рис. 5).

Соотношение между активностью и шЕи в почвенных пробах, отобранных в ближней зоне по регулярной сети при ее картировании по единой методике, является постоянным (за исключением конденсационного пятна в районе с. Весняное) и соответствует чернобыльскому ядерному топливу. Это подтверждает то, что оба эти радионуклида выпали в ближней зоне в составе топливных частиц и не фракционированы. Поэтому полученные соотношения между активностями радионуклидов в ТЧ могут быть использованы для построения из стронциевой карты загрязнения ближней зоны других карт загрязнения любыми радионуклидами, входящими в состав топливных частиц (например, ''ьЪх, |44Се, ТУЭ и т.д.).

Полученная поверхность плотности загрязнения '"'Яг территории ближней зоны и построенная на ее основе карта (Рис. 5) позволили оценить распределения площадей 30-км зоны по уровням загрязнения радиостронцием (Табл. 3). 50% активности "'Бт, содержащегося в верхнем почвенном слое, сосредоточено всего на 2% территории 30-км зоны, а 80% его запаса сосредоточено на 11% территории без учета промышленной площадки ЧАЭС и мест

захоронения радиоактивных отходов. Общий запас "'Бг, полученный при детальном интегрировании карты загрязнения, на поверхности почвы 30-км зоны Украины составил около 1000 ТБк (10*" Бк) на 1997 год, что соответствует 0.4-0.5% от его наработки в четвертом блоке Чернобыльской АЭС. Общепринятый же до этого запас радиостронция оценивался в 3000 ТБк. Таким образом, до получения детальной карты загрязнения территории радиостронцием его запас в ближней зоне завышался в среднем в 3 раза и, как следствие этого, величина выброса радионуклидов топливной компоненты радиоактивных выпадений (включая ТУЭ) во время самой аварии. Запас '"Сэ при этом в 30-км зоне приблизительно в два раза превышает запас '°Бг.

Рис. 5. Интегрированная карта-схема плотности загрязнения '"Бг (кБк/м2) ближней зоны на

1997 год

За пределами Зоны отчуждения плотность загрязнения "'Бг территории имеет достаточно низкие уровни и не превышает 40 кБк/м2. Это связано с тем, что граница зоны отчуждения в 1986 году проводилась по показаниям мощности экспозиционной дозы (МЭД), значительный вклад в формирование которой давали короткоживущие радионуклиды топливной компоненты радиоактивных выпадений ("гг+ЫЬ, |40Ва+Ьа). При

равенстве МЭД в первые дни и месяцы после аварии на топливных и конденсационных следах радиоактивных выпадений плотность загрязнения почвы на первых по 137Сб была приблизительно в 5 раз ниже.

Табл. 3. Распределение площадей 30-км зоны Украины по уровням загрязнения "Эг на 1997

год.

Уровни загрязнения почвы, кБк/м2 Площадь

км2 %

0-20 422 21,3

20-40 393 19,8

40-75 384 19,4

75-200 321 16,2

200-400 143 7,2

400-750 96 4,8

750-2000 143 7,2

2000-4000 43 2,2

4000-7500 20 1

7500-20000 11 0,6

>20000 6,6 0,3

Сумма 1982,6 100

В четвертой главе приводятся результаты экспериментального изучения кинетики растворения топливных частиц и выщелачивания из них радионуклидов, как в естественных условиях, так и в модельных экспериментах. .

Разработан метод оценки степени растворения топливных частиц в почве в естественных условиях на основании измерений доли обменного чернобыльского '"Бг и внесенного в почву в во до-растворимой форме "'Бг. Полученные с помощью данного метода результаты хорошо согласуются с прямыми авторадиографическими измерениями активности ""Бг в составе ТЧ и радиохимическим определением его содержания в почвенных образцах. Доказано отсутствие эффекта «старения» чернобыльского '"Б г, выщелоченного из матрицы ТЧ, в почве по сравнению с внесенным 85Бг и правомерность используемого метода.

Для определения скорости растворения реальных чернобыльских топливных частиц в естественных условиях в 1995-97гг. был проведен отбор проб почвы (около 130 точек) буром диаметром 60 мм на глубину 30 см вдоль основных топливных следов выброса в 50-км зоне ЧАЭС. Плотность загрязнения '"Бг территории при этом изменялась от 12 кБк/м2 до 60 МБк/м2. Время инкубации 85Бг в почвенных пробах составляло 6-48 дней (анализы проводились в 3-4 повторностях). После инкубации определялось солевое выщелачивание радиостронция в 2М МН4Ас. Каждая проба с раствором (1:10) интенсивно перемешивалась в течение 1 часа и отстаивалась 1 сутки. Далее по стандартной методике определялась активность радиостронция в растворе (А') и осадке(А"), доля активности выщелоченного из почвы 85Бг и "'Бг:

A85Si=|A'(85Sr)/(A'(85Sr)+A"('sSr))l*100%;

A,"Sr=|A'(,™Sr)/(A'(,oSr)+A"(,"Sr))]*100%; a также доля активности не растворившихся частиц:

AFP= [l-A'"Sr/A"Sr].

В пробах, отобранных на глубину 5 см (слой, в котором содержаться ТЧ), были определены основные физико-химические свойства почвы для оценки их влияния на скорость растворения топливных частиц в естественных условиях.

Полученные данные по содержанию радионуклидов в матрице ТЧ спустя десять лет после Чернобыльской аварии показали более высокую химическую устойчивость топливных частиц в почве на узком Западном следе радиоактивных выпадений, образовавшемся в результате первого выброса во время аварии на ЧАЭС, по сравнению с частицами, выброшенными в других направлениях и образовавшимися в результате окисления ядерного топлива. Это указывает на то, что топливные частицы (отдельные зерна, кристаллиты окиси урана) с медианным диаметром порядка 6 мкм и их конгломераты можно разбить на два вида:

- не окисленные топливные частицы первого выброса 26.04.86г., образовавшиеся в результате механического разрушения ядерного топлива, и сформировавшие узкий западный след (порядка 10-15% активности долгоживущих радионуклидов в составе топливных частиц за пределами промплощадки ЧАЭС);

- частицы, образовавшиеся в результате окисления ядерного топлива 26.04-5.0586г., сформировавшие северный (60-70% активности) и южный (порядка 20-25% активности) след топливных выпадений.

Анализ влияния физико-химических свойств почвы на растворение ТЧ показывает, что скорость растворения однотипных частиц в наибольшей степени коррелирует с кислотностью водной вытяжки рНнго- В наибольшей степени частицы сохранились в нейтральных почвах (рНшс^б) независимо от направления и расстояния от ЧАЭС. Так, даже на удалении на юг более 30 км в окультуренных нейтральных почвах (рНнго около 7), используемых в сельскохозяйственном производстве после аварии, до настоящего момента основная доля активности wlSr находится в немобильной форме в составе топливных частиц (порядка 50-70%). Непосредственно тип почвы не определяет скорость растворения частиц. Полученные данные, основанные на большой статистике, не подтверждают значимого влияния расстояния в ближней зоне на скорость растворения топливных частиц при одинаковой кислотности почвы

Для описания процесса растворения ТЧ было использовано уравнение кинетики первого порядка:

dA/dt—kA, AFP=A(t)/A0=exp(-kt), (2)

где A(t) и А0 -активность частиц в момент времени t после выпадений и в начальный момент, соответственно.

Исходя из наблюдаемого логнормального закона распределения дисперсного состава выпавших чернобыльских топливных частиц Г(г) (1), а также доли нерастворенных частиц AFP на время измерений, была рассчитана линейная скорость растворения (v, мкм/год) матрицы частиц в каждой экспериментальной точке (предполагалось, что она постоянна во времени):

Д F Р = J (г- V • t)' f(г) dг/ } г1 f(г) d г (3)

где t- время растворения частиц в почве после аварии (лет);

г- радиус частиц (мкм);

ш=1.1 и s=0.4 - параметры распределения f(r).

Впервые на основе большого статистически достоверного экспериментального материала в почвах ближней зоны на различных следах радиоактивных выпадений доказано, что скорость растворения топливных частиц в естественных условиях определяется как свойствами самих частиц (предположительно, степенью окисления матрицы), так и кислотностью среды (Рис. 6).

Оба используемых подхода (2, 3) описания процесса растворения ТЧ дают близкие результаты (Рис. 7), поэтому в практических расчетах для прогнозирования изменения радиологической ситуации правомерно применение полученных зависимостей для постоянных трансформации топливных частиц (к, год"1) в почвах ближней зоны аварии на ЧАЭС (2):

для Западного следа: к=0.6*10("°|5"рН) при рН„2О<7.0

к=0.05 при 7.5> рНшо >7.0 (4)

для всей ближней зоны без Западного следа: k=40*10,JU5'l'H) при рНшо <6.5

к=0.05 при 7.5> рНнго >6-5

На основании полученных результатов сделана оценка динамики растворения топливных частиц и перехода радионуклидов из их матрицы в различных почвенных условиях. Период полурастворения ТЧ с увеличением кислотности почвы (рНнго с 7 до 4) изменяется с 14 до 1 года. Описание с помощью полученных нами параметров динамики перехода "Sr из матрицы топливных частиц в почву хорошо согласуется с литературными данными о формах его нахождения в почве на топливных следах чернобыльского выброса в различное время после аварии (Рис. 8).

к, 1/год

0.1

0.01

4.5 5 5.5 6 5.5 7 7.5

а рНц20

к, 1/год 1

0.01

3.8 4.2 4.6 5 5.4 5.8 6.2 Ь рНцго

Ф Леса д Луга ^ Огороды ^ АнисимовВ.С.1995 ^ Архипов А.Н.1995

Рис. 6. Зависимость между постоянной трансформации топливных частиц (к, год'1) и кислотностью почвы - рНцго: а- Север и Юг; Ь- Запад

1-ДРР

1986

1991

1996 а

2001 2006 1, год

Рис. 7. Относительная динамика перехода радионуклидов из матрицы топливных частиц в

почву (1-ДРР) для разных следов выпадений: а) Запад, Ь) Север-Юг при использовании----

(2) постоянной трансформации ТЧ (к, год"1) и-----(3) линейной скорости растворения ТЧ (v,

мкм год '1).

Доля ,0Sr вне ТЧ, % 120,0

—- Наши результаты

Л Анисимов B.C.,1995 -о- Архипов АН., 1995

. Коноплев A.A., 1997 J Demchuk V., и др., 1992 J Демчук В.В. и др., 1998

♦ Петряев Е.П. и др., 1991

Q Бондаренко Г.Н. и др., 1998

1986

1988 1990 1992 1994 1996 Год

Рис. 8. Динамика перехода '"'Бг из топливных частиц в почву по нашим (1-Д1Т)=1-ехр(-к1) и

литературным данным.

Для лучшего понимания процессов растворения ТЧ и определения скорости выщелачивания из них радионуклидов в более широких пределах изменения параметров (как свойств самих частиц, так и кислотности растворов) была проведена серия модельных экспериментов в строго фиксируемых и контролируемых условиях. В качестве исходных образцов использовались частицы механически разрушенного реального облученного чернобыльского топлива, аналогичные частицам первого выброса при аварии на ЧАЭС (время отжига ^,=0 часов), а также частицы, полученные в результате отжига ядерного топлива на воздухе при температуре 670 К в течение 1, 3, 5, 7, 13 и 21 часа. Динамика растворения частиц разного генезиса изучалась в растворах с кислотностью рН=3, 4, 5, 6.9, 9.2 в течение 342 дней (Рис. 9). Легко смываемая доля радионуклидов с поверхности топливных частиц составляла для '"'Бг 2-7% и для '"Сэ 3-10% от их активности, что хорошо согласуются с аналогичными данными для первоначальных топливных чернобыльских выпадений в первые дни аварии.

На основании полученных данных было показано, что наиболее значимым фактором, влияющим на скорость растворения топливных частиц, является их степень окисления. Окисленные при температуре 670К на воздухе топливные частицы в течение 1-21 часа имеют на порядок более высокие значения постоянных трансформации топливных частиц в растворах с рН=4-9 по сравнению с не окисленными ТЧ (Рис. 10). Время окисления ядерного топлива в течение 1-21 часа не оказывает существенного влияния на скорость растворения ТЧ. Не окисленные топливные частицы в нейтральной среде (рН около 7) практически не растворяются (Рис. 9, Рис. 11а).

120 100 <0 60 40 20 0

- Й------&

300 400 I, дней

300 400 1, дней

300 400 I, дней

300 400 1, Дней

Рис. 9. Динамика перехода радионуклидов в растворы различной кислотности из матрицы не отожженных топливных частиц (а) и отжигавшихся на воздухе при температуре 670 К разное время: б - 1 час, в - 3 часа, г - 5 часов, д - 7 часов, е -13 часов, ж - 21 час.

0,01

0,001

Рис. 10. Зависимости постоянных трансформации частиц облученного ядерного топлива от кислотности растворов для не отожженных ТЧ (1), отжигавшихся 1 час (2), 3 часа (3), 5 часов (4), 7 часов (5), 13 часов (6), 21 час (7), а также для реальных чернобыльских топливных частиц, выпавших в северном, южном (8) и западном (9) направлениях от кислотности

почвы.

В течение первого месяца растворение топливных частиц идет более быстро по дефектам структуры и стабилизируется в последующем при растворении глубинных слоев. При растворении окисленные частицы разрушаются на мелкие блоки «ниточной» структуры с сильно развитой поверхностью (Рис. 11в,г), чем объясняется удовлетворительное описание уравнением кинетики первого порядка процесса растворения ТЧ в растворах. Переход разных радионуклидов при растворении ТЧ в растворы проходит одинаково, что свидетельствует о химическом растворении самой матрицы топливных частиц. Параметры скорости растворения топливных частиц разной степени окисления в зависимости от кислотности растворов удовлетворительно согласуются с результатами, полученными в естественных условиях при растворении реальных чернобыльских топливных частиц в почвах (Рис. 10).

Минимальная скорость растворения как окисленных, так и не окисленных топливных частиц наблюдается в нейтральной среде. В кислой и щелочной среде скорость растворения ТЧ увеличивается. При кислотности растворов рН=4-9 динамика растворения топливных частиц удовлетворительно может быть описана уравнением кинетики первого порядка (2), где:

для не окисленных топливных частиц

=(9 ± 14) ■ Г10" «°>5 ± 0.0 • Р«) + , 0- 7 ■ ((0,5 ± 0,1)+(0,6 ± 0,2))., 0((0,6 ± 0,2) ■ р//)")

Ч (0,6 ±0,2)' J

для окисленных в течение 1-21 часа топливных частиц

(23± 5) |1 о- (С° 35±°.°5)- + ! о- 7 - ((0,35 ± 0,05) + (0^ ±0,1))., 0((0,3 ±0,1) • ]

I (0,3±0,1) )

Полученные предельные оценки могут быть использованы для прогнозирования изменения радиологической ситуации при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива. В наиболее кислых растворах (рН=3) для описания кинетики растворения топливных частиц лучше подходит функция вида:

ДРР(0=а*ехр(-к,1)+(100-а)*ехр(-к21),

где для механически разрушенных не окисленных частиц ядерного топлива быстрая и медленная постоянные их трансформации в растворах с рН=3 равны к1=19±1 год"' и к2=0.11 ±0.01 год"1, а а=(26±1)% - соответствующая часть активности. Для отжигавшихся на воздухе при температуре 670 К частиц в течение 1-21 часа к|=5±2 год"' и кг=0.7±0.2 год"', а а=(70±20)%.

Рис. 11. Внешний вид частиц механически разрушенного ядерного топлива (а-б) и отжигавшихся на воздухе 21 час частиц (в-г) после их растворения в течение 342 дней в растворах с рН=7 (а) и рН=3 (б-г).

Полученные зависимости постоянных трансформации чернобыльских топливных частиц разного генезиса от кислотности почв (4) позволяют прогнозировать переход радионуклидов из их матрицы в почвенный раствор и вовлечение их в процессы корневого поступления в растения. Однако для прогнозирования кинетики растворения топливных

частиц в почвах ближней зоны необходимо знание пространственного распределения кислотности верхнего пятисантиметрового слоя почвы, в котором содержаться топливные частицы. Поэтому для более корректного прогнозирования и оценки радиологической ситуации в ближней зоне аварии во всех почвенных пробах, отобранных в 1997 году при картировании Зоны отчуждения по '"Бг, были определены основные агрохимические показатели. Около 70% территории Зоны отчуждения приходится на дерново-подзолистые почвы, 23% - на слабо задернованные пески с низким содержанием гумуса, 4,5% - на торфяные и около 2,5% занимают луговые и серые лесные почвы. На основании экспериментально полученных агрохимических характеристик почв в точках пробоотбора с известной координатой привязкой в среде Мар1пРэ 4.0 для каждого почвенного контура были оценены средние показатели, определяющие скорость растворения топливных частиц и переход радионуклидов в растения, а также построены соответствующие карты: рНН2о, содержания обменного кальция и подвижного калия. На основании этих данных были построены карты распределения постоянных трансформации топливных частиц в ближней зоне аварии ЧАЭС (Рис. 12).

0,07< [[] £0,1 0,052 []] £0,07

10 км

Рис. 12. Карта-схема распределения постоянных трансформации топливных частиц (к, год"') в почвах 30-км зоны ЧАЭС

Полученные результаты демонстрируют крайнюю пестроту распространения постоянных трансформации топливных частиц в 30-км зоне, обусловленную, в первую очередь, различиями кислотности почв. Из приведенной карто-схемы видно, что в различных местах 30-км зоны скорость растворения ТЧ в почве будет разной и это надо учитывать при оценке и прогнозе радиологической ситуации. Так, на 16% территории 30-км зоны период полурастворения топливных частиц превысит 10 лет (к<0,07год"'); на 15% территории составит 7-10 лет (0,07<к<0,1год"'); на 25% - 4,6-7 лет (0,1<к<0,15год-1); на 20% -3,5-4,6 лет (0,15<к<0,2год"1) и на 24% территории будет меньше 2 лет (0,2<к). На основе полученной оцифрованной карты постоянных трансформации топливных частиц была сделана пространственная оценка перехода радионуклидов из матрицы ТЧ в почву в естественных условиях через 5, 10, 15, 20 и 30 лет после аварии. Наиболее сильное изменение доли мобильного '"Бг в почве за счет растворения топливных частиц происходило в течение первых 5-10 лет после аварии. Так, спустя 5 лет после аварии значительное растворение ТЧ (более 80%) наблюдалось только на 13% территории 30-км зоны, а спустя 15, 20 и 30 лет будет на 60%, 80% и 90% территории, соответственно. Через 15-20 лет нахождения в почвах 30-км зоны основная доля топливных частиц уже растворится и "Бг перейдет в мобильную форму. Высокие скорости растворения топливных частиц на большей площади 30-км зоны связаны с достаточно высокой кислотностью почв, так как эти земли после аварии были выведены из сельскохозяйственного производства, и длительное время на них не проводилось известкование.

Учитывая динамику растворения топливных частиц в почве (Рис. 8), можно сделать вывод, что радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений в настоящее время стабилизировалась. В составе матрицы топливных частиц (в малодоступной форме) находится менее 50% радионуклидов от их общего запаса в почве. Учитывая радиоактивный распад "'Бг, можно утверждать, что увеличение его абсолютного содержания в мобильной форме в нейтральных почвах будет наблюдаться в течение еще 10-20 лет, однако его максимальное содержание не превысит более, чем на 20% существующий в настоящее время уровень. Для кислых же почв содержание '"вг в мобильном состоянии уже достигло своего максимума и со временем, как и обусловленное этим загрязнение растительности, будет уменьшаться.

Пятая глава диссертации посвящена изучению миграции в почве и переходу в растения радионуклидов, выпавших в составе топливных частиц.

Экспериментальные измерения вертикального распределения активности радионуклидов и их форм нахождения в почвах спустя 9 лет после аварии показали очень низкую скорость вертикального переноса ТЧ для контрастных почвенных условий ближней зоны аварии. На ненарушенных землях практически все топливные частицы независимо от типа почвы и водного режима содержались в верхнем четырехсантиметровом слое почвы. При этом более 80% активности радионуклидов в составе матрицы топливных частиц спустя

9 лет после аварии находилось в слое 0-2 см. Скорость миграции радионуклидов непосредственно в составе матрицы топливных частиц соизмерима или значительно ниже скорости миграции '"Сб, и тем более '"'Бг, на конденсационных следах радиоактивных выпадений. Все это указывает на то, что топливные частицы заглубляются в почву, видимо, в основном за счет механического перемешивания верхнего слоя фунта. Следовательно, на топливных следах радиоактивных выпадений будет наблюдаться замедление вертикальной миграции радионуклидов в почве, по сравнению с конденсационными выпадениями, за счет локализации радионуклидов в матрице топливных частиц. Наиболее сильно это будет проявляться для "'Бе, как наиболее подвижного радионуклида, в нейтральных дерново-подзолистых почвах с низким содержанием гумуса (<1%) и слабогумусированых песках. Если на конденсационных следах эффективный период полуочищения от "'Бг пахотного слоя слабогумусированных песков и дерново-подзолистой песчаной почвы с низким содержанием гумуса будет составлять 2-5 лет, то для топливных частиц в нейтральных почвах (рН=6-7) он будет лимитирован постоянной трансформации ТЧ и составит 7-10 лет и 9-12 лет, соответственно.

Топливные частицы являются своеобразной линией задержки вовлечения радионуклидов в процессы миграции в почве и перехода в корневую систему растений. Это приводит как к принципиально иным уровням, так и к иной динамике содержания радионуклидов в биологически доступной форме в корнеобитаемом слое почвы и в растительности по сравнению с конденсационными выпадениями. Корневое зафязнение растений '"'Бг, выпавшим в конденсационной форме, на пахотных угодьях будет монотонно уменьшаться со временем с момента поступления радионуклида в почву. В случае же зафязнения территории радионуклидами в составе топливных частиц только около 2-5% активности 90Бг изначально находится на их поверхности и может сразу после выпадений вовлекаться в процессы мифации. Поэтому динамика зафязнения 90Бг растительности будет иметь более сложный характер и в значительной степени определяться величиной постоянной трансформации топливных частиц в почве - к (Рис. 13). В зависимости от скорости растворения ТЧ корневое зафязнение '°Бг растительности в первые годы растет и достигает максимума только на 2-20 год. Наиболее поздно достигает максимума зафязнение растительности "Бг на нейтральных почвах (через 20-25 лет), при этом уровень зафязнения приблизительно в 2,5 раза ниже по сравнению с максимальным уровнем на конденсационных следах выпадений (в первые годы после выпадений различия достигают

10 раз).

На дерново-подзолистых песчаных почвах с низким содержанием гумуса (Т,к 1/2=6 лет) и негумусированных песках (Т,к.1/2=2 года) на топливных следах радиоактивных выпадений максимум корневого зафязнения растительности приходится на 3-10 год. После достижения максимума зафязнение растительности на нейтральных почвах будет

уменьшаться более медленно за счет постоянной подпитки из ТЧ по сравнению с

I, лет д I, лет

Рис. 13. Относительная динамика корневого загрязнения '"Бг (а) и '"Сэ (б) растительности

(О на конденсационных (пунктирная линия) и топливных (сплошная линия) следах радиоактивных выпадений с низкой скоростью миграции радионуклидов из пахотного слоя.

Для конденсационной формы выпадений "7Сз наблюдается резкое уменьшение со временем корневого загрязнения растительности. Для топливной же его составляющей в течение первых лет возможно как уменьшение, так и увеличение загрязнения растительности в зависимости от скорости растворения ТЧ и содержания "'Сэ на поверхности частиц в

легко смываемой форме. Так как в чернобыльских радиоактивных выпадениях наряду с топливными частицами всегда присутствовала и конденсационная составляющая радиоцезия, то в большинстве случаев будет наблюдаться уменьшение загрязнения '"Сэ растительности. И только на небольших расстояниях от ЧАЭС, где доля выпавшего в конденсационной форме радиоцезия минимальна, корневое загрязнение '"Сб растительности увеличивалось в течение первых 2-6 лет после аварии. Спустя десять лет после аварии корневое загрязнение растительности '"Сб на пахотных угодьях будет уменьшаться и слабо отличаться для топливной и конденсационной формы радиоактивных выпадений

На топливных следах радиоактивных выпадений вынос радионуклидов растительностью и обусловленные этим дозовые нагрузки за счет потребления сельскохозяйственной продукции будут ниже по сравнению с конденсационными следами радиоактивных выпадений. Наиболее сильные отличия наблюдаются в нейтральных почвах с минимальной скоростью растворения топливных частиц в течение первых лет после радиоактивного загрязнения почвы. На конденсационных следах радиоактивных выпадений менее чем за 4 первых года в растительность переходит около 50% активности от общего возможного выноса 13,Сз (за 10 лет -70% и за 30 лет около 90%). На топливных же следах радиоактивных выпадений относительный вынос растительностью "'Сэ и "'Бг из нейтральных почв составляет только ~25%, 55% и ~5%, 23% за первые 10 и 30 лет, соответственно. Интегральный вынос растительностью "'Бг на топливных следах радиоактивных выпадений с минимальной скоростью растворения ТЧ будет до 2,5 раз ниже по сравнению с конденсационными следами.

Для определения распределения всасывающей способности корневой системы растений в Зоне отчуждения на трех экспериментальных площадках с разными почвенными условиями и растительностью на фоне чернобыльских радионуклидов на разную глубину были инжектированы '"Се и 855г. На основании данных о загрязнении радионуклидами растительности были рассчитаны коэффициенты перехода "Бт и '"Сэ с различной глубины, а также чернобыльского "'Бг, '"Сэ и обменного кальция из почвы в разные виды растений на экспериментальных площадках (Рис. 14). В разных почвенных условиях для различных растений функция выноса радионуклидов корневой системой растений и эффективная толщина корнеобитаемого слоя почвы может сильно отличаться. Максимум выноса радионуклидов корневой системой растений может быть как из поверхностного слоя почвы, так и на некоторой глубине. Поэтому вертикальная миграция в почве радиостронция в мобильной форме даже на конденсационных следах радиоактивных выпадений может приводить как к уменьшению, так и к увеличению загрязнения растительности во времени.

С помощью разработанной в УНИИСХР модифицированной конвективно-диффузионной модели МАТРАББ и полученных параметров распределения всасывающей способности корневой системы растений была рассчитана динамика загрязнения луговой

растительности радиостронцием на топливных и конденсационных следах радиоактивных выпадений.

ю-' 10! Ю"1

ю-1 К„ 10-'

10!

Ю-1

10-

К„ 10'

10'

к„ 10'1

9 12 18

Слон почвы, см

СП 1МС8

ЕЗ ,!Бг

-о- '"Се

—>- иБг

-о- Са

г~~1 ,МС8

-о "7С8

-о- иБГ

-v- Са

9 12 18

ф Слой почвы, см

-о

-Л

ЕЗ] ШС5* £23 "бг -о- "7С8 "Бг

->- Са

12 18

Слой почвы, см

шиш

Г 1 ШС8

"Б г

-о- "7С8

-0- юБг

Са

9 12 18

Г Слон почвы, см

Рис. 14. Коэффициенты перехода в луговую растительность чернобыльских'"'Бг, "'Сб (Бк/кг:Бк/м2) и кальция (мг-экв/кг:мгэкв/м2) из 20-см слоя почвы экспериментальных площадок, а также внесенных на разную глубину "Бг и "4С5 (*через год после внесения): площадка №1, вейник наземный (а), ситник скученный (б); площадка №2, пырей ползучий (в); площадка №3, овсяница красная (г).

Так как интенсивная вертикальная миграция '"'Эг отмечена только в отдельных точках ближней зоны, то на топливных следах радиоактивных выпадений загрязнение растительности ,0Бг в большей степени будет определяться скоростью растворения топливных частиц.

На основании полученных данных о плотности загрязнения радионуклидами территории 30-км зоны, постоянных трансформации топливных частиц в почвах, основных агрохимических показателях почв ближней зоны и установленных закономерностей перехода радионуклидов в растительность сделана оценка возможности сельскохозяйственного использования Зоны отчуждения. Лимитирующим фактором при рассмотрении различных сценариев использования 30-км зоны является загрязнение продукции '"Бг, а не '"Сб, или внешнее облучение персонала. Оценки загрязнения лугопастбищной растительности на 10-й и 20-й год после аварии практически не отличаются, что связано с компенсацией уменьшения содержания "'Бг за счет его радиоактивного распада подпиткой из топливных частиц. В настоящее время и в обозримом будущем могут использоваться только отдельные участки периферии юго-западной части 30км зоны. Здесь может выпасаться молодняк КРС. Однако эти луга не покрывают сплошной территории, оторваны друг от друга, и их использование вряд ли целесообразно.

Другим вариантом возможного использования территории Зоны отчуждения является заготовка древесины. Проведенная оценка показала, что за пределами наиболее загрязненной 10-км зоны ЧАЭС, загрязнение древесины "'Бг, и, тем более, '"Сб будет соответствовать существующим нормативам.

Полученные данные о плотности загрязнения ближней зоны аварии на ЧАЭС радионуклидами, выпавшими в составе топливных частиц, пространственном распределении постоянных трансформации ТЧ и основных агрохимических характеристик почв, наряду со знанием основных закономерностей миграции радионуклидов, являются базой для оценки и прогнозирования изменения радиологической ситуации в 30-км зоне. Наряду с разработанными подходами по радиологической и экономической оптимизации контрмер они необходимы при рассмотрении возможности реабилитации Зоны отчуждения и обязательного отселения.

В связи с растворением топливных частиц и переходом '"Бг в мобильные формы в районах, примыкающих к Зоне отчуждения, наблюдалось увеличение загрязнения "'Бг сельскохозяйственной продукции. С введением в Украине в 1997 году новых допустимых уровней (ДУ-97) загрязнения '"Бг продуктов питания (для хлебопродуктов - 5 Бк/кг, для овощей, мяса и молока -20 Бк/кг) вновь возникла острая необходимость в сертификации сельскохозяйственной продукции, так как малые уровни загрязнения "'Бг растительности в первые годы после аварии, обусловленные топливной компонентой радиоактивных выпадений, привели к ослаблению или полному прекращению подобного контроля. Исследования загрязнения "'Бг сельскохозяйственной продукции в 1997-1999г.г. в наиболее

критических районах Киевской, Черниговской и Житомирской областей Украины, примыкающих к Зоне отчуждения, показали, что для молока и овощей не наблюдается превышения ДУ-97. Наиболее критическими с точки зрения содержания '"Бг в настоящее время являются зерновые культуры в случае их использования непосредственно для производства хлебопродуктов.

В шестой главе рассмотрены вопросы поведения радионуклидов, поступающих в составе топливных частиц в организм сельскохозяйственных животных и человека.

Значимость перорального пути поступления радиоактивных частиц в организм КРС представляется весьма высокой при выпасе скота на открытых пастбищах после аэрального загрязнения растительности частицами в результате радиационных аварий и вследствие вторичного их подъема. С целью изучения поведения топливных частиц при их пероральном поступлении в организм крупного рогатого скота был проведен эксперимент по разовой затравке коров модельными топливными частицами, сходными по характеристикам с образовавшимися в результате аварии на Чернобыльской АЭС (радионуклидный и дисперсный состав, состав матрицы и т.д.). Полученные результаты показали, что коэффициент всасывания радиоцезия в организм КРС из топливных частиц (0.8-1.4% при не смытой и 0.8-0.9% при смытой конденсационной фракции) значительно ниже приводимого в литературе для радиоцезия в растворимой форме (50-75%). Это свидетельствует о существенно меньшей доступности радионуклидов, находящихся в составе матрицы топливных частиц. При разовом поступлении ТЧ максимум концентрации радионуклидов в фекалиях КРС наблюдается через 30-50 ч после введения. В дальнейшем концентрация экспоненциально снижается с периодом полууменьшения около 35 ч. Пик концентрации радиоцезия в молоке наблюдался через 44-68 ч после поступления ТЧ в организм КРС (для растворимой формы '"Сб это 30 ч). После прохождения пика концентрация уменьшалась по экспоненте с периодом полууменьшения 58-69 ч (константа скорости 0.010-0.012 ч"1, для растворимой формы '"Се это - 0.018 ч"'). Всего за 9 сут после поступления ТЧ с молоком выводилось 0.11-0.17% радиоцезия от общего введенного количества, что на два порядка ниже по сравнению с растворимой формой '"Сб. Динамика прохождения топливных частиц в ЖКТ совпадает с поведением корма. Крупные топливные частицы размером более 50 мкм могут длительное время прочно фиксироваться на стенках ЖКТ, приводя к локальному переоблучению тканей.

Проведение сельскохозяйственных работ сопряжено с антропогенным воздействием на почву, что приводит к повышенному пылеподъему радиоактивных веществ. Поэтому механизаторы и сельскохозяйственные рабочие являются одной из критических групп населения с точки зрения опасности ингаляционного поступления радионуклидов. Для оценки значимости процессов вторичного переноса радионуклидов в период с 1988 по 1995 год был проведен комплекс исследований, как в естественных условиях, так и при проведении реальных сельскохозяйственных работ на загрязненных территориях.

Экспериментально было установлено, что спустя два года после аварии не наблюдается значимых различий во вторичном ветровом переносе радионуклидов, выпавших в составе топливных частиц и конденсационной форме, что обусловлено прочной фиксацией ТЧ частицами почвы. При нормальных метеоусловиях ветровой перенос радионуклидов даже при проведении сельскохозяйственных работ спустя несколько лет после аварии составляет от О.Оп до О.п % в год от их запаса на единице площади и не может оказывать сколь-нибудь значимого влияния на вторичное радиоактивное загрязнение дезактивированных территорий и населенных пунктов. Аэральное загрязнение растительности радиоцезием (даже при вторичном аэральном загрязнении при уборке урожая) в настоящий момент в десятки раз ниже корневого загрязнения. Ветровой подъем усиливается при выполнении агротехнических мероприятий, особенно при культивации почвы, однако насыщение потока происходит на расстоянии 50 - 100 м от края поля. В нормальных метеоусловиях при скорости ветра более 1.5 м/с концентрация в воздухе радионуклидов уменьшается с увеличением расстояния от линейного источника (движущихся сельскохозяйственных машин и механизмов) и может быть аппроксимирована экспоненциальной функцией.

Содержащиеся в воздухе радионуклиды могут поступать ингаляционным путем в дыхательную систему человека. Основными физико-химическими факторами, влияющими на ингаляционную дозу, являются интегральная концентрация радионуклидов в воздухе, дисперсный состав радиоактивных частиц и их растворимость. Поэтому экспериментальному определению этих параметров было уделено основное внимание.

Расчетным путем обоснована возможность использования, как более консервативного, общепринятого подхода при оценке дозовых нагрузок на легкие при ингаляционном поступлении топливных частиц без учета неоднородности облучения органа. Отношения значений риска (К70.УКрасг|р), рассчитанных в рамках двух подходов, для топливных частиц размером 0,2-1 мкм при их экспозиции в легких от 1 часа до 1 года составляет 0,3-0,8 и согласуется с литературными данными.

В модельном эксперименте с имитатором легочной жидкости по определению класса растворимости радиоактивных аэрозолей при ингаляции использовались отобранные на аэрозольные фильтры в условиях повышенного пылеподъема при проведении сельскохозяйственных работ топливные и конденсационные частицы. На основании полученных результатов, исследуемые частицы могут быть классифицированы как нерастворимые при рассмотрении их ингаляционного поступления в дыхательную систему человека, поскольку доля компоненты, имеющей период полурастворения более 100 дней, составляет для различных радионуклидов 83.3-99.4%.

Для оценки ингаляционного поступления радионуклидов в организм человека при проведении сельскохозяйственных работ был проведен комплекс работ: в 1992-1993 г. в Зоне отчуждения на топливных следах радиоактивных выпадений; в 1988-1989 г. в Чернобыльском районе Киевской области (Украина), Хойниковском, Брагинском (повторно

в 1994г.) районах Гомельской области (Беларусь), где загрязнение территории в значительной степени обусловлено топливными частицами, а также в 1994 году в Новозыбковском районе Брянской области (Россия). Для различных видов тракторов и комбайнов, а также широкого набора агротехнических работ, измерена концентрация и дисперсный состав радиоактивных аэрозолей непосредственно на рабочих местах механизаторов, являющихся критической группой населения (Табл. 4).

Табл. 4. Концентрация пыли, отношение объемной концентрации радионуклидов к плотности загрязнения почвы (К,), а также AMAD радиоактивных аэрозолей в зоне дыхания рабочих при проведении сельскохозяйственных работ

Вид сельскохозяйственных Концентрация к. Количество AMAD,

работ пыли, мг/м' 10"', и"1 измерений мкм

Вспашка почвы 0.3*-80 5-1000 5 6-8

Культивация почвы 1.6*-50 30-1000 10 15-18

Внесение удобрений 20 200-300 2 4

Укатка почвы 1.7* 20 1 -

Посадка картофеля 10-300 100-4000** 6 10-14

24**

Удобрение всходов 20-170 500-5000 2 -

Междурядная обработка 61 2000 1 -

Уборка ржи 14-20 30-300 2 9-20

Сбор соломы 6 50 1 12-14

♦-герметизированные кабины тракторов; ** - при открытых окнах кабины

На основании полученных результатов, учитывая реальные метеоусловия в течение года и сезонный характер работ механизаторов, можно утверждать, что за пределами Зоны отчуждения и обязательного отселения, где ведется сельскохозяйственное производство, ингаляционное поступление радионуклидов будет значительно ниже их предельного годового поступления в организм человека через органы дыхания.

