Бесплатный автореферат и диссертация по геологии на тему
Исследование I-XE изотопной системы в хондритах
ВАК РФ 04.00.02, Геохимия
Автореферат диссертации по теме "Исследование I-XE изотопной системы в хондритах"
РОССШССКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ГЗОХШШ И АНАЛИТИЧЕСКОМ ХИМИИ им.3.И.ВЕРНАДСКОГО
на правах рукописи
ОУГЗАН Мира Микнигалимовна
ИССЛЕДОВАНИЕ 1-ХЕ ИЗОТОПНОЙ СИСТЕМЫ В ХОНДРИТАХ
Специальность 04.00.02 - Гес •:
автореферат диссертация нз соискание ученой степени кандидата химических наук
Москва -
1952
Работа выполнена з ¡-Институте геохимик и аналитической химии ■•к.В.К.Вернадского Российской Академии наук.
Научный руководитель: доктор химических наук, профессор Ю.А.Шуколюков.
Официальные оппоненты: доктор хим. наук Л.К.Левский доктор хим. наук 0.Л.Кусков
Ведущая организация КРУ им.М.В.Ломоносова, кафедра геохимии
Защита диссертации состоится^£4^4Й$И392 г. в Ючас.ЗО мин. на заседании специализированного совета (Д 002.5Э.02.) при
Институте геохимии к аналитической химии им.В.И.Вернадского Адрес:117975 Москва, ул.Косыгина, д.19..
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института геохимии и аналитической химии им.В.И.Вернадского
Автореферат разослан_
1992г.
Ученый секретарь специализированного совета
кандидат геолого-мкнералогических. наук
А.П.Жидикова
ВВЕДЕНИЕ
При разработка моделей ранней эволюте: Солнечней спсте.'.:ы охк из Балкеfciix параметров время и длительность процессов преобразования зецества, начиная от остывания первичного газа-пылевого сблака, образования ^'замораживания1'изотопных систем в первичных минеральных частицах-пылинках и до формирования родительски тел метеоритов, возникновения планет зек:-: с Я группы с их керами и атмосферами.
К моменту начала нашего исследования за рубежом было опубликовано много работ, где освещались принципы 1-Хе метода изотопной космохронологии. Однако до сих пор остаются дискуссионными многие вопросы интерпретации данных этого метода и в отечественных лабораториях 1-Хе метод экспериментально не разрабатывали.
1 оа
Целью_работы_было исследование поведения Хе и других изотопоз Хе и Кг при термическом отгяге хондритоз различных типов, а так:ке определение относительного "фермацпонного" интервала образования обыкновенных хондритов Ь т;<па различной степени метаморфизма (L3-L6).
Ш^З_59С1азлбНы_задачи: 1) разработка метода::! определения микрокодичеств радиогенного ксенона -129 в метеоритах; 2) разработка методики нейтронно-активациенного определения нанограм-мовых количеств иода в хондритах; 3) выявление влияния вторичных процессов на 1-Хе изотопную систему з метеоритах.
Актузльность_темы диссертации определяется экспериментальной разработкой важного инструмента изучения самых ранних стадий эволюции во времени вещества планет и метеоритов.
Научная_ковизна работы заключается в тем, что: 1) разработана методика выделения и изотопного анализа мнкроколичестз (Ю-'"- 10-,/5г) ксенона и других благородных газов; 2) разработана методика нейтронно-индукционкого определения иода (10~9-1СГаг); 3) выяснено влияние вторичных процессов на 1-Хе изотопную систему в метеоритах; 4) впервые получены данные о формационксм интервале ряда хондритоз из коллекции РАК.
Практическая_значимостьА состоит в том, что разработанная методика выделения, очистки и изотопного анализа благородных
газов мокэт быть использована при изучении микроколичеств инертных газов как метеоритов так и земных объектов.
-£-!1Р95§Ц22_Рзботы^ Материалы работы были доложены на Всесоюзном симпозиуме по стабильным изотопам (1982 г, 1984' г), на Московском семинаре по изотопной геохимии.
Факттеесюй_мателиал, лежащий в основе выполненных исследований, - экспериментальные данные, полученные в лаборатории изотопной геохимии, космохимии и геохронологии ГЕОХИ РАН.
Коллекция метеоритов была любезно предоставлена Н.И.Заславской и Кзансвсй М.А. В проведении эксперимента большую помощь сказал ученый из Вьетнама Данг Ву Минь, в облучении образцов -Кэлесов Г.!,'.. Автор им кскрене признателен. Автор выражает глубокую благодарность научному.руководителю доктору химических наук профессору Ю.А.Шуколюкову за внимание и пометь в работе.
С2ШК£2Её_?_объем_ваботы. Диссертация состоит из введения, 3 глав, заключения, выводов, содержит 82 страницы машинописного текста, 22 таблицы, 62 рисунка и списка литературы из 129 наименований.
Глава 1. Б ней рассматривается основные проблемы 1-Хе кос-мехронологии, а такке интерпретация изотопно-космохронологи-ческих данких.
1 'Ч
После того, как в метеоритах был обнаружен избыток Хе,
129 '
являющийся продуктом р -распада I, (время кизки которого Т1/9=17,2 млн. .чет) возникла необходимость, прежде всего установить источник последнего. Были предложены различные объяснения.
