Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему

Определение содержания радона 222 в воздухе методом радиометрии атмосферных аэрозольных частиц

ВАК РФ 25.00.30, Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации по теме "Определение содержания радона 222 в воздухе методом радиометрии атмосферных аэрозольных частиц"

На правах рукописи

МАСАЕВ МАРТИН БАТАРБИЕВИЧ

ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОДЕРЖАНИЯ РАДОНА 222

В ВОЗДУХЕ МЕТОДОМ РАДИОМЕТРИИ АТМОСФЕРНЫХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

Специальность 25.00.30 - Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

14 ноя т

Нальчик- 2013

005538381

005538381

Работа выполнена в ФГБОУ ВПО «Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М.Бербекова» на кафедре «Физики конденсированного состояния»

Научный руководитель: доктор физико-математических наук, профессор,

заведующий лабораторией Субатомной и вычислительной физики ФГБОУ ВПО КБГУ Хоконов Азамат Хазрет-Алиевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор

кафедры Геофизики и экологии ФГБОУ ВПО КБГУ Жекамухов Мусаби Кясович

Ведущая организация: Технологический институт Южного федерального университета, г. Таганрог

Защита состоится « 29 ноября» 2013 г. в 14 часов на заседании диссертационного совета Д.327.001.01 при Высокогорном геофизическом институте по адресу: 360030, КБР, г. Нальчик, пр. Ленина,2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Высокогорного геофизического института.

Автореферат разослан " 29 " октября 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

кандидат физико-математических наук, доцент, заведующий лабораторией аналитической химии ФГБУ «ВГИ» Машуков Хазратали Хамидович

кандидат географических наук, доцент

Кондратьева Н.В.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Атмосферный аэрозоль, радон-222 и продукты его распада являются постоянными взаимодействующими компонентами атмосферного воздуха. Распределение этих элементов в атмосфере тесно связано с метеорологическими процессами, поэтому изучение распределения радона и продуктов его распада на аэрозольных частицах позволяет получать информацию для исследования динамических процессов, происходящих в воздушной оболочке Земли. Так радон-222 издавна используют в качестве трассера траекторий воздушных масс в вертикальном и горизонтальном направлении. При этом, продукты распада радона и его изотопа торона применяют для получения глобальной химической модели переноса. Продукты распада, захватываемые атмосферными аэрозолями, так же являются индикаторами процессов осаждения при изучении дождевых и снежных осадков. Исследование радиоактивных веществ и аэрозолей в атмосфере представляет большой интерес не только для науки, но и для разных отраслей промышленности добывающих и перерабатывающих минеральное сырье, а также тепловой энергетики и металлургии. Однако имеющиеся на данный период сведения о концентрациях различных радиоактивных изотопов и аэрозолей в атмосфере совершенно недостаточны. Решение ряда важных задач в области геофизики, экологии и низкофоновой физики требует определения концентрации радона в воздухе и скорости его поступления из скальных пород, грунта, почвы. Природный радон-222 и короткоживущие продукты его распада, захватываемые аэрозолями, дают основной вклад в ионизацию приземного слоя атмосферы и формирование электродного слоя. Ионизация определяет электрические свойства тропосферы, влияет на ее электропроводность. Ионизация в некотором приближении также влияет на грозовую деятельность,

на процессы образования ядер конденсации и роста облачных капель и, следовательно, на образование аэрозольных частиц, развитие облачных систем.

Повышенный приток радона рассматривается как краткосрочный предвестник сейсмической активности, сопровождаемый метеорологическим эффектом. При локальном увеличении притока радона и его продуктов распада в приземный слой атмосферы, в результате ионизации воздуха, возникают центры конденсации, увеличивается проводимость воздуха, приводя к локальному уменьшению напряженности атмосферного электрического поля и образованию тумана.

Радон и его дочерние продукты распада (ДПР) на аэрозолях являются основными источников фона в низкофоновых исследованиях. Для устранения этих источников обычно используют продувку внутренних полостей низкофоновой защиты парами азота, либо ее полную герметизацию. Эти методы, однако, не дают полной гарантии защиты.

Непосредственное измерение потока а- частиц, образующихся в цепочке распада 222Кп, является основой метода определения концентрации радона с применением поверхностно-барьерных полупроводниковых детекторов и импульсных ионизационных камер. В настоящее время считается, что методы с использованием р- и у-спектрометрии дочерних продуктов распада радона (ДПР) не являются количественными, так как основаны на не прямых измерениях и подвержены сильному влиянию систематических ошибок. В результате распада радона дочерние ядра 218Ро, 214РЬ, 214ЕН, и 214Ро захватываются различными конденсационными и диспергационными аэрозолями, далее они должны быть собраны на фильтре, а затем измерены с высокой эффективностью. На каждом из этих этапов необходимо учесть влияние систематических ошибок. В данной работе рассматривается возможность количественного определения концентрации радона и скорости его поступления, основанная на измерении гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона 222Яп.

Цель работы:

Целью настоящей работы является разработка экспериментальных методов количественного определения концентрации, скорости поступления и мониторинга концентрации радона, основанных на измерении гамма-спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона (22211п). Для достижения поставленной цели в диссертации решались следующие научные задачи:

-собрать экспериментальную установку и разработать методику оптимального накопления аэрозольных частиц с дочерними продуктами распада (ДПР) радона на радиоспектрометрическом аналитическом аэрозольном фильтре из перхлорвинила (АФА РСП-20) с учетом влажности воздуха.

-разработать методику измерения гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона с применением большого кристалла Ыа1(Т1) 20x20 см2 и 4-л геометрии.

-определить концентрацию 222Яп в воздухе методом гамма-радиометрии аэрозольных частиц на фильтре.

-разработать экспериментальную установку и модифицировать методику накопления аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре для задач длительного мониторинга радона.

-апробировать метод гамма-радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга концентрации радона.

- определить закономерности суточного хода концентрации 222Кп в

воздухе.

-провести независимую калибровку метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц средствами р- и а-радиометрии с помощью пропорционального счетчика и ядерной эмульсии.

Научная новизна полученных результатов:

Впервые с помощью радиоспектрометрического аэрозольного фильтра, большого кристалла Ка1(Т1) 20x20 см2, 4-я геометрии методом гамма спектрометрии аэрозольных частиц с ДПР радона решена задача количественного определения содержания радона в воздухе с контролируемой точностью на уровне 15-20%.

Изучены вопросы, связанные с диффузией ДПР радона до их захвата и накоплением аэрозольных частиц с ДПР на фильтре с учетом влажности и обводнения.

В рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц разработана и апробирована экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе.

Проведена калибровка метода радиометрии аэрозольных частиц с помощью двух независимых методов, связанных с измерением Р-активности ДПР радона с использованием модифицированного пропорционального счетчика и прямым подсчетом треков а-частиц при диффузионном осаждении ДПР радона полония-218 на ядерной эмульсии.

Практическая ценность полученных результатов.

Результаты работы значительно расширяют возможности сравнительно быстрого количественного анализа содержания радона в воздухе без привлечения дорогих, требующих особых лабораторных условий методов.

Условия повышенной влажности и запыленности резко ухудшающие эффективность применяемых в настоящее время количественных методов, (требующих высокой степени очистки и осушки воздуха), наоборот повышают эффективность метода гамма радиометрии аэрозольных частиц. Наличие в атмосферном воздухе аэрозолей с концентрацией не менее 102 см"3 является

необходимым условием функциональности метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц на фильтре.

Разработанная и апробированная в рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе позволяет обнаруживать кратковременные, по сравнению с периодом полураспада (3.824 суток), всплески радона, являющиеся предвестниками

"V, * > » '

сейсмической и вулканической активности.

Представленный в работе метод также позволяет, на основе использования данных гамма радиометрии аэрозольных частиц с ДПР радона определять количественно концентрацию самих аэрозолей и контролировать степень обводнения ядер конденсации.

Экспериментальные установки могут" быть использованы в учебном процессе в качестве лабораторных работ по радиометрии радона и его ДПР.

Основные положения, выносимые на защиту:

1). Метод количественного определения содержания радона в воздухе основанный на гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР 222Яп с помощью радиоспектрометрического фильтра, большого 20x20 см2 кристалла №1(Т1) и 4л геометрии.

2). Установка для мониторинга содержания радона в воздухе методом гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР 222Яп в непрерывном режиме.

3). Экспериментальная временная зависимость суточного хода концентрации 222Яп в воздухе.

4). Результаты измерения эффективности сбора ионов ДПР радона с учетом концентрации и седиментации аэрозольных частиц в зависимости от влажности воздуха.

5). Предложение по использованию эффекта обводнения аэрозольных частиц с ДПР 222Яп, улучшающего эффективность их сбора на фильтре, для контроля точности метода.

6). Методика калибровки метода гамма - радиометрии аэрозольных частиц с помощью ядерных эмульсий.

7). Экспериментальная временная зависимость р- активности аэрозольных частиц с ДПР 222 Яп, полученная с помощью модифицированного пропорционального аргонового счетчика с 2% ксеноновой добавкой.

Апробация работы. Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на конференциях различных уровней: на БМШ ЭТФ-2006, 14-й Международной Школы «Частицы и Космология» Москва 2008г, Всероссийской научно-практической конференции молодых ученых и аспирантов «Перспектива-2006» (п.Эльбрус), на международно-практических семинарах «Экологические проблемы современности » г. Майкоп 2009 г. и «Прикладные аспекты геологии, геофизики и геоэкологии с использованием современных информационных технологий», г. Майкоп 2011г.

Публикации. По теме диссертации опубликовано пятнадцать работ, в том числе четыре статьи в ведущих рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК, 5 докладов на российских и международных научных конференциях, 4 учебно-методических пособия. В диссертации представлены также результаты работ, выполненных в рамках гранта РФФИ « № 08-02-01130-а».

Личный вклад автора. Автором лично разработаны экспериментальные установки и методики измерений, выполнен монтаж установок, проведены все спектрометрические измерения аэрозольных частиц на фильтрах. Постановка задач исследований и обсуждение их результатов осуществлялись совместно с научным руководителем. Полученные экспериментальные данные собраны и обработаны лично автором под руководством профессора Хоконова А.Х..

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, выводов и списка использованной литературы. Объем

работы составляет 139 страниц, в том числе 45 рисунков и 18 таблиц. Список цитированной литературы включает 119 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследования, перечислены цели и задачи диссертационной работы, сформулированы положения, выносимые на защиту, раскрыта научная новизна и практическая значимость полученных результатов, приведены данные о публикациях и об апробации работы.

В первой главе дается детальный обзор состояния исследований по микро физике аэрозолей ти их взаимодействию с продуктами распада радона-222. Показано, что одним из важных факторов позволяющих атмосферным аэрозолям влиять на формирование облаков является активное участие аэрозольных частиц в механизме ионизации атмосферы через захват продуктов распада радона 222, одного из основных ионизаторов тропосферы.

Постановка исследований по анализу корреляций между метеорологическими процессами и содержанием радона-222 и его ДПР в атмосфере требует разработки новых надежных способов и устройств измерения этих величин.

Рассмотрены основные количественные методы определения концентрации радона 222 в воздухе, основанные на электроосаждении а-активных ДПР на ППД детекторы и прямой регистрации а-активности самого радона с помощью многопроволочной воздушной ионной камеры. Существующие методы определения концентрации радона-222 подвержены недостаткам, которые можно значительно компенсировать применением количественного метода гамма радиометрии аэрозольных частиц с ДПР радона в сочетании с фотоэмульсионным методом.

Во второй главе рассматривается метод определения содержания радона в воздухе с помощью гамма-радиометрии аэрозольных частиц. В результате распада постоянно присутствующего в атмосферном воздухе радона, дочерние ядра 218Ро, 214Pb, 214Bi, и 214Ро оказываются на различных аэрозолях, далее они собираются на радиоспектрометрическом фильтре при принудительном прокачивании воздуха с определенной скоростью. Затем с помощью высокоэффективного сцинтилляционного детектора измеряется гамма спектр собранных аэрозолей с ДПР радона. В конечном итоге, у-активность дочерних ядер 2I4Pb, 214Bi на аэрозолях позволяет количественно определить концентрацию материнских атомов радона в состоянии равновесия. На каждом из этих этапов учитывалось влияние систематических ошибок, связанных с микрофизикой захвата ДПР и методикой сбора аэрозолей, а также сих у-радиометрией.

Экспериментальная установка, использованная в работе, была собрана на базе двухдетекторного сцинтилляционного гамма-спектрометра. Гамма-спектрометр СЭГ — 10 представляет собой измерительный комплекс с двумя блоками детектирования БДЭГ - 10 и БДЭГ - 12 на основе сцинтшшяторов Nal (TI) (см. рис. 1).В блоке БДЭГ — 12, являющимся основным, используется монокристалл Nal(Tl) размером 0 200 х 200 мм с колодцем 0 75 мм и глубиной 150 мм, который позволяет регистрировать гамма-кванты от 100 КэВ до 3 МэВ с разрешением по энергии не хуже 10% и эффективностью не менее 40% (для гамма - линии 1.33 МэВ нуклида 60Со) в режиме 4л-геометрии.

Рис.1.- Гамма- спектрометр СЭГ-10 с двумя сцинтилляционными детекторами Nal.

Для измерения гамма спектров аэрозольных частиц с ДПР радона был собран спектрометрический тракт (см. рис.2). Полезный аналоговый сигнал с детекторов, сформированный в спектрометрическом тракте, поступал на АМАЦП (типа Вилкинсон), подключенный через PCI порт к компьютеру, осуществляющему сбор и обработку информации в режиме многоканального амплитудного анализатора (1023 канала).

При проведении количественных измерений точность гамма-радиометрии аэрозольных частиц в конечном итоге определяется полным сбором гамма-событий сопровождающих переходы 214Bi. При этом особое значение придается минимизации вклада внешнего у-фона. Для этого, прежде всего, необходимо добиваться кратного превышения интенсивности полезных событий над фоном. С этой целью детектор БДЭГ-12 был окружен пассивной защитой, состоящей из 5см свинца, 1см стали и Змм меди (см. рис.3), что позволило подавить естественный у-фон в измеряемом диапазоне энергий от 0.5 до 1.7 Мэв более чем в восемь раз. При этом сбор полезных событий со

сцинтилляционного кристалла 1Ча1(Т1) (время высвечивания 230нс) производиться тремя фотоэлектронными умножителями ФЭУ-110.

ГУ

У . "V.

[ БУС2-97 [*-[ БДЭГ-10 В | [ | | БДЗГ-12 Р |--*| БУС2-97 |

Вил: I ВхсЛ

БТЭ2-95

Вих 1

[ БЗА2-95

АМАЦП

Зход

БЗЦ2-95 |

Вход!

Рис,2,- Блок схема спектрометрического тракта гамма-спектрометра

СЭГ-10

Сбор аэрозольных частиц осуществлялся путем равномерного контролируемого прокачивания воздуха через аналитический радиоспектрометрический аэрозольный фильтр типа АФА-РСП-20, эффективность которого, при скоростях прокачки от 1 см/с до 170 см/с составляет от 99% до 90% соответственно. Для частиц диаметром, превышающим 0.2 мкм, при скорости прокачки 1 м/с, эффективность фильтра АФА РСП-20 составила 95%. После прекращения прокачивания пробы воздуха аэрозольный фильтр помещался в колодец сцинтилляционного детектора (БДЭГ-

12) гамма-спектрометра СЭГ-10, в соответствии со схемой, приведенной на рис.3.

Рис. 3. Блок-схема экспериментальной установки

1. Образец-аэрозольный фильтр АФА-РСП-20,

2. сцинтиллятор Nal

3. пассивная защита, свинец 5см.

4. стальной кожух.

5. пассивная защита, медь Змм.

6. ФЭУ-110 -фотоэлектронный умножитель.

Результаты последовательных измерений гамма спектров для данной пробы воздуха, изображены на рис. 4

S 2

Рис.4.- Гамма спектры одной пробы воздуха при прокачке в течении 30

мин.

Экспозиции по 10 минут набраны на большом кристалле Nal через 1, 21, 41, и 61 мин, после прекращения прокачки. Отчетливо видны гамма-линии дочерних продуктов :

1.-214РЬ 0,242 Мэв 2. — 214РЬ 0,295 Мэв 3.-214РЬ 0,352 Мэв 4. — 214Bi 0,609 Мэв 5. - 214Bi 0,769 Мэв 6. - 214Bi 1,12 Мэв 7. — 214Bi 1,238 Мэв 8. — 214Bi 1,4 Мэв 9.-214Bi 1,764 Мэв 10. — 214Bi 2,12 Мэв

Для определения концентрации радона по результатам измерений проводится сравнение экