Бесплатный автореферат и диссертация по биологии на тему

Диффузионно контролируемый перенос малой примеси в гетерогенных природных средах

ВАК РФ 03.00.16, Экология

Автореферат диссертации по теме "Диффузионно контролируемый перенос малой примеси в гетерогенных природных средах"

На правах рукописи

РГВ од

1 7 янр -нор!

лк-

Давыдов Вадим Борисович

■у

ДИФФУЗИОННО КОНТРОЛИРУЕМЫЙ ПЕРЕНОС МАЛОЙ ПРИМЕСИ В ГЕТЕРОГЕННЫХ ПРИГОДНЫХ СРЕДАХ

Специальность 03.00.16 - "Экология"

Автореф ерат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Екатеринбург - 2000

Работа выполнена в Институте промышленнойэкологииУральского отделения Российской Академии наук

Научный руководитель

Лауреат Государственной премии РФ,

доктор ф изико-м атем атических наук, проф ессор Чуканов В .Н. Научный консультант

кандидат физико-м атем атических наук Коробицын Б. А. Официальные оппоненты:

доктор ф изико-м атем атических наук, проф ессор Соболев А .Б. кандидат ф изико-м атем атических наук, доцент Литовский В .В .

Ведущая организация

Институт Геофизики Уральского отделения Российской академии наук

Защита состоится " " " 2000 г.в часов на

заседании диссертационного совета К 200.77.01 в Институте пром ы шленной экологии У рО РАН по адресу: 620219, г.Екатеринбург, ул. Софьи Ковалевской, 20а.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института пром ышленной экологии УрО РАН.

Г' о л

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Загрязнение воздуха, воды и почв в промышленных центрах и крупных городах представляет в настоящее время серьезную угрозу. В связи с этим проблема адекватного прогнозирования процессов миграции загрязнений (в том числе радиоактивных) в различных средах приобретает особую актуальность как для экспертизы применяемых технологий, так и для оценки последствий техногенных аварий. Среды, в которых происходит процесс миграции, обычно обладают широким спектром характерных пространственных и временных масштабов. Поэтому особую ценность представляют аналитические модели, позволяющие, из широкого набора внешних параметров выявить наиболее значимые комплексы и построить иерархию времен релаксации исследуемой системы.

В настоящее время аналитические подходы моделирования переноса малой примеси в природных средах обычно опираются на уравнение типа конвективной диффузии. При этом параметры модели считаются эффективными характеризующими среду в целом. Такой подход оправдан при рассмотрении миграции в газе или жидкости, поскольку для них скорости переноса велики, и можно считать, что различные фазы (подсистемы) ведут себя квазиравновесно. Реальные твердые тела состоят из квазигомогенных блоков (зерен) которые граничат между собой посредством фазы (границы зерен) со свойствами резко отличными от свойств зерен. Исследования, проводимые как в нашей стране, так и за рубежом показывают, что границы зерен можно рассматривать как фазу с размерностью меньшей чем объемная. При этом макроскопический перенос определяется, в основном, свойствами границ зерен и задача моделирования переноса не сводится к гомогенной. Поэтому

аналитическое описание гетерогеннойзернограничнойдиф фузии становится актуальным.

Основной целью настоящей диссертационной работы является из у че ние з аконом ерностей м иг рации м алой прим еси в конденсировании х средах при наличии сильного зернограничного переноса.

Задачи исследования:

1. Пвстроить аналитический м етод решения з адачиоз ернограничной диффузии. Выявить области в которых специфика зернограничной диф фузии проявляется наиболее сильно и найти ком плексы параметров, определяющие положение границ между ними. Построить асимптотические разложения в этих областях.

2. Исследовать процесс выделения загрязненийиз бипористойсреды при наличии внутреннего источника (на примере выделения изотопов радона).

3. Исследовать процесс переноса м алой прим еси русловым транспортом (на примере залпового загрязнения рекиТеча).

4. Проанализировать способы определения параметров зернограничной диффузии по экспериментальным данным.

Основны е результаты, выносимые на защиту.

1. Получены аналитические решения нестационарной задачи о з ернограничной диф ф у з ии. О пределе ны областиз начений парам етров,в которых вклад зернограничной диф фузии является определяющим. Показано,что положение границы м ежду областям и определяется одним безразмерным комплексом парам етров. Получены асимптотические разложения справедливые в этих областях.

2.На основе зернограничного подхода построена и проанализирована оригинальная модель выделения загрязнений из

бипористой среды. Получены и проанализированы закономерности накопления загрязнений во внешней среде.

3. Построена простая аналитическая м одель переноса м алойприм еси русловым транспортом. По имеющимся экспериментальным данным определены параметры модели для реки Теча.

4.Построены удобные асимптотические разложения для определения параметровзернограничнойдиффузии.Установлены связи м ежду наблюдаем ы м и эксперим ентально величинам и. Предложены способы организации зернограничного эксперимента.

Научная новизна:

1. Впервые аналитически описано положение границы м ежду различным и кинетическим и режимам и в задаче о зернограничной диффузии.

2. В первые построены единыеддяразличныхкинетических режимов асимптотические разложения.

3. Создана оригинальная модель переноса м алойприм есирусловым транспортом.

4.Создана оригинальная модель выделения загрязнений из бипористой среды.

Практическая значимость работы заключается в:

1. Прим еним ости раз работанны х м оделей и м етодик при описании диффузии по границам зерен и фаз.

2. Использовании найденных соотношенийм ежду эксперим ентально наблюдаемыми величинами для упорядочения постановки зернограничного эксперимента и обработки его результатов.

3. Использовании найденных эмпирических констант для описания руслового транспорта рек имеющих сходные с рекой Теча гидрогеологические параметры.

Апробация работ:

Результаты диссертационнойработы докладывались и обсуждались на М ежду народной конф еренцииБ1М АТ-96 (bitemational conference on diffusion in materials, 1996, August 5-9, Nordkirchen, Germany),

на Шм ежду народной конф еренции М АПЭ К-96 (М атем атические проблемы экологии, 1996, Новосибирск),

на УШм ежду народном сим позиуме У РАЛ-2000 (Урал атом ный, Урал промышленный, 2000, 15-21 мая, Пермь-М осква).

Публикации:

Пом атериалам диссертации опубликовано 5 научных работ, в том числе 2 за рубежом .

Структура и объём работы :

Диссертация состоит из введения,пятиглав,заключения исписка литературы, изложенных на 97 страницах машинописного текста, содержит 12рисунков, Ютаблицисписокцитированнойлитературы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Глава 1. Моделииспользуем ые при описаниизернограничнойдиффузии

В первой главе рассм атриваются основны е м одели, используем ы е при описании явления зернограничнойдиф ф уз ии. Я вление ускоренной диффузии по границам зеренифаз известно достаточно давно.Вместе с тем,адекватное м атем атическоеописание процессов взаим одействия ф аз наталкивается на ряд трудностей. Из спектра применяемых моделей наиболее проработаннойиимеющейясныйф из ическийсмысл входящих в нее парам етров является м одель Фишера в редакцииГиббса.Основные постулаты этой модели сводятся к следующим. Граница зерна

6

моделируется безразмерной в поперечном направлении плоскостью. При этом считается, что внутри этой новой ф азы также справедливо диффузионнойуравнение с коэффициентом диффузииОь.Предполагается также, что он нам ного больше коэф ф ициента диф ф у з ии в остальном объем е. Этой модельной границе зерна приписывается физическая толщина §так, что интенсивность переноса вдоль границы зерна становится пропорциональны произведению бО^которое,вообще говоря, не мало. Нам атем этической границе объем нойфазы (зерна)и двумерной фазы (граница з ерна)считаются непрерывным ипотокимигранта, а его концентрация может быть разрывной.

В настоящее время для данной модели общепринято выделять три кинетических режима. Кинетика типа С соответствует таким временам течения процесса диф ф уз ии, при которых проникновение м игранта вглубь образца проистекает исключительно вдоль границзерен.Концентрация в объем ной ф азе (при отсутствии внутри нее источников м игранта) практически равна нулю. Кинетика типа В соответствует временам течения процесса при которых количество накопленного в объем нойф азе мигранта уже значительного все еще можно пренебречь поступлением м игранта через объем ную ф азу. К инетика типа А соответствует большим врем енам. В этом случае прям ая диффузия в объем нойф азе дает существенный вклад и особенности ускоренного переноса по границам зерен затушевываются.

Таким образом,для эксперим ентальногоопределения парам етров зернограничной диф фузии наиболее приемлемым иявляются В иС кинетические режим ы. В последующих главах рассм атриваются з аконом ерностизернограничной кинетики, в основном, им енно в этих режимах.

Глава 2. Решение задачи о зернограничной диффузии в модели Фишера-Гиббса

Описанная выше модель известна достаточно давно. Однако до сих пор не существует удобного простого решения, работающего ив В ив С режим е. В даннойглаве приведено исследование свойств модели Фишера-Гиббса в "В-С" режимах для различных начальных условий.

Пусть на поверхности м атериала с зернограничной структурой (<£= О)находится источник дифф уз анта. Будем считать, что законы диффузии выполняются какв фазе "у",так ив фазе "Ь". Пусть Букоэффициент объем ной дифф уз ии в ф азе " у",а Бь-в фазе "Ь". Будем считать, что размеры зерен(Ь)достаточновеликиимногобольшеширины границы между ними(5).Будем считать,чтодиффузионныйпотокнепрерывенна границе раздела фаз, а локальная концентрация С терпит разрыв, описываем ый сегрегационным фактором 8. Анализ будем вести параллельно для двух типов источников -стационарного иимпульсного.В этих предположениях исходная систем а уравнений будет им еть вид:

51 * ЗУ2 * Ж2 ' , 5СЬ_П з2сь а2сь.'

с соответствующим и начальным и и граничными условиями.

Далее в даннойглаве методом интегральныхпреобразованийдля наблюдаемых м ом ентов распределения концентрации строятся формальные образы концентраций мигранта для объемной и зернограничной фаз. Затем по этим образам находятся образы наблюдаемых в экспериментах моментов.

Дальнейший проводим ый в данной главе анализ учитывает специф ику "В -С " режим ов. Для этих режим ов строятся обратные

преобразования. Результаты с точностью до экспоненциально малых членов имеют вид:

Чрр = + 51яп(п - а)^ + ^ + 717 =

-1 +

имо;

.г^г

вЬ(0 )

с 1 » и, ч /а3*1 11 , г Д

где Г = -Аге11(а); а = —г-; g = -(an + a -1); а

3

Д-1

4А3

г = БеД; £ = Д = ^»1; Б =

гран. "Ь-у"

Логарифмы концентраций и их тангенс угла наклона в координатах {Ъ, 1п(С)). Символ "С" означает усреднение в слое перпендикулярном границе зерна.

д2 2ссп(ирр +1)-{и

рр/ сс

1п(С) = —- ■ г

51п(С)

аи

1

__х Црр +1

дЪ " 2Д ирр

Краевой угол.

ССл/п

+...

"рр+1

>/л ирр(ирр-(а-1))

Доли вещества в разных фазах.

ПТь -Мь

т м

ту

ш м

■*рр/ У"рр

ап,"рр дрр)НиРР

кр+1)2

п =

Многоточия означают малые по сравнению с основными членами поправки. Формулы справедливы в области

х=-Д=»1,Д = -^»1 . ^ Б,

то есть как для "В", так и для "С" режимов.

Далее в работе показывается, что поведение решений в "В-С" режимах практически полностью определяется поведением единственного параметра п.

В зависимости от величины этого параметра полученные общие для "В-С" режимов решения могут быть дополнительно упрощены. Вид локальных (в зависимости от величины параметра п) разложений для В и С режимов приводится в Таблице 1.

Таблица 1.

Вид асимптотических разложений в различных кинетических режимах

Вид момента 2 2 Значение п = —— при х»1: Д»1 4Д

п«1 П»1

Точка перевала, ирр = 2& х ХГ /, 2Д-(1 + -

Краевой угол, »8(4/) = 2 1 , 1

И'3 1 з(»Г (Д-1ГЧ

Логарифм концентраций, 1п(С) = 3 х4/3 ( 4 1 4г2,3[ 3(хг)2/3 + 4Д и „д3/2 1 + 4-+ ••• хг V

Тангенс угла наклона логарифма концен- 51п(С) трации, —= дк х1/3 т2/3 Г, 2 1 V 3(хгГ3 + X ~2Д Г, ,д3/2 1 + 2-+ ••• хг ч

Доли вещества в разных фазах

"1Ь = Мь = ш М 4Д , и3'2 1-4-+ ■•• хг

гпу _ Му _ ш М 4Д 4-+ ••• хг

Из предыдущего анализа следует, что зависимость логарифма концентрации от координаты Ъ в первом приближении определяется выражением вида:

1п(С) ~ Сот! +■■■. При этом значение X. меняется от 4/3 в "В" режиме (п «Зл/З) до 2 в "С" режиме (п >>3л/3). Используя полученные результаты, была рассчитана дифференциальная степень роста логарифма концентрации Х(п):

51п(п)

Вид этой зависимости приведен на Рис. 1.

Далее во второй главе проводится сопоставление полученных решений с известными. Показывается, что известные решения являются частным случаем найденных в данной работе.

Затем проводится сравнение найденного аналитически положения границы между В и С режимами с экспериментальными концентрационными профилями. Показывается полное соответствие положения границы режимов экспериментальным результатам.

Поведение степени роста А.(п) в "В-С" режиме Цп)

1.8 1.6 1.4 1.2

"С" р ежим

п= =3^3

*

"В" ре жим 4Лэ

-4 -2 О

1оёю(п)

Рис. 1.

В конце второй главы оцениваются величины ошибок традиционных экспериментальных методик определения параметров зернограничной диффузии.

Глава 3. Выделение загрязнений из бипористой среды при наличии в ней внутреннего источника.

В предыдущей главе были рассмотрены закономерности диффузионно контролируемой зернограничной миграции внутрь гетерогенной среды. В общем случае рассмотрение кинетики длительного зернограничного выделения из гетерогенной среды приводит к кинетическим режимам1 типа А, в которых не проявляется специфика зернограничного переноса и задача может быть сведена к квазигомогенной с некоторым эффективным коэффициентом диффузии. Ситуация меняется в случае, если выделяющийся компонент является сравнительно короткоживущим. При этом величина обратная постоянной распада выступает как характерный масштаб времени диффузии. В случае, когда характерное время изменения внешних условий намного больше времени диффузии выделение будет происходить квазиравновесно с окружающей средой. В противном случае неучет особенностей зернограничной диффузии может привести к существенным ошибкам.

В данной главе построено зернограничное описание процесса выделения для случая постоянно действующего внутреннего источника. Анализ проведен для случаев выделения в неограниченное пространство, квазиравновесного выделения в замкнутый объем и выделения при нестационарных (периодических) внешних условиях. Результаты формального анализа применены для описания выделения радиоактивных изотопов радона - 222Ил и 220Кп - играющих важную роль в формировании радиационного фона.

В самом деле, среды типа строительных материалов и почв обладают иерархией пор. Среди них можно выделить транспортные поры по которым осуществляется быстрый "дальний" перенос мигрантов и микропоры по которым происходит локальный перенос мигранта от места выделения до транспортных пор. Таким образом, задача сводится к двухфазной задаче о выделении из бипористой среды, для которой выполняются исходные постулаты модели Фишера-Гиббса. При этом транспортные поры выступают зернограничной фазой, а совокупность микропор - объемной фазой.

Показано, что для нестационарных внешних условий, применяющиеся в настоящее время на практике параметры типа длины диффузии малоинформативны. В случаях, когда возможно квазигомогенное описание процесса выделения, построены связи эффективных коэффициентов диффузии с микропараметрами задачи.

В конце третьей главы обсуждаются способы определения микропараметров задачи.

Глава 4. Перенос малой примеси русловым транспортом (на примере реки Теча)

В предыдущих главах был рассмотрен диффузионно контролируемый перенос вдоль протяженных нарушений структуры, каковыми являются границы зерен. При переходе на более крупный масштаб рассмотрения процессов переноса определяющее влияние оказывает конвективная составляющая, которая и рассматривается в данной главе. Характерным примером крупномасштабного нарушения структуры является русло реки. Для малых рек и значительных масштабов усреднения русловый транспорт можно свести к одномерной задаче переноса и отождествить ее с зернограничной фазой. При этом

окружающие реку среды можно рассматривать как объемную фазу. Таким образом, задача о миграции загрязнений под действием руслового транспорта для малой реки сводится к задаче типа зернограничной с конвективным механизмом зернограничного переноса.

В качестве модельной реки была выбрана река Теча, которая оказалась в катастрофическом положении из-за сильного загрязнения долгоживущими радионуклидами 908г и '"Се. Основные требования, предъявляемые к модели, были следующие. Во-первых, модель должна адекватно описывать основные процессы переноса. Во-вторых, модель должна обходиться малым количеством исходных данных. В-третьих, модель должна допускать аналитическое исследование. Последнее обстоятельство немаловажно при калибровке модели по малому количеству исходных данных.

Модель основана на совместной системе дифференциальных уравнений переноса малой примеси русловым транспортом и взаимообмена загрязнениями между водой и поймой. Исходная система уравнений аналитически разрешена относительно потока загрязнений как функции времени (лет) и координаты створа (км) и содержит несколько эмпирических констант, которые были найдены по имеющимся экспериментальным данным. Независимые калибровки модели для различных створов реки Теча показали самосогласованность ее предсказаний (эмпирические константы, определяемые для различных створов неплохо коррелируют между собой).

Исходные уравнения были усреднены: по времени на интервале большем одного года; по продольной координате - на интервале большем характерной длины смешения струй; в области активного массобмена вода-пойма - на масштабах превышающих характерные масштабы возникающих при этом процессов. В результате решения была получена функциональная связь потока мигрирующего загрязнителя через створ х,

км от места сброса, - -КхД), Ки/год - с феноменологическими микропараметрами задачи:

А = А(х) =

К к

^та ^ ат

\ 1/2

х \

Л + Кат

[:(х, 0 = ехр(- А2/(В- А.))- ехр(-В1) • А ■ I, (2Мт)кт ,

где и = и(х) - среднемноголетняя скорость течения реки, км/год; X -постоянная распада, Угод; К^, Кта - эмпирические константы модели, 1/год; Г(х) - эмпирическая безразмерная функция координат, учитывающая непостоянство отношения объема подвижной фазы к ограничивающей его площади. Полученные выражения пригодны для калибровки по экспериментальным данным. Калибровка была произведена для двух створов. При вариационном определении констант с целью выяснения границ ошибок их определения были использованы различные процедуры минимизации. Результаты калибровки по временному ряду для створа с.

Зависимость годового потока "°5г (7, Ки/год) от времени от начала выброса (Т, лет) для створов:

с. Муслюмово (78 км)

боо

400

200

\

V ■

\ \\

N 1 V4.

1 > ■V;

■ --- ■

с. Затеченское (237 км)

J

150 100 50 О

6 10 14 18 22 26 30 34 Т

Рис. 2.

26

30

34 Т

минимизация абсолютной ошибки

минимизация относительной ошибки экспериментальные данные

■

Муслюмово представлены на Рис. 2. Сплошная и пунктирная линии на Рис. 2 соответствуют различным способам калибровки. Для сравнения, справа на Рис. 2 по найденным для створа с. Муслюмово эмпирическим константам рассчитаны потки для створа с. Затеченское (устье реки Теча). Там же приведены экспериментальные данные. Таким образом, модель вполне удовлетворительно описывает основные закономерности переноса загрязнений.

Далее в главе анализируются общие особенности поведения временной и координатной зависимостей потока переносимых радионуклидов. Показывается, что при А2 > 2В зависимость J(t, x=const) имеет экстремум. Физически немонотонность зависимости J(t) соответствует вторичному загрязнению из-за вымывания радионуклидов, накопленных в более близких к сечению сброса участках реки. В отличие от зависимости потока от времени, его зависимость от координат всегда имеет экстремум. Приводится связь микропараметров задачи с положениями и скоростями движения координатного и временного экстремумов.

Результаты данной главы могут быть полезны при анализе аналогичных проблем в других регионах, во-первых, как готовые для эмпирической калибровки теоретические зависимости и, во-вторых, как готовые эмпиричсеские константы для рек со сходными гидрогеологическими параметрами.

Глава 5. Способы определения феноменологических параметров модели зернограничной диффузии Фишера-Гиббса

Одной из важных задач при феноменологическом описании природных процессов и прогнозировании их течения является указание путей самосогласованного определения параметров теории по

экспериментальным данным. В наиболее популярной модели з ернограничнойдиф ф уз ии Фишера-Гиббса,таким и ф еном енологическим и парам етрам и являются:

Оу-коэффициент объемной диффузии в основной фазе, Вь-коэффициент диффузии в пограничнойобласти,разделяющей большие блоки основной ф азы,

5 -эффективная ширина пограничной области, Б-сегрегационныйф актор, обусловленный разностью химических потенциалов пограничной и основной ф азы и описывающий скачек концентрации на границе соседних фаз.

Зам етим , что при м оделировании тех или ины х ф изических процессов некоторые (либовсе)из этих параметров могут быть заданы априорно, исходя из каких либо дополнительных модельных представлений. Однако, в общем случае, с точки зрения верификации модели эти параметры необходим оуметь самосогласованно определять по результатам "эксперим ента"-системы наблюдений за искусственно созданны м и либо независим о протекающим и процессам и. В данной главе обсуждаются возможные схемы экспериментальногоопределения парм етров м одели. Кратко рассм отрены основные классические постановкизернограничного эксперим ента. Показаны их возм ожные усовершенствования в связи с полученными в Главе 2 новыми результатам и.

Затем в данной главе рассм атриваются новые возможные схемы эксперим ентов. Для их обоснования решается задача о вторичном переносе запасенного в предварительно загрязненном образце м игранта. Показывается, что соотношение количеств мигранта накопленного в объем ной и з ернограничной ф аз ах является индикатором, поз воляющим независимо определять соотношение 85.

Пусть = где М. и М - количества накопленного

м¥(0

м игранта в ф азах "Ь" и" V" соответственно.Тогда в результате вторичного перераспределения м игранга м еж ду ф аз ам и при отсутствии его внешнего поступления зависимость будет иметь вид:

Л^егГфЬтье^е^фПо) А ^ =-7-ч-7-2-V а = ~ ->

т1?(1-е12ег&(а)|-(ег^(аЛо) Г 555

где т|0-значение ^ при 1 = 0. Показывается, что данная зависим ость является общей для "В-С" режим ов.Далеевглаве анализируются свойства зависимости ^(1), вычисляются частные случаи,соответствующие известным решениям.

Результаты данной главы будут полезны при планировании зернограничного эксперимента.

ВЫВОДЫ

1. Раз работана схем а решения з адач з ернограничной диф ф узии. Для нахождения решений в областях, удобных для эксперим ентального определения парам етров з ернограничной диф ф уз ии использ ованы преобразования Лапласа по врем ени и Фурье по координате. Показ ано, что для корректного учета особе нностейкинетики "В -С" режим ов достаточно учесть первые два полюса образов решений при обращении преобразования Фурье и влияние единственной точки перевала при обращении преобразования Лапласа.

2. Впервые получены простые аналитические выражения для наблюдаем ых в "эксперим екге" моментов распределения концентраций м игранта, которы е единообразно описы вают" В" и" С" кинетические режимы.

3. На основе зернограничного подхода построена и проанализирована оригинальная модель выделения загрязнений из бипористойсреды. Результаты применены для описания кинетики выделения естественныхрадиоактивных изотопов радона из используем ых на практике м атериалов.Получены и проанализированы законом ерности их накопления во внешней среде.

4. На основе подхода типа зернограничного построена и проанализирована м одель переноса м алойприм есирусловы м транспортом. Получены функциональные прогностические зависим ости для потоков вы носим ых з агряз нений и их концентрации. Определены парам етры м одели для реки Тема.

5. Построены удобные для определения параметров зернгограничной диффузии асимптотические разложения. Установлены связимежду наблюдаем ымиэксперим ентальновеличинами.Предложены спосбы организации зернограничного эксперимента.

СПИСОК ОСНОВНЫХ РАБОТ, ОПУБЛИКОВАННЫХ ПО ТЕМЕ

ДИССЕРТАЦИИ

1. Давыдов В.Б. Долгосрочное прогнозирование выноса радионуклидов из загрязненной пойм ы малой реки (на прим ере рекиТеча Уральского региона России)//М атем этические проблем ы экологии. Труды ШМеждународнойконференцииМ АПЭК-96.1996. Новосибирск.С. 100— 110.

2. D ávido V V .В., G aponts е v V .L., К oíos kov V .M . Hie pos s ibility ofa s elf-cons is tent determination ofgrain-boundaiy diffiision parameters in term of the Fishermodel // В ook ofabs tracts. International conference on diffiis ion in materials. August 5-9, 1996. Nordkirchen, Germany.

3. Давыдов В .Б., Александрычев И.П., М аргилевский А.Е. Диффузия в многослойных системах // VIII Международный э кологический сим поз иу м " У рал атом ны й, У рал пром ы шленны й2000". 15 -21м ая.2000. Пермь -Москва. Тезисы докладов. С. 64 -66.

4. Давыдов В .Б.,Овчинников С.М .,Чуканов В.Н.К вопросу о восстановлении исходных уровнейтехногенных загрязнений почв //УШ М еж ду народный экологический с им позиум "Урал атомный, Урал пром ышленный 2000". 15-21 мая.2000. Перм ь - М осква. Тезисы докладов. С. 66 -68.

Давыдов Вадим Борисович

ДИФФУЗИОННО КОНТРОЛИРУЕМЫЙ ПЕРЕНОС МАЛОЙ ПРИМЕСИ В ГЕТЕРОГЕННЫХ СРЕДАХ

Подписано в печать 20.11.00. Формат 60x84 1/16. Усл. печ. л. 1,25 Тираж 100.

Заказ №93 Отпечатано в ИПЭ УрО РАН

620219, Екатеринбург, ул. С. Ковалевской, 20 А Институт промышленной экологии УрО РАН

Содержание диссертации, кандидата физико-математических наук, Давыдов, Вадим Борисович

ВВЕДЕНИЕ.

1. МОДЕЛИ, ИСПОЛЬЗУЕМЫЕ ПРИ ОПИСАНИИ ЗЕРНОГРАНИЧНОЙ ДИФФУЗИИ.

1.1. Классификация моделей.

1.2. Основные постулаты модели Фишера-Гиббса.

2. РЕШЕНИЕ ЗАДАЧИ О ЗЕРНОГРАНИЧНОЙ ДИФФУЗИИ

В МОДЕЛИ ФИШЕРА-ГИББСА.

2.1. Математическая постановка и решение задачи о диффузии вдоль структурных неоднородностей.

2.1.1. Математическая постановка задачи.

2.1.2. Формальное решение задачи.

2.1.3. Решения в физическом пространстве.

2.2. Анализ решений.

2.3. Дифференциальная степень роста.

2.4. Экспериментальные концентрационные профили.

2.5. Выводы к Главе 2.

3. ВЫДЕЛЕНИЕ ЗАГРЯЗНЕНИЙ ИЗ БИПОРИСТОЙ СРЕДЫ ПРИ НАЛИЧИИ В НЕЙ ВНУТРЕННЕГО ИСТОЧНИКА.

3.1. Зернограничная формулировка проблемы выделения (на примере изотопов радона).

3.1.1. Пути образования изотопов радона.

3.1.2. Зернограничная постановка задачи о выделении.

3.2. Задача о стационарном зернограничном выделении в замкнутый изолированный объем.

3.3. Задача о зернограничном выделении при периодических внешних условиях.

3.4. Сравнение квазигомогенного и зернограничного случаев

4. ПЕРЕНОС МАЛОЙ ПРИМЕСИ РУСЛОВЫМ ТРАНСПОРТОМ

НА ПРИМЕРЕ РЕКИ ТЕЧА).

4.1. Основные положения модели и формальные результаты.

4.2. Калибровка модели и обсуждение результатов.

5. СПОСОБЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ПАРАМЕТРОВ МОДЕЛИ

ЗЕРНОГРАНИЧНОЙ ДИФФУЗИИ ФИШЕРА-ГИББСА.

5.1. Классические способы интерпретации экспериментальных данных.

5.2. Способ самосогласованного определения произведения 85.

5.2.1. Математическая постановка и формальное решение задачи.

5.2.2. Анализ формального решения.

Введение Диссертация по биологии, на тему "Диффузионно контролируемый перенос малой примеси в гетерогенных природных средах"

Загрязнение воздуха, воды и почв в промышленных центрах и крупных городах представляет в настоящее время серьезную угрозу. В связи с этим проблема адекватного прогнозирования процессов миграции загрязнений (в том числе радиоактивных) в различных средах приобретает особую актуальность как для экспертизы применяемых технологий, так и для оценки последствий техногенных аварий. Среды, в которых происходит процесс миграции, обычно обладают широким спектром характерных пространственных и временных масштабов. Поэтому особую ценность представляют аналитические модели, позволяющие из широкого набора внешних параметров выявить наиболее значимые комплексы и построить иерархию времен релаксации исследуемой системы.

В настоящее время аналитические подходы к моделированию переноса малой примеси в природных средах обычно опираются на уравнение типа конвективной диффузии. При этом параметры модели считаются эффективными, характеризующими среду в целом. Такой подход оправдан при рассмотрении миграции в газе или жидкости, поскольку для них скорости переноса велики, и можно считать, что различные фазы (подсистемы) ведут себя квазиравновесно. Реальные твердые тела состоят из квазигомогенных блоков (зерен) которые граничат между собой посредством фазы (границы зерен) со свойствами резко отличными от свойств зерен. Исследования, проводимые как в нашей стране, так и за рубежом показывают, что границы зерен можно рассматривать как фазу с размерностью меньшей чем объемная. При этом макроскопический перенос определяется, в основном, свойствами границ зерен и задача моделирования переноса не сводится к гомогенной. 5

Поэтому аналитическое описание гетерогенной зернограничной диффузии становится актуальным.

Основной целью настоящей диссертационной работы является изучение закономерностей миграции малой примеси в конденсированных средах при наличии сильного зернограничного переноса.

Задачи исследования:

1. Построить аналитический метод решения задачи о зернограничной диффузии. Выявить области в которых специфика зернограничной диффузии проявляется наиболее сильно и найти комплексы параметров, определяющие положение границ между ними. Построить асимптотические разложения в этих областях.

2. Исследовать процесс выделения загрязнений из бипористой среды при наличии внутреннего источника (на примере выделения изотопов радона).

3. Исследовать процесс переноса малой примеси русловым транспортом (на примере залпового загрязнения реки Теча).

4. Проанализировать способы определения параметров зернограничной диффузии по экспериментальным данным.

Основные результаты, выносимые на защиту:

1. Получены аналитические решения нестационарной задачи о зернограничной диффузии. Определены области значений параметров, в которых вклад зернограничной диффузии является определяющим. Показано, что положение границы между областями определяется одним безразмерным комплексом параметров. Получены асимптотические разложения справедливые в этих областях.

2. На основе зернограничного подхода построена и проанализирована оригинальная модель выделения загрязнений из 6 бипористой среды. Получены и проанализированы закономерности накопления загрязнений во внешней среде.

3. Построена простая аналитическая модель переноса малой примеси русловым транспортом. По имеющимся экспериментальным данным определены параметры модели для реки Теча.

4. Построены удобные асимптотические разложения для определения параметров зернограничной диффузии. Установлены связи между наблюдаемыми экспериментально величинами. Предложены способы организации зернограничного эксперимента.

Научная новизна:

1. Впервые аналитически описано положение границы между различными кинетическими режимами в задаче о зернограничной диффузии.

2. Впервые построены единые для различных кинетических режимов асимптотические разложения.

3. Создана оригинальная модель переноса малой примеси русловым транспортом.

4. Создана оригинальная модель выделения загрязнений из бипористой среды.

Практическая значимость работы заключается в:

1. Применимости разработанных моделей и методик при описании диффузии по границам зерен и фаз.

2. Использовании найденных соотношений между экспериментально наблюдаемыми величинами для упорядочения постановки зернограничного эксперимента и обработки его результатов. 7

3. Использовании найденных эмпирических констант для описания руслового транспорта рек имеющих сходные с рекой Теча гидрогеологические параметры. 8

Заключение Диссертация по теме "Экология", Давыдов, Вадим Борисович

2.5. Выводы к Главе 2

В данной главе проведено исследование свойств решений задачи о зернограничной диффузии в классической постановке. Результаты исследования показывают, что поведение классических моментов решения таких как логарифмы концентраций и их тангенс угла наклона в л координатах (1п(С), Ъ ), краевой угол, доли вещества в разных фазах и т.п. определяется в "В-С" режимах положением второго полюса при обращении преобразований по координатам и положением единственной точки перевала. Прямое вычисление асимптотических разложений для интересующих экспериментаторов моментов решений позволило впервые получить результаты справедливые во всем пригодном для экспериментального определения параметров теории диапазоне. Показано, что поведение асимптотических разложений в "В-С" режимах практически полностью зависит от величины единственного комплекса параметров п

2 2 X Г

4Д3 Показано, что в "В-С" режимах моменты решений (логарифм средней концентрации и т.д.) практически не зависят от свойств границ зерен в направлении поперечном к направлению переноса, а также от вида источника на поверхности образца. Вычислена дифференциальная степень

44

3. ВЫДЕЛЕНИЕ ЗАГРЯЗНЕНИЙ ИЗ БИПОРИСТОЙ СРЕДЫ ПРИ НАЛИЧИИ В НЕЙ ВНУТРЕННЕГО ИСТОЧНИКА

В предыдущей главе были рассмотрены закономерности диффузионно контролируемой зернограничной миграции внутрь гетерогенной среды. В общем случае рассмотрение кинетики длительного зернограничного выделения из гетерогенной среды приводит к кинетическим режимам типа А с эффективным коэффициентом диффузии определяющимся, в основном, свойствами границ зерен. В кинетическом режиме типа "А" не проявляется специфика зернограничного переноса и задача может быть сведена к квазигомогенной. Ситуация меняется в случае, если выделяющийся компонент является сравнительно короткоживущим. При этом величина обратная постоянной распада выступает как характерный масштаб времени диффузии. В случае, когда характерное время изменения внешних условий намного больше времени диффузии, выделение будет происходить квазиравновесно с окружающей средой. В противном случае неучет особенностей зернограничной диффузии может привести к существенным ошибкам. В данной главе построено зернограничное описание процесса выделения в случае постоянно действующего внутреннего источника. Анализ проведен для случаев выделения в неограниченное пространство, квазиравновесного выделения в замкнутый объем и выделения при нестационарных (периодических) внешних условиях.

3.1. Зернограничная формулировка проблемы выделения (на примере изотопов радона)

Радон (Яп) - тяжелый инертный газ. При нормальных условиях его плотность в 7,5 раз превышает плотность воздуха [15]. Поскольку

45 температура его сжижения составляет -62 °С, в свободном состоянии в природных средах он практически всегда существует в виде газа. Согласно современным представлениям [16, 39] природные источники ионизирующего излучения дают вклад 60 - 90 % в коллективную дозу облучения населения. Из них около 40 % приходится на долю радиоактивных изотопов радона - в первую очередь 222Кп (радон) и 220Кп (торон).

3.1.1. Пути образования изотопов радона

222

Кп образуется в природе как продукт радиоактивного распада в цепочке основоположником которой является II; Кп - в цепочке основоположником которой является 232Т1и. Цепочки образования ^Яп и 220Кп приведены в Таблице 3.1. В скобках указан период полураспада. Символы у стрелок означают тип распада.

222т

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Основной целью диссертационной работы являлось изучение закономерностей миграции малой примеси в конденсированных средах при наличии сильного зернограничного переноса. В работе рассмотрен широкий круг задач с единых методологических позиций. Показана эффективность применения зернограничного подхода к анализу процессов переноса в природных средах. В процессе работы над диссертацией решались следующие задачи.

1. Построить аналитический метод решения задачи о зернограничной диффузии.

2. Исследовать процесс выделения загрязняющих веществ из бипористой среды.

3. Исследовать процесс переноса малой примеси русловым транспортом.

4. Проанализировать способы определения феноменологических параметров используемых моделей.

В результате исследований получены следующие основные результаты.

1. Разработана схема решения задач зернограничной диффузии. Для нахождения решений в областях, удобных для экспериментального определения параметров зернограничной диффузии, использованы преобразования Лапласа по времени и Фурье по продольной координате. Показано, что для корректного учета особенностей кинетики "В-С" режимов достаточно учесть первые два полюса образов решений при обращении преобразования Фурье и влияние единственной точки перевала при обращении преобразования Лапласа.

2. Впервые аналитически описано положение границы между различными кинетическими режимами в задаче о зернограничной

93 диффузии. Показано, что вид кинетического режима практически полностью определяется величиной единственного безразмерного комплекса параметров задачи.

3. Впервые получены простые аналитические выражения для наблюдаемых в "эксперименте" моментов распределения концентраций мигранта, которые единообразно описывают "В" и "С" кинетические режимы.

4. На основе зернограничного подхода построена и проанализирована оригинальная модель выделения загрязнений из бипористой среды. Результаты применены для описания кинетики выделения естественных радиоактивных изотопов радона из используемых на практике материалов. Получены и проанализированы закономерности накопления изотопов радона во внешней среде для случаев выделения загрязнений в открытое пространство и в замкнутый объем (в том числе для нестационарных внешних условий.

5. На основе подхода типа зернограничного построена и проанализирована модель переноса малой примеси русловым транспортом. Получены функциональные прогностические зависимости для потоков выносимых загрязнений и их концентрации. Определены параметры модели для реки Теча. Подтверждена работоспособность модели.

6. Одной из важных задач при феноменологическом описании природных процессов и прогнозировании их течения является указание путей самосогласованного определения параметров теории по экспериментальным данным. В работе построены удобные для определения параметров зернограничной диффузии асимптотические разложения. Установлены связи между наблюдаемыми экспериментально величинами. Предложены спосбы организации зернограничного эксперимента.

Практическая значимость работы заключается в:

94

1. Применимости разработанных моделей и методик при описании диффузии по границам зерен и фаз.

2. Использовании найденных соотношений между экспериментально наблюдаемыми величинами для упорядочения постановки зернограничного эксперимента и обработки его результатов.

3. Использовании найденных эмпирических констант для описания руслового транспорта рек имеющих сходные с рекой Теча гидрогеологические параметры.

95

Библиография Диссертация по биологии, кандидата физико-математических наук, Давыдов, Вадим Борисович, Екатеринбург

1. Сельскохозяйственная радиоэкология / Алексахин P.M., Васильев A.B., Дикарев В.Г. и др. под ред. Алексахина P.M., Корнеева H.A. - М.: Экология, 1992. - 400 с.

2. Y. Adda, J. Phylibert. La diffusion dans les solides // Bibliotheque des Sciences et Tecniques Nucleaires, Direction F. Perin. Tome II. Paris. Presses Universitaires de France. 1966. p. 667 749.

3. И. Каур, В. Густ. Диффузия по границам зерен и фаз // М.: Машиностроение. 1991. 425 с.

4. Е. С. Aifantis. // Acta Metall., 1979. 27. p. 683.

5. E. С. Aifantis. // J. Appl. Phys., 1979. 50. p. 1334.

6. J.G. Watson, J.A. Cooper and J.J. Huntzicker // Atm. Envir. 1984. Vol. 18, №7. P. 1347- 1355.

7. Gibbs G.B. // Phys. Stat. Sol., 1966, 16, K27.

8. Корн Г., Корн Т. Справочник по математике (для научных работников и инженеров). М., Наука, 1978, 832 с.

9. Whipple R.T.P. // Phil. Mag., 1954, 45, p. 1225-1236

10. Лаврентьев M.A., Шабат Б.В. Методы теории функций комплексного переменного. М., Наука, 1965.

11. Федорюк М.В. Метод перевала, М., Наука, 1977, 368 с.

12. Davidov V.B., Gapontsev V.L., Koloskov V.M. // International conference on diffusion in materials DIMAT-96. August 5-9, 1996. Nordkirchen, Germany. Theses. P. 297.

13. Gast Р., Веке D.L., Bernardini J. // Phil. Mag. Lett., 1992, V65, №3, p. 133 139.

14. Davidov V.B., Gapontsev V.L., Koloskov V.M. // International conference on diffusion in materials DIMAT-96. August 5-9, 1996. Nordkirchen, Germany. Theses. P. 236.96

15. Таблицы физических величин. Справочник. Под ред. акад. И.К. Кикоина. М., Атомиздат, 1976. 1008 с.

16. Крисюк Э.М. Радиационный фон помещений. М., Энергоатомиздат, 1989. 120 с.

17. Бабенко Ю.И. Тепломассообмен: Метод расчета тепловых и диффузионных потоков. Л.: Химия, 1986. -144с.

18. Дударев М.С., Дякин В.Я., Кайгородов В.Н. и др. // ФММ, 1995, Т.79, Вып. 5, с.136- 151.

19. Fisher J.C. // J. Appl. Phys., 1951. 22. p. 74.

20. Le Claire A.D. // Phil. Mag., 1951. 42. p. 468.

21. Борисов B.T., Любов Б .Я. // ФММ, 1955. L с. 298.

22. Suzuoka Т. // Trans. Jap. Inst. Met., 1961. 2. p. 25.

23. Levine H.A., Mac Callum C.J. // J. Appl. Phys., 1960. 31. p. 595.

24. Клоцман C.M., Кайгородов В.Н. // ФММ, 1994, Т. 77, Вып. 4, с. 110119.

25. Coddel R.B., Key К.Т. and Whelan G. Collection of mathematical models for radionuclide dispersion in surface water and ground water. NUREG-0868, Washington. DC, 1982. 271 p.

26. Donigian A.S.Jr., Grawford N.H. // Modeling of rivers. Ed. by H.W.Shen. A Wiley-Interscience Publ. 1979. p. 12.1-83.

27. Cole J. // Real time forecasting/Control of water resource systems. Ed by E.F. Wood and A. Szolosi-Nagy. Pergamon press. 1980. p. 269-286.

28. Zheleznyak M.J., Demchenco R.I., Khursin S.L. and coll. // The Science of the Total Environment, 1992. Д2. p. 89-114.

29. Румянцев B.A. и др. Опыт разработки и применения математических моделей бассейнов малых рек. / Л.: Гидрометеоиздат. 1985. 96с.

30. Ресурсы поверхностных вод. /Л.: Гидрометеоиздат. 1973. Т.П. 848с.

31. Комплексное исследование загрязнения радионуклидами и тяжелыми металлами воды, донных отложений и гидробионтов рек Теча, Исеть и97

32. Брычков Ю.А., Прудников А.П. Интегральные преобразования обобщенных функций. М., Наука, 1977. 288 с.

33. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. Элементарные функции. М., Наука, 1981. 800 с.

34. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. Специальные функции. М., Наука, 1983. 752 с.

35. Справочник по специальным функциям с формулами, графиками и математическими таблицами. М., Наука, 1979. 832 с.

36. Давыдов В.Б. // Математические проблемы экологии. Труды III Международной конференции МАПЭК-96. 1996. Новосибирск. С. 100 -110.

37. Давыдов В.Б., Александрычев И.П., Маргилевский А.Е. // VIII Международный экологический симпозиум "Урал атомный, Урал промышленный 2000". 15-21 мая.2000. Пермь Москва. Тезисы докладов. С. 64 - 66.

38. Давыдов В.Б., Овчинников С.М., Чуканов В.Н. // VIII Международный экологический симпозиум "Урал атомный, Урал промышленный 2000". 15-21 мая.2000. Пермь Москва. Тезисы докладов. С. 66 - 68.

39. Жуковский М.В., Ярмошенко И.В. Радон: измерение, дозы, оценка риска. Екатеринбург, УрО РАН, 1997. 231 с.