Квазистатическая модель нуклеации при фазовых переходах воды в атмосфере

Крюкова, Светлана Викторовна

Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Квазистатическая модель нуклеации при фазовых переходах воды в атмосфере
ВАК РФ 25.00.30, Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации по теме "Квазистатическая модель нуклеации при фазовых переходах воды в атмосфере"

4842047

Крюкова Светлана Викторовна

КВАЗИСТАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ НУКЛЕАЦИИ ПРИ ФАЗОВЫХ ПЕРЕХОДАХ ВОДЫ В АТМОСФЕРЕ

25.00.30 - МЕТЕОРОЛОГИЯ, КЛИМАТОЛОГИЯ, АГРОМЕТЕОРОЛОГИЯ

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург у Д[-р

2011

4842047

Работа выполнена на кафедре экспериментальной физики атмосферы Российского Государственного Гидрометеорологического университета

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор

Кузнецов Анатолий Дмитриевич Научный консультант:

кандидат физико-математических наук, доцент

Бекряев Виктор Иванович Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор

Ивлев Лев Семенович кандидат физико-математических наук, доцент

Кашлева Лариса Владимировна Ведущая организация:

Главная геофизическая обсерватория им. А.И.Воейкова.

Защита состоится «21» апреля 2011 г. в 15 часов 30 минут на заседании диссертационного совета Д212.197.01 в Российском Государственном Гидрометеорологическом университете по адресу: 195196, г. Санкт-Петербург, Малоохтинский пр., д.98

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского Государственного Гидрометеорологического университета. Автореферат разослан марта 2011 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета, докт. геогр. наук, профессор

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Среди многочисленным проблем, стоящих в настоящее время перед человечеством и требующих решения, особое место занимает и выделяется своей трудностью проблема активных воздействий на погоду и климат, в частности с помощью аэрозольных частиц. Естественные процессы накопления аэрозолей в атмосфере могут способствовать возникновению ураганов, гроз, катастрофических ливней, туманов и других опасных природных явлений, наносящих ощутимый урон народному хозяйству. Вместе с тем, искусственные воздействия, способствующие улучшению погодных условий, могут оказаться эффективным средством повышения урожаев, улучшения видимости атмосферы, ослабления катастрофических явлений и т.д. Повышение эффективности активных воздействий на погодные процессы с целью обеспечения благоприятных условий для жизнедеятельности людей или предотвращения ущерба от опасных явлений погоды требует более глубокого понимания микрофизики облаков и построение более общих и универсальных математических моделей. Решение этой проблемы является одной из важнейших задач метеорологии.

Среди многочисленных факторов, требующих учета при математическом моделировании активных воздействий на атмосферные процессы, одними из определяющих являются фазовые переходы воды в атмосфере. Особое место среди микрофизических факторов, сопутствующих развитию этих процессов, занимает процесс возникновения зародышей новой фазы - нуклеация. Это - сложный процесс, поэтому изучение нуклеации требует экспериментального исследования с помощью новейших измерительных технологий и детального теоретического описания.

Изучение атмосферных ядер конденсации и кристаллизации, конденсационного и сублимационного роста облачных капель и кристаллов, динамики их столкновения и слияния привели к лучшему пониманию процессов образования атмосферных осадков и возможному искусственному

воздействию на них с целью вызывания осадков, уменьшения интенсивности градобитий и т.д.

Несмотря на то, что в настоящее время физика облаков достигла больших успехов, все еще имеется ряд нерешенных проблем, связанных, в частности, с микрофизикой образования и роста жидких и твердых аэрозольных частиц в атмосфере. Узким местом многочисленных математических моделей облачных процессов являются трудности описания, прежде всего, эффектов нуклеации. Поэтому изучение процессов нуклеации является важным в научном плане и имеет также большое практическое значение с точки зрения реализации возможности искусственных воздействий с помощью аэрозолей на погоду и климат, значимость которых становится все более актуальной.

Цель диссертационной работы заключается в теоретическом исследовании процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации и построении математической модели исследуемых процессов.

Для достижения указанной цели в диссертационной работе решались следующие задачи:

1. Анализ теоретических основ гомогенной и гетерогенной нуклеации;

2. Разработка квазистатической модели нуклеации, как альтернативного решения задач гомогенного и гетерогенного ядрообразования;

3. Проведение численного моделирования процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации.

Научпая новизна работы

Научная новизна диссертационного исследования заключается в разработке нового подхода для решения задач гомогенного и гетерогенного ядрообразования, основанного на предположении о квазистатическом распределения зародышей по размерам при изменении пересыщения или переохлаждения.

Обоснованность н достоверность результатов

Обоснованность и достоверность выводов диссертации подтверждается максимально возможным объемом данных, привлеченных для исследования, современными методами обработки материала/1 а также сравнением результатов диссертации с закономерностями, установленными в более ранних работах.

Практическая значимость работы

Диссертационная работа выполнялась в рамках научно-исследовательских работ на кафедре экспериментальной физики атмосферы РГТМУ. Результаты диссертационного исследования могут быть использованы при осуществлении численного моделирования микрофизических процессов в облаках, а также в учебном процессе по дисциплине « Воздействия на атмосферные процессы и явления».

Осповныс положения , выносимые на защиту:

1. Квазистатическая модель гомогенной нуклеации

- при спонтанной конденсации;

- при спонтанном образовании ледяных зародышей в пересыщенном паре;

- при спонтанном образовании ледяных зародышей в переохлажденной воде.

2. Квазистатическая модель нуклеации для некоторых механизмов гетерогенного льдообразования - при осаждении водяного пара на поверхность льдообразующего реагента и при иммерсионном замерзании.

Апробация и публикации

Основные результаты работы докладывались на научных семинарах кафедры экспериментальной физики атмосферы РГТМУ в 2009-2011 г.г., на научно-практической конференции «Составляющие научно-технического прогресса» (2009), на конференции «Современные проблемы науки, образования и производства» (2009).

Материалы диссертации включены в разделы учебного пособия для студентов и аспирантов метеорологических факультетов: Бекряев В.И. Некоторые вопросы физики облаков и активных воздействий на них. - СПб., изд. РГГМУ, 2007 - 337с.

Основные результаты диссертации опубликованы в 4 научных работах, в том числе 2 - в рецензируемых и рекомендуемых ВАК.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы, содержащего 142 наименования. Главы делятся на разделы. Общий объем работы составляет 104 страницы машинописного текста, включая 10 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цели и задачи исследования, приведены основные положения, выносимые на защиту, теоретическая новизна и практическая значимость работы, а также кратко излагается содержание диссертации.

В первой главе содержится обзор существующих подходов по теории нуклеации. Рассматривается классическая теория нуклеации, созданная усилиями ряда ученых, начиная с Дж.Гиббса, термодинамические результаты которого, являются составной частью классической теории. Феноменологическая теория Гиббса удовлетворительно описывает процесс нуклеации в стационарных квазиравновесных условиях.

Классическая теория нуклеации в метастабильной фазе, даже в усовершенствованных вариантах последних десятилетий, построена в предположении, что концентрация мономеров метастабильной фазы остается постоянной во времени, поскольку расход этих молекул на формирование зародышей компенсируется непрерывным притоком таких же молекул извне. Как следствие, при достаточно больших скоростях образования зародышей этот приток должен осуществляться с огромной скоростью, что при

значительных пересыщениях дает расходимость рассчитанных значений скорости нуклеации с экспериментальными данными на несколько порядков.

Фактически классическая теория нуклеации позволяет описывать лишь начальную стадию спонтанной конденсации, для которой она и разрабатывалась.

Теоретически возможно гомогенное образование зародышевых ледяных кристаллов в пересыщенном паре. В реальных условиях будут образовываться зародыши той фазы, для которой будет больше скорость нуклеации. Эксперименты в облачной камере расширения подтверждают, что единственным механизмом нуклеации, ответственным за процесс фазового перехода в лед является нуклеация жидких капель, которые в свою очередь сформировались благодаря конденсации водяного пара. Из этого следует, что ледяная фаза должна быть результатом последующего замерзания переохлажденных капель.