1)В модели непрерывного звездного нуклеосинтеза в течение
времени 'Г с постоянной скоростью вспышек сверхновых е г- про-1
цессах сннтезирозался I при этом существовало динамическое равновесие меаду скоростями нуклеосинтеза и радиоактивного гаспада:
( а1291/с1Т)нс= -Л1291291нс (1)
1 27
Одновременно синтезировался и стабильный изотоп I, концентрация кетового была в этот же момент: =Т(й1ЭТ1/сИ)„,, (2)
ПС Х1и
Через некоторое время дг после возникновения протосолнечной не-булы первичные конденсаты-минеральные частицы остыли до теше-
11
ратур, при которых смогли адсорбировать и удерживать I, I
и Хе, содержавшийся в газовой фазе. Но к этому моменту часть 129
I ухе успела распасться в протосолнечной небуле, так что изотопный состав иода уже отличался от его состава в момент выхода из межзвездного резервуара. Если в момент образования протосел-нечной небулы отношение изотопов било такое как: (1291/1271)нс = 1 (й^91/(Ы)нс (3)>
Х129 Т (й1271/(1Т)нс
то спустя интервал времени Дt отношение будет иным:
_ _л О
127^0
\2р Т * (й1271/(1Т)нс Ы
После момента закрытия иод-ксеноновой изотопной системы минеральных частиц в протосолнечной небуле к настоящему всемеки
1 1 1'7
весь I превратился в ""Хе, а концентрация I нэ изменилась: (1291/1£71)0=129Хе/12Т1 " (5) Тогда дt фосмационный интервал монно рассчитать как
г ¿01 1
Д1 = 1 1 ОТ -1 нс/ 1 ОТ -1 нс
- * -129 '—127-т- ^
Л129 [ ХерХ Х129Т
19°.
При расчете необходимо учитывать, что некоторая часть "ле в метеоритах была захвачена твердыми конденсатами протосолнечной небулы из газовой фазы одновременно с иодом, т.е. Хе с некото-
150Хе)о
или ('""Хе/'^Хе) . Тогда соотношение изотопоз можно записать
так: 129Хер 130^ г 129„„ 129
1271 Т27^
Следовательно, "формационный интервал": й1291 й1271
( --)Нс
1Т нс <зг нс
- • 1 »111
рым первичным отношением изотопов, например ( Хе_, 1 яр г' „т. '""»а соотношение изотопоз можно
:е .Г 129Хе ,129Хе - 1
Г Пт^ - 1 <7>
Л.129 150Хе г129Го 129^
_ ^ „ Г'^Хе _ '^Хе . ]т 1271 ■ Е-130Хе - I 130Хе^
этого выражения очевидно, что кроме экспериментально опреде-
:.=емых в метеосиге изотопного соотношения
12!
соотношения
= 130>:1
,127
Хе к элементного
е/ " I, для расчета Л1; необходимо знать еще таи ветчины: соотношение скоростей образования изотопов иода, пер-
1ро 1оо
вичное изотопное отношение ('"Хе /|,ЗЙХе)0, длительность нукле-огенега Т.
Мокко исключить длительность нуклеосинтеза и соотношение скоростей нуклеосинтеза (9), если определять не абсолютный "фсрмашпзонный" интервал минеральных фаз отдельных метеоритов, а длительность времени между моментами закрытия изотопных иод-ксеноновых систем разных метеоритов.
' 1 ^Хе/^
АЧ- Л^ — ^ 1П 1[29 ^ . О)
Если облучить образцы тепловыми нейтронами в ядерном реакторе в одних и тех же условиях, то после ступенчатого отжига и
анализа Хе можно построить изохрону в системе координат 12ЭХе/132Хе _ 128Хе/132Хе 1^9Хе/130Хе _ 128^130^
Получаются две пересекающиеся прямые,если термическая, история вещества этих метеоритов после образования протосолнечной не-булы Сила различна (рис.1).
1г4Хе/"°Хе
Рис.1 Зависимость между изотопными соотношениями Хе в модели непрерывного равномерного нуклеосинтеза.
129
Г129.,
Хе
изо-
Хе-1
Хе ^
Соотношение угловых коэффициентов этих прямых позволяет рассчитать относительный формационкый интервал: 1 tga
дг = « ш-2 (Ю)
129
Помимо того, что такой метод дает возможность исключить кз
расчета неопределенные параметры, он обеспечивает очень большую точность оценки т.е. длительность процесссз, имевших, место ~ 4-5СО млн. лет назад, определяется с погрешностью ± 0,2 млн.лет.
Кроме упомянутой модели непрерывного галактического нуклеосинтеза с постоянной частотой вспышек СЕерхнозых как источника 12е1
I, предлагаются и более сложные. Модель непрерывного нуклеосинтеза, когда частота вспышек сверхновых убывает по экспоненте со временем или модель с добавочным нуклеосинтезом в "пос- -леднка минуту", когда после Т лет в процессе нуклеосинтеза образуется большая часть ядер, затем процесс затухает и в "последнюю минуту" перед образованием Солнечной системы при кратковременной вспышке сверхновой образуется добавочное количество иода.