В результате сделанных оценок было показано, что даже для механизаторов на территориях, загрязненных в результате Чернобыльской аварии, эффективные дозы от ингаляции радионуклидов ('"Ся, 218"240Ри, 241Ат) на 1-3 порядка величины ниже дозовых нагрузок, обусловленных внешним облучением от '"Сэ в течение года. Ингаляционное поступление радионуклидов будет давать наибольший долевой вклад в формирование эффективной эквивалентной дозы, на чисто топливных следах Чернобыльских радиоактивных выпадений за счет ТУЭ. Например, в 2000 году при проведении сельскохозяйственных работ на топливных следах чернобыльских радиоактивных выпадений вклад за счет ингаляции '"Сэ, 21||"24"Ри, 24|Агп в эффективную эквивалентную дозу по сравнению с внешним облучением может составить: ~0,4%; ~4% и ~3%, соответственно.

В заключении обобщены основные результаты работы и рассмотрен весь комплекс главных факторов, определяющих радиологическую обстановку: загрязнение территории топливными частицами, их растворение и переход радионуклидов в мобильные формы, миграция в почве и загрязнение растительности, вторичный ветровой перенос, поступление в организм человека и сельскохозяйственных животных.

Результаты проведенных исследований, базирующиеся на системном и комплексном подходе к решаемой проблеме, позволили сделать ряд выводов, которые необходимы для определения радиологической значимости топливной компоненты радиоактивных выпадений. Знание физико-химических форм радиоактивных выпадений в случае радиационных аварий является крайне необходимым для правильной оценки тяжести сложившейся радиологической ситуации, прогнозирования ее долговременного изменения в будущем, а также принятия адекватных решений и контрмер.

ВЫВОДЫ

1. На основании комплексных и систематических исследований, базирующихся на изучении физико-химических свойств топливных частиц и их поведения в окружающей среде, впервые выявлена радиологическая значимость топливной компоненты радиоактивных выпадений. Полученные из опыта Чернобыльской аварии результаты и закономерности в силу их универсальности могут быть использованы для оценки и прогноза радиоэкологической обстановки в случае гипотетических радиационных аварий с выбросом частиц облученного ядерного топлива.

2. Показано, что в ближней зоне аварии на ЧАЭС радиоактивное загрязнение территории обусловлено в основном частицами диспергированного ядерного топлива - топливными частицами. Удельная активность этих частиц соответствует удельной активности ядерного топлива на момент аварии за исключением летучих высокоподвижных радионуклидов. Полученные соотношения между активностями '"Бг, "гг, ""Яи, '"БЬ, '"Сэ, '"Сб, |44Се, |54Еи, "5Еи и ТУЭ позволяют рассчитывать загрязнение территории основными биологически значимыми радионуклидами в составе топливной компоненты

чернобыльских радиоактивных выпадений для оценки и прогноза радиологической обстановки.

3. Показано, что окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования ТЧ во время аварии на ЧАЭС. В результате этого происходило разрушение ядерного топлива на зерна (кристаллиты), дисперсный состав которых описывается логнормальным законом распределения с медианным радиусом около 3 мкм. При окислении на воздухе и диспергировании ядерного топлива происходит утечка ""'Ни с поверхности зерен ядерного топлива в виде летучего Яи04, который возгоняется и восстанавливается на материалах группы железа.

4. На основании анализа доли обменного чернобыльского "'Бг и внесенного в почву в водорастворимой форме 85Бг разработан метод оценки степени растворения топливных частиц в почве в естественных условиях. Впервые на основе большого статистически достоверного экспериментального материала выявлены основные факторы, влияющие на скорость растворения топливных частиц, и получены математические зависимости постоянных трансформации топливных частиц разного генезиса (к, год"') и линейной скорости их растворения (V, мкм/год) от кислотности почвы в естественных условиях для прогнозирования изменения мобильности радионуклидов. Показано, что в естественных условиях период полурастворения ТЧ с увеличением кислотности почвы (рНнго с 7 до 4) изменяется от 14 до 1 года.

5. Понимание физики и химии процесса растворения ТЧ необходимо для оценки и прогнозирования радиационной обстановки в случае как Чернобыльской аварии, так и других гипотетических радиационных аварий с выбросом частиц облученного ядерного топлива. Показано, что наиболее значимым фактором, влияющим на скорость растворения топливных частиц, является их степень окисления. Переход разных радионуклидов при растворении ТЧ в растворы проходит одинаково, что свидетельствует о химическом растворении самой матрицы топливных частиц. Топливные частицы после окисления на воздухе при температуре 670К в течение более одного часа имеют на порядок более высокие значения постоянных трансформации в растворах с рН=4-9 по сравнению с механически разрушенным топливом. Минимальная скорость растворения топливных частиц наблюдается в нейтральной среде. Полученные математические зависимости постоянных трансформации ТЧ разной степени окисления в растворах различной кислотности могут быть использованы как предельные оценки для прогнозирования изменения радиологической ситуации при гипотетических радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива.

6. Установлено, что на топливных следах радиоактивных выпадений динамика загрязнения растительности '"Бг принципиально отличается от конденсационных следов. В зависимости от скорости растворения ТЧ корневое загрязнение '"Бг растительности в первые годы растет и достигает максимума только на 2-20 год. Наиболее поздно

достигает максимума загрязнение растительности "'Бг на нейтральных почвах (через 2025 лет), при этом уровень загрязнения приблизительно в 2,5 раза ниже по сравнению с максимальным уровнем на конденсационных следах выпадений (в первые годы после выпадений различия достигают 10 раз).

7. Спустя 13 лет после Чернобыльской аварии, радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений стабилизировалась. Увеличение абсолютного содержания '"Бг в мобильной форме ожидается только в нейтральных почвах (рН=6-7) в течение еще 10-20 лет, однако его максимальное содержание в почве и растительности не превысит более чем на 20% существующий в настоящее время уровень. На топливных следах радиоактивных выпадений вынос радионуклидов растительностью и обусловленные этим дозовые нагрузки за счет потребления сельскохозяйственной продукции ниже по сравнению с конденсационными следами радиоактивных выпадений.

8. Сформирована регулярная сеть с шагом около 1 км в ближней зоне аварии на ЧАЭС (в радиусе 36 км) и на основе разработанной методологии пробоотбора проведен репрезентативный крупномасштабный отбор проб почвы со спутниковой координатной привязкой. Создана основа для длительного наблюдения за радиологической обстановкой и собран уникальный банк почвенных проб, отобранных в Зоне отчуждения, который может быть использован в дальнейших исследованиях для решения различных задач.

9. Впервые построена интегрированная карта плотности загрязнения ,;°Бг 30-км зоны в масштабе 1:200000. Установлено, что общий запас ';"Бг на поверхности почвы 30-км зоны Украины (без учета промышленной площадки ЧАЭС и мест захоронения радиоактивных отходов) составляет около 1000 ТБк (10+15 Бк) на 1997 год, что соответствует 0.4-0.5% от его наработки в четвертом блоке Чернобыльской АЭС на момент аварии и в 3 раза ниже ранее полученных величин.

10. Показано, что скорость растворения топливных частиц в пределах 30-км зоны сильно варьирует. Впервые после аварии проведены экспериментальные крупномасштабные определения основных агрохимических показателей почв 30-км зоны и построены оцифрованные их карты, что позволило создать карту распределения постоянных трансформации ТЧ в почвах ближней зоны аварии, являющиеся базовой информацией для оценки и прогноза радиологической обстановки в зависимости от экологических условий. Создана база данных экспериментальной информации по Зоне отчуждения и сделан пространственный прогноз динамики перехода радионуклидов из матрицы топливных частиц в почву при растворении ТЧ и загрязнения растительности на различное время после аварии, на основании чего рассмотрена возможность реабилитации территории Зоны отчуждения.

11. Установлено, что всасывание в кровь и выведение из организма "'Бг и '"Сб при поступлении в организм животных в составе топливных частиц принципиально

отличаются от поведения при поступлении радионуклидов в растворимой форме. Коэффициент всасывания 137Cs в организм КРС из топливных частиц (0.8-1.4%) значительно ниже по сравнению с его растворимой формой (50-75%). Пик концентрации 137Cs в молоке наблюдается через 44-68 ч после поступления ТЧ в организм КРС. После этого содержание радионуклида уменьшается по экспоненте с периодом полууменьшения 58-69 часа. Всего за 9 суток после поступления ТЧ с молоком выводилось 0.11-0.17% 137Cs от введенного в организм количества, что на два порядка величины меньше по сравнению с растворимой формой l37Cs.

12. В модельных экспериментах с имитатором легочной жидкости показано, что радиоактивные чернобыльские аэрозоли на топливных следах радиоактивных выпадений могут быть классифицированы как нерастворимые при рассмотрении опасности их ингаляционного поступления в дыхательную систему человека.

13. Экспериментально установлено, что спустя два года после аварии не наблюдалось значимых различий во вторичном ветровом переносе радионуклидов в составе топливных частиц и в конденсационной форме, что обусловлено прочной фиксацией ТЧ частицами почвы. При нормальных метеоусловиях ветровой перенос радионуклидов даже при проведении сельскохозяйственных работ спустя несколько лет после аварии составляет от О.Оп до О.п % в год от их запаса на единице площади и не может оказывать сколь-нибудь значимого влияния на вторичное радиоактивное загрязнение территории. Ветровой подъем усиливается при выполнении агротехнических мероприятий, особенно при культивации почвы, однако насыщение потока происходит на расстоянии 50 - 100 м от края поля.

14. Для широкого набора агротехнических работ измерена концентрация и дисперсный состав радиоактивных аэрозолей на рабочих местах механизаторов, являющихся критической группой населения. Показано, что даже для этой критической группы населения на территориях, загрязненных в результате Чернобыльской аварии топливными частицами, эффективные эквивалентные дозы от ингаляции радионуклидов (l37Cs, 238-JJOPu, 24|Аш) как минимум на порядок величины ниже дозовых нагрузок, обусловленных внешним облучением от "7Cs в течение года.

СПИСОК ОСНОВНЫХ РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Demchuk V.V., Voytsekhovich O.V., Kashparov V.A., Viktorova N.V., Laptev G.V. Analysis of Chemobyl fuel particles and their migration characteristics in water and soil //Proceeding of Seminar on Comparative Assessment of the Environmental Impact of Radionuclides Released during Three Major Accidents: Kyshtym, Windscale, Chemobyl. - Luxembourg, 1-5 Oct. 1990,- p.493-514.

2. Loshchilov N.A., Kashparov V.A., Yudin Ye. В., Protsak V.P., Zhurba M.A., Parshakov A.E. Nuclear-physical properties of hot particles released from the Chemobyl nuclear reactor

//XXVII-CSI Pre-Symposium: Measurements of radionuclides after the Chernobyl accident Bergen.- Norway, 1991.

3. Loshchilov N.A., Kashparov V.A., Yudin Ye.B., Protsak V P., Zhurba M.A., Parshakov A.E. Experimental assessment of radioactive fallout from the Chernobyl accident. //Sicurezza e Protezione. -1991.- N 25-26,- p.46-49.

4. Лощилов H.A., Кашпаров B.A., Поляков В.Д. Соотношение трансурановых элементов в горячих частицах, выпавших в результате аварии в ближней зоне ЧАЭС. //Проблемы сельскохозяйственной радиологии. Сборник научных трудов под ред. Н.А. Лощилова,-Киев, УНИИСХР. -1991,- с.45-48.

5. Kashparov V.A., Physical-chemical forms of Chernobyl's hot particles. //Proceedings of International Symposium on Radioecology: Chemical Speciation-Hot Particles.- Znojmo, 1992.

6. Иванов Ю.А., Кашпаров B.A. Поведение в почве радионуклидов, представляемых различными компонентами выпадений аварийного выброса ЧАЭС. //Радиохимия. -1992,- №5,- с.112-125.

7. Лощилов Н А., Кашпаров В.А., Поляков В.Д., Процак В.П., Юдин Е.Б., Журба М.А., Паршаков А.Е. Ядерно-физические характеристики горячих частиц, образовавшихся в результате аварии на ЧАЭС. //Радиохимия. - 1992,-№4,-с.113-125.

8. Лощилов Н.А., Кашпаров В.А., Юдин Е.Б., Процак В.П. Фракционирование радионуклидов в чернобыльских топливных горячих частицах. //Радиохимия -1992,-№5,- с.125-134.

9. Kuriny V.D., Ivanov Yu.A., Kashparov V.A., Loschilov N.A., Protsak V.P., Yudin E.B., Zhurba M.A., Parshakov A.E. Particle Associated Chernobyl Fall-Out in the Local and Intermediate Zones. //Annals of Nuclear Energy. -1993,- v.20,N6.- p.415-420.

10. Лощилов H.A., Кашпаров B.A., Процак В.П. Влияние вторичного пылепереноса радиоактивных веществ на загрязнение населенных пунктов в зоне Чернобыльской аварии. //Гигиена и санитария. -1993,- №5,- с.39-41.

11. Лощилов Н А., Кашпаров В.А., Юдин Е.Б., Процак В.П., Йощенко В.И. Ингаляционное поступление радионуклидов при сельскохозяйственных работах на территориях, загрязненных в результате Чернобыльской аварии. //Гигиена и санитария. -1993,- №5,-с.41-60.

12. Kashparov V.A., Protsak V.P., Ivanov Yu.A., Nicholson K.W. Resuspension of Radionuclides and Contamination of Village Areas Around Chernobyl. //J. Aerosol Science. -1994,- v.25, No.5.- p.755-761.

13. Kashparov V.A., Protsak V.P.,Yoschenko V.I., Watterson J.D. Inhalation of Radionuclides During Agricultural Work in Areas Contaminated as a Result of the Chernobyl Reactor Accident. //J. Aerosol Science. -1994,- v.25,No.5.- p.761-767.

14. Иванов Ю.А., Кашпаров B.A. Мобильность радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. //Доклад Академии наук Украины. -1994,- №1,- с. 105-109.

15. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Зварич С И. Экспериментальное моделирование поведения топливных частиц выброса ЧАЭС в различных средах. 1.Роль "генезиса" частиц, кислотности и окислительно-восстановительного потенциала Среды и некоторых процессов комплексообразования //Радиохимия.-1994,-т.36, вып.1- с.82-87.

16. Лундин С.М., Кашпаров В.А., Хомутинин Ю.В., Кадыгроб A.M. Задача оптимального пробоотбора на загрязненных радиоактивными веществами сельхозугодьях и пути ее решения. //Проблемы сельскохозяйственной радиологии, под ред. Н.А. Лощилова,-Киев,1993,- вып.З - с.17-30.

17. Salbu В., Krekling Т., Oughton D.H., Ostby G., Kashparov V.A., Brand T.L., Day J.P. Hot Particles in Accidental Releases From Chernobyl and Windscale Nuclear Installations. //Analyst. - January 1994,- v. 119( 1).- p. 125-130.

18. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Пристер Б.С., Зварич С.И., Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Поляков В.Д., Гудков А.Н., Курепин А.Д., Пазухнн Э.М. Моделирование образования "горячих" частиц во время аварии на ЧАЭС// Проблеми Чорнобильско! зони вщчуження.-1995,- вып.2,- с.120-127.

19. Kashparov V.A., Ivanov Yu.A., Zvarich S.I., Protsak V.P., Khomutinin Yu.V., Kurepin A.D., Pazukhin E.M. Formation of Hot Particles During the Chernobyl Nuclear Power Plant Accident. // Nuclear Technology. - 1996,- v. 114,N 1.- p.246-253.

20. Кашпаров B.A., Иванов Ю.А., Хомутинин Ю.В., Пазухин Э.М. Оценка эффективной температуры и времени отжига топливных частиц, выброшенных из Чернобыльского реактора во время аварии. //Радиохимия.-1996,- т.38, вып.1,- с. 91-95.

21. Tschiersch J., Kashparov V. Dose assessment for inhaled particles //Contamination of surfaces by resuspended material, Final report, EUR 16537 en /Editors W. Hollander, E. Garger.-Luxembourg, 1996,- p.9.1-9.12.

22. Frank G., Kashparov V., Protsak V., Tschiersch J. Comparison measurements of a russian standard aerosol impactor with several western standard aerosol instruments. //J. of Aerosol Science. -1996,- v.27, N3,- p.477-486.

23. Ivanov Yu., Kashparov V., Sandalls J., Laptev G., Victorova N., Kruglov S., Salbu В., Oughton D., Arhipov N. Fuel component of ChNPP release fallout: properties and behavior in the environment // The radiological consequences of the Chernobyl accident, EUR 16544 EN.-Luxembourg, 1996,-p.173-179.

24. Иванов Ю.А., Кашпаров B.A., Левчук C.E., Зварич С.И. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. I. Долговременная динамика перераспределения радионуклидов в профиле почв in situ. //Радиохимия. -1996,- т.38, вып.З,- с.264-272.

25. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Левчук С.Е., Зварич С.И. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. II. Экспериментальное моделирование вертикального переноса радионуклидов в профиле почв. //Радиохимия. -1996,- т.38, вып.З,- с.272-278.

26. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Хомутинин Ю.В., Левчук С.Е. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. III. Математическое моделирование вертикального переноса радионуклидов в почвах. //Радиохимия. -1996,- т.38, вып.З,-с.278-284.

27. Besnus F., Peres J., Guillou P., Kashparov V., Gordeev S., Mironov V., Espinoza A., Aragon A. Contamination characteristics of podzols affected by the Chernobyl accident. //The radiological consequences of the Chernobyl accident, EUR 16544 EN. - Luxembourg, 1996,- p.205-210.

28. Jacob P., Roth P., Golikov V., Balonov M„ Erkin V., Likhtariov I., Garger E., Kashparov V. Exposures from external radiation and from inhalation of resuspende material // The radiological consequences of the Chernobyl accident, EUR 16544 EN.-Luxembourg, 1996-p.251-262.

29. Кашпаров B.A., Иванов Ю.А., Зварич С.И, Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Пазухин Э.М. Определение скорости растворения чернобыльских топливных частиц в естественных условиях. //Радиохимия. -1997,- т.39, вып.1.- с.71-76.

30. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Йощенко В.И., Пазухин Э.М. Оценка максимальной эффективной температуры и времени отжига чернобыльских топливных частиц во время аварии. //Радиохимия. -1997,-т.39, вып.1,- с.66-70.

31. Кашпаров В.А., Йощенко В.И., Зварич С.И., Процак В.П., Пазухин Э.М. Оценка класса растворимости чернобыльских радиоактивных аэрозолей при ингаляции. // Радиохимия. -1997,- т.39, вып.1,- с.77-79.

32. Кашпаров В.А., Лазарев Н.М., Йощенко В.И. Поведение топливных горячих частиц в организме коров при пероральном поступлении. //Радиационная биология. Радиоэкология,- 1997,- т.37, вып.5.- с.804-811.

33.1ванов Ю.О., Кашпаров В.О., npicrep Б.С. Проблеми реабштаци Ыльськогосподарских угщь забруднених територШ //Бюлетень еколопчиого стану зони вщчуження,-Чорнобиль, 1нтершформ, 1997,- №10,- с.27-35.

34. Sandalls J., Ivanov Y., Kashparov V., Arkhipov N. Fuel Particles Still Dominate the Chernobyl Scene. //Radioactive Waste Management and Environmental Restoration. -1997,- vol.20.-p.237-247.

35. Кашпаров B.O. Забрудненя 90Sr територи зони вщчуження //Бюлетень еколопчиого стану зони вщчуження i безумовного (об"вязкового) вщселення,- Чорнобиль, 1нтержформ, серпень 1998,- №12,- с.41-43.

36. Kashparov V.A., Kadygrib A.M., Lundin S.M., Prister B.S., Protsak V.P., Levchuk S.E., Yoschenko V.I., Garger E.K., Kashpur V.A., Talerko N N. The results of experimental research of the forest fires on the radioactive contamination of environment and the assessment of doses to fire fighters //Aerosols-1998.- v.4a, N6,- p.34-36.

37. Кашпаров B.A., Иванов Ю.А., Зварич С.И., Процак В.П., Хомутинин Ю.В. Кинетика растворения чернобыльских топливных частиц и выщелачивания из них радионуклидов в почвах Зоны отчуждения. //Проблеми Чорнобильско! зони вщчуження. -1998,- Вип.5-с. 18-24.

38. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Йощенко В.И., Пазухин Э.М. Оценка условий высокотемпературного отжига топливных частиц, выброшенных из чернобыльского реактора во время взрыва. //Проблеми Чорнобильско! зони вщчуження. -1998 - Вип.5.-с.24-33.

39. Кашпаров В О., Лундш С.М., Хомупнш Ю.В., Камжский С.П., npicrep Б.С., Процак В.П., Левчук С.С., Зварич СЛ., КадигрШ О.М., Ковтун М.В., Ланшин В.П. Mana щшьносп забруднення стронщ£м-90 територп 30-км зони ЧАСС (за станом на 1997р.)-Киев: Злато-Граф, УНД1СГР, 1998.

40. Пристер Б.С., Перепелятникова Л.В., Кашпаров В.А. Лазарев Н.М., Калиненко Л.В. Проблемы применения контрмер в сельском хозяйстве в ранние и отдаленные периоды после аварии на ЧАЭС //Bícthhk аграрно! науки.-1999,- №5,- с.5-11.

41. Кашпаров В.А. Поведение w'Sr в ближней зоне аварии на ЧАЭС //Материалы научно-практической конференции «Проблемы ведения АПП на радиоактивно загрязненных с/к землях в отдаленный после Чернобыльской катастрофы период»,- М.: Информагротех, 1999,- с. 19-23.

42. Kashparov V.A., Oughton D.H., Zvarich S.I., Protsak V.P., Levchuk S.E. Kinetics of fuel particle weathering and '"Sr mobility in the Chernobyl 30-km exclusion zone //Health Physics.-1999,-vol.76, N.3.- p.251-259.

Содержание диссертации, доктора биологических наук, Кашпаров, Валерий Александрович

СОДЕРЖАНИЕ.

Перечень условных обозначений, символов, единиц и терминов.

ВВЕДЕНИЕ.

Раздел 1. СОСТОЯНИЕ ПРОБЛЕМЫ.

Раздел 2. Результаты собственных исследований.

Глава 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИЗУЧЕНИЕ ФИЗИКО

ХИМИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК И МОДЕЛИРОВАНИЕ ОБРАЗОВАНИЯ ТОПЛИВНОЙ КОМПОНЕНТЫ ЧЕРНОБЫЛЬСКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ВЫПАДЕНИЙ.

2.1. Экспериментальное изучение физико-химических характеристик топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений.

2.1.1. Радионуклидный состав горячих частиц.

2.1.2. Оценка глубины выгорания ядерного топлива в топливных частицах.

2.1.3. Фракционирование радионуклидов в чернобыльских топливных частицах.

2.1.4. База данных "Горячие частицы".

2.2. Моделирование образования горячих частиц во время аварии на ЧАЭС.

2.2.1. Образование топливных частиц в процессе окисления ядерного топлива.

2.2.2. Образование рутениевых частиц.

2.2.3. Утечка продуктов деления при высокотемпературном отжиге топливных частиц и образование конденсационных частиц.

2.3. Оценка условий высокотемпературного отжига топливных частиц, выброшенных из чернобыльского реактора во время взрыва.

2.3.1. Определение эффективных коэффициентов диффузии цезия в частицах чернобыльского ядерного топлива при его высокотемпературном послереакторном отжиге.

2.3.2. Оценка эффективной температуры и времени изотермического отжига топливных частиц во время аварии.

2.3.3. Оценка эффективной температуры и времени неизотермического отжига топливных частиц во время аварии.

2.4. Оценка области реактора, из которой произошел выброс крупных топливных частиц.

2.5. Дисперсный состав топливной компоненты чернобыльских выпадений в почве.

Глава 3. ЗАГРЯЗНЕНИЕ ТЕРРИТОРИИ ТОПЛИВНОЙ

КОМПОНЕНТОЙ РАДИОАКТИВНЫХ ВЫПАДЕНИЙ.

3.1. Оценка плотности загрязнения 60-км зоны топливной компонентой радиоактивных выпадений по результатам анализов в точках реперной сети.

3.2. Оценка пространственной представительности пробоотбора и достоверности измерений при определении плотности загрязнения территории.

3.2.1. Оценка пространственной представительности пробоотбора при определении плотности загрязнения территории.

3.2.2. Оценка достоверности измерений активности образцов, содержащих топливные частицы.

3.3. Экспериментальное определение загрязнения территории 30-км зоны радиостронцием, выпавшим в составе топливных частиц.

3.3.1. Отбор почвенных образцов.

3.3.2. Координатная привязка точек пробоотбора.

3.3.3. Измерения активности образцов.

3.3.4. Оценка достаточности пробоотбора 90Sr по глубине.

3.3.5. База данных экспериментальной информации по загрязнению ближней зоны радиоактивными веществами.

3.4. Построение карты загрязнения 30-км зоны 90Sr.

3.4.1. Восстановление поверхности загрязнения радионуклидами территории по сети почвенного пробоотбора.

3.4.2. Карты плотности загрязнения территории радионуклидами, построенные по экспериментальным данным почвенного пробоотбора.

3.4.3. Интегрированная карта загрязнения 30-км зоны 90Sr.

3.5. Загрязнение ближней зоны топливной компонентой чернобыльских радиоактивных выпадений.

Глава 4. КИНЕТИКА РАСТВОРЕНИЯ ТОПЛИВНЫХ ЧАСТИЦ И

ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ ИЗ НИХ РАДИОНУКЛИДОВ.

4.1. Кинетика растворения топливных частиц в почве в естественных условиях.

4.2. Кинетика растворения топливных частиц в модельных экспериментах.

4.2.1. Оценка влияния степени окисления топливных частиц на скорость их растворения в растворах разной кислотности.

4.2.2. Определение в модельных экспериментах влияния кислотности почвенного раствора на скорость растворения чернобыльских топливных частиц в почве.

4.2.3. Послойное растворение крупных чернобыльских топливных частиц.

4.3. Прогнозирование динамики растворения топливных частиц и перехода радионуклидов из их матрицы в почву в ближней зоне аварии на ЧАЭС.

4.3.1. Основные агрохимические характеристики почв ближней зоны аварии.

4.3.2. Прогноз динамики растворения топливных частиц в почвах зоны отчуждения ЧАЭС.

Глава 5. МИГРАЦИЯ В ПОЧВЕ И ПЕРЕХОД В РАСТЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ, ВЫПАВШИХ В СОСТАВЕ ТОПЛИВНЫХ ЧАСТИЦ.

5.1. Миграция топливных частиц в почве.

5.2. Динамика содержания радионуклидов в пахотном слое почвы и сельскохозяйственной растительности.

5.2.1. Содержание радионуклидов в пахотном слое почвы.

5.2.2. Загрязнение радионуклидами растительности на пахотных угодьях.

5.3. Вертикальное распределение радионуклидов в почве и динамика загрязнения ими растительности в природных экосистемах.

5.3.1. Математическое моделирование вертикальной миграции радионуклидов в почве и их перехода в растения.

5.3.2. Экспериментальное определение вертикального распределения способности корневой системы растений всасывать радионуклиды в естественных экосистемах.

5.3.3. Прогнозирование вертикального распределения радионуклидов в почве и их перехода в растения в естественных экосистемах.

5.4. Загрязнение сельскохозяйственной растительности и продукции на топливных следах радиоактивных выпадений.

5.4.1. Загрязнение сельскохозяйственной продукции радионуклидами, выпавшими в составе топливных частиц, за пределами зоны отчуждения и обязательного отселения.

5.4.2. Оценка и прогноз загрязнения растительности в ближней зоне аварии.

Глава 6. ПОВЕДЕНИЕ РАДИОНУКЛИДОВ, ПОСТУПАЮЩИХ В СОСТАВЕ ТОПЛИВНЫХ ЧАСТИЦ В ОРГАНИЗМ СЕЛЬСКОХОЗЯЙСТВЕННЫХ ЖИВОТНЫХ И ЧЕЛОВЕКА.

6.1. Пути поступления и поведение радионуклидов в организме сельскохозяйственных животных при заглатывании топливных частиц.

6.1.1. Загрязнение растительности радионуклидами в составе топливных частиц.

6.1.2. Поведение радионуклидов в организме КРС при пероральном поступлении топливных частиц.

6.2. Вторичный ветровой перенос радионуклидов в составе топливных частиц и их ингаляционное поступление в организм человека.

6.2.1. Вторичный ветровой перенос радиоактивных веществ.

6.2.2. Методы оценки дозовых нагрузок при ингаляционном поступлении топливных частиц.

6.2.3. Определение класса растворимости при ингаляции чернобыльских топливных частиц.

6.2.4. Ингаляционное поступление радиоактивных аэрозолей в организм человека при проведении сельскохозяйственных работ.

Введение Диссертация по биологии, на тему "Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива"

Актуальность проблемы. В результате Чернобыльской катастрофы из 4-го блока аварийного реактора было выброшено в атмосферу за пределы промышленной площадки АЭС в виде топливных частиц (ТЧ) 6000-8000 кг облученного мелкодиспергированного ядерного топлива, содержащего около 3-4% наработанной к моменту аварии активности. Присутствие в радиоактивных выпадениях топливных частиц является специфической особенностью аварии на ЧАЭС. Ближняя 30-км зона аварии (около 2000 км2) преимущественно была загрязнена ТЧ, содержащими основную часть выброшенных нелетучих радионуклидов, включая такие биологически значимые, как 90Sr, радиоизотопы плутония и америция. Топливные частицы были обнаружены и на значительном удалении от ЧАЭС во многих странах Европы: Финляндии, Швеции, Норвегии, Литве, Польше, Германии, Чехии, Австрии, Швейцарии, Венгрии, Румынии, Болгарии, Греции и т.д.

За последние полвека был проведен рад фундаментальных исследований, посвященных поведению искусственных радионуклидов в окружающей среде как после их глобальных выпадений вследствие испытания ядерного оружия, крупных радиационных аварий в Уиндскейле и Кыштыме, так и в модельных экспериментах с использованием водо-растворимых форм радионуклидов и различных радиоактивных частиц. Существенное внимание было уделено поведению радионуклидов в почве как исходном звене миграции в системе «почва-растения», переходу в растения, метаболизму в организме животных (Клечковский В.М. и др., 1958; Алексахин P.M. и др., 1963, 1992, 1998; Пристер Б.С. и др., 1972, 1991; Архипов Н.П., Бондарь П.Ф., 1978; Гулякин И.В., Юдинцева Е.В., 1962, 1973; Юдинцева Е.В., Гулякин И.В., 1968; Павлоцкая Ф.И., 1974; Поляков Ю.А., 1970; Прохоров В.М., 1981; Федоров Е.В. и др., 1969, 1973; Сироткин А.Н. и др., 1970, 1973 Скрябин A.M., 1973; Анненков

Б.Н., 1973, 1980; Корнеев H.A., Сироткин А.Н., 1987; Voigt G. et al., 1988, 1989).

Однако уже первые результаты, полученные на топливных следах чернобыльских радиоактивных выпадений, показали ограниченность области применения ранее полученных закономерностей поведения радионуклидов. Так, на топливных следах радиоактивных выпадений радионуклиды отличались существенно меньшей мобильностью и биологической доступностью по сравнению с конденсационной формой выпадений (как глобальных, так и чернобыльских). Поэтому применение в первые годы Чернобыльской аварии ранее полученных закономерностей приводило к завышению результатов прогноза миграции радионуклидов в ближней зоне (наиболее сильно это проявлялось для 90Sr). Со временем происходило растворение топливных частиц в почве, в многочисленных пунктах временной локализации радиоактивных отходов (ПВЛРО) в 30-км зоне, в самом объекте «Укрытие», что приводило к увеличению загрязнения растительности 90Sr и его миграции в поверхностные и грунтовые воды. До настоящего времени основной вынос радиоактивности с территории Зоны отчуждения обусловлен 90Sr, выщелачиваемым из топливных частиц.

Все это обуславливает актуальность изучения поведения в окружающей среде радионуклидов, находящихся в составе топливной компоненты аварийного выброса ЧАЭС, как для ликвидации последствий Чернобыльской аварии, так и использования ее опыта для других аварийных гипотетических ситуаций с выбросом частиц облученного ядерного топлива, а также при его захоронении.

Цель и задачи исследований. Целью настоящей работы являлось выявление и анализ основных процессов формирования радиологической обстановки и закономерностей поведения в окружающей среде биологически значимых радионуклидов, выпавших в результате Чернобыльской аварии в составе топливных частиц, их параметризация на основе изучения свойств радиоактивных выпадений и характеристик среды, районирование и картирование ближней зоны аварии для долгосрочного прогнозирования перераспределения радионуклидов в компонентах почвенно-растительного покрова, а также оценка радиологической значимости поступления топливных частиц в организм человека и сельскохозяйственных животных. В связи с этим были поставлены следующие задачи: изучение физико-химических свойств топливных частиц, моделирование и реконструкция условий их образования для лучшего понимания и прогнозирования поведения ТЧ в окружающей среде как в случае Чернобыльской аварии, так и при других возможных аварийных ситуациях, связанных с выбросом частиц облученного ядерного топлива; разработка методов и районирование загрязненной территории в зависимости от физико-химических форм радиоактивных выпадений, а также картирование ближней зоны аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения радионуклидами, выпавшими в составе матрицы топливных частиц; разработка методов и выявление основных факторов, влияющих на скорость растворения топливных частиц в почве в естественных условиях и модельных средах, а также получение математических зависимостей, описывающих процесс растворения ТЧ для прогнозирования изменения мобильности радионуклидов; оценка радиологической ситуации и долговременное прогнозирование поведения радионуклидов в звене «почва - растения» на топливных следах радиоактивных выпадений для оптимизации системы радиологического контроля сельскохозяйственной продукции и реабилитации земель Зоны отчуждения; изучение поведения радионуклидов, находящихся в составе матрицы топливных частиц, в организме сельскохозяйственных животных с целью оценки загрязнения животноводческой продукции на топливных следах радиоактивных выпадений при аэральном загрязнении пастбищ; оценка радиологической значимости ингаляционного поступления радионуклидов в организм механизаторов, как наиболее критической группы населения, при проведении сельскохозяйственных работ на топливных следах радиоактивных выпадений и оценка величины вторичного радиоактивного загрязнения дезактивированных территорий вследствие ресуспензии радионуклидов.

Научная новизна результатов исследований. Выполненные экспериментальные и теоретические исследования, базирующиеся на системном и комплексном подхода к проблеме, позволили впервые определить радиологическую значимость топливной компоненты радиоактивных выпадений с учетом возможных механизмов ее образования, загрязнения ею территории, поведения в почве, миграции, загрязнения растительности и поступления в организм сельскохозяйственных животных и человека для оценки и прогнозирования радиологической обстановки, а именно:

- на основе статистически достоверного материала определен радионуклидный и дисперсный состав чернобыльских топливных частиц, удельная активность, глубина выгорания, фракционирование радионуклидов в ТЧ, что позволило оценить температуру и время их отжига во время первоначального выброса из локальной области реактора;

- показано, что окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений с дисперсным составом соответствующим размерам зерен (кристаллитов) ядерного топлива;

- получена детальная карта плотности загрязнения 908г 30-км зоны аварии на ЧАЭС и уточнен его запас;

- для широкого набора агротехнических мероприятий экспериментально показано, что с 1988 года дозовые нагрузки за счет ингаляции радионуклидов даже для наиболее критической группы населения -механизаторов не превышают 1% от суммарной эффективной эквивалентной дозы.

Из-за высокой мобильности и наиболее низких значений допустимых уровней содержания в продукции, именно 908г является в настоящее время одним из основным лимитирующим радионуклидом при планировании реабилитационных мероприятий в ближней зоне аварии. Полученные экспериментальные результаты по плотности загрязнения ближней зоны 908г, его запаса, зависимости и пространственное распределение постоянных трансформации топливных частиц от кислотности почвы являются базовой информацией для долговременного прогнозирования изменения радиологической ситуации в 30-км зоне, оценки выноса радионуклидов из ПВЛРО и самой Зоны отчуждения, при разработке сценариев ее реабилитации. Эти результаты используются в МНС Украины, А30иБ(0)0, ЧеНЦМИ, ДНЦ РНС НАНУ и МЧС, ИГН НАНУ, УкрНИГМИ и др. Выявленные закономерности образования и поведения топливных частиц в окружающей среде создают научно-экспериментальную основу для оценки и долговременного прогнозирования радиологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц ядерного топлива и при захоронении топлива.

Реализация ряда положений и выводов, полученных в ходе выполнения данной работы внесли существенный вклад в решение народно-хозяйственной задачи - ликвидации последствий аварии на ЧАЭС в части оценки и долговременного прогнозирования изменения радиационной обстановки на загрязненных территориях. Полученные экспериментальные данные позволили оценить радиационно-гигиенические условия труда сельскохозяйственных рабочих и потребность в средствах защиты, доказали отсутствие вторичного загрязнения дезактивированных населенных пунктов в зоне аварии при проведении агротехнических работ на прилегающих полях.

Полученные зависимости по растворению топливных частиц в почве, сделанный на их основе прогноз и реально измеренные уровни загрязнения сельскохозяйственной продукции 908г на топливных следах радиоактивных выпадений позволили произвести районирование территории, прилегающей к Зоне отчуждения, по степени критичности и оптимизировать систему радиологического контроля в связи с принятием ДУ-97.