Классическая теория гомогенной нуклеации льда постулирует, что величина энергетического барьера между переохлажденной, метастабилыюй жидкостью и термодинамически стабильной кристаллической фазой рассчитывается при предположении, что микроскопический ледяной зародыш формируется внутри переохлажденной жидкости. За многие годы исследования процесса гомогенной нуклеации льда стало очевидно, что скорости нуклеации, рассчитанные по классической теории плохо согласовывались с данными лабораторных и натурных экспериментов. Недостаток классической теории заключается в использовании макроскопической термодинамики и предположении, что основная часть значений для сложных параметров, таких, как поверхностное натяжение, плотность льда, скрытая теплота таяния льда может быть использована для микроскопических фаз, связанных с теорией нуклеации.

Гетерогенная нуклеация льда происходит в нижней и средней тропосфере при наличии так называемых ядер кристаллизации, в качестве которых выступают различные аэрозольные частицы. В физике облаков выделяют четыре различных механизмов формирования ледяных зародышей и соответствующие им четыре вида льдообразующих ядер: ядра осаждения,

конденсационные ядра замерзания, иммерсионные и контактные ядра замерзания.

Параметризация гетерогенного замерзания намного сложнее гомогенного замерзания, так как факторы, контролирующие гетерогенную нуклеацию не до конца изучены как экспериментально, так и теоретически. Поскольку подходящая теория гетерогенной нуклеации отсутствует, исследователи разрабатывали и усовершенствовали классическую теорию гомогенной нуклеации, в основе которой лежат представления об образовании ледяного зародыша сферической формы на поверхности инородной частицы, находящейся в объеме капли. Однако классическая теория не предполагает зависимости от свойств поверхности инородной частицы. Все модели использовали или классическую теорию нуклеации или различные эмпирические параметризации гетерогенной нуклеации льда.

Во второй главе описывается сформулированная автором диссертации квазистатическая модель гомогенной нуклеации. Предлагается другой подход к решению задачи. Он, как и классическая теория, базируется на представлении о том, что в материнской фазе всегда существуют зародыши новой фазы как результат непрерывно действующих механизмов их образования и разрушения. Отличие предлагаемой модели от классической заключается в следующем. В результате динамического равновесия между процессами возникновения и разрушения зародышей формируется статически устойчивое распределение их по размерам. При этом в образовании зародышей участвуют все реально существующие молекулы материнской фазы. Предполагается, что спектр зародышей остается постоянным (квазистатическим) при изменении пересыщения или переохлаждения. Если материнская фаза переходит в метастабильное состояние, то размеры крупных зародышей оказываются больше критического. Эти зародыши становятся жизнеспособными. Задавая вид функции распределения зародышей по размерам, можно рассчитать скорость нуклеации. В модели не учитывается как уменьшение числа молекул материнской фазы, связанное с ростом жизнеспособных зародышей, так и возможное восстановление их спектра.

В разделе 2.1 рассматривается процесс спонтанной конденсации, приведены формулы для расчета концентрации и скорости образования зародышей при спонтанной конденсации

Число зародышей, становящихся жизнеспособными при температуре Т

(!)

0*-Р\Жг

3 р б3'2 (о'5-^^) где Л'0в=—т——г---н—- общая концентрация

' схрк;

зародышевых капель в пересыщенном паре, г - радиус молекулы воды, г,"т -размер жизнеспособного зародыша гв* при произвольной температуре Т, ) - функция Лапласа, 6В энеРГия поверхностного натяжения

на границе пар-вода, у- множитель, 0 < у < 1.

Принимая в первом приближении Л^ в не зависящими от температуры, выражение - (1) можно использовать для расчета числа жизнеспособных водяных зародышей, образующихся в единице объема пара при понижении температуры от Г] до Т. Перейдем от величины А'вТ к скорости нуклеации

_ ¿Ы^т (1Т _ сШВ:Т ^

в (к <1Т & ат ' '

ехр \-bjl

Т,~Т

(2)

где /„ = 2<7"" ,Ь - теплота фазового превращения пар-вода, Т - скорость ДА-,,

охлаждения.

Классическая формула скорости нуклеации водяных зародышей в пересыщенном паре имеет вид

где /, - относительная влажность, /в ~ е/Е,(Т), е = 6,1 гПа.

Рисунок 1.

Зависимость скорости нуклеации Js от относительной влажности /„. Результаты расчетов Ja(f,) при у = 1: кривые 1, 2, 3 - расчет по формуле (2) при исходных температурах 253, 273, 293К соответственно; кривые 4, 5 -расчет по формуле классической теории нуклеации при исходных температурах 253, 273К соответственно; экспериментальные данные: а , Ь . ./„ в м"3-с"'

21 21 ' —»медольЗ'б^

—модель 297.5К

16 ✓ 10 — - ^ - "---------;

11 г /X" — — кл ос .теория „-----------

6 • -1 [\ ...............Г и 297.SK 6 // и Г»

2 4 Ь 10 12 14 • энслерим297,Ьк 2 Л Ь 10 12 14

Рисунок 2.

Зависимость скорости нуклеации У„ от относительной влажности /,.

На рисунке 2 более подробно представлены зависимости скорости нуклеации от влажности при разных начальных температурах, при которых проводились эксперименты. Эксперименты проводились в камерах расширения при различных исходных температурах. Из анализа рисунков 2 и 3 видно, что скорости, рассчитанные по предлагаемой модели, хорошо согласуются с экспериментальными данными. Расчеты по классической модели дают завышенные значения скорости нуклеации.

В разделе 2.2 рассматривается возможность непосредственного образования ледяных зародышей в пересыщенном паре. Согласно классической теории, вероятность фазового превращения пар-лед мала по сравнению с вероятностью превращения пар-вода. Для оценки возможности непосредственного образования ледяных зародышей в пересыщенном паре достаточно найти отношение Если это отношение существенно

больше единицы, то в пересыщенном паре будут образовываться водяные зародыши.

При сравнении эффективностей спонтанного образования капель воды и ледяных зародышей при одинаковых условиях, то есть при понижении

N т

температуры от Т1 = 21ЪК до температуры Т видно, что отношение

л'.-;п.т

быстро уменьшается с понижением температуры, оставаясь, однако, в диапазоне представленных температур много больше единицы. Это свидетельствует о преимущественном образовании водяных зародышей в пересыщенном паре.

В разделе 23 распространяется подход, используемый при оценке скорости образования водяных капель в пересыщенном паре, на процесс образования ледяных зародышей в переохлажденной воде. В качестве исходной температуры для этого процесса удобно принять температуру фазового равновесия вода-лед, так что Т] = Г0=273 К.

Число ледяных зародышей, превышающих критический размер /-л*в, при понижении температуры от Т0 до Т составляет

= --( ,_ Л ' ^

0,5-ЛЖГ-г

л2

» 2ст. „ „ 3 р. _

где гл,в т =-, лг0 . = —- • --т—Ч;—^ - общее число ледяных

Г в.

„2

зародышей, 6л|„ и 5Л|В - параметры распределения.

Индекс л|в означает, что ледяная фаза образуется непосредственно из воды. Однако не каждый зародыш с радиусом > г*|о становится

жизнеспособным. Это связано с тем, что при переходе молекул из воды в лед разрушаются водородные связи в воде и формируются связи, соответствующие кристаллической решетке льда. Энергетический барьер, возникающий при таком переходе, в классической теории выражается полуэмпирическими соотношениями, учитывающими энергию активации Дот,, которая может быть задана, например, формулой

Дшт. =[3.6 - 0,073(г - Г0)] • I О"20 (4)

Необходимость учета энергии активации, являющейся функцией температуры, не позволяет получить выражение для непосредственно

дифференцированием выражения (3). Поэтому рассчитаем сначала условную скорость нуклеации J{¡(¡t без учета энергии активации

л|в ат

Чтобы получить действительную скорость нуклеации, следует величину умножить на коэффициент, отражающий вероятность перехода

молекул из воды в лед. Обычно его задают в виде множителя -Однако распределение зародышей по размерам

построено в предположении формирования их при температуре Т0. Поэтому

представляется логичным, оценивая скорость нуклеации, учитывать только изменение энергии активации, связанное с понижением температуры ниже Т0. Таким образом, приращение энергии активации составляет

= - Лакг.,Т0 = "0,073 ■ 1<Г20(Г - Г0). (5)

Тогда действительная скорость нуклеации

= (6)

Окончательная формула для скорости нуклеации имеет вид 1 ЛГ<Ч.-7' 1.}.Т° Г , ¡2 ( Т0 У) (" О (Ъ

" ~ <Ц& ~ТУ I +Чг. -Т) ) ^ кГ У

где I, - 2о"в'л ,Ъ , _ л|' 7 | -множитель, 0</<1.