Во всех этих сложных моделях для определения длительности и скорости нуклеосинтеза и первичных изотопных отношений необходимо использовать не только 1-Хе систем, ко и ряд других изотопных систем:238!!- 225и: 244Ри - 223и; 222ТЯ - 228И; 24ТСга -"и. Мы ограничились только 1-Хе изотопной системой, поскольку и здесь имеется целый ряд вопросов, требующих разрешения. В нашу задачу входило понять особенности этой изотопной системы в веществе углистых и обыкновенных хондритов на базе наиболее простой модели непрерывного галактического нуклеосинтеза с возможной вспышкой сверхновой перед образованием солнечной систем.
Глава 2. Посвящена методологическим задачам, которые необходимо было решить для достижения цели работы, полученным результатам и их обсуждению. Наше экспериментальное исследование по иод-ксеноновой космохронологии - первое в стране.
1-ая методологическая задача заключалась в разработке методики выделения, очистки и изотопного анализа микроколичестз Хе
129
з метеоритах. Определение Хбр непростая задача: во-первых,
абсолютная концентрация его низка 10"11-10_12см3 (10-13-1 Л 1 29 10 г); во-вторых, нередко Хвр "маскируется" существенно
большим количеством захваченного ксенона, также содержащего
1й®Хе, но иного генезиса, что требует проведения измерений с
высокой точностью, в-третьих, ксенон склонен к сорбции в вакуумной установке, что приводит к трудно устранимому фону, в-четвертых, полное извлечение ксенона из структуры минералов возмездно при высоких температурах 1200-1700°С, что трудно совместимо с требованием к низкому бланку.
1ля выделения Хе из метеоритов и очистки его от химически активных газов использована высоковакуумная установка (тзис.2). Бланк установки при температуре 1700°С был ^®Xe-5-10~'JcM3, -5Кг-2-1С-1см3,2 40Аг -ЗЧО^см3, 20Ке 1' 10"9см3. Изотопный анализ проводили на масс-спектрометре МИ—1201, реконструированным для работы в квазистатическом рекимб. Концентрацию определяли методом "высоты пиков". В камеру масс- спектрометра напускал;! дозированное количество газа из баллона с эталоном и определял;! соответствующую интенсивность ионного тока. По эти;.; же эталонам определяли дискриминацию, обычно она составляла 0,3-1 % на единицу массы ксенона. В качестве эталокоз использовали инертные газы, выделенные из атмосферы. Количество дозированного газа определяли с помощью стандартов метеорита Bruierheta к Биотит-70 А. Процесс измерения полностью автоматизирован. Управление процессом в соответствии с заданной программой осуществляла ЭВМ Hewlett Packard.
С учетом естественной неоднородности метеоритов по концентрации и изотопному составу благородных газов наши данные удовлетворительно совпадают с данными ведущих лабораторий мира.
2-я методологическая задача - разработка методики определения нанограммовых количеств иода из метеоритов нейтронно -индукционным методом.
Метод основан на том, что ггои облучении метеоритов тепловы-
1 ?7
ми нейтронами в ядерном реакторе из I образуется стабильный изотоп ®Хе. Его концентрация, служащая мерой концентрации иода, определялась на масс-спектрометре. Навески образцов, упакованные в алюминиевую фольгу помещали в алюминиевый пенал и.облучали в тяжеловодном реакторе тепловыми нейтронами. После спадания радиоактивности облученных образцов концентрация и изотопный состаз ксенона в них определяли методом ступенчатого отжига. Вместе с образцам! облучали стандартный образец - хондрит Ь4
ли
р=5=;
Н)
ттп
Й5,
(?=8=
к млсс-спЕКТРОиетг)'
Рис.2 Схема високоиакуумной установки дл>! наделения Хе и отделения ого от химичоски актишшх и других благородных газов. 1- Почь сопротивления, 2-проби, 3-ловушка с сухим льдом, ^-газопоглотитель, Б-октшшриашшй уголь, 6-пипотки.
I
-о
I
BJurbole, для которого ранее в нескольких зарубежных лабораториях определено 1,09"1СГ4 первичное изотопное отношение иода. Все расчеты формационных интервалов сделаны относительно этого метеорита.
3-я методологическая задача состояла в анализе распределения. радиогенного 125Хе по минеральным фазам метеорита'и в установлении закономерностей термически активированной миграции ксенона в них.
Нами исследованы углистые хондриты и тугоплавкие включения в них, а также обыкновенные хондриты.
Сначала были исследованы углистые хондриты петрологического типа C3V Allende, Грозная, а также Ефремовка, который менее изменен по сравнению с Allende. Это один из типов первичного, -раннего вещества протопланетного облака, относительно мало измененного метаморфическими процессам:. Исследованы именно эти метеориты потому, что и среди этой маленькой группы есть существенная разница в степени сохранности летучих в ходе космической истории. До нашей работы подробно не изучались особенности изотопного состава ксенона в них. В хондрите Ефремозка ксенона существенно больше, тогда как изотопное отношение Хе/ Хе в Allende и Грозней значительно выше. Это показало, что радиогенный 12ЭХе сильно маскируется другим компонентом - захваченным ксеноном, который представляет собой главную часть ксенона протопланетного облака-солнечный ксенон. Для корректного внесения поправки на захваченный компонент, необходимый во всех по-
1 ?я
следующих расчетах концентрации лХе, мы определили изотопный состав солнечного ксенона в тех же условиях эксперимента, что и при исследовании метеоритов. Изучены пробы грунта, доставленного автоматическими межпланетными станциями "Луна-16, 20, 24". Подвергаясь в течение длительного времени воздействию солнечного ветра, частицы лунного грунта содержат в поверхностных слоях солнечный ксенон, "вбитый" в них в виде ускоренных ионов. Чем больше удельная поверхность частиц, тем выше концентрация солнечного ксенона. Следовательно, экстраполяция на обратную концентрацию 1/130Хе=0, т.е. при условии "бесконечно- большой" концентрации солнечного ксенона, позволила найти изотопное от-
■j 1 ^П
ношение ""Хе/ Хе в нем. Это дало зозмс:-:нссть рассчитать
1 ?я
концентрацию радиогенного Хе во всех газовых фракциях.
Кривые выделения радиогенного 125Хе (рис.3) показывают, что как в валовых пробах, так и в высокотемпературных включениях углистых хсндритов имеются пзгки выделения радиогенного
12°.. n п
"Хе при характерных температурах от 950 до 1ЕССГС, соответствующие выделению ксенона из нефелина, содалита, корунда, шпинели, знстатита, пироксена.
Радиогенный ксенон по разному распределен в трех исследованных хондритах. Во всех трех хондритах гт,ицш два максимума газовыделения (1200-1300°С) и (1400-15CG°C). Но максимум 10С0- 1100°С характерен для Allende и Ефремовны, но не для Грозной.
Наоборот, в Allends есть кизкотемпературрные максю/.умы га-зоЕЫделекия при S00-950°C и, возможно при 5СО-6СС|0С, тогда как з ЕфремоЕке и в Грозной их нет.
Меэду тем петрографические исследования показали, что хсн-дрит Alienes больше затронут метаморфический изменениями, чем Ефрамонкз.Следовательно возникает сомнение в правильности обычного предположен::.«, о решающем влиянии процессов метаморфизма и
метасоматоза в родительских телах метеоритов на вычисляемые
12°
значения формационного интерзала по радиогенному Хе.
Скорее минеральные фазы углистых хондгитов хранят изотсп-
1 9Q ПО ~
ную "память" в форме отношения Хе/ Хе ;: концентрации радп-1 2 е"
огенного ле об их доаккреционней истории.
Об этем свидетельствуют и результаты исследования Кг из Се-лых включений в хондрите Ефремовна. Он отличается от обычного захваченного солнечного криптона избытком изотопов образующихся пси реакциях расщэплокия под действием космического излучения h0Kr и Однако труднообъяснимый избыток й'5Кг и дефицит 8лКг свидетельствует о тем, что это аномальный космогенкай
КРИПТОН, СбСОЗС225!ЗИЙСЯ в :шых услоЕиях облучений, возможно до
124..
аккреции. цри от^гиге значительная часть .<„э выделяется вместе с этим кр:гггтснсм. Об очень высокой температуре образования белых включений говорит такяе максдаалъно высокое ксенон-крзпт-тсноесэ отношение в них.
Рнс.З Кинетика «долетая ,123Хе из хоадрктов C3V.
Мало того, минералы входящие з состав исследованных углистых хондритов, в общем случае ЕооОще не сингенетичны и представляют совериенно разные фазы эволюции вещества. В исследованных углистых хондритах нами идентифицированы по изотопному составу досслнечные минеральные частицы возникшие еде до первых микералоз тгротопланетного облака. В досолнечных минеральных фазах, выделенных в секторе космохкмии из метеоритов методом селективного растворения в кислотах, содержатся продеты нуклеосинтеза в звездах разного типа, отличзххдиеся по изотопному составу от среднего изотопного состава ксенона углистых хсндри-тов, солнечного ксенона и ксенона атмосферы Земли. Значительная доля радиогенного 1й^Хе скоррелирована с выделяется при термическом отжиге вместе с избыточны;,'. 1ооХе, т.е. находится, видимо, в той же дссолнечной минеральной фазе, иначе сомнительно, чтобы содержащие 1 "^^Хе и 1о^Хе мжералы обладали нэ только сходный! кривыми выделения, но и одинаковой устойчивостью к х;:м;г«ск:м лабораторным воздействиям. Учитывая сложности, зознккзюскз из-за присутствия в углистых хондритах ОЗУ дссол-нечного ведества, на следующем этапе "саботы мы исследовал;: 12 обыкновенных хондритов, относящиеся к петрологически.'. т:п:ам от 13 до 15, 1X3, 1X5. В них гораздо меньше захваченных первичных газсв солнечного происхождения, чем в углистых хсндритах. Наиболее простое объяснение этого состоит в том, что метеориты ЬЗ-15 типов были прогреты в условиях низкого давления до 400- 950°С. При исследовании обыкновенных хондритов как объектов для иод-ксексновой изотопной кссмохрокслогии мы поставили целью ответить на два зспроса. Во-первых, как мсжэт повлиять теЕ'Мическ'.гй метаморфизм на родительских телах па иод-ксеноно-зую изотопную систему обыкновенных хсндгитсв?
1 93
При всем многообразии кинетики выделения ' лэ радиогенного из исследовгккых хондритоз (рис.4) мы смогли впервые выявить глд с&аях заксномегностой: паевая закономерность - нл в. одном ::з исследованных метеоритов не наблюдается про:г;Л кнне--
отхиге обыкновенных хондритов.
телям '^Хе. Вторая выявленная нами впервые закономерность-по
мере уменьшения обшей концентрат"; высокотемпературный
пж смедается в область все более высокой температуры'. Это мо-jso объяснить тек, что во всех метеоритах изначально присутствовал ^'ле вс всех минеральных фазах-значктельное количество в гпгзкотеулератлзных и меньше в высокотемпературных. Эксперименты пс термическому откигу показали, что миграция ле происходит по закону мономолекулярной реакции 1-ого порядка. Благодаря экспоненциальной температурной зависимости какдая из моральных фаз метеорита способна отдавать радиогенный ^Хе только после достижения некоторой "пороговой" температуры. По
1 OQ
мере прогрева метеорита в естественных условиях Хе терялся из низкотемпературных фракций, но при этом сохранялся в високо-
Тоетъя установленная закономерность з кинетике выделения
* ^
'""XerCiT. из исследованных обыкновенных хондритсз проявлена в его параметрах ?т;гргцпи. для оценка этих параметров допустимо представить каждую кргзув выделения ксенона как суперпозиция совероенно негавнс;екх пкксв сксрости выделения из отдельных минеральных фаз ;р::с.с). Пользуясь формализмом монсмолекуляр-чой хим:г-:ес-:ой рзняск:: 1-ого порядка мы рассчитал;; значения онерг;::; актиг?1Д:л 7 частотного .множителя KQ для какого шпсз на зцделе-Ч'.я каждого аз исследованных обскно-
I! г'.м
хскдснтсз. Пои этом впервые была найдена количественная соясь ьнгсг;я екг/^сгз» ваделен::?. ,2sXe„. с частотны!,; мкокитэ-
рсЫ
лам и те-.сратурсй прогрева.
Используя полученные экспгрдозясальше данные энергии екти-r".inr.f / частотного х:-;с?з:теля, t.11 смсгли оценить дола потерянко-го "'"Хоч.,.. при агдг.с-:ой температуре или, наоборот оцгнкть ту
<1 иХе/<И .цел .3. 20-
•-экспериментальные о-экстрополирэаные 1
1п1п Хе,/ Хе
3 I
К.-1.2ж10 сек
1/ГК
11.1 гтттг; г 111! I), |,, 111 >м ч I
Рис.5 Пример расчета энергии акти-ваши Е и частотного фактора К0 по _J результатам лабораторного термичес- | кого отжига хондрита Ставрополь.
1/Т*к
Хе/ Хе„
13!Хе/иаХев
Рис.6 Зависимость сохранности
ле^ от температура и длительности* прогрева: а-хснлрит 14- Са- 00 ратов, 0-хондрлт 15-5 Царе:;. 1
температуру, при которой при термическом воздействии заданной детальности могла уйти из метеосита та ил: иная доля ^"Хе,,,,,
включая и полнуг потерю метеоритом 12°ХеГ1„п.
1 ' ■
Устойчивость Хе в хондгите 14 Саратоз такоЕа, что из рад
низко и среднетешергтурных фаз радиогенный 129Хе целиком миг-р;грует за 100 млн. лет при 650°С. Но высокотемпературные фазы при этом сохраняют полностью свой радиогенный 129Хе, если температура не превышает 850°С. Стоит ей повыситься до 550°С, как из гысокотэмпературнкх минеральных фаз мигрирует заметная доля Хе (рис.ба).
Подерг:» кривее были построены для всех исследованных хон-дритов.
Второй вопрос, на который необходимо было найти ответ при сцезке обыкновенных хендрктов как материала для под-ксеноновой изотопной космохропслогии: насколько сильно влияют ударные воздействия на сохранность радиогенного ксенона в метеоритах?
Было изучено семь образцов т:сппчного ударно-метаморфкзеван-нсго хондрита с брекпиевидной текстурой 15-6 Царев.
3 хондркте Цорс-з обнаружен ряд специфических особенностей: концентрат? ксенона и других хэзез сильно варьирует и в алн-квотах одного образна моуе? отличаться в 10 раз; злечэктннб соотношения благосоднгсх газов варьируют з 2-3 раза; кзотешые отношения ■'^Тл/ варьируют в алхквотЕХ ка 20-302; в сравнен:::: с хендрнт." того ке петрологического типа 15 Хмелевка и Еленоькэ высокотемпературные максимума при термическом отгкге сдвинуты в сторожу более высоких температур.
Вез о-ти факт:: св::дэтельствуют о потере существенной доли
благородных газоз при ударном нагреве, различной в разных частях метеорита.
По миграционным характеристикам ксенона, найденным из кри-еой газовыделекия, была рассчитана зависимость коэффициента сохранности ксенона от длительности и температуры термического воздействия. В течение 10 тыс.лет ксенон высокотемпературных фаз мокет сохраняться полностью при 11С0°С, средне температурных фаз на S5 % при 1000°С и ниже. Учитывая, что на долю высокотемпературных фаз в хондрите Царев приходится более SOS
ipq ioq
Хе, дане при сильном ударном воздействии Хврап сохранился почти полностью. Однако из низкотемпературных фаз большая часть ксенона мигрировала, (рис.66).
С учетом подученных данных о распределении 1~~Хе по минеральным фазам и о прочности удержания его з кристаллической структуре мозсно было приступить к определению формационных интервалов метеоритов.
Глава 2-я. В ней представлены способы расчета, поправки вводимые при расчете, диапазон относительного интервала формирования вещества обыкновенных хондритов.
Первый и:эг при обработке полученных донных состоял в выяв-
11
леки сбдей закономерности вариаций Хе., / Хе, отношения при отжиге •
Приняв в первом приближении, что изотопные отношения в зах-
1 TCi 1 1П 1 ?Q 1 on
Еаченном ксеноне Хе/ Хе и ^Хе/ Хе близки солнечным,
■129 i то ,
мы рассчитали избыточные концентрации хе и хе и условно приняли их за концентрацию радиогенного и индуцированного в реакторе изотопов и 125Хе, соотвйтстзоккз. Бали внос«-
ны поправки на спаллогеннне компоненты во вое изотопы, поскольку во всех изученных хондритах соотношение легких, типичных при
•0> 1 ОС ПГ|
спалллшя изотопов —Хе, Хе, Хе было нормальным. Ке было необходимости в поддавках на ксенон деления тепловым: и
" 1 ОО
-""и бысттнк:: нейтоснами, т.к. в нем отсутствует как Хе, так и 130Х5.
Во всех исследованных хондритах была тщательно изучена кон-1.
центрация ле еде до облучения в реакторе. Это связано с тем, что при. взаимодействии нейтронов при космическом облучении с ядрами иода с ни могут генерировать 123Хе. В зависимости от глубины нахождения образца в родительском теле метеорита поток
1 УЯ
нейтронов может образовывать такое количество Хе, которое
128*,
недопустимо игнорировать в расчетах, где используется ле,
наведенный в оеач^све.
В обыкновенных хондритах Царев, Еленовка, Саратов, Жигай-
ловка, Никольское, гласный Угол не было найдено призкакоз из-1?=1
бытка Хе. Однако при анализе хондритов тип Ьо Кулешовка, Бахардок и Ставрополь обнаружился избыточный 123Хе.
При ступенчатом отжиге в хондрите Бахардок и1 особенно з Ставрополе избыток был неожиданно гигантским, ранее никем не наблюдавшемся: изотопное отношение 128Хе/130Хе достигло величины 8,7 вместо нормальной 0,47, т.е. избыток 160055. Поэтому хондриты Кулешовка и Бахардок были исключены из дальнейших исследований, а метеорит Ставрополь был облучен в реакторе для изучения влияния ггр::родного нейтронно-индущфованного ЧСе при изотопном датировании иод-ксеноновым методом вместе с другими хондритами.
В ходе отжига хондиитов при низкой температуре '~5Хег/1''8Хе*
г1
отношение мало (рис.7), что указывает на потери некоторой доли радиогенного !ЙЭХе в течение космической истории метеоритов. По мере повышения температуры возникает своеобразное плато, соответствующее не искаженным потеря;.® ксенона значениям
шхер/шхе-
MXep/,:,Xe'
JlOöO'
Sjurbole L4
ХешД
11 со*
jj 10со* 'eco-
Ccpomoô
"Хе Л
Fv.c.7 Изменение "/--гсп:::
гвоюлгл ':9Xä_/1MXi
термическом стайте мзтесригов SjLirccle л Сар
128Хе/130Хе 129V.
0.00 0 0+ О 04 0.12 0 18 0.2Э
130Хе/129Хе
I c9v- т l2ov
'■.v.,. j- i¿"r'v- ltSvp i ,¿vxe °Xe
-рад
Рис.8 Изэхрог-ы xcKzpjjTa L4 .
12SXe/l30Xe /lOOTOiTiue (jímzj-?}*",'..! ь хсядри'
1100 - 12CC
600*
0.1 -S
600
1~5ХЭр/12~ле*. Аналогичные данные получены и для других исследованных метеоритов. Поэтому дальнейшие расчеты были проведены
только с высокотемпературные: фракц;:я;.:и гаэов.
Использованы дез метода расчета формащюнного кнтерзала,
поразному учитывающие захваченный Хе и соотношение кода и рз-
- ч
днсгекного Хе в метеоритах (рис.8). Величины, заключенные в квадратные скобки для всех высокотемпературных фраксй: кагкдого метеорита являются константа;«. По тангенсу угла наклона (в первом варианте) или по величине отрезка, отсекаемого на оси ординат (во втором варианте) были найдены величина изотопного
1 90 " л ' ^
отношения ).9_/ 'Хе . Аналогичным образом определили ЭТО ОТ-кслекие и для других образцов. Разброс точек на изохроне сказался кеньгкм при расчете по первом варианту.
По соотношении найденных в образцах и в хокдрите стандарте (Бюрбсле) изотопных отношений ксенона рассчитаны относительные £сривцксннкв интервалы. Как и окидалось для хондрита Ставрополь, в котором ранее мы обнгрукил! гигантский избыток Г.рИрОДНСГЗ 1ШДуЩ1рОВ£КНОГО прямолшгейннх зависимостей
не получилось (рис. 9).
Но и прямолинейные зависимости интерпретировать не столь поосто: если радиогенный '""'Хе к нейтронно-индуцированный 1^®Хе* выделяются из одного и того же высокотемпературного минерала, соотношение их долено быть одинаково, поскольку соотношение захваченного ксенона и иода з структуре высокотемпературного минерала вряд ли варьирует.
Для выявления природы изохронных зависимостей мы провели специальные эксперименты проанализировали ксенон, выделявшийся при отжиге минеральных фракций, приготовленных в секторе космохимии из хондрита Царев методам: селективного растворения.
Оказалось, (рис.10) кривая кинетики выделения 1*^Хе радиогенного из валовых проб на самом деле представляет собой суперпозицию кинетических кривых для отдельных одновозрастных минеральных фаз - пироксена, плагиоклаза, хромита, органических полимеров. Поскольку соотношение иод-ксенон в них разное, получается большой диапазон вариашсй изотопных отношений ксенона при
*ро»ша б 1р<мм*п. осхоничгсни«
400 еоо 1^0 1еоо
Рис.10 Кинетика выделения 129
отжиге, приводящей к возникновению изохрон. Они относятся не к метеориту в целом, а содержат информацию об истории именно высокотемпературных фаз.
В таблице представлены данные как
0 величине дг так и о доли нейтрон-
1 2 Я. *
ко-индуцированнсго Ае , скоррели-129-^
рованного с —Хе,. т.е. о параметре,
| показывающем какая часть радиогенно-129
го Хе связана с иодом, присутствующим в высокотемпературных фракциях данного метеорита. Видно, что на высокотемпературные Фракцил приходится преобладающая часть радиогенного
1 29
Хвр т.е.операция по отбрасыванию данных по низкотемпературным фракци-
ям не вносит существенных искажений.
Расчет величины Дг эквивалентен определению изотопного отношения
129 127
( I/ 1)0 в момент закрытия изотопной иод-ксеноновсй системы в минеральной фазе метеорита. 3 исследовак-
1 рп* 1 07
шх хондритах С I/ 1)0 варьируют от 0,84 до 1,73, а вычисленные по ним значения № от +6,4 до -11 млн.лет.
Глава 4-я заключение, з которой подводятся итоги работы. В исследованных обыкновенных (13-16, ХЪЗ, ЬЬб)
и углистых (СЗУ) хондритах,вероятно,
129
происходил захват радиоактивного I с последующим его распадом 1п в минералах метеоритов.
Данные о кинетшче выделения
129
Хе.
Хеэ из минеральных фаз из исследованных метеоритов свиде-хондрита 15-5 Царев. тельствуют, что процесс миграции Хе
с:разец 4:, м.--. * ----- ХУ.- еаннэго 1 . °С '29т '■^Ч'о МЭо
= :\_гЬо1е 04 5",4 . 1С53-! 6Х «1 .39 6.54
; 7 а ьз •=,2 75.1 о.ез
Сгггтоз 1100-16Х 1 ,04
Н;с-:0.1ьсл0б •гх-1б:о 1 ,:з 5.15
Х-У.э.^эрка 05 12СЗ-16Х 1 .33 £.25
\lsfes Ь5-с 65,3 1303-16Х 0,84 5,52
Грсзкея СЗ'.' -0,5 :ззз-1бх ; ,и 5,06
может быть описан формализмом к:шетжи мономолекулярной реакции 1-ого перл-КЗ. ЭТО позволяет получить количественные характерного® интенсивности миграции и ее температурной зависимости: коэффициенты скорости !,с:грзщя: к знерг:с:.
Анализ величин энерг;:и активации кп-ращш Хер и фор:.оы коивых выделения ксенона показывает, что ни в одном из исследованных мзтеоситов нет какой-либо единственной минеральной фазы-носителя 12ЭХер - напротив, присутствуют разнообразные фазы, не являющиеся С1!нгенетичными.
Основными минеральными фазами, содержащими радиогенный 1?/9Хе, являются оливин, пироксен, плагиоклаз (высокотемпературное пики на кривых выделения), троилит, сульфаты, хлориды (относительно низкотемпературные пзки).
Анализ кривых выделения 12ЭХвр и '128Хе* в необлученных и облученных нейтронами в ядерном реакторе метеоритов, а таго::е велгдан энергий активации выделения 1<:;9Хер показывает, что термическое воздействие на метеориты, включал ударные, приводят к общему для всех метеоритов эффекту: в зависимости от силы воздействия концентрация 129Хе в низкотемпературных фазах, способных отдавать Хе при Т< 100СГС, падает, тогда как в высокотемпературных фазах абсолютная концентрация '"^Хе^ не изменяется. Естественно, что соотноще:гпе низко- и высокотемпературного ксенона меняется. Следовательно для корректного определения ¿X могут Сыть использовны данные только для тех минеральных
фаз и фракций газа, которые устойчивы к природным термическим
1
воздействиям, т.е. для фракций Хе , выделяющихся при отжиге при Т> 1000°С.
Диапазон формационных интервалов ¿г для изученных хондри-тов петрологических типов ЬЗ-Ьб, СЗУ варьирует от +6,4 до -11 млн.лет относительно времени начала замкнутости 1-Хе изотопной системы в хондрите 14 В;)игЪо1е.
Однако здесь наши данные, так же как и все другие опубликованные данные вступают в противоречия с представлениями планетологии, "отводящей" на процесс существования протопланетного облака время не более 10 млн.лет, тогда как исследованные нами хондриты дают диапазон Ы до 17 млн.лет, а все вообще исследованные метеориты - 45 млн.лет. Противоречия с астрофизическими данными, предусматривающими более короткую временную шкалу эволюции, требует специального исследования.
1?о 1Р7
Вычисленные значения ( I/ 1)0 и Д1 в исследованных хон-дритах предопределяет три различные возможности:
а) в момент прекращения поступления продуктов нуклеосинтеза во всех частях поотопланегного газопылевого облака первично 1?7
ное изотопное отношение (1/1)„„ было одним и тем же;
1?ч 1?7
наблюдаемые вариации первичного отношения ( I/ 1)0 вызваны разным Бременем закрытия 1-Хе изотопных систем метеоритов, т.е. М имеет физический смысл.
б) в момент прекращения нуклеосинтеза первичное изотопное '
11Рт
отношение ( было разным в различных частях прото-
планетного облака, откуда поступил материал исследованных хон-дритов; изотопные 1-Хе системы минеральных фаз хондритов стали замкнуты™ системами одновременно; рассчитанные "формацион-ные интервалы" дг в этом случае фиктивны;
в) третья возможность предусматривает и неоднородность первичного изотопного состава иода и разновременность образования минеральных фаз хондритоз; и в этом случае Л г не имеет приписываемого ему смысла.
1?Я 1?7
Учитывая, что наряду с отношением ( I/ 1)0 варьирует как мы обнаружили, и первичное (129Хе/130Хе)о изотопное отношение, что имеется корреляция (таб.) между первичным изотопным
отношением ксенона и АХ (т.е. и первичным изотопным отношением иода), нам представляются более вероятными не случайные флуктуации изотопного состава нуклеогекетического изотопного отношения ( " I/ I)u„ в протопланетном облаке, а постепенное изменение изотопного состава иода (1cSI/ I). к ксенона 129 13П- 0 1?я-
( Хе/ as) в облаке за счет распада радиоактивного '"I.
Следовательно, At имеет реальный космохронологический с;,мел.
Выводы формулируют защищаемые полнения. 1 .Разработанная методика выделения и изотопного анализа гакро-
-14—14
количеств (10 - 10 г) ксенона и других благородных газов, а также нейтронко-гадукционный метод определения иода (Ю-9-10 г) обеспечивают получение правильных значений относительного формацнекного интервала углистых и обыкновенных хондритов с наиболее вероятной абсолютной погрешностью ± 0,2 млн.лет.
2.Благодаря экспоненциальной зависимости сохранности радпоген-'
1
ного ксенона ~-'Хе от температуры несмотря на миграцию его из низкотемпературных кзеральных фаз в ходе метаморфизма родительских тел метеоритов, иод-ксеноновая изотопная система в высокотемпературных фазах может сохраниться, и следовательно, изотопная нод-ксенснозая космохронология обыкновенных хондритов может быть реализована только на высокотемпературных фазах. Ки валовые пробы, ки низкотемпературные фазы для этого не пригодны.
3.Ударные воздействия, сопровождавшиеся кратковременным прогревом до высокой температуры, не затрагивал:! сушественным образом иод-коеноновуп систему высокоте;лтера','тожх мжерэлышх фаз, приводя при этом к потерям радисгекнсго """Хз из 1п:зко-температуркых фаз. Удаоно-метаморфизсзанкые обыкновенные хон-дриты могут быть использованы з нод-ксононссой космохронолопгл.
4.Формацпо?:ныК интервал изучешшх обыкновенных хондритов Ракиты 13, Саратов L-, Школьское L4-5, Хмелевка L5, Царев L5-6 и углистого хендрита C3V Грозная охватывают время от 11 млн.лет ранее и 6,4 млн. лет позже хондрита BJurbole L4, что отражает историю не самих метеоритов, а входящих в их состав высокотемпературных минеральных .фаз.
Работы, опубликованные по теме диссертации:
1. Шуколюкоз ¡O.A., Данг Бу Минь, Симоновский В.М., Фугзан М.М., Назаров М.А., Коржа М.'Л. 'Лзотопы ксенона и криптона в Са-А1 включениях и з валовой пробе углистого хондрита Ефремовка. Геохимия,1983, 7, с.1029-1043.
2. Шуколюкоз Ю.А., Данг Ву Минь, Колесов Г.М., Фугзан И.М., Иванова H.A. Относительный интервал обшзозания вещества некото-
1 1 PQ *
рых хондритов L по данным "1-'"Хе метода. Геохимия, 1S85, 9, с.1235-1249.
3. Шукол-оков Ю.А., Данг Ву-Минь, Симоновский В.И., Фугзан М.М. Об особенностях изотопного состава ксенона в хондрите Саратов (L4), ЕленоЕка (L5), Кигайловка (LL6). Геохимия, 1983, 4 с.614-622.
4. Шуколхков Ю.А., Данг Ву Минь, Лазрухина А.К., Фисекко A.B., Семенова Л.Н., Симоновский В.И., Фугзан М.М..Мельникова Л.Н. Вариации изотопного состава ксенона при селективном растворении и термическом отжиге вещества хондрита Царев. Геохимия, 1982, 10, с.1379-1389.
5. Шуколюкоз ¡O.A., Данг Бу Минь, Симоновский В.И., Фугзан М.М., Мигдисоза л.о., Заславская К.И. Изотопные исследования благородных газов из метеорита Царев и некоторых проб лунного грунта. Геохимия, 1982, 8, с.1078-1092.
jtyi'
Заказ 158 Тирак ICO Формат 60x90/15 Объем 1,0 уч.-изд.л.
Издательство "Нефть и газ" при ГАНГ им. Л.М.Губкина
- Фугзан, Мира Миннигалимовна
- кандидата химических наук
- Москва, 1992
- ВАК 04.00.02