Результаты теоретических и экспериментальных исследований, выполненных по теме диссертации, вошли в «Рекомендации по ведению сельского и лесного хозяйства в условиях радиоактивного загрязнения территории Украины в результате аварии на Чернобыльской АЭС на период 1991-1995 годы» (1991), «Рекомендацп по ведению сшьського i люового господарства в умовах радюактивного забруднення територп Укра'ши в результат! аваррп на Чорнобильскш АБС на перюд 1994-1995 роки" (1995), " Рекомендацп по ведению сшьского господарства в умовах радюактивного забруднення територп Укра'ши в результат! аваррп на Чорнобильскп АБС на перюд 1996-1998 p.p." (1995), "Ведения сшьського господарства в умовах радюактивного забруднення територп Укра'ши внаслщок аваррп на Чорнобильскш АБС на перюд 1999-2002 p.p. (Методичш рекомендацп)" (1998) и др. Издание и внедрение в практику указанных рекомендаций позволило существенно снизить уровни радиоактивного загрязнения сельскохозяйственной продукции, производимой на территории, загрязненной в результате аварии на ЧАЭС.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. В ближней 30-км зоне аварии на ЧАЭС радиоактивное загрязнение территории обусловлено в основном частицами диспергированного ядерного топлива - топливными частицами. Полученные соотношения между активностями 90Sr, 95Zr, 106Ru, 125Sb, 134Cs, 137Cs, 144Ce, 154Eu, 155Eu и ТУЭ позволяют рассчитывать загрязнение территории основными радиологически значимыми радионуклидами, находящимися в составе топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений.

3. Методы и результаты картирования территории 30-км зоны аварии на ЧАЭС по плотности загрязнения 908г по состоянию на 1997 год в масштабе 1:200000 и уточненный запас 908г в ближней зоне аварии.

5. На топливных следах радиоактивных выпадений динамика загрязнения растительности радионуклидами принципиально отличается от конденсационных следов. В зависимости от скорости растворения ТЧ, корневое загрязнение растительности 908г в первые годы после аварии растет и достигает максимума только на 2-20 год. В настоящее время, спустя 13 лет после Чернобыльской аварии, радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений стабилизировалась.

6. Поведение 908г и 137Сб в составе топливных частиц и их переход в организм КРС принципиально отличается от поведения легкодоступной растворимой формы радионуклидов. Радионуклиды цезия и стронция в составе топливных частиц имеют значительно более низкую (на два порядка величины) биологическую доступность для организма коров при пероральном поступлении по сравнению с теми же радионуклидами в растворимой форме. Коэффициент всасывания в ЖКТ составляет для 137Сз величину порядка 1.0%.

8. Ингаляционное поступление радиоактивных веществ в организм работников сельского хозяйства при проведении широкого набора агротехнических мероприятий на загрязненных территориях начиная с 1988 года дает существенно меньший вклад (менее 1%) в суммарную дозу, чем внешнее облучение; ветровой перенос радионуклидов при проведении сельскохозяйственных работ спустя два года после радиоактивных выпадений не оказывает значимого влияния на вторичное загрязнение территории.

Связь работы с крупными научными программами. Результаты, представленные в диссертации, получены в 1987-1999 г.г. в Украинском филиале Всесоюзного научно-исследовательского института сельскохозяйственной радиологии (с 1991 года - Украинский научно-исследовательский институт сельскохозяйственной радиологии) в ходе выполнения плановых НИР в рамках Государственных и Республиканских программ по ликвидации последствий аварии на ЧАЭС (№ гос. Регистрации ИЛ 01000198Р, 01000199Р, 0195Ш29292, 0195Ш25998, 0198Ш03397, 019811000207, 0197Ш16046 и др.). Ряд основных результатов получен при выполнении работ по международным проектам: ЕСР-1 «Загрязнение поверхности за счет ветрового переноса» в 1991-1995 гг. в рамках Генерального соглашения КЕС-СНГ о научном сотрудничестве в области ликвидации последствий аварии на ЧАЭС; исследовательского проекта ЕЧТАБ-94/2156 «Выщелачивание радионуклидов из топливных частиц и кинетика их последующей трансформации с системе почва-вода» в 1994-1997гг. и др. Личный вклад автора. Автор разработал методологию и принимал непосредственное участие на всех этапах исследований - определении направлений исследований, составлении рабочих программ проведения экспериментов, разработке методов исследований, проведении экспериментов и анализе полученных результатов, разработке математических моделей и получении прогнозных оценок, подготовке рекомендаций для практического исполнения и научных публикаций.

Апробация работы. Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались на: I Всесоюзной конференции «Радиационные аспекты Чернобыльской аварии» (Обнинск, 1988); I Всесоюзном радиобиологическом съезде (Москва, 1989); Всесоюзных совещаниях "Принципы и методы ландшафтно-геохимических исследований миграции радионуклидов" (Суздаль, 1989; Гомель, 1990); 3-й Всесоюзной конференции по сельскохозяйственной радиологии (Обнинск, 1990); Международном семинаре «Comparative Assessment of the Environmental Impact of Radionuclides Released during Three Major Accidents: Kyshtym, Windscale, Chernobyl" (Luxembourg, 1990); Всесоюзной конференции "Радиоэкологические и экономико-правовые аспекты землепользования после аварии на ЧАЭС» (Киев, 1991); Международном симпозиуме «Measurements of radionuclides after the Chernobyl accident" (Bergen, 1991); семинаре советского отделения Международного союза радиоэкологов "Радиоэкология и контрмеры" (Киев, 1991); совещании МАГАТЭ «The radiobiological impact of hot beta-particles from the Chernobyl fallout: risk assessment» (Киев, 1991); Международном симпозиуме «Chemical Speciation-Hot Particles" (Znojmo, 1992); IV Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (Минск, 1993); Радиобиологическом съезде (Киев, 1993); 2-й Международной конференции «Радиоэкологические аспекты ядерной энергетики» (Москва, 1993); 2-й Международной конференции «Радиобиологические последствия ядерных аварий» (Москва, 1994); 6-й научно-технической конференции Ядерного общества (Киев, 1995); Первой практической конференции «Sustainable Development: Environmental Pollution and Ecological Safety" (Днепропетровск, 1995); Четвертой и Пятой Международных научно-технических конференциях по итогам ЛПА на ЧАЭС (Зеленый Мыс, 1994, 1996); Международной конференции "One decade after Chernobyl: Summing up the consequences of the accident" (Vienna, 1996); 1

Международной конференции "Радиологические последствия Чернобыльской аварии" (Минск, 1996); Научно-практических конференциях «Наука. Чорнобиль-97,-98» (Киев, 1998, 1999); Научно-практической конференции «Проблемы ведения АНН на радиоактивно загрязненных сельскохозяйственных землях в отдаленный после Чернобыльской катастрофы период» (Брянск, 1999); а также на научных семинарах в Чернобыльском научном центре международных исследований, Институте ядерной и радиационной безопасности (1Р8М, Франция), Институте радиационной защиты (08Б, Германия) и т.д.

Основные результаты исследований, выносимые на защиту, отражены в более чем 100 публикациях в виде научных статей, тезисов докладов и рекомендаций.

Автор выражает свою признательность и благодарность сотрудникам УНИИСХР С.И. Зваричу, к.б.н. В.И. Йощенко, к.б.н. Н.М. Лазареву, к.б.н. С.Е. Левчуку, С.М. Лундину, В.П. Процаку, к.т.н. Ю.В. Хомутинину, а также д.б.н. Ю.А. Иванову (ЧеНЦМИ) за помощь и поддержку в работе над диссертацией.

Особую признательность и глубокую благодарность автор выражает доктору биологических наук, профессору, академику УААН Б.С. Пристеру за поддержку и консультации в ходе выполнения работы.

Заключение Диссертация по теме "Радиобиология", Кашпаров, Валерий Александрович

ВЫВОДЫ

1. На основании комплексных и систематических исследований, базирующихся на изучении физико-химических свойств топливных частиц и их поведения в окружающей среде, впервые выявлена радиологическая значимость топливной компоненты радиоактивных выпадений. Полученные из опыта Чернобыльской аварии результаты и I закономерности в силу их универсальности могут быть использованы для оценки и прогноза радиоэкологической обстановки в случае гипотетических радиационных аварий с выбросом частиц облученного ядерного топлива.

2. Показано, что в ближней зоне аварии на ЧАЭС радиоактивное загрязнение территории обусловлено в основном частицами диспергированного ядерного топлива - топливными частицами. Удельная активность этих частиц соответствует удельной активности ядерного топлива на момент аварии за исключением летучих высокоподвижных радионуклидов. Полученные соотношения между активностями 908г, 952г, 10бКп, Ш8Ь, 134Сз, 137Сз, 144Се, 154Еи, ,55Еи и ТУЭ позволяют рассчитывать загрязнение территории основными биологически значимыми радионуклидами в составе топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений для оценки и прогноза радиологической обстановки.

3. Показано, что окисление ядерного топлива было одним из основных механизмов образования ТЧ во время аварии на ЧАЭС. В результате этого происходило разрушение ядерного топлива на зерна (кристаллиты), дисперсный состав которых описывается логнормальным законом распределения с медианным радиусом около 3 мкм. При окислении на воздухе и диспергировании ядерного топлива происходит утечка 10бЯи с поверхности зерен ядерного топлива в виде летучего Яи04, который возгоняется и восстанавливается на материалах группы железа.

4. На основании анализа доли обменного чернобыльского 908г и внесенйого в почву в водо-растворимой форме 858г разработан метод оценки степени растворения топливных частиц в почве в естественных условиях. Впервые на основе большого статистически достоверного I экспериментального материала выявлены основные факторы, влияющие на скорость растворения топливных частиц, и получены математические зависимости постоянных трансформации топливных частиц разного генезиса (к, год"1) и линейной скорости их растворения (у, мкм/год) от кислотности почвы в естественных условиях для прогнозирования изменения мобильности радионуклидов. Показано, что в| естественных условиях период полурастворения ТЧ с I увеличением кислотности почвы (рНШо с 7 до 4) изменяется от 14 до 1 года.

6. Установлено, что на топливных следах радиоактивных выпадений

90п динамика загрязнения растительности йг принципиально отличается от конденсационных следов. В зависимости от скорости растворения ТЧ корневое загрязнение 908г растительности в первые годы растет и достигает максимума только на 2-20 год. Наиболее поздно достигает максимума загрязнение растительности 908г на нейтральных почвах (через ¡20-25 лет), при этом уровень загрязнения приблизительно в 2,5 раза ниже по сравнению с максимальным уровнем на конденсационных следах ¡выпадений (в первые годы после выпадений различия достигают 10 раз).

7. Спустя 13 лет после Чернобыльской аварии, радиологическая ситуация на топливных следах радиоактивных выпадений стабилизировалась. Увеличение абсолютного содержания 908г в мобильной форме ожидается только в нейтральных почвах (рН=6-7) в течение еще 10-20 лет, однако его максимальное содержание в почве и растительности не превысит более чем на 20% существующий в настоящее время уровень. На топливных следах радиоактивных выпадений вынос радионуклидов растительностью и обусловленные этим дозовые нагрузки за счет потребления сельскохозяйственной продукции ниже по сравнению с конденсационными следами радиоактивных выпадений.

9. Впервые построена интегрированная карта плотности загрязнения 908г 30-км зк>ны в масштабе 1:200000. Установлено, что общий запас 908г на поверхности почвы 30-км зоны Украины (без учета промышленной площадки ЧАЭС и мест захоронения радиоактивных отходов) составляет около 1000 ТБк (10+15 Бк) на 1997 год, что соответствует 0.40.5% от его наработки в четвертом блоке Чернобыльской АЭС на момент аварии и в 3 раза ниже ранее полученных величин.

Ю.Показано, что скорость растворения топливных частиц в пределах 30км зоны сильно варьирует. Впервые после аварии проведены экспериментальные крупномасштабные определения основных агрохимических показателей почв 30-км зоны и построены оцифрованные их карты, что позволило создать карту распределения постоянных трансформации ТЧ в почвах ближней зоны аварии, являкфиеся базовой информацией для оценки и прогноза радиологической обстановки в зависимости от экологических условий. Создана база данных экспериментальной информации по Зоне отчуждения и сделан пространственный прогноз динамики перехода радионуклидов из матрицы топливных частиц в почву при растворении ТЧ и Загрязнения растительности на различное время после аварии, на основании чего рассмотрена возможность реабилитации территории Зоны отчуждения.

11. Установлено, что всасывание в кровь и выведение из организма 8г и

1-17

Сб при поступлении в организм животных в составе топливных частиц принципиально отличаются от поведения при поступлении

137 радионуклидов в растворимой форме. Коэффициент всасывания Сб в организм КРС из топливных частиц (0.8-1.4%) значительно ниже по сравнению с его растворимой формой (50-75%). Пик концентрации 137Сз в молоке наблюдается через 44-68 ч после поступления ТЧ в организм КРС. После этого содержание радионуклида уменьшается по экспоненте с периодом полууменьшения 58-69 часа. Всего за 9 суток

I 1 *7 после поступления ТЧ с молоком выводилось 0.11-0.17% Сб от введенного в организм количества, что на два порядка величины меньше по сравнению с растворимой формой Сз.

12.В модельных экспериментах с имитатором легочной жидкости показайо, что радиоактивные чернобыльские аэрозоли на топливных следах | радиоактивных выпадений могут быть классифицированы как нерастворимые при рассмотрении опасности их ингаляционного поступления в дыхательную систему человека.

Экспериментально установлено, что спустя два года после аварии не наблюдалось значимых различий во вторичном ветровом переносе радионуклидов в составе топливных частиц и в конденсационной форме, что обусловлено прочной фиксацией ТЧ частицами почвы. При нормальных метеоусловиях ветровой перенос радионуклидов даже при проведении сельскохозяйственных работ спустя несколько лет после аварии составляет от О.Оп до О.п % в год от их запаса на единице площади и не может оказывать сколь-нибудь значимого влияния на вторичное радиоактивное загрязнение территории. Ветровой подъем усиливается при выполнении агротехнических мероприятий, особенно при культивации почвы, однако насыщение потока происходит на рассто!янии 50 - 100 м от края поля.

14. Для широкого набора агротехнических работ измерена концентрация и дисперсный состав радиоактивных аэрозолей на рабочих местах механизаторов, являющихся критической группой населения. Показано, что даже для этой критической группы населения на территориях, загрязненных в результате Чернобыльской аварии топливными частицами, эффективные эквивалентные дозы от ингаляции радионуклидов (137Сз, 238"240Ри, 241 Аш) как минимум на порядок величины ниже дозовых нагрузок, обусловленных внешним облучением от Се в течение года.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Каждая ядерная авария сама по себе уникальна по природе выброса и осаждения радиоактивных веществ, но не смотря на это, полученные из опыта Чернобыльской аварии результаты могут быть использованы для оценки и прогноза радиоэкологической обстановки в случае гипотетических ядерных аварий с выбросом частиц облученного ядерного топлива. Результаты проведенных исследований, базирующиеся на системном и комплексном подходе к решаемой проблеме, позволили сделать ряд выводов, которые необходимы для определения радиологической значимости топливной компоненты радиоактивных выпадений. Выявленные закономерности поведения топливных частиц в окружающей среде и оценка загрязнения ими ближней зоны Чернобыльской аварии являются основой для долговременного прогнозирования изменения радиологической обстановки в Зоне отчуждения и рассмотрения возможности ее реабилитации. Таким образом, был рассмотрен весь комплекс главных факторов, определяющих радиологическую обстановку: загрязнение территории топливными частицами, их растворение и переход радионуклидов в мобильные формы, миграция в почве и загрязнение растительности, вторичный ветровой перенос, поступление в организм человека и сельскохозяйственных животных.

Для понимания поведения топливных частиц в окружающей среде, интерпретации полученных данных, рассмотрения возможности образования ТЧ при радиационных авариях, а также оперативной оценки и прогноза изменения радиологической обстановки необходимо изучение физико-химических характеристик топливных частиц и условий их образования.

Физико-химические свойства топливных частиц, условия их образования и формирование радиационной обстановки. На основании полученных данных показано, что топливные частицы имеют большую скорость сухого осаждения в атмосфере в силу большей плотности и дисперсного состава по сравнению с конденсационными частицами. Образование топливных частиц за счет окисления ядерного топлива идет при температуре 600-1300К (максимальная скорость при 900К), а утечка летучих продуктов деления возрастает с ростом температуры. Этим обусловлено разное соотношение и высота подъема топливных и конденсационных частиц в нагретой конвективной струе во время аварии. Поэтому конденсационные частицы переносятся на большие расстояния и образуют «пятнистую» макро и микро структуру загрязнения территории за счет мокрого вымывания осадками из атмосферы. Плотность загрязнения территории радионуклидами в составе топливных частиц быстро уменьшается с расстоянием от источника выброса и имеет четко выраженный струйный характер с меньшей «пятнистостью». Соотношение между активностью радионуклидов в составе топливных и конденсационных частиц в выбросах при ядерной аварии определяется степенью разгерметизации ТВЭЛов, наличием кислорода и температурой нагрева топлива. Даже при сравнительно низких температурах (менее 1300 К) возможен выброс ТЧ при незначительной утечке летучих продуктов деления.

Для прогнозирования поведения ТЧ в окружающей среде и расчета дозовых нагрузок на население были промоделированы процессы образования топливных частиц, так как знание условий протекания радиационной аварии позволяет спрогнозировать степень трансформации матрицы образовавшихся топливных частиц (например, окисление 1Юг, дисперсный состав ТЧ и т.д.).

Показано, что дисперсный состав образующихся топливных частиц, как правило, соответствует размерам зерен (кристаллитов) ядерного топлива на момент аварии, В случае аварии на ЧАЭС не наблюдается достоверных различий дисперсного состава ТЧ в пределах Зоны отчуждения в зависимости от расстояния (более 2км) и направления от реактора. Знание дисперсного состава топливных частиц важно для оперативной оценки их рассеяния в атмосфере и радиоактивного загрязнения территории, расчетов ингаляционного поступления радионуклидов при прохождении радиоактивного облака. При взаимодействии двуокиси урана с конструкционным цирконием при высоких температурах могут образовываться достаточно крупные частицы (за счет «цементации» зерен топлива), которые легко детектируются и выделяются из объектов окружающей среды. Однако крупные частицы не всегда являются репрезентативными для всего многообразия топливной компоненты радиоактивных выпадений.

При окислении на воздухе и диспергировании ядерного топлива происходит утечка 10бКи, находящегося на границах зерен. Рутений окисляется до летучего ЯиО^ возгоняется и восстанавливается на материалах группы железа. При этом происходит прочная фиксация 10б11и и образование рутениевых частиц с матрицей из элементов группы железа. Никель и нержавеющую сталь можно эффективно использовать для поглощения радиорутения при высоких температурах (проверено до 1200К) в аварийных ситуациях и при некоторых технологических операциях.

Радионуклидный состав топливной компоненты радиоактивных выпадений соответствует ядерному топливу на момент аварии с возможным обеднением летучими высокоподвижными продуктами деления (Кг, Хе> I, Те> Сб, >8г). Поэтому по содержанию в радиоактивных выпадениях малоподвижных нелетучих радионуклидов (95гг, 95МЪ, 141Д44Се, 154Д55Еи и ТУЭ) можно оценить долю топливной и конденсационной компоненты. Наличие топливных частиц в радиоактивных выпадениях легко выявляется с помощью методов авторадиографии. По соотношениям активности радионуклидов в топливной компоненте радиоактивных выпадений в ряде случаев можно на основе только измерений содержания гамма-излучающих радионуклидов оперативно оценить активность 90Sr и ТУЭ, не проводя трудоемких, длительных и дорогостоящих радиохимических анализов. Районирование территории по физико-химическим формам радиоактивных выпадений крайне необходимо для оценки и прогноза изменения радиологической ситуации.

Метод последовательных экстракций радионуклидов из радиоактивных первоначальных выпадений, отобранных с помощью планшетов, воздуходувок и т.д., позволяет оценить долю радионуклидов в различных физико-химических формах. Это дает возможность более корректно оценить мобильность и биологическую доступность радионуклидов для оптимального принятия адекватных контрмер.

При использовании для вскрытия почвенных проб их кипячения в 6 М HCl в течение 1 часа при радиохимических анализах на топливных следах радиоактивных выпадений могут быть получены заниженные данные валового содержания радиоактивных веществ в образцах окружающей среды. При оценке радиологической ситуации присутствие топливных частиц в радиоактивных выпадениях накладывает более жесткие требования к представительности пробоотбора и измерений образцов окружающей среды в силу их большей неоднородности. В результате проделанной работы разработана методология прбоотбора и измерений образцов на топливных следах радиоактивных выпадений.

Для объективного планирования организационных мер в острый период аварии и долговременного прогнозирования радиологической ситуации необходимо знание не только полей МЭД, но и оперативное определение полного радионуклидного состава радиоактивных выпадений на значительных территориях, что может быть достигнуто только с помощью аэрогамма-спектрометрии.

Загрязнение ближней зоны Чернобыльской аварии топливной компонентой радиоактивных выпадений. Судьба 30-км зоны на долгий период будет во многом определять радиологическую обстановку на окружающих территориях и территориях, связанных с ней по стоку. Основой Проведения защитных мероприятий в Зоне отчуждения и при рассмотрёнии возможности ее реабилитации является картирование 30-км зоны. Цри картировании 30-км зоны ЧАЭС разработан ряд методологических подходов, которые могут быть использованы для оценки радиологической ситуации в случае других аварийных ситуаций. Впервые сформирована регулярная сеть в ближней зоне аварии на ЧАЭС (в радиусе 36 км) и проведен репрезентативный крупномасштабный отбор проб почвы со спутниковой координатной привязкой. Создана основа для длительного наблюдения за радиологической обстановкой и собран уникальный банк почвенных проб, отобранных в Зоне отчуждения, который может быть использован в дальнейших исследованиях для решения различных задач. Впервые построена интегрированная карта загрязнения 30-км зоны 908г, выпавшим в составе топливных частиц, являющаяся базой для оценки и прогноза изменения радиологической ситуации в Зоне отчуждения и рассмотрения возможности ее хозяйственного использования. Полученный на основании этой карты уточненный запас 908г в почвах 30-км зоны в три раза отличается от приводимой до этого величины и позволяет оптимизировать защитные мероприятия.

Учитывая специфику загрязнения ближней зоны топливными частицами, только из валового содержания 908г в почве без знания процессов растворения ТЧ и перехода радионуклидов в мобильные формы, невозможно оценить и спрогнозировать радиологическую обстановку.

Растворение топливных частиц и выщелачивание из них радионуклидов. Понимание физики и химии процесса растворения ТЧ необходимо для оценки и прогнозирования радиационной обстановки в случае как Чернобыльской аварии, так и других гипотетических радиационных аварий с выбросом частиц облученного ядерного топлива. Показано,: что в отличие от конденсационной формы радиоактивных выпадениц, радионуклиды в составе топливных частиц могут длительное время находиться в недоступной для миграции и растений форме. Так как скорость миграции самих топливных частиц соизмерима с механическим перемешиванием почвенных частиц, то интенсивность миграции радионуклидов на конденсационных следах радиоактивных выпадений будет всегда выше по сравнению с топливными. На легких минеральных почвах с низким содержанием гумуса наблюдаются наибольшие различия

90 в снижении содержания ьг в пахотном горизонте почвы для топливных и конденсационных форм радиоактивных выпадений. Топливные частицы являются своеобразной линией задержки поступления радионуклидов в почву и вовлечения их в миграционные процессы. С увеличением скорости растворения топливных частиц (высокая степень окисления ТЧ и кислая либо щелочная среда) и переходом радионуклидов из их матрицы в почву различия будут уменьшаться.

Показано, что на основании сравнения обменной доли 908г топливной компоненты радиоактивных выпадений и внесенного в почву в ог водо-растворимой форме Бг может быть сделана оценка степени растворения топливных частиц в почве в естественных условиях. Впервые установлено, что наиболее значимым фактором, влияющим на скорость растворения топливных частиц, является их степень окисления. Доказана правомерность использования полученных зависимостей для постоянных трансформации топливных частиц (к, год"1) в почвах ближней зоны аварии на ЧАЭС: для Западного следа: для всей ближней зоны без

Западного следа: к=0.6*1б("° 15*рН) при рНН2о <7.0 к=40*Ю( 045*рН) при рНюо <6.5 к=0.05 ¿ри 7.5> рНН2о ^7.0 к=0.05 при 7.5> рНН2о ^6.5

Постоянные трансформации окисленных в течение более одного часа при температуре 670К топливных частиц на порядок выше в растворах с рН=4

9 по сравнению с не окисленными ТЧ. Время окисления ядерного топлива в течение 1-21 часа не оказывает существенного влияния на скорость растворения ТЧ. Минимальная скорость растворения как окисленных, так и не окисленных топливных частиц наблюдается в нейтральной среде. Не окисленные топливные частицы в нейтральной среде (рН около 7) практически не растворяются. При растворении окисленные частицы разрушается на мелкие блоки «ниточной» структуры с сильно развитой поверхностью, чем объясняется удовлетворительное описание уравнением кинетики первого порядка процесса растворения ТЧ в растворах. Легко смываемая доля радионуклидов с поверхности топливных частиц

ЛЛ 1 -уп составляет для Бг 2-7% и для Сб 3-10% от их общей активности. Значения постоянных трансформации (к, год"1) не окисленных и окисленных топливных частиц в зависимости от кислотности растворов: для не окисленных топливных частиц к=(9 ± 14) ■ (ю- «°'5 ±• Р1Г> + (0'5±0'1) ю-7 • ((0,5 ± ОД) + (0,6 ±0,2)). ш((0,6 ± 0,2) • рН)

I I (0,6 ±0,2) J для окисленных в течение 1-21 часа топливных частиц к= (2315) • Г10 5 ± 0,05) • рН) + \<у7' ((0,3 5 ± 0,05)+(0,3 ± 0,1)). ^ д((0,3 ± 0,1) • рН) У (о,з ±од) могут быть использованы, как предельные оценки, для прогнозирования изменения радиологической ситуации при гипотетических радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива.

Проведены экспериментальные крупномасштабные определения основных агрохимических показателей почв 30-км зоны и построены оцифрованные карты показателей, определяющих скорость растворения топливниф частиц и переход радионуклидов в растения (рН, К, Са), а также карта распределения постоянных трансформации ТЧ в почвах I ближней зоны. Показано, что скорость растворения топливных частиц в пределах 30-км зоны сильно варьирует: на 16% территории период полурастворения топливных частиц превышает 10 лет; на 15% территории составляет 7-10 лет; на 25% - 4,6-7 лет; на 20% - 3,5-4,6 лет и на 24% территории меньше 2 лет. Это не позволяет использовать единый усредненный параметр скорости растворения ТЧ для всей 30-км зоны, как часто поступают некоторые исследователи при прогнозе изменения радиологической обстановки.

На основании полученных данных сделан пространственный прогноз динамики перехода радионуклидов из матрицы топливных частиц в почву Зоны отчуждения при растворении ТЧ на различное время после аварии. Эта информация является базовой для прогноза биологической доступности радионуклидов и вовлечения их в миграционные процессы, тактики и стратегии контрмер, планов реабилитации территории (водоохранные мероприятия, обращение с радиоактивными отходами ПВЛРО, сельскохозяйственное использование территорий, лесное хозяйство и т.д.).

На ^ топливных следах радиоактивных выпадений, в случае необходимости, могут применяться различные добавки, изменяющие кислотность среды, в качестве эффективных контрмер по замедлению скорости растворения топливных частиц в окружающей среде, перехода радионуклидов в мобильные формы и вовлечения их в процессы биогенной миграции и миграции в грунтовые воды. Например, известкование кислых почв уменьшает не только переход радионуклидов в растения, замедляет но и за счет уменьшения кислотности почвенного раствора процесс растворения ТЧ и способствует локализации радионуклидов в недоступной для растений и миграции форме. Биологическая доступность радионуклидов. Показано, что динамика корневого загрязнения растительности на топливных и конденсационных следах радиоактивных выпадений принципиально отличаются. На конденсационных следах радиоактивных выпадений корневое загрязнение растительности радионуклидами, как правило, уменьшается со временем после их поступления в почву. На топливных же следах в зависимости от скорости растворения ТЧ корневое загрязнение 908г растительности в первые годы растет и достигает максимума только на 2-20 год. Наиболее поздно достигает максимума загрязнение растительности 908г на нейтральных почвах (через 20-25 лет), при этом уровень загрязнения приблизительно в 2,5 раза ниже по сравнению с максимальным уровнем на конденсационных следах выпадений (в первые годы после выпадений различия достигают 10 раз). На конденсационных следах радиоактивных выпадений радиоцезий достаточно быстро фиксируется минеральной частью почвы и его переход в растения быстро уменьшается со временем. На топливных же следах коэффициенты перехода радиоцезия в первые годы после загрязнения почвы значительно ниже по сравнению с конденсационными, но за счет подпитки радиоцезия из топливных частиц в мобильной форме Кп уменьшается несколько медленнее и даже может наблюдаться его максимум спустя несколько лет после радиоактивных выпадений. Этим же обусловлено несколько большее загрязнение растительности на топливных следах радиоактивных выпадений спустя некоторой время. На топливных следах радиоактивных выпадений вынос радионуклидов растительностью и обусловленные этим дозовые нагрузки за счет потребления сельскохозяйственной продукции будут ниже по сравнению с конденсационными следами радиоактивных выпадений.

Наиболее сильные отличия наблюдаются в нейтральных почвах с минимальной скоростью растворения топливных частиц в течение первых лет после радиоактивного загрязнения почвы.

Показано взаимовлияние вертикальной миграции радионуклидов и распределения корневой системы растений на динамику радиоактивного загрязнения растительности в естественных экосистемах. На основании экспериментально полученных параметров распределения относительного выноса радионуклидов корневой системой разных видов луговой растительности на экспериментальных площадках с разными почвенными условиями сделан прогноз корневого загрязнения растительности. Апробирована методология определения распределения корневой системы растений в естественных экосистемах для районирования ближней зоны аварии с целью более точного долговременного прогнозирования изменения радиологической обстановки.

Поведение радионуклидов в составе ТЧ в организме сельскохозяйственных животных. Сделана качественная и количественная оценка поступления и специфики поведения радионуклидов в составе топливных частиц в организме сельскохозяйственных животных с точки зрения формирования и прогноза радиологической обстановки. Топливные частицы могут поступать в организм сельскохозяйственных животных вместе с аэрально загрязненной растительностью (в большей мере это относится к первому послеаварийному периоду), а также при заглатывании дернины и почвы.

Показано, что поведение и переход в составе топливных частиц йг и 137Сб в Организм животных принципиально отличается от поведения легкодоступной растворимой формы радионуклидов. Это, видимо, справедливо и для других радионуклидов, содержащихся в матрице ТЧ, включая радиоизотопы йода. Коэффициент всасывания радиоцезия в организм КРС из топливных частиц (0.8-1.4%) значительно ниже приводимого в литературе для радиоцезия в растворимой форме (50-75%).

Это свидетельствует о существенно меньшей доступности радионуклидов, находящихся в составе матрицы топливных частиц. Пик концентрации радиоцезия в молоке наблюдается через 44-68 ч после поступления ТЧ в организм пика ко

137

РС (для растворимой формы Сб это 30 ч). После прохождения нцентрация уменьшаются по экспоненте с периодом полууменьшения 58-69 ч (константа скорости 0.010-0.012 ч"1, для

1Д7 1 растворимой формы Се это - 0.018 ч"). Всего за 9 сут после поступления ТЧ с молоком выводилось 0.11-0.17% радиоцезия от общего введенного количества, что на два порядка ниже по сравнению с растворимой формой

137,

Сб.

Динамика поведения топливных частиц с медианным размером около 10 мкм в ЖКТ совпадает с поведением корма. Крупные топливные частицы размером более 50 мкм могут длительное время прочно фиксироваться на стенках ЖКТ, приводя к локальному переоблучению тканей.

Важным фактором радиоэкологической обстановки (включая психологический) при наличии в радиоактивных выпадениях топливных частиц является их ингаляционное поступление.

Вторичный ветровой перенос радионуклидов и ингаляционное поступление топливных частиц в организм человека.

Экспериментально установлено, что спустя два года после аварии на ЧАЭС це наблюдалось значимых различий во вторичном ветровом переносе! радионуклидов, выпавших в составе топливных частиц и конденсационной форме, что обусловлено прочной фиксацией ТЧ частицами почвы. Установлено, что ветровой перенос радионуклидов даже при проведении агротехнических мероприятий не приводит к значимому вторичному загрязнению дезактивированных территорий.

Показано, что чернобыльские топливные частицы имеют очень низкую растворимость в имитаторе легочной жидкости. Это позволяет при рассмотрении вопроса о радиологической значимости их ингаляционного поступления в организм ограничиваться только их воздействием на легкие и не принимать в рассмотрение переход радионуклидов из состава частиц в другие органы. Однако степень растворения ТЧ в легочной жидкости сильно увеличивается для высших окислов урана. Поэтому для каждой конкретной аварийной ситуации необходимо знание дисперсного состава и класса растворимости ТЧ как в первоначальных выпадениях, так и при их вторично^ ветровом подъеме.

На основании сравнения рисков возникновения канцерогенных изменений в легких обоснована возможность использования, как более консервативного, общепринятого подхода при оценке дозовых нагрузок на легкие при ингаляционном поступлении топливных частиц без учета неоднородности облучения органа. Вклад ингаляционного поступления топливных частиц в организм человека в формирование дозовых нагрузок на фоне внешнего облучения представляется невысоким для широкого набора проводимых на загрязненной территории агротехнических мероприятий (с 1988года). Даже для механизаторов, являющихся наиболее критической группой населения с точки зрения ингаляционного

137 поступления ТЧ, эффективные дозы от ингаляции радионуклидов ( Сб, 238"240Ри, 2|41Ат) как минимум на порядок величины ниже дозовых нагрузок,

137 обусловленных внешним облучением от Сб в течение года. *

Таким образом, знание физико-химических форм радиоактивных выпадений в случае радиационных аварий является крайне необходимым для правильной оценки тяжести сложившейся радиологической ситуации, рования ее долговременного изменения в будущем, а также прогнози принятие адекватных решении и контрмер.

Библиография Диссертация по биологии, доктора биологических наук, Кашпаров, Валерий Александрович, Киев

1. Amian W.j Experimentelle UntersucHunden zum Transportverhalten von Silber in Brennstoffteilchen für Hochtemperaturretoren. //Kernforschungsanlage, Jülich.-19$ 1, N1731.

2. Amian W., Biederman P., Hagmann B. Results of fission product and actinide studies in coated fuel particles and matrix graphite. //British Nuclear Energy Society, London.- 1982, v.2, p. 153-160.

3. Amin W.,l Helmbold M., Stover D. Messungen und Berechnungen zur Sr-90-Freisetzunjg aus HTR-Brennstiffelementen. //Kemförschungsanlage, Jülich.-1979, N1580.

4. Booth A.Hj. A method of calculating fission gas diffusion from U02 fuel and Its application to the x-z-t loop test// Report AECL-496.- 1957.

5. Broda R. Gamma spectroscopy analysis of hot particles from the Chernobyl fallout //Acta Phisica Polonica. -1987, B18, p.935-950.

6. Broda R., Kubica B., Szeglowski Z., Zuber K. Alpha emitters in Chernobyl hot particles //Radiochimica Acta. -1989, v.48, p.89-96.

7. Brown P.E., Faircloth R.L. Metal fission product behavior in high temperature reactors U02 coated particle fuel. // J. of Nuclear Materials. 1976, v.59, p.29-41.

8. Bunzl K. Detection of radioactive hot particles in environmental samples by repeated mixing / Applied Radiation and Isotopes (In print) 1998.

9. Bunzl K. Probability for Detecting Hot particles in Environmental Samples by Sample Splitting //Analyst, July 1997. Vol.122 p. 653-656.

10. Burakov B.E., Anderson E.B., Galkin B.Y., Pazukhin E.M., Shabalev S.I. Study of Chernobyl "hot" particles and fuel containing masses: implications for reconstructing the initial phase of the accident //Radiochemica Acta. -1994, v.65, p. 199-202.

11. Burkart W. Dose and health implications from particulate radioactivity (hot particles) ; in the environment //Hot particles from Chernobyl fallout.: Proceeding of an international workshop, Theuern 28-29 October 1987,-Vienna, IAEA, 1987, p.121-130.

12. Burkart W. Radiation Biology of the Lung //The Science of the Total Environment-Amsterdam, 1989, N 112. -216 p.

13. Barendsen G.W. Fundamental aspects of cancer induction in relation to the effectiveness of small doses of radiation // Late Biological Effects of Ionizing Radiation. -Vienna:IAEA, 1978. -V.I.-P.3-28.

14. Chernobyl catastrophe, ed. Baryakhtar V.G. //Editorial House of Annual Issue "Export of Ukraine", Kyiv. -1997, 573c.

15. Cuddihy R.G., Boecker B.B., Griffith W.C. Modeling the Deposition and Clearance of Inhaled Radionuclides // Biological Implications of Radionuclides Released from Nuclear Industries. -V.2, IAEA, Vienna, 1979. -P.77-90.

16. Cuddihy R.G., Finch G.L., Newton G.J., Mewhinney J.A., Rothenberg S.J.,Powers D.A. Characteristics of radioactive particles released from the Chernobyl) nuclear reactor. // Environmental Science & Technology. 1989, v.23, p. 89 95.

17. Cuddihy R.G., Yeh H.C. Respiratory Tract Clearance of Particles and Substances Dissociated from Particles // Inhalation Toxicology. The Design and Interpretation of Inhalation Studies and Their Use in Risk Assessment. -New York, 1988. -P. 169-193.

18. Demchuki V., Victorova N., Morozov V., Ganzha E. Migration and transformation of fuel particles in soil-water system in near zone NPP //Proceedings of the International Symposium on Radioecology: Chemical Speciation- Hot Particles, Znoymo, Oct. 1992.

19. Dose-response relationships for radiation-induced cancer (Annex B) // Genetic and somatic effects of ionizing radiation. -N.Y.: United Nations.-1986, p. 165262.

20. Eidson A.F., Griffith W.C. Techniques for yellowcake dissolution studies in vitro and (their use in bioassay interpretation / Health Physics, Vol.46, No.l, pp.151-163, 1984.

21. Forthmanii R. Irradiation performance of coated fuel particles with fission product retaining kernel additives. // Nuclear Technology. 1982, v.56, p.81-92.

23. Friskney C.A., Simpcon K.A. The release of caesium and xenon from the uranium dioxide kernels of irradiated HTR fuel particle. // J.of Nuclear Materials/ 1975, v.57. p.341-347.

24. Friskney C.A., Simpson K.A. The behavior of fission product barium and strontium in irradiated U02. //J. of Nuclear Materials. - 1975, v.57, p.121-122.

25. Fukuda K., Groos E., Ran J. Migration behavior of fission products in and from spherical High-temperature reactor fuel element. //Nuclear Technology/ 1985, v.69, p.368-379.

26. Garger E.K. et al. Statistical characteristics of the activity concentration in the surface layer of atmosphere in the 30-km zone of Chernobyl //J. of Aerosol Science, v.25, N.5, 1993, p.767-777.

27. Gramdov JB. Spend fuel, dissolution and oxidation. An evaluation of literature data //Technical report, SKB-TR-89-13, Hanh-Meitner-Institut, Berlin. -March 1989, 42c.

28. Hollander W., Garger E, Nicholson K., Watterson J., Besnus F., Martinez-Serrano J;, Tschirsch J., Gordeev S. Contamination of surfaces by resuspended material, Editors W.Hollander and E.Garger, Final report EUR 16527EN, Luxembourg. 1996, 149p.

29. Horn H.-G., Boncka H., Maqua M. Measured particle bound activity size-distribution, deposition velocity, and activity concentration in rainwater after the Chernobyl accident //Journal of Aerosol Science. -1987, v.18, p.681-684.

30. Jaracz P., Plasecki E., Mirowski S., Wilhelmi Z. Analysis of gamma-radioactivity of "hot particles" released after Chernobyl accident. // J. of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Articles. 1990, v.141, N.2, p. 243259.

31. Jost D.T.j Gaggeler H.W., Baltensperger U., Zinder B., Haller P. Chernobyl fallout in size-fractionated aerosol //Nature, v.324, p.22-23.

32. Kashparov V.A., Ivanov Yu.A., Zvarich S.I., Protsak V.P., Khomutinin Yu.V., Kurepin A.D., Pazukhin E.M. Formation of Hot Particles During the Chernobyl Nuclear Power Plant Accident. // Nuclear Technology. 1996, v. 114, N.l, p.246-253.

33. Proceedings of International Symposium on Radioecology: Chemical1. Speciation ¡3. Kashparo\

34. V.A., Oughton D.H., Zvarich S.I., Protsak V.P., Levchuk S.E. fuel particle weathering and 90Sr mobility in the Chernobyl 30-km

35. V.A., Physical-chemical forms of Chernobyl's hot particles. //-Hot Particles, Znojmo, 1992.

36. V.A., Protsak V.P., Ivanov Yu.A., Nicholson K.W. Resuspension of Radionuclides and Contamination of Village Areas Around Chernobyl. //J. Aerosol Science. -1994a, v.25, No.5, p.755-761.

37. V.A., Protsak V.P.,Yoschenko V.I., Watterson J.D. Inhalation of ides During Agricultural Work in Areas Contaminated as a Result of obyl Reactor Accident. //J. Aerosol Science. -1994b, v.25, No.5,

38. Kashparov Radionucl the Chern p.761-767

39. Kauppinei distributio the Chen6. KeckG. nuclear wl E.I., Hillamo R.E., Aaltonen S.H., Sinkko K.T.S. Radioactivity size ns of ambient aerosols in Helsinki, Finland, during May 1986 after lobyl accident: preliminary report //Environmental Science and

40. Kerekes A., Falk R., Suomela J. Analysis of hot particles collected in Sweden after the Chernobyl accident. // Swedish Radiation Protection Institute, SSIrapport 91-02, ISSN 0282-4434. 1991, 29p.

41. Khitrov L.M., Cherkezyan V.O., Rumyantsev O.V. Hot particles after the Chernobyl accident //Geochemistry International, v.31, p.46-55.

42. Konoplev A.V., Bulgakov A.A., Popov V.E., Bobovnikova Ts.I. Behaviour of long-lived radionuclides in a soil-water system// Analyst. -1992, vol.117, p.1041-1047.

43. Kuriny V.D., Ivanov Yu.A., Kashparov V.A., Loschilov N.A., Protsak V.P., Yudin E.B., Zhurba M.A., Parshakov A.E. Particle Associated Chernobyl FallOut in the Local and Intermediate Zones. //Annals of Nuclear Energy. -1993, v.20, N.6, p.415-420.

44. Kut'kov V.A., Arefieva Z.S., Muraviev Y.B., Komaritskaya O.I. Unique form of airborne radioactivity: nuclear fuel "hot particles" of the Chernobyl accident

45. Lange R., Dickerson M.H., Gudiksen P.H. Dose estimates from the Chernobyl accident //Nuclear Technology. -1988, v.82, p.311-323.

46. Limits for intakes of radionuclides by workers. ICRP Publ.30,Pt.l, Annals of the ICRP Vol.2, No.3-4 (1979).

47. Loshchilov N.A., Kashparov V.A., Yudin Ye.B., Protsak V.P., Zhurba M.A., Parshakov A.E. Experimental assessment of radioactive fallout from the Chernobyl accident. // Sicurezza e Protezione. -1991. N 25-26, p.46-49.

48. Lujanas V., Mastauskas A., Lajaniene G., Spirkauskaite N. Development of radiation in Lithuania //Journal of Environmental Radioactivity. -1994, v.23, p. 249-263.

49. Lyul A.Y., Kolesov G.M. Elemental composition and uranium isotope ratios in hot particles from the Chernobyl accident //Journal of Radioanalytical Nuclear Chemistry. -1994, v. 181, p.25-32.

50. Mole R.M. Ionizing radiation as carcinogen: practical questions and academicpursuits // Brit. J. Radiol. -1975, v.48, N 567, p.157-169. 9. Nabielek H., Brown P.E., Offermann P. Silver release from coated particle fuel.

51. Nuclear Technology. -1977, v.35, p.483-493. ;0. Nabielek H., Myers B.F. Fission product retention in HTR fuel. // British Nuclear Energy Society, London.- 1982, v.2, p. 145-151.

52. Ncholson K.W. Review article. A review of particle resuspension. //Atmospheric Environment. -1988a, vol.22, N.12, p.2639-2651.

53. Ncholson K.W. Review article. The dry deposition of small particles: a review of experimental measurements //Atmospheric Environment. -1988b, vol.22, N.12, p.2653-2666.

54. Nuclear Engineering and Design., 1988, v. 106, N2, p. 179.

55. Oughton D.H., Salbu B., Brand T.L., Day J.P., Aarkrog A. Under-determination of Strontium-90 in Soil Containing of Irradiated Uranium Oxide Fuel. //Analyst. -1993, vol. 118, p.1101-1105.

56. Piasecki E., Jaracz P., Mirowski S. Analysis of gamma-radioactivity of "hot particles" released after the Chernobyl accident //J. Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Articles. -1990, v. 141, N 2, p. 221-242.

57. Pollanen R., Toivonen H. Skin doses from large uranium fuel particles: application to the Chernobyl accident //Radiation Protection Dosimetry/-1994, v.54, p. 127-132.

58. Pollanen R., Valkama I., Toivonen H. Transport of radioactive particles from the Chernobyl accident //Atmospheric Environment. -1997, vol.31, N.21, pp.3575-3590.

59. Radionuclide transformations, ICRP Publ.38, Annals of the ICRP Vol.11-13 (1983)

60. Raunemaa T., Lehtinen S., Saari H., Kulmala M. 2-10 |am size hot particles in Chernobyl fallout to Finland //J. Aerosol Science. -1987, v. 18, p.693-696.

61. Reineking A., Becker K.H., Porstendorfer J., Wicke A. Air activity concentration and particles size distribution of the Chernobyl aerosol //Radiation Protection Dosimetry. -1987, v. 19, 159-163.

62. Rossi H.H., Zaider M. The Biophysical Stage of Radiation Carcinogenesis // Health Physics. -1988, v.55, No. 2, p. 257-263.

63. Rudhard J., Schell B., Lindner G. Size distribution of hot particles in the Chernobyl accident //Proceedings of the International Symposium on Radioecology: Chemical Speciation- Hot Particles, Znoymo, Oct. 1992.

64. Saari H., Luokkanen S., Kulmala N., Lehtinen S., Raunemaa T. Isolation and characterization of hot particles from Chernobyl fallout in Southwestern Finland //Health Physics. -1989, v.51, p.975-984.

65. Salbu B., Krekling T., Oughton D.H., Ostby G., Kashparov V.A., Brand T.L., Day J.P. Hot Particles in Accidental Releases From Chernobyl and Windscale Nuclear Installations. //Analyst. January 1994, v.l 19(1), p.125-130.

66. Sandalls F.J., Segal M.G., Victorova N. Hot particles from Chernobyl: a review //Journal of Environmental Radioactivity, v. 18, p.5-22.

67. Sandalls J., Ivanov Y., Kashparov V., Arkhipov N. Fuel Particles Still Dominate the Chernobyl Scene. //Radioactive Waste Management and Environmental Restoration. -1997, vol.20, p.237-247.

68. Schenk W. Storfallsimulation an bestrahlten Kugelbrennelementen bei Temperaturen von 1400 bis 2500 C. // Kernforschungsanlage, Jülich. -1983, N1883.

69. Schubert P., Behrend U. Investigations of Radioactive Particles from the Chernobyl Fall-out. //Radiochemical Acta. -1987, v.41, p. 149-155.

70. Servomaa K., Rytomaa T. Activation of Oncogenes by Uranium Aerosols: An In Vitro Study // Radiation and Cancer Risk. -1990, p. 31-42.

71. Silva A.T. Experimentelle Untersuchungen der Aktmidenfreisetzung aus Brennstoffteilchen fur Hochtemperaturreaktoren. // Kernforschungsanlage, Jülich. -1983, N1833.

72. Sinkko K., Aaltonen H., Mustonen R., Taipale T.K., Juutilainen J. Airborne radioactivity in Finland after the Chernobyl accident in 1986 //Report STUK-A55, STAK-A56.

73. Surya Narayana D.S., Sundararajan A.R., Harvey J. Characterization of uranium oxide aerosols / J.Aerosol Sei., Vol.25, No.5, pp.909-922, 1994.

74. Tcherkezian V., Shkinev V., Khitrov L., Kolesov G. Experimental approach to Chernobyl hot particles //Journal of Environmental Radioactivity. -1994, v.22, p.127-139.

75. Tiegs T.N., Lindemer T.B., Henson T.J. Fission product behavior in UCxOy fissile particles made from wesk-acid resins. //J. of Nuclear Materials/ -1981, v.99, p.222-234.

76. Tschiersch J., Kashparov V. Dose assessment for inhaled particles //Contamination of surfaces by resuspended material, Final report, EUR 16537 en, Editors W. Hollander, E. Garger, Luxembourg. -1996, p.9.1-9.12.

77. Tumbull J.A., Friskney C.A., Finday J.R. The diffusion coefficients of gaseous and volatile species during the irradiation of uranium dioxide. //J. of Nuclear Materials. -1982, v. 107, p. 168-184.

78. Ugajin M., Shiba K. Stability of the simulated fission product phases in (Th,U)02. //J. of Nuclear Materials. //1982, v.105, p.211-218.

79. Vapirev E.I., Grozev P.A. Assessments of the risk for the Bulgarian population due to standard U02 hot particles released during the Chernobyl accident //Radiation Protection Dosimetry. -1993, v.46, p.273-279.

80. Voigt G., Henrichs K., Prohl G., Paretzke H.G. Measurements of transfer coefficients for 137Cs, 60Co, 54Mn, 22Na, 131I and 95mTc from feed into milk and beef //Radiation Environment Biophysics.-1988, v.27, p.143-152.

81. Voigt G., Prohl G., Muller H., Bauer T., Lindner J.P., Probstmeier B., Rohrmoser G. Determination of the transfer of cesium and iodine from feed intodomestic animals //The Science of the Total Environment.- 1989, v.85, p.329-338.

82. Wahl U., Lindner G., Recknagel E. Radioaktive Partikel im TschernobylFallout //Die Wirkung niedrigen Strahlendosen-Biologische und Medizinische Aspekte, ed. W. Kohnlein, H. Traut, N. Fischer, Springer, Berlin-Heidelberg/ -1989, p.165-176.

83. Zacharie I. Traitements thermiques de l'oxyde d'uranium irradie en reacteur 'a eau pressurisee: gonflement et relâchement des gas de fission. // Rapport CEA-R-5769, CEA/Saclay, France. -1997, 146c.

84. Zoller P. Das Transportverhalten der Spaltprodukt Cäsium und Strontium in bechichteten rennotoffenlchen fur hochtemperatur Reaktoren under Bestrahlungsbedingugen. //Kemforschungsanlage, Jülich. -1976, N 1324.

85. Абагян A.A. Информация об аварии на Чернобыльской АЭС и ее последствиях, подготовленная для МАГАТЭ, Атомная энергия, 1986, т.61, вып.5, с.301-320;

86. Агрохимические методы исследования почв. Изд-во 5, М., Наука, 1975, 656с.

87. Алексахин P.M. Радиоактивное загрязнение почвы и растений// М.; Издательство АН СССР. -1963, 132с.

88. Алексахин P.M., Васильев A.B., Дикарев В.Г. Сельскохозяйственная радиоэкология //Под ред. Алексахина P.M., Корнеева H.A., М.: Экология. 1992, 400с.

89. Алексахин P.M., Нарышкин М.А. Миграция радионуклидов в лесных биогеоценозах //М., Наука. -1977, 142с.

90. Анненков Б.Н. Метаболизм продуктов деления в организме сельскохозяйственных животных //Радиобиология и радиоэкология сельскохозяйственных животных, М.: Атомиздат, 1973. С.28-44.

91. Анненков Б.Н. Миграция 90Sr, 137Cs и I по цепи корм -сельскохозяйственные животные продукты животноводства // Проблемы и задачи радиоэкологии животных М.: Наука, 1980. -С. 131-144.

92. Антонец A.B., Бабич A.A., Байлюк A.A. и др. Всесторонняя оценка рисков вследствие аварии на ЧАЭС //УНТЦ, УРУЦ, Киев. -1998, 96с.

93. Аронов В.И. Методы построения карт геолого-геофизических признаков и геометризации залежей нефти и газа на ЭВМ.-М.:Недра, 1990,304с.

94. Архипов А. Н. Поведение 90Sr и 137Cs в агроэкосистемах зоны отчуждения Чернобыльской АЭС //Диссертация на соискание ученой степени кандидата биологических наук по специальности 03.00.01- радиобиология, НПО "Припять" ЧНЦМИ, Чернобыль, 1995, 109с.

95. Архипов Н.П., Архипов А.Н., Войцехович О.В. и др. //Бюллетень экологического состояния зоны отчуждения за первое полугодие 1995 года, вып.5, Чернобыль. -1995, 39с.

96. Архипов Н.П., Бондарь П.Ф. Накопление радиостронция сельскохозяйственными растениями из почв в разных почвенно-климатических условиях //Препринт ГКИАЭ, НКРЗ 78-7. 1978, 24с.

97. Атлас загрязнения Европы цезием после Чернобыльской аварии //EUR 16733, CG-NA-16-733-29-C, Luxembourg. -1998, 66с.

98. Бегичев С.Н., Боровой A.A., Бурлаков Е.В., Гаврилов С.Л., Довбенко A.A., Левина Л.А., Маркушев В.М., Марченко А.Е., Строганов A.A., Татауров А.Л. Топливо реактора 4-го блока ЧАЭС: Краткий справочник.-М,-1990, (Препр./ АН СССР; ИАЭ-5268/3),21с

99. Бобовникова Ц.И., Вирченко Е.П., Коноплев A.B., Сиверина A.A., Шкуратова И.Г. Химические формы нахождения долгоживущих радионуклидов и их трансформация в зоне аварии на ЧАЭС //Почвоведение. -1990, №10, с.20-25.

100. Богатов С.А., Боровой A.A., Дубасов Е.В., Ломоносов В.В. Форма и характеристики частиц топливного выброса при аварии на ЧАЭС. //Атомная энергия. 1990, т.69, N.1, с.36-40.

101. Бондаренко Г.Н., Кононенко JI.B. Кинетические константы трансформации форм 90Sr и 137Cs в дерново-подзолистых почвах Зоны отчуждения //Проблеми ЧорнобильскоГ зони вщчуження. 1998, вип.5, с. 18-24.

102. Бондаренко O.A., Методы изучения формирования доз облучения от трансурановых элементов. //Киев, Наукова думка, 1998, 134с.

103. Бондарь П.Ф., Иванов Ю.А., Озорнов А.Г. Оценка относительной биологической доступности цезия-137 в выпадениях и общей биологической его доступности в почвах на территориях, подвергшихся радиоактивному загрязнению //Агрохимия,. -1992, №2, с. 102-110.

104. Бондарь П.Ф., Лощшов М.О., Лященко С.О. Методичш вказ1вки по проведению обстеженя сшьгоспугщь в господарствах забруднено'1 радюнуюпдами зони в 1991-1992 рр. //Довщник для радюлопчних служб Мшсшьгосппроду Украши, Киев. -1997, с.20-31.

105. Боровой A.A. и др. //Радиохимия. 1990, т.32, № 6, с.103-113.

106. Булгаков A.A., Коноплев A.B., Попов В.Е. Прогноз поведения 90Sr и 137Cs в системе "почва-вода" после аварии на Чернобыльской АЭС //Эколого-геофизические аспекты ядерных аварий, Москва, Гидрометеоиздат- 1992, с.21-42.

107. Быховский A.B., Зараев О.М. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной анергии М.: Атомиздат, 1974.- 256 с.

108. Бюлетень еколопчного стану зони вщчуження, шеф-редактор M.I.Лябах, агентство "Чернобилынтершформ", №3, серпень 1996 (укр., фран.).

109. Войцехович О.В., Лаптев Г.В., Кашвец В.В., Бугай Д.А., Джепо С.П., Скальский О.С., Железняк M.I. Рад1ацине забруднення водних об'еютв зони вщчуження ЧАСС // Бюллетень еколопчного стану зони вщчуження, Чорнобилынтершформ. -1996, вып.1(6), с.37-44.

110. Герасько В.Н., Ключников A.A., Корнеев A.A., Купный В.И., Носовский A.B., Щербин В.Н. Объект "Укрытие". История, состояние и перспективы. //Киев, Интерграфик. -1997, 224с.

111. Гудков А.Н., Кашпаров В.А., Котляров A.A. Пономарев-Степной H.H., Приходько И.Г. Хрулев A.A. Поведение твердых продуктов деления в микротвэлах ВТГР. // Атомная энергия. -1989, т.67, вып.2, с.93-97.

112. Гулякин И.В., Юдинцева Е.В. Радиоактивные продукты деления в почве и растениях //М.: Госатомиздат. -1962, 276с.

113. Гулякин И.В., Юдинцева Е.В. Сельскохозяйственная радиобиология. //М.: Колос.-1973, 223с.

114. Давид М. Геостатистические методы при оценке запасов руд. Л.: Недра, 1980, 360с.

115. Демчук В.В., Лутковский В.В., Проскура Н.И. Особенности механизмов миграции радиоактивных загрязнений Чернобыльской аварии в почвах

116. Зоны отчуждения //Проблеми Чорнобильско'1 зони вщчуження. 1998, вип.5, с.44-50.

117. Деревец Д.В., Иванов Ю.П., Казаков C.B., Сухоручкин А.К. Радиационное состояние окружающей Среды в зоне отчуждения ЧАЭС //Сборник докладов IV Международной научно-технической конференции «Чернобыль-94». -1996, т.1, с.4-20.

118. Десятилетие после Чернобыля: Воздействие на окружающую среду и дальнейшие перспективы, IAEA/J1-CN-63, Vienna, Austria, 1996.

119. Дозиметрическая паспортизация населенных пунктов Украины, подвергшихся радиоактивному загрязнению после Чернобыльской аварии. Сборник 5, под ред. И.А. Лихтарева. -Киев, 1995, 312с.

120. Дюфошур Ф. Основы почвоведения. Эволюция почв. //Пер. с фран. Под ред. И.П.Герасимова, М.: Прогресс. -1970, 591с.

121. Иванов В.И. Курс дозиметрии. -М.: Энергоатомиздат, 1988. -400 с.

122. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А. Мобильность радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. //Доклад Академии наук Украины. -19946, N1, с. 105-109.

123. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А. Поведение в почве радионуклидов, представляемых различными компонентами выпадений аварийного выброса ЧАЭС. //Радиохимия. -1992, №5, с.112-125.

124. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Левчук С.Е., Зварич С.И. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. I. Долговременная динамика перераспределения радионуклидов в профиле почв in situ. // Радиохимия. -1996а, т.38, вып.З, с.264-272.

125. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Левчук С.Е., Зварич С.И. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. II. Экспериментальное моделирование вертикального переноса радионуклидов в профиле почв. // Радиохимия. -19966, т.38, вып.З, с.272-278.

126. Иванов Ю.А., Кашпаров В.А., Хомутинин Ю.В., Левчук С.Е. Вертикальный перенос радионуклидов выброса ЧАЭС в почвах. III. Математическое моделирование вертикального переноса радионуклидов в почвах. // Радиохимия. -1996в, т.38, вып.З, с.278-284.

127. Израэль Ю.А., Вакуловский С.М., Ветров В.А., Петров В.Н., Ровинский Ф.Я., Стукин Е.Д. Чернобыль: радиоактивное загрязнение природных сред, Под ред. Израэля Ю.А. //Гидрометеоиздат, Л. -1990, 296с.

128. Израэль Ю.А., Петров В.Н., Северов Д.А. Моделирование радиоактивных выпадений в ближней зоне от аварии на ЧАЭС., Метеорология и гидрология, 1987,№7.

129. Гванов Ю.О., Кашпаров В.О., Прютер Б.С. Проблеми реабиптащ!' сшьскогосподарских упдь забруднених территорш //Бюллетень еколопчного стану зони вщчуження, 1нтершформ, Чорнобиль. -1997, №10, с.27-35.

130. Йощенко В.И. Оценка радиобиологической значимости чернобыльских топливных горячих частиц в сфере сельскохозяйственного производства

131. Диссертация на соискание ученой степени кандидата биологических наук по специальности 03.00.01- радиобиология, УНИИСХР, Киев. -1995, 170с.

132. Казаков C.B., Марченко B.I., Сухоручкш А.К. Стронцш-90 в зош вщчуження i зош безумовного (об"язкового) вщселення// Бюллетень еколопчного стану зони вщчуження i безумовного (об"язкового) вщселення, 1нтершформ, Чорнобиль. -серпень 1998, №12, с.38-41.

133. Кальченко В.М., Холоша B.I., Пхтха В.М., и др. Виконання у 1997 рощ нацюнально'1 nporpaMi мш1м1зацп наслщюв Чорнобильско!' катастрофи, Кшв, Чорнобилынтершформ. -1998, 55с.

134. Кашпаров В., Иванов Ю., Лун дин С., Хомутинин Ю., Левчук С., Йощенко

135. B., Процак В., Зварич С., Кадыгриб А., Ковтун М., Ланшин В., Каминский

136. Кашпаров В.А. Поведение 90Sr в ближней зоне аварии на ЧАЭС //Материалы научно-практической конференции «Проблемы ведения АНН на радиоактивно загрязненных с/х землях в отдаленный после Чернобыльской катастрофы период», Информагротех, М.: 1999, с. 19-23.

137. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Зварич С.И., Процак В.П., Хомутинин Ю.В. Кинетика растворения чернобыльских топливных частиц и выщелачивания из них радионуклидов в почвах Зоны отчуждения. //Проблеми ЧорнобильскоУ зони вщчуження. -1998а, Вип.5, с. 18-24.

138. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Зварич С.И., Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Пазухин Э.М. Определение скорости растворения чернобыльских топливных частиц в естественных условиях. // Радиохимия. -1997а, т.39, вып.1, с.71-76.

139. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Процак В.П., Хомутинин Ю.В., Йощенко В.И., Пазухин Э.М. Оценка максимальной эффективной температуры и времени отжига чернобыльских топливных частиц во время аварии. // Радиохимия. -19976, т.39, вып.1, с.66-70.

140. Кашпаров В.А., Иванов Ю.А., Хомутинин Ю.В., Пазухин Э.М. Оценка эффективной температуры и времени отжига топливных частиц, выброшенных из Чернобыльского реактора во время аварии. //Радиохимия. 1996, т.38, вып.1, с. 91-95.

141. Кашпаров В.А., Йощенко В.И., Зварич С.И., Процак В.П., Пазухин Э.М. Оценка класса растворимости чернобыльских радиоактивных аэрозолей при ингаляции. // Радиохимия. -1997в, т.39, вып.1, с.77-79.

142. Кашпаров В.А., Лазарев Н.М., Йощенко В.И. Поведение топливных горячих частиц в организме коров при пероральном поступлении. //Радиационная биология. Радиоэкология, М.- 1997г, т.37, вып.5, с.804-811.

143. Кашпаров В.О. Забрудненя 90Sr територп зони вщчуження // Бюллетень еколопчного стану зони вщчуження i безумовного (об"язкового) вщселення, 1нтершформ, Чорнобилью. -серпень 1998, №12, с.41-43.

144. Кашпаров В.О., Лундш С.М., Хомутшш Ю.В., Камшский С.П., Прютер Б.С., Процак В .П., Левчук C.G., Зварич C.I., Кадигр1б О.М., Ковтун М.В.,

145. Ландшин В.П. Mana щшьносп забруднення стронщем-90 территори 30-км зони 4AGC (за станом на 1997р.) // Злато-Граф, УНД1СГР, Киев. -1998.

146. Кашпаров В.О., Лундш С.М., Хомутшш Ю.В., Процак В.П., Левчук С.Е., Йощенко B.I., Кадигр1б О.М. "Горяч1 частинки в зразках навколишнього середовища // УНДИСГР, Киев. -1997,№ Держреестрацп 0198U000207, 1нв.№ 0398U001519, 37с.

147. Клечковский В.М., Соколова Л.Н., Целищева Г.Н. Сорбция микроколичеств стронция и цезия почвами // Международная конф. По мирному использованию атомной энергии. Вена, МАГАТЭ. -1958, с.486-493.

148. Коноплев A.B. Подвижность и биологическая доступность радиоцезия и радиостронция аварийного происхождения в системе «почва-вода», //Диссертация на соискание ученой степени доктора биологических наук, ИЭМНПО «Тайфун», Обнинск, 1998, 318с.

149. Коноплев A.B., Борзилов В.А., Бобовникова Ц.И., Вирченко Е.П., Попов В.Е., Кутняков И.В., Чумичев В.Б. Распределение радионуклидов, выпавших в результате аварии на ЧАЭС, в системе "почва-вода" //Метеорология и гидрология. -1988, №12, с.63-74.

150. Корнеев H.А., Сироткин А.Н. Основы радиоэкологии сельскохозяйственных животных. -М.: ЭнергоатомиздатД987. -208 с.

151. Котельников Р.Б., Башлыков С.Н., Каштанов А.И., Меньшиков Т.С. Высокотемпературное ядерное топливо. //М.:Атомиздат. -1978, 432с.

152. Котиков А.Ю., Аксенова С.П., Санжарова Н.И. Изучение механизмов сорбции и биологической доступности радионуклидов в почвах //Чернобыль-96, сборник тезисов, 1996, с.243.

153. Криницын А.П., Симановская И.Я., Стрихарь O.JI. Исследования взаимодействия воды с конструкционными и топливо содержащими материалами в помещениях объекта «Укрытие» //Радиохимия. -1998, т.40, №3, с.279-288.

154. Круглов C.B., Куринов А.Д., Архипов Н.П. Формы нахождения радионуклидов в почвах 30-км зоны ЧАЭС и их изменение со временем //Чернобыль-94, Сборник докладов. 1996, т.1., с.243-250.

155. Кутьков В.А. Вопросы микродозиметрии. М.:Энергоатомиздат, 1982. с.58-68.

156. Кутьков В.А., Иванов В.И. Вопросы микродозиметрии. М.: Энергоатомиздат, 1982. с. 40-46.

157. Лось 1.П., Торбш В.Ф., Шепелевич K.I., Михайлов О.В. Процедура оштпзацп прямих контрзаход1в на шзнш фаз1 рад1ацшно"1 аварп (1нструктивно-методичш вказ1вки) //Чорнобилынтеринформ, Кшв.-1999, 69с.

158. Лощилов H.A., Кашпаров В.А., Поляков В.Д., Процак В.П., Юдин Е.Б., Журба М.А., Паршаков А.Е. Ядерно-физические характеристики горячих частиц, образовавшихся в результате аварии на ЧАЭС. //Радиохимия. -19926, N4, с.113-125.

159. Лощилов H.A., Кашпаров В.А., Процак В.П. Влияние вторичного пылепереноса радиоактивных веществ на загрязнение населенных пунктов в зоне Чернобыльской аварии. //Гигиена и санитария, М. Медицина. -1993а, N5,c.39-41.

160. Лощилов H.A., Кашпаров В.А., Юдин Е.Б., Процак В.П. Фракционирование радионуклидов в чернобыльских топливных горячих частицах. //Радиохимия.-1992а, № 5, с.125-134.

161. Мартин У.И., Блум С.Г. Модель Невадской группы прикладной экологии для оценки переноса плутония и доз облучения человека // Трансурановые элементы в окружающей среде: Пер. с англ./Под ред. У.С.Хэнсона.- М.: Энергоатомиздат, 1985.-С.207-260.

162. Матерон Ж. Основы прикладной геостатики.- М.: Мир, 1968, 408с.

163. Я6. Моисеев A.A., Иванов В.И. Справочник по дозиметрии и радиационной гигиене //4-е издание, М.: Энергоатомиздат. -1990, 252 с.

164. Москалев Ю.И. Радиобиология инкорпорированных радионуклидов. -М.: Энергоатомиздат, 1989. -264 с.

165. Москалев Ю.И., Стрельцова В.Н. Лучевой канцерогенез в проблеме радиационной защиты. -М.: Энергоиздат, 1982.-121 с.

166. Нечаев С.Ю. Рад1ацшно-гтешчна оцшка фактору, зумовленого шгаляцшним надходженням гарячих часток, викинутих в зовшшне середовище внаслщок аварй' на ЧАЕС. / Автореферат дисертацп на здобуття наукового ступеню кандидата медичних наук. Кшв, 1994. - 22 с.

167. Никитин Б.А. Методика определения содержания гумуса в почве. Агрохимия, 1972, №3.

168. Осанов Д.П., Лихтарев И.А. Дозиметрия излучений инкорпорированных радиоактивных веществ. -М.:Атомиздат, 1977.-200 с.

169. Павлоцкая Ф.И. Миграция радиоактивных продуктов глобальных выпадений в почвах //М.: Атомиздат. -1974, 216с.

170. Павлоцкая Ф.И., Основные принципы радиохимического анализа объектов природной среды и методы определения радионуклидов стронция и трансурановых элементов //Журнал аналитической химии 1997, т.52, №2, с. 126-143.

171. Петряев Е.П., Овсяникова C.B., Рубинчик С.Я. и др. Состояние радионуклидов чернобыльских выпадений в почвах Белоруссии //Известия Ан БССР, Сер. физ.-энерг. Наук. 1991, №4, с.48-55.

172. Поляков Ю.А. Радиоэкология и дезактивация почв //М.: Атомиздат. -1970, 304с.

173. Пристер Б.С., Лощилов H.A., Немец О.Ф., Поярков В.А. Основы сельскохозяйственной радиологии //2-е изд., Киев, Урожай. —1991, 472с.

174. Пристер Б.С., Перепелятникова Л.В., Кашпаров В.А. Лазарев Н.М., Калиненко Л.В. Проблемы применения контрмер в сельском хозяйстве в ранние и отдаленные периоды после аварии на ЧАЭС //Вютние аграрно!" науки.-1999, №5, с.5-11.

175. Пристер Б.С., Федоров Е.А., Романов Г.Н., Буров H.H. Биологическое действие и поведение радиоактивных продуктов деления в сельскохозяйственных цепочках //Peaceful uses of Atomic Energy, UN IAEA, Vienna.-1972, c.663-674.

176. Прютер Б.С., Кашпаров В.О., Надточш П.П., Можар А.О. и др. Ведения сшьского господарства в умовах радюактивного забруднення територи Украши внаслщок аварп на Чорнобильскш АЕС на перюд 1999-2002рр. (Методдичш рекомендацй') //Ярмарок, Кшв -1998, 102с.

177. Прохоров В.М. Миграция радиоактивных загрязнений в почвах. Физико-химические механизмы и моделирование //Под ред. Р.М.Алексахина, М.: Атомиздат. -1981, 98с.

178. Пурвис III Э.Э. Сценарий чернобыльской аварии: по состоянию на апрель 1995 года// МНТЦ "Укрытие", Чернобыль.-1995.

179. Репин B.C. Ретроспективная реконструкция доз и оценка роли отдельных факторов в облучении жителей, эвакуированных из тридцатикилометровой зоны после аварии на ЧАЭС //Проблеми ЧорнобильськоГ зони вщчуження, Наукова думка, Кшв.- 1996, вип.4, с. 108135.

180. Савинский A.K. Спектры ЛПЭ и коэффициенты качества инкорпорированных радионуклидов. -М.:Энергоатомиздат, 1986. 143 с.

181. Санжарова Н.И., Фесенко C.B., Алексахин P.M. Динамика биологической доступности 137Cs в системе почва растения после аварии на Чернобыльской АЭС //Общая биология. -1994, т.338, №4, с.564-566.

182. Серкиз Я.И., Пинчук В.Г., Пинчук Л.Б. Радиобиологические аспекты аварии на Чернобыльской АЭС //К.: Наукова думка, 1992. -172 с.

183. Сироткин А.Н., Буров Н.И., Тюменев Л.Н., Гришин А.И. О поведении стронция-90, цезия-137, церия-144, рутения-106, сурьмы-125 и циркония-95 у крупного рогатого скота // Радиобиология.-1970.- Т. 10, вып.4.- С.629.

184. Сироткин А.Н., Буров H.H., Федоров Е.А. Поступление и обмен радиоизотопов у сельскохозяйственных животных //Радиоэкология позвоночных животных. -М.: Наука, 1978.-С.103-123.

185. М. Скрябин A.M. Основные принципы нормирования поступления продуктов деления в организм сельскохозяйственных животных и содержание радионуклидов в кормах //Радиобиология и радиоэкология сельскохозяйственных животных -М.: Атомиздат, 1973.- С.172-180.

186. Сухоручкш А.К., Марченко B.I. Рад1ацшний стан повпряного середовища //Бюллетень еколопчного стану зони вщчуження, Чорнобилынтершформ. -1996, №1(6), с.22-37.

187. Федоров Е.В., Романов Г.Н. Количественные характеристики зависимости между уровнями загрязнения окружающей среды и концентрацией радионуклидов в некоторых видах сельскохозяйственной продукции //М.; Атомиздат. -1969, 230с.

188. Фесенко C.B., Санжарова Н.И., Алексахин P.M., Спиридонов С.И. Изменение биологической доступности 137Cs после аварии на Чернобыльской АЭС //Почвоведение. -1995, №4,с.508-513.

189. Филюшкин И.В., Петоян И.М. Теория канцерогенного риска воздействия ионизирующего излучения. -М.: Энергоатомиздат, 1988. -160 с.

190. Хуг О., Келлерер А. Стохастическая радиобиология: Пер. с нем. М.: Атомиздат, 1969.-154 с.

191. Чернобыльская катастрофа, под. Ред. В.Г.Барьяхтара //Наукова думка, Киев. 1995, 559с.

192. Шилович Т.И. Потребление полидисперсных оплавленных частиц овцами на различных типах пастбищ в условиях Казахстана //Проблемы животноводства в зоне следа наземного ядерного взрыва. /Под ред. Анненкова Б.Н. ВНИИСХР, Обнинск, 1980. -С.54-60.

193. Юдинцева Е.В., Гулякин И.В. Агрохимия радиоактивных изотопов стронция и цезия //М.: Атомиздат. -472с.

194. Ярмоненко С.П. Радиобиология человека и животных. -М.:Высшая школа, 1988. 424 с.

Информация о работе

Кашпаров, Валерий Александрович
доктора биологических наук
Киев, 1999
ВАК 03.00.01

Диссертация

Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива - тема диссертации по биологии, скачайте бесплатно

Автореферат

Оценка и прогнозирование радиоэкологической обстановки при радиационных авариях с выбросом частиц облученного ядерного топлива - тема автореферата по биологии, скачайте бесплатно автореферат диссертации

Похожие работы