ЛЛ-л *1' ЪкТ 1

На рисунке 3 представлены результаты расчета скорости нуклеации при разных значениях энергии активации. Кривая 2 рассчитана по формуле (7), то есть с учетом приращения энергии активации, задаваемой выражением (5). Для сравнения даны кривые 1 и 3, рассчитанные также по формуле (7), но при полном учете (формула (4)) и без учета энергии активации (да|СГ =0) соответственно. Расчет кривых 1,2,3 производился при =0,5. Влияние множителя можно оценить, сравнивая кривые 2 и 4. Последняя

рассчитана, как и кривая 2, по формуле (7), но приу+=1. На рисунке

символами представлены экспериментальные данные разных авторов, а также расчет по классической модели. Видно, что кривая 1 дает явно заниженные значения J а кривая 3 дает завышенные значения ./л,в(7).

Скорости нуклеации, рассчитанные по предлагаемой модели (кривая 2), хорошо согласуются с общепринятыми представлениями об экстремальной зависимости У^ДГ) и с экспериментальными данными. Расчет 7^(7) по

формуле (7) можно уточнить, изменяя значения и <5агг, однако для этого

необходимы экспериментальные данные в широком диапазоне температур.

Хго \

1 \ Yv. *V \ \ \ \ \ \ с\ \ \

T."C

-50

-Б0

-40

-30

-20

-10

• DeMottS, Rogers.1990

• Sassen &Dodd.1988

-4) гамма=1. энергия акт. ф.(5)

-1) гамма=0.5.энергояакт. ф.(4)

-6) Бекряев.2008

■ Butonn.1972

• Kramer.1999

Wood-2002 -5) IgJ классичвскаятеррия. -2) гамма=0.5,энергия аст. ф.(5) -3) гамма =0.5. энергия акт.=0 Langham.1958 Bigg.1953 Stockei. 2001

Рисунок 3.

Скорость нуклеации ледяных зародышей в переохлажденной воде при различных вариантах учета энергии активации. в м"3-с"'

В третьей главе рассматриваются результаты применения квазистатической модели нуклеации для описания некоторых способов гетерогенного льдообразования. Гетерогенная нуклеация льда характеризуется числом и скоростью образования зародышей на единичной поверхности инородных частиц, например, льдообразующих реагентов. Для оценки этих величин используется тот же подход, который был предложен при исследовании гомогенной нуклеации. Суть этого подхода состоит в предположении того, что в метастабильной материнской фазе существует квазистатическое распределение зародышей новой (стабильной) фазы. Распределение их по размерам является квазистатичёским в том смысле, что

устанавливается динамическое равновесие между зародышами возникающими и разрушающимися. При увеличении пересыщения или переохлаждения уменьшается критический размер зародышей. Те из них, чьи размеры оказываются больше критического, становятся жизнеспособными. Задача заключается в том, чтобы оценить число и скорость образования таких зародышей.

В разделе 3.1 рассматривается один из механизмов гетерогенной нуклеации льда - непосредственное осаждение пара на поверхность льдообразующего ядра (ЛОЯ). Предполагается, что на поверхности инородного ядра, окруженного водяным паром, образуются ледяные зародыши различного размера. Общее число зародышей, содержащихся на единичной поверхности ЛОЯ

ьг (8)

где индекс л|п означает, что ледяная фаза образуется непосредственно из пара, верхний индекс 9 здесь и далее обозначает гетерогенный процесс;

р(л12%г)- функция Лапласа, параметр 6„,п =-^-, вк-

контактный параметр для механизма осаждения ,/ - множитель, О<у <1 , г радиус объема, приходящегося на одну молекулу Н20,

V _ [ е \ ¡1

т(©ос) = (2 + ©«)'0-поверхностная плотность пара

где е - парциальное давление водяного пара, N^ — число Авогадро, // — молярная масса воды.

Механизм осаждения проявляется, если водяной пар пересыщен относительно льда /л > 1, но не пересыщен относительно воды /„ ^ 1. Предельное значение влажности надо льдом, ограничивающее возможность превращения пар-лед на поверхности ЛОЯ, составляет /п Тг =Ев Т1 / Еп 7-2, где

Т2~ температура, при которой /Гл 7] = Ел Тг. Выражение для максимального

числа ледяных зародышей, образующихся на единичной площади ЛОЯ при понижении температуры от Г, до Т2, имеет вид

" О^п.7-, ' ( , (___, (9)

V 2сг„„

где г„т =--г

' РЛЪ-0,011(7,-7,)

Плотность жизнеспособных зародышей, образующихся в результате

осаждения водяного пара на ЛОЯ при различных значениях контактного параметра в«,: 1. Оос=0.96; 2. 0ос=О.97;3. 0ос=О.98; 4. 0ОС = 0ОС.(Т); А - экспериментальные данные . в 1/м2

На рисунке 4 приведены зависимости поверхностной плотности от исходной температуры Тх для различных значений контактного параметра ©и, при у =0,5. Контактный параметр 0ОС является обобщающей характеристикой ЛОЯ и льда. Для активных льдообразующих ядер ст„.я существенно меньше с,,.,. В свою очередь <тп.я близко к ег,,.,,. Таким образом, значение 0ОС должно быть близким к единице, но меньше ее. Для оценки правдоподобия теоретической модели на рисунке 4 приведены также

экспериментальные данные ДеМотт (БсМои). Он исследовал температурную зависимость поверхностной плотности активных мест при депозиционном механизме замерзания на аэрозольных частицах А§1-А§С1-4ЫаС1. Кривая, отражающая экспериментальные данные, пересекается с кривыми 1, 2, 3. Имея в виду, что значение контактного параметра ©ос уменьшается с понижением температуры, была рассчитана кривая 4 при 0ОС = (Т). При учете зависимости контактного параметра от температуры соответствие теории эксперименту можно признать убедительным.

В разделе 3.2 рассматривается еще один механизм гетерогенного льдообразования - иммерсионная нуклеация льда - образование ледяных зародышей на поверхности льдообразующих ядер, полностью погруженных в воду. Отличия иммерсионной нуклеации от механизма осаждения заключаются в необходимости уточнения ряда величин. При определении контактного параметра 0ИМ следует учитывать поверхностное натяжение на границах вода-ядро и вода-лед. В модели иммерсионной нуклеации необходимо учесть энергию активации превращения вода-лед. Как и при гомогенной нуклеации льда, здесь используется только приращение энергии активации <5акт , связанное с отклонением температуры от равновесной Г0 = 273 К. Тогда при произвольной температуре Т ¿а]С1,=0,073(Г0-Г)-1(Г20 .

Число зародышей, приходящихся на единицу поверхности ЛОЯ

^_____№ ?

^, = ______л.^__>_Ъ_¿1 ПО)

ч ( »Л

ехр -а; г

) ^ )

( V'3

V 2/31 М 7

где Р. = Р, —— п - поверхностная плотность молекул, участвующих в

образовании зародышей, й- число молекулярных слоев.

Условное число зародышей, становящихся жизнеспособными при произвольной температуре т < Т0, без учета энергии активации

л[в.Г ~ 0,л в ~Г

0,5-

Размер жизнеспособного зародыша

л|в,7" гр ~ *л!в (гр гр\

(П)

(12)

где ¿„.л - теплота фазового перехода вода-лед, /Т °

Условную скорость нуклеации (без учета энергии активации) запишем

в виде

7?<У> _

V п!. _ "

лЛ Т "0А'

0,5-^ /261 г

Я (г0-г)г I ** ^и.-г

. (13)

где Т — скорость охлаждения. Действительную скорость нуклеации найдем как

кТ

(14)

Теперь, чтобы найти действительное число ледяных жизнеспособных зародышей, следует проинтегрировать выражение для скорости нуклеации по времени

*л|в,т=Н(Г^> (15)

либо, возвращаясь к переменной Т,

^ = ¡7

* 0,л|в

Ч лК.

Ь\ т

**„1

(г0-г):

ехр

_ь* -/V

Л| № Л|В | у у

6 ~~ ~КГ ]'

1В

T.'C

Рисунок 5.

Плотность жизнеспособных ледяных зародышей, образующихся в результате иммерсионного механизма нуклеации на ЛОЯ при различных значениях контактного параметра ©им : 1. ©им =0,8; 2. 0ИМ =0,7; 3. ©им =0,6; 4. ©им =0.5; Э - экспериментальные данные . jV^>r в 1/м2.

Результаты расчетов поверхностной плотности Njt т как функции температуры Г приведены на рисунке 5. Расчеты выполнены при различных значениях 0ИМ при Л = 100 и / = 0,5. Для сравнения теории и эксперимента снова использованы данные опытов ДеМотт (DeMott), приведенные в работе [Young, 1993]. В этих опытах оценивалась поверхностная плотность активных мест при иммерсионном замерзании. Отмечается, что экспериментальные данные отражают не средние, а скорее, минимальные значения поверхностной плотности активных мест. Кривая 'э' пересекает расчетные кривые для интервала контактного параметра ©им от 0,8 до 0,5. К сожалению, действительные значения 0ИМ неизвестны. Если с понижением температуры, как можно ожидать, ©им уменьшается, то согласие теории с экспериментом представляется вполне удовлетворительным.

Для практического использования модели гетерогенной нуклеации льда требуется уточнение параметров 0, Ь и у, а также их зависимостей от температуры.

В заключении сформулированы основные выводы и результаты работы.

При проведении исследования процессов гомогенной нуклеации получены следующие результаты:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по спонтанной конденсации водяного пара, спонтанному образованию ледяных зародышей в переохлажденной воде;

- представлен обзор состояния проблемы гомогенных фазовых перехо дов: рассматривается классическая теория нуклеации, спонтанная конденсация, спонтанное образование ледяных зародышей в пересыщенном паре, гомогенное замерзание чистой воды;

- разработана математическая модель гомогенной нуклеации при спонтанной конденсации, при спонтанном образовании ледяных зародышей в пересыщенном паре, при спонтанном образовании ледяных зародышей в переохлажденной воде;

- с помощью предложенной модели осуществлены расчеты скоростей гомогенной конденсации водяного пара и гомогенного замерзания чистой воды. Проведено сопоставление полученных результатов с данными экспериментов;

- полученные результаты расчетов скоростей спонтанной конденсации водяного пара, гомогенной нуклеации ледяных зародышей с достаточной для практики точностью описывают данные экспериментов.

При исследовании процессов гетерогенной нуклеации получены следующие результаты:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по гетерогенной нуклеации льда в атмосфере при различных режимах льдообразования;

- представлен обзор состояния проблемы гетерогенной нуклеации: рассматриваются разные способы формирования ледяных зародышей -осаждение водяного пара на поверхность инородных частиц, гетерогенная конденсация, иммерсионное замерзание, контактная нуклеация, а также различные аэрозоли, выступающие в роли льдообразутощих ядер;

- показано, что не существует универсальной теории нуклеации льда на аэрозольных частицах;

- разработанная модель квазистатической нуклеации применяется для двух способов льдообразования - депозиции водяного пара и иммерсионного замерзания;

- с помощью предложенной модели произведены расчеты концентрации ледяных зародышей при осаждении водяного пара на поверхность льдообразующего реагента и при иммерсионном механизме замерзания.

- Основываясь на выводах, полученных в результате исследований процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации в облаках, представленной в настоящей работе, планируется дальнейшее усовершенствование модели, применение результатов моделирования в облачных моделях с целью исследования и разработки методов управления атмосферными процессами путем активного воздействия.

Публикации по теме диссертации

1. Бекряев В.И., Крюкова C.B. Возможность применения квазистатической модели к гетерогенной нуклеации льда. // Составляющие научно-технического прогресса. Сборник материалов 5-ой Международной заочной научно-практической конференции: 29-30 апреля 2009 г. - Тамбов, изд. ТАМБОВПРИНТ. - 2009. - С.45-46.

2. Бекряев В.И., Крюкова C.B. К вопросу о гомогенной нуклеации при фазовых превращениях воды в атмосфере. // Современные проблемы науки, образования и производства. Материалы Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов, специалистов,

преподавателей и молодых ученых: 29 мая 2009г. - Нижний Новгород: НФ УРАО. — 2009. - том.2. - С.418-419.

3. Бекряев В.И., Крюкова C.B. Квазистатическая модель нуклеации. Часть 1. Гомогенная нуклеация. // Метеорология и гидрология. - 2009. -№10,- С.37-44.

4. Бекряев В.И., Крюкова C.B. Квазистатическая модель нуклеации. Часть 2. Возможность применения модели для некоторых механизмов льдообразования.// Метеорология и гидрология. - 2009.- №11.- С.30-36.

Подписано в печать 11.03.2011г.Формат 60x84 1/16. Печ. л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ №178. Отпечатано в КЦ «Рикон». 195176, Санкт-Петербург, пр. Металлистов, д.

Содержание диссертации, кандидата физико-математических наук, Крюкова, Светлана Викторовна

Введение.

Глава 1. Обзор состояния проблемы фазовых переходов воды в атмосфере.

Глава 2. Квазистатическая модель гомогенной нуклеации.

2.1 Спонтанная конденсация.

2.2 Спонтанное образование ледяных зародышей в пересыщенном паре.

2.3 Спонтанное образование ледяных зародышей в переохлажденной воде.

Глава 3. Применение модели к некоторым механизмам льдообразования

3.1 Нуклеация льда при осаждении пара.

3.2 Иммерсионная нуклеация льда.

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Квазистатическая модель нуклеации при фазовых переходах воды в атмосфере"

Актуальность темы.

Естественные процессы накопления аэрозолей в атмосфере могут способствовать возникновению ураганов, гроз, катастрофических ливней, туманов, изменению загрязненности различных слоев воздуха и других опасных природных явлений, наносящих ощутимый урон народному хозяйству. Вместе с тем, искусственные воздействия, способствующие улучшению погодных условий, могут оказаться эффективным средством повышения урожаев, улучшения видимости атмосферы, ослабления катастрофических явлений и т.д. Поэтому повышение точности прогнозирования этих явлений может быть полезным для практической деятельности людей.

На сегодняшний день наиболее теоретически разработаны методы управления облаками, перераспределения и интенсификации или ослабления осадков (в частности, града), рассеяния туманов и пр. Однако проблема активных воздействий на атмосферные процессы остается все еще весьма трудной для современной науки и техники. Трудность ее решения определяется сложностью, многогранностью, системной взаимозависимостью и нелинейным взаимодействием характерных для нее физических, химических, технологических и иных процессов; математической сложностью описывающих эти процессы уравнений и краевых условий; необходимостью использования новейших методов вычислительной математики и многомо-дульностью реализующих их программ и т.д.

Среди многочисленных факторов, требующих учета при математическом моделировании активных воздействий на атмосферные процессы, определяющими являются фазовые переходы воды в атмосфере. Только перечисление совокупности факторов, сопутствующих развитию этих процессов, занимает целый ряд. Это микрофизические процессы: нуклеация облачных частиц, их конденсация и сублимация, коагуляция и дробление, кристаллизация и таяние, взаимодействие капель и кристаллов и пр.

Повышение эффективности активных воздействий на погодные процессы с целью обеспечения благоприятных условий для жизнедеятельности людей или предотвращения ущерба от опасных явлений погоды требует более глубокого понимания микрофизики облаков и построение более общих и универсальных математических моделей. Решение этой проблемы является одной из важнейших задач метеорологии.

Особое место среди перечисленных микрофизических факторов занимает процесс возникновения зародышей новой фазы - нуклеация. Это - чрезвычайно многогранный процесс, тонко реагирующий на изменения физических полей - концентрации водяного пара, его пересыщения, температуры, присутствия других компонент веществ и т.д.; изучение нуклеации требует экспериментального исследования с помощью новейших измерительных технологий и детального теоретического описания.

Тема настоящей диссертационной работы - исследование процесса нуклеации облачных частиц. В работе дается критический анализ современного состояния исследований, связанных с изучением гомогенных и гетерогенных фазовых переходов воды в атмосфере, играющих важную роль в процессах облако - и осадкообразования. Наиболее детально исследуются процессы гомогенной и гетерогенной нуклеации (или образования зародышей новой фазы). Нуклеация является широко распространенным явлением, понимание которого важно в физике облаков.

За последнее время наши знания в этой области существенно расширились благодаря успехам в целой совокупности наук (гидродинамике, термодинамике, квантовой механике и др.). Изучение атмосферных ядер конденсации и кристаллизации, а также конденсационного и сублимационного роста облачных капель и кристаллов, динамики их столкновения и слияния привели к лучшему пониманию процессов образования атмосферных осадков и возможному искусственному воздействию на них с целью вызывания осадков, уменьшения интенсивности градобитий и т.д.

Несмотря на то, что в настоящее время физика облаков достигла больших успехов, все еще имеется ряд нерешенных проблем, связанных, в частности, с микрофизикой образования и роста жидких и твердых аэрозольных частиц в атмосфере. Узким местом многочисленных математических моделей облачных процессов являются трудности описания, прежде всего, эффектов нуклеации. Поэтому изучение процессов нуклеации является важным в научном плане и имеет также большое практическое значение с точки зрения реализации возможности искусственного воздействия с помощью аэрозолей на погоду и климат, значимость которых становится все более актуальной.

Целью диссертационной работы является теоретическое исследование процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации и построение математической модели исследуемых процессов.

Для достижения указанной цели в диссертационной работе решаются следующие задачи:

1. Анализ теоретических основ гомогенной и гетерогенной нуклеации.

2. Разработка квазистатической модели нуклеации, как альтернативного решения задач гомогенного и гетерогенного ядрообразования.

3. Проведение численного математического моделирования процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации.

Научная новизна работы

Научная новизна диссертационного исследования заключается в разработке нового подхода для решения задач гомогенного и гетерогенного ядро-образования, основанного на предположении о квазистатическом распределении зародышей по размерам при изменении пересыщения или переохлаждения.

Практическая значимость работы

Диссертационная работа выполнялась в рамках научно-исследовательских работ на кафедре экспериментальной физики атмосферы РГГМУ. Результаты диссертационного исследования могут быть использованы при численном моделировании микрофизических процессов в облаках, а также в учебном процессе по дисциплине «Воздействия на атмосферные процессы и явления».

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Квазистатическая модель гомогенной нуклеации

- при спонтанной конденсации водяного пара;

- при спонтанном образовании ледяных зародышей в пересыщенном паре;

- при спонтанном образовании ледяных зародышей в переохлажденной воде.

2. Квазистатическая модель для некоторых механизмов гетерогенного льдообразования - при осаждении водяного пара на поверхность льдо-образующего реагента и при иммерсионном замерзании.

Апробация и публикации

Основные результаты диссертации опубликованы в 4 научных работах, в том числе 2 - в рецензируемых и рекомендованных ВАК.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы, содержащего 142 наименования. Главы делятся на разделы. Объем диссертации составляет 104 страницы машинописного текста, включая 10 рисунков.

Заключение Диссертация по теме "Метеорология, климатология, агрометеорология", Крюкова, Светлана Викторовна

Выводы к Главе 3.

Представлены результаты применения квазистатической модели нуклеации для двух способов гетерогенного образования льда — при осаждении водяного пара на поверхность инородного ядра и иммерсионном механизме замерзания. Модель основана на предположении о том, что в метастабильной материнской фазе существует квазистатическое распределение зародышей новой (стабильной) фазы. Распределение их по размерам является квазистатическим в том смысле, что устанавливается динамическое равновесие между зародышами возникающими и разрушающимися. При переходе системы в метастабильное состояние (увеличение пересыщения или переохлаждения) уменьшается критический размер зародышей. Те из них, чьи размеры оказываются больше критического, становятся жизнеспособными. В модели используются контактный параметр 0, являющийся обобщающей характеристикой льдообразующих ядер, а также толщина молекулярного слоя к. Из-за отсутствия экспериментальных данных по зависимости поверхностной плотности от температуры для других аэрозольных частиц не представляется возможным сравнить их с теоретическими результатами по предложенной модели. Также не проводилось сравнение квазистатической модели нуклеа-ции с существующими параметризациями гетерогенной нуклеации льда, поскольку в них учитывались параметры, которые не рассматривались в предлагаемой модели.

Заключение

В представленной работе исследовались гомогенные и гетерогенные фазовые переходы воды в атмосфере и предложена квазистатическая модель для расчетов скоростей нуклеации и концентрации зародышевых капелек и кристаллов льда.

При проведении исследования процессов гомогенного ядрообразования получены следующие результаты:

- представлен обзор состояния проблемы гомогенных фазовых переходов: рассматривается классическая теория нуклеации, спонтанная конденсация, спонтанное образование ледяных зародышей в пересыщенном паре, гомогенное замерзание чистой воды;

При исследовании процессов гетерогенного ядрообразования получены следующие результаты:

- представлен обзор состояния проблемы гетерогенной нуклеации: рассматриваются разные способы формирования ледяных зародышей — осаждение водяного пара на поверхность инородных частиц, гетерогенная конденсация, иммерсионное замерзание, контактная нуклеация, а также различные аэрозоли, выступающие в роли льдообразующих ядер;

- показано, что не существует универсальной теории нуклеации льда на аэрозольных частицах;

- с помощью предложенной модели произведены расчеты концентрации ледяных зародышей при осаждении водяного пара на поверхность льдообра-зующего реагента и при иммерсионном механизме замерзания.

Полученные результаты расчетов скоростей спонтанной конденсации водяного пара, гомогенной нуклеации ледяных зародышей с достаточной для практики точностью описывают данные лабораторных и натурных экспериментов. Можно рекомендовать использование предложенной модели нуклеации при численном моделировании микрофизических процессов в облаках.

На основании выводов, полученных в результате исследований процессов гомогенной и гетерогенной нуклеации в облаках, представленной в настоящей работе, планируется дальнейшее усовершенствование модели, применение результатов моделирования в облачных моделях с целью исследования и разработки методов управления атмосферными процессами путем активного воздействия с учетом изменения современного климата.

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата физико-математических наук, Крюкова, Светлана Викторовна, Санкт-Петербург

1. Амелин А.Г. Теоретические основы образования тумана при конденсации пара. М.: Изд-во Химия, 1966. - 296с.

2. Анисимов М.П. Нуклеация: теория и эксперимент. // Успехи химии. -2003.- №72(7).- С.664-705.

3. Анисимов М.П., Шандаков С.Д., Шайморданов И.Н., Березина A.C., Полыгалов Ю.И., Тимошенко С.А. Определение поверхностной энергии критических зародышей из экспериментов по нуклеации. // Ж.Рос. хим. об-ва им. Д.И.Менделеева. 2001. - t.XLV. - №3. - С.38-44.

4. Бекряев В.И. Практикум по физическим основам воздействия на атмосферные процессы. Л.: Гидрометиздат, 1991. 143с.

5. Бекряев В.И., Крюкова C.B. Квазистатическая модель нуклеакции. Часть1. Гомогенная нуклеация. // Метеорология и гидрология. — 2009. №10. - С.37-44.

6. Бекряев В.И. Некоторые вопросы физики облаков и активных воздействий на них.- СПб.: РГГМУ, 2007. 337 с.

7. Береснев С.А., Грязин В.И. Физика атмосферных аэрозолей: Курс лекций. Екатеринбург: Изд-во Урал, ун-та, 2008.

8. Бойко В.Г., Могель Х.-Й, Сысоев В.М., Чалый A.B. Особенности метастабильных состояний при фазовых переходах жидкость-пар. // Успехи физических наук. 1.991. - том 161. - № 2. - С.77-111.

9. Бринь А.А, Фисенко С.П. Моделирование работы ламинарной диффузионной камеры для исследования гомогенной нуклеации. Часть 1. //Журнал технической физики. 2006а. - т.76. - №4. - С.26-30.

10. Бринь А.А, Фисенко С.П. Моделирование работы ламинарной диффузионной камеры для исследования гомогенной нуклеации. Часть 2. // Журнал технической физики. 2006b. - т.76: - №4. - С.31-38.

11. И. Вегенер А. Термодинамика атмосферы. М.-Л: Изд-во ОНТИД935 -272с.

12. Вольф A.A., Фоминых Е.Г., Анисимов М.П. Природа расхождения эмпирических данных по скорости нуклеации в парогазовых системах. // Вестник НГУ. Серия: Физика. 2008. - т.З. - выпуск 3. - С.46-52.

13. Галашев А.Е., Чуканов В.Н., Пожарская Г.И. Приложение молекуляр-но-динамического моделирования кластеров воды с молекулами СО и СОг к вопросам бинарной нуклеации. // Журнал структурной химии. — 2002. т.43. - №3. - С.486-493.

14. Дейч М.Е., Филиппов Г.А. Газодинамика двухфазных сред. М.: Энергоиздат,1981. - 472с.

15. Ивлев JI.C., Довгалюк Ю.А. Физика атмосферных аэрозольных систем. — СПб.: НИИХ СПбГУ, 1999. — 258с.

16. Качурин JI. Г. Физические основы воздействия на атмосферные процессы. Л.: Гидрометеоиздат , 1990, 463с.

17. Кидяров Б.И. Кинетика образования кристаллов из жидкой фазы. -Новосибирск, «Наука», 1979. 133с.

18. Куни Ф.М., Щекин А.К., Гринин А.П. Теория гетерогенной нуклеации в условиях постепенного создания метастабильного состояния пара. // Успехи физических наук.-2001.- Т. 171.- №4.- С. 345-385.

19. Куни Ф.М. Физические основы теории фазовых превращений вещества// Соросовский образовательный журнал. 1996. - №1. - С. 108-112.

20. Лейкин Е. М. Принципы и методы регистрации элементарных частиц, пер. с англ., М., 1963.

21. Лушников A.A., Сутугин А.Г. Современное состояние теории гомогенной нуклеации. // Успехи химии. 1976. - Т. 45. - № 3. - С. 385-415.

22. Мейсон Б. Д. Физика облаков. Л.: Гидрометеоиздат , 1961. - 542 с.

23. Петрянов И.В., Сутугин А.Г. История развития представлений о процессах образования конденсационных аэрозолей и их современное состояние. // Коллоидный журнал. 1989. - Т. 51. - № 3. - С. 480-489.

24. Поташник ЭЛ., Кузнецов А.Д. Математическое моделирование облачных процессов. Учебное пособие. Санкт-Петербург, РГГМУ, 2010. -444с.

25. Скрипов В.П., Коверда В.П. Спонтанная кристаллизация переохлажденных жидкостей. М.: Наука, 1984. - 230с.

26. Сутугин А.Г. Спонтанная конденсация пара и образование конденсационных аэрозолей. // Успехи химии. 1969. - Т. 38. - № 1. - С. 166-191.

27. Френкель Я.И. Кинетическая теория жидкостей. М. Л.: Изд-во АН СССР, 1945. - 424с.

28. Френкель Я.И. Собрание избранных трудов, т.2, научные статьи. М. -Л.: Изд-во АН СССР, 1958. 600с.

29. Хаазе Р. Термодинамика необратимых процессов, пер. с нем. М.: изд. МИР, 1967.-544с.

30. Щёкин А.К., Куни Ф.М. Термодинамика нуклеации на растворимых ядрах. Учеб. пособие. - СПб.: Изд-во СПбГУ, 2002а. - 48с.

31. Щёкин А.К., Куни Ф.М., Татьяненко Д.В. Термодинамика нуклеации на нерастворимых макроскопических ядрах. Учеб. пособие. -СПб.: Изд-во СПбГУ, 2002b. - 52с.

32. Anderson R. J., Miller R. С., Kassner J. L., Hagen D.E. A study of homogeneous condensation-freezing nucleation of small water droplets in an expansion cloud camber. // J. Atmos. Sci. 1980. - Vol.37. - P. 2508-2520.

33. Avramov A., Harrington J. The influence of ice nucleation mode and ice vapor growth on simulation of arctic mixed-phase clouds. // 12th Conference on Cloud Physics, 10-14 July 2006, (Madison, WI).

34. Barahona D., Nenes A. Parameterizing the competition between homogeneous and heterogeneous freezing in cirrus cloud formation —monodisperse ice nuclei. // J.Atmos. Chem. Phys. 2009. - Vol.9. - P. 369-381.

35. Bertram A., Koop L., Molina L., Molina M. Ice formation in (NH^feSCV-H20 particles. // J. of Phys. Chem. A. 2000. - Vol.103. - №3. - P.584-588.

36. Bigg E.K. The supercooling of water . // Proc. Phys. Soc. 1953. -V0I.B66. -№8.

37. Boudala F., Isaac G. Replacing the Meyers et al. formula in bulk ice micro-physics schemes in Canadian mesoscale models. // 12th Conference on Cloud Physics, 10-14 July 2006, (Madison, WI).

38. Butorin G.T., Skripov K.P. Crysstallizaton of supercooled water. // Soviet Phys. Crystallogr. 1972. -№17. -P.322-326.

39. Cantrell W., Heymsfield A. Production of Ice in Tropospheric Clouds: A Review. // Bulletin of the American Meteorological Society. 2005. -V.86. - Issue 6. - P. 795-807.

40. Chen J.P., A. Hazra and Levin Z. Parameterizing ice nucleation rates using contact angle and activation energy derived from laboratory data. // Atmospheric Chemistry and Physics. 2008. - Vol.8. - P.7431-7449.

41. Cooper W.I. A possible mechanism for contact nucleation. // Journal of the atmospheric sciences. 1974. - v.31. - P.1832-1837.

42. Cotton R.J., Field P.R., Benz S., Mohler O., Schnaiter M. Technical note: A numerical test-bed for detailed ice nucleation studies in AIDA cloud simulation chamber. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2006. - Vol.6. - P.9483-9516.

43. Curry, J. A., Khvorostyanov V. I. Assessment of parameterizations of heterogeneous ice nucleation in cloud and climate models. // Atmos. Chem. Phys. Dicuss. 2010. - Vol. 10. - P. 2669-2710.

44. DeMott P., Rogers D. Freezing nucleation rates of dilute solution droplets measured between -30°C and -40°C in laboratory simulations of natural clouds.// J. of Atmospheric Sciences. 1990a.- Vol.47. - №9.- P.1056-1064.

45. DeMott P. An exploratory study of ice nucleation by soot aerosols. // J. of Appl. Meteorology. 1990b. - Vol.29. - P. 1072-1079.

46. DeMott P., M.P. Meyers, W.R. Cotton. Parameterization and impact of ice initiation processes relevant to numerical model simulations of cirrus clouds. // J. Atmos. Sei. 1994. - Vol. 51. - P.77-90.

47. DeMott P.J., Rogers D.C., S.M. Kreidenweis. The susceptibility of ice formation in upper tropospheric clouds to insoluble aerosol components.

48. J. Geophys. Res. 1997. - №102.-P. 19575-19584.

49. DeMott P.J., Chen Y., Kreidenweis S., Rogers D., Sherman D. Ice formation by black carbon particles. // Geophys. Res. Lett. 1999. - Vol.26. - P.2429-2432.

50. DeMott P., Cziczo D., Prenni A., Murphy D., Kreidenweis S., Thomson D., Borys R., Rogers D. Measurements of the concentration and composition of nuclei for cirrus formation. // PNAS. 2003. - Vol.100. - №25. -P.14655-14666.

51. DeMott P., Sassen K., Poellot M., Baumgardner D., Rogers D., Brooks S., Prenny A., Kreidenveis S. African dust aerosols as atmospheric ice nuclei. // Geophys.Res.Lett. -2003. Vol.30. - P. 1732, doi:10.1029/GL017410.

52. Diehl K., Quick C., Matthias-Maser S., Mitra S., Jaenicke R. The ice nucleating ability of pollen. Part I: Laboratory studies in deposition and condensation freezing modes. // Atmospheric Res .-2001b. Vol.58. - P. 75-87.

53. Diehl K., Matthias-Maser S., Mitra S., Jaenicke R. The ice nucleating ability of pollen. Part II: Laboratory studies in immersion and contact freezing modes. //Atmos. Res. 2002. - Vol. 61. - P.125-133.

54. Diehl K., Wurzler S. Heterogeneous drop freezing in the immersion mode: model calculations considering soluble and insoluble particles in the drops. // . J. of Atmos. Sei. — 2004. Vol.61. - P.2063-2071.

55. Djikaev, Y., A. Tabazadeh, P. Hamill, H. Reiss. Thermodynamic conditions for the surface-stimulated crystallization of atmospheric droplets. // J. Phys. Chem.A. -2002. Vol.106. - P. 10 247-10 253.

56. Duft D., Leisner T. Laboratory evidence for volume-dominated nucleation of ice in supercooled water microdroplets. // Atmos. Chem. Phys. 2004. ~ №4.- P. 1997-2000.

57. Durant A.J., Shaw R.A. Evaporation freezing by contact nucleation inside-out. // Geophysical Research Letters. 2005. - Vol. 32. - L20814, doi:10.1029/2005GL024175.

58. Eidhammer T., DeMott P.J., Kreidenweis S.M. A comparison of heterogeneous ice nucleation parameterizations using a parcel model framework. // J. of Geophysical Research. 2009. - Vol. 114. - D06202,doi: 10.1029/2008JD011095.

59. Ettner M., Mitra S., Borrmann S. Heterogeneous freezing of single sulphuric acid solution droplets: laboratory experiments utilizing an acostic levitator. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2004.- Vol.4. - P.1887-1909.

60. Field P., Mohler O., Connolly P., Kramer M., Cotton R., Heymsfield A. J.,

61. Saathoff H. , Schnaiter M. Some ice nucleation characteristics of Asian and Saharan desert dust. // Atmos. Chem. Phys. 2006. - Vol.6. - P.2991-3006.

62. Fladerer A., Strey R. Homogeneous nucleation and droplet growth in supersaturated argon vapor: The cryogenic nucleation pulse chamber. // J. of Chem. Phys. 2006. - Vol. 124.- P.164710-15.

63. Flatau P.J., Tripoli G.J., Verlinde J., Cotton W.J. The CSU-RAMS cloud microphysics module: General theory and code documentation. // Colorado State University, Department of atmospheric science. 1989. - paper №451.- p.88.

64. Fletcher N. H. Size Effect in Heterogeneous Nucleation. // Journal of Chemical Physics. 1958. - Vol. 29(3). - P. 572-576.

65. Fletcher N.H. Ice nucleation behavior of silver iodide smokes containing a soluble component. // Journal of the atmospheric sciences. 1968. - Vol.25.- P.1058-1060.

66. Fletcher N.H. On contact nucleation. // Journal of the atmospheric sciences.- 1970. Vol.27. - P.1098-1099.

67. Genadiev N., Michailov M., Nenow D. Ice Nucleation Activity of Agl Particles on the Surface of Water and into the Volume. // Crystal Research and Technology. - 1986. - Vol. 21. - Iss. 10 . - P. 1253 - 1255.

68. Gierens K. On the transition between heterogeneous and homogeneous freezing. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2002. - Vol.2. - P.2343-2371.

69. Haag W., Karcher B. , Strom J., Minikin A., Lohmann U., Ovarlez J., Stohl A. Freezing thresholds and cirrus cloud formation mechanisms inferred from in situ measurements of relative humidity. // Atmos. Chem. Phys. 2003. -№3.- P. 1791-1806.

70. Hagen D., Anderson R., Kassner, J. Homogeneous condensation-freezing nucleation rate measurements for small water droplets in an expansion cloud camber. // J. Atmos. Sci. 1981. - Vol.38. - P. 1236-1243.

71. Hale B.N., Plummer P.L.M. Molecular model for ice clusters in a supersaturated vapor. // J.Chem.Phys. 1974. - Vol.61.-№ 10. - P.4012-4019.

72. Hale B. The scaling of nucleation rates. // Metallurgical transactions. 1992. -Vol.23 A. - P. 1863-1868.

73. Hale B., DiMattio D. A Monte Carlo Discrete sum nucleation rate model for water. // Nucleation and atmospheric aerosols. 2000. - Vol.534. -P.31-34.

74. Hale B., DiMattio D. Scaling of nucleation rate and a Monte Carlo Discrete sum approach to water cluster free energies of formation. // J. Phys. Chem. -2004. Vol.108. - P. 19780-19785.

75. Hale B. Temperature dependence of homogeneous nucleation rates for water: Near equivalence of the empirical fit of Wolk and Strey, and the scaled nucleation model. // J. Chem. Phys* 2005. - Vol.122. - P.204509-3.

76. Heymsfield A., Miloshevich L. Homogeneous ice nucleation and supercooled liquid water in orographic wave clouds. // J. of Atmospheric Sciences. 1993.- Vol.50. - №15.- P.2335-2353.

77. Jeffery C., Austin P. Homogeneous nucleation of supercooled water: Results from a new equation of state. // J. of Geophysical Research. 1997. -Vol.102. - № D21. - P.25.269-25.279.

78. Kanji, Z. A., J. P. D. Abbatt. Ice Nucleation onto Arizona Test Dust at Cirrus Temperatures: Effect of Temperature and Aerosol Size on Onset Relative Humidity. // In preparation for submission to Geophysical Research Letters- Atmospheres. — 2009a.

79. Kanji Z. A., Abbatt J. P. D. The University of Toronto Continuous Flow Diffusion Chamber (UT-CFDC): A Simple Design for Ice Nucleation Studies. // Aerosol Science and Technology. 2009b. - Vol. 43(7). - P. 730-738.9

80. Karcher B., Lochman U. A parameterization of cirrus cloud fonnation: Heterogeneous freezing. // J. Geophys. Res. 2003. - Vol. 108. - № D14. -P. 2.1-2.15.

81. Karcher B., Mohler O., DeMott P., Pechtl S., Yu F. Insights into the role of soot aerosols in cirrus cloud formation. // Atmos. Chem. Phys. 2007. -Vol.7. - P.4203-4227.

82. Katz J.L., Virkler T.L. Thermal diffusion cloud chamber studies of homogeneous nucleation. // Faraday Discuss. Chem. Soc. 1976. — Vol.61. - P. 8391.

83. Katz J.L. Homogeneous nucleation theory and experiment: A survey. //J. Pure and Appl. Chem. 1992. - Vol.64. - №11. - P. 1661-1666.

84. Kay J., Tsemekhman V., Larson B., Baker M., Swanson B. Comment on evidence for surface-initiated homogeneous nucleation. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2003. - №3. - P. 3361-3372.

85. Khvorostyanov V., Curry J. A new theory of heterogeneous ice nucleation for application in cloud and climate models. // Geophys. Res. Lett. 2000. — Vol.27. -No.24. - P. 4081-4084.

86. Khvorostyanov V., Curry J. Thermodynamic theory of freezing and melting of water and aqueous solutions. // J. Phys. Chem. 2004a. - №108. -P.11073-11085.

87. Khvorostyanov V., Curry J. The theory of ice nucleation by heterogeneous freezing of deliquescent mixed CCN. Part 1: Critical radius, energy, and nucleation rate. //J. of the Atmos.Sci. 2004b.- Vol.61. - P.2676-2691.

88. Khvorostyanov V., Curry J. The theory of ice nucleation by heterogeneous freezing of deliquescent mixed CCN. Part 2: Parcel model simulation.

89. J. of the Atmos.Sci. 2005.- Vol.62. - P.261-285.

90. Koop, T., B. Luo, A. Tsias, and T. Peter. Water activity as the determinant for homogeneous ice nucleation in aqueous solutions. // Nature. 2000. -Vol. 406.-P. 611-614.

91. Kramer B., O. Hubner, H. Vortisch, L. Woste, T. Leisner. Homogeneous nucleation rates of supercooled water measured in single levitated microdrop-lets . // Journal of Chemical Physics. 1999. - Vol.111. - №14.-P.6521-6527.

92. Langer G., Cooper G., Nagamoto S., Rosinski J. Ice nucleation mechanisms of submicron monodispersed silver iodide, 1.5-dihyroxynaphthaline and phloroglucinol aerosol particles. // J. of Appl. Meteorology. 1978. -Vol.17. - P.1039-1048.

93. Langham E.J., Mason B.J. The heterogeneous and homogeneous nucleation of supercooled water. // Proc. Roy. Soc., London. -1958. Vol.A247. -№1251. -P.493-504.

94. Li Z., Pitter R.L. Numerical comparision of two ice crystal formation mechanisms on snowfall enhancement from ground-based aerosol generations. // J. of Applied Meteorology. 1996. - Vol.36. - P.70-85.

95. Lohmann U. Possible aerosol effects on ice clouds via contact nucleation. // J. Atmos. Sci. 2002. - Vol.59. - P.647-656.

96. Lohmann U., Karcher B., Hendricks J. Sensitivity studies of cirrus clouds formed by heterogeneous freezing in the ECHAM GCM. // J. Geophys. Res. -2004. Vol. 109. - D16204, doi:10.1029/2003JD004443.

97. Lohmann, U., Diehl K. Sensitivity studies of the importance of dust nuclei for the indirect aerosol effect on stratiform mixed-phase clouds. // J. Atm. Sci. 2006.- №63.-P. 968-982.

98. Lothe J., Pound G.M. Reconsideration of nucleation theory. // J.Chem.Phys. 1962. - Vol.36. - № 5. -P.2080-2085.

99. Marcolli C. , Gedamke S., Peter T., Zobrist B. Efficiency of immersion mode ice nucleation on surrogates of mineral dust. // Atmos. Chem. Phys. -2007.-№7.- P.5081-5091.

100. Mason B.J. The spontaneous crystallization of supercooled water. // Quart. J. Roy. Meteor. Soc. 1952. - Vol.78. - PP.22-27.

101. Mazin I.P., Gurovich M.B. Parametrization of processes of ice particles generation in numerical models of clouds. // Izvestia RAN, ser. Fizika at-mosfery i okeana. 1998. - №1. - P.33-44.

102. Meyers M.P., DeMott P.J., Cotton W.R. New primary ice nucleation parameterizations in an explicit cloud model. // J. Appl. Meteor. 1992. -№31.- p. 708-721.

103. Mohler O., P. R. Field, P. Connolly, S. Benzl, H. Saathoff, M. Schnaiter, R. Wagner, R. Cotton, M. Kramer, A. Mangold, A. J. Heymsfield. Efficiency of the "deposition mode ice nucleation on mineral dust particles.

104. Atmos. Chem. Phys. 2006. - № 6. - P. 3007-3021.

105. Morrison H. , Khvorostyanov V., Curry J. A New Double-Moment Micro-physics Parameterization for Application in Cloud and Climate Models. Part I: Description. //J. of the Atmos. Sci. - 2005a. - Vol.62. - P.1665-1677.

106. Morrison H., Shupe M.D., Pinto J.O., Carry J.A. Possible roles of ice nucleation mode and ice nuclei depletion in the extended lifetime of Arctic mixed-phase clouds. // Geophysical Research Letters. 2005b. - Vol. 32. -L18801, doi:10.1029/2005GL023614.

107. Peeters P. Nucleation and condensation in gas-vapor mixtures of alkanes and water. Doctoral thesis. // Technische Universiteit Eindhoven. 2002. -P.163.

108. Plummer P.L., Hale B.N. Molecular model for prenucleation water clusters. // J.Chem. Phys. 1972. - Vol.56. - P.4329-4334.

109. Popovicheva O., Kireeva E., Persiantseva N., Khokhlova T., Shonija N., Tishkova V., Demirdjian B. Effect of soot on immersion freezing of water and possible atmospheric implications. // Atmos.Research. 2008. — No.90. -P. 326-337.

110. Pruppacher H. R., Klett J. D. Microphysics of clouds and precipitation. //Dordrecht, Boston, London: D. Reidel. Pub. Comp. 1978. - 714 p.

111. Pruppacher H. R. A new look at homogeneous ice nucleation in supercooled water drops. // J. Atmos. Sci. 1995. - Vol.52. - P. 1924-1933.

112. Pruppacher H. R., J. D. Klett. Microphysics of Clouds and Precipitation, 2nd ed. // Atmospheric and Oceanographic Sciences Library. 1997. - Vol. 18. - 954 pp., Springer, New York.

113. Ren C. , MacKenzie A. R. The number densities of ice particles in cirrus clouds. // Geophysical Research Abstracts. 2004.- Vol. 6.-P. 06262.

114. Rogers D., DeMott P., Kreidenweis S., Chen Y. Measurements of ice nucleating aerosols during SUCCESS. // Geophys. Res. Lett. — 1998. — №25, P. 1383-1386.

115. Rogers D., DeMott P., Kreidenweis S., Chen Y. A continuous-flow diffusion chamber for airborn measurements of ice nuclei. // J. of Atmos. and Oceanic Technology. 2001a. - Vol.18, P.725-741.

116. Rogers D., DeMott P., Kreidenweis S. Airborne measurements of tropo-spheric ice nucleating aerosol particles in the Arctic spring. // J. of Geophys. Res. 2001b.- Vol.106. - №D14. - P.15.053-15.063.

117. Rosinski J. Latent ice forming nuclei in the Pacific Northwest. // Atmos. Res. 1991a.-Vol.26.-P.509-523.

118. Rosinski J., Morgan G. Cloud condensation nuclei as a source of ice-forming nuclei in clouds. // J. Aerosol Sci. 1991b. - Vol.22. -P.123-133.

119. Saxena V.K., Burford J.N., Kassner J.L. Operations of a thermal diffusion chamber for measurements on cloud condensation nuclei. // Journal of Atmospheric Sciences. 1970. - Vol. 27. - Issue 1. - P.73-80.

120. Sassen, K., and G. Dodd. Homogeneous nucleation rate for highly supercooled cirrus cloud droplets. // J. Atrnos. Sci. 1988. - Vol 45. - P. 13571369.

121. Seifert M., J. Strom, R. Krejci, A. Minikin, A. Petzold, J.-F. Gayet, U. Schumann, J. Ovarlez. In-situ observations of aerosol particles remaining from evaporated cirrus crystals: Comparing clean and polluted air masses.

122. Atmos. Chem. Phys. 2003. - № 3. - P. 1037-1049.

123. Shaw R.A., Durant A.J., Mi Y. Heterogeneous surface crystallization observed in undercooled water. // J. Phys. Chem. B. 2005. - Vol.109. -No.20.-P.9865-9868.

124. Song-Miao Fan, Walter J. Moxim, Hiram Levy II. Implications of droplet nucleation to mineral dust aerosol deposition and transport. // Geophysical Research Letters.-2005. Vol. 32. - L10805. -doi:10.1029/2005GL022833.

125. Spichtinger P., Gierens K.M. Modelling of cirrus clouds Part 1: Model describtion and validation. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. - 2008. - Vol.8. -P.601-686.

126. Atmos. Chem. Phys. 2003. - №3. - P. 1807-1816.

127. Tabazadeh A., Djikaev Y., Reiss H. Surface crystallization of supercooled water in clouds. // PNAS. 2002.- №99.- P.15873-15878.

128. Tabazadeh A. Commentary on "Homogeneous nucleation of NAD and NAT in liquid stratospheric aerosols; insufficient to explain denitrification" by Knopf et al. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2003. - №3, P. 827-833.

129. Targino A.C., Krejci R., Noone K.J., Glantz P. Single particle analisis of ice crystal residuals observed in orographic wave clouds over Scandinavia during INTACC experiment. // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2005. -Vol.5. - P.8055-8090.

130. Tripathi S.N., Harrison R.G. Enhancement of contact nucleation by scavenging of charged aerosol particles. // Atm. Research. 2002. - Vol.62. -P.57-70.

131. Vali G. Ice Nucleation Workshop, 1975 Laramie, Wyoming, 19 May 6 June 1975. // Bulletin of the American Meteorological Society. - 1975. -Vol.56 (11).-P. 1180-1184.tVi

132. Vali G. Ice nucleation a review. // Planary lecture at the 14 International Conference on Nucleation and Atmospheric Aerosols., Helsinki, Finland, 26-30 August, 1996.

133. Vali G. Ice nucleation theory. // For presentation at the NCAR/ASP Summer Colloquium, 1999, 22pp.

134. Wood S.E., Baker M.B., Swanson B.D. Instrument for studies of homogeneous and heterogeneous ice nucleation in free-falling supercooled water droplets. // Rev. Sci. Instrum. 2002.- Vol.73. - No.ll.- P.3988-3996.

135. Young K.C. The physical and chemical properties of atmospheric aerosols and their relation to condensation processes. // J. Appl. Met. 1974. -Vol.13. -P.658-665.

136. Young K. C. Microphysical processes in clouds. // New York, Oxford: Oxford University Press. 1993. - 427 p.

137. Zhukhovitskii D.I. Molecular dynamics study of cluster evolution in supersaturated vapor. // J. Chem. Phys. 1995. - vol. 103. - № 21.1. P. 9401-9407.

138. Zobrist B., Marcolli C., Koop T., Peter T . Heterogeneous ice nucleation in the immersion mode the role of water activity. // Geophysical Research Abstracts. - 2006. - Vol. 8. - P. 06712.

139. Zuberi B., Bertram A., Koop T., Molina L., Molina M. Heterogeneous freezing of aqueous particles induced by crystallized (NH4)2S04, ice, and letovic-ite. // J. Phys. Chem. 2001. - Vol.105. - P.6458-6464.

140. Zuberi B., Bertram A., Cassa C., Molina L., Molina M. Heterogeneous nucleation of ice in (NH4)2S04-H20 particles with mineral dust immersions.

141. Geophysical research letters. 2002. - Vol.29. - P.142-1-142-4.

Информация о работе

Крюкова, Светлана Викторовна
кандидата физико-математических наук
Санкт-Петербург, 2011
ВАК 25.00.30

Диссертация

Квазистатическая модель нуклеации при фазовых переходах воды в атмосфере - тема диссертации по наукам о земле, скачайте бесплатно

Автореферат

Похожие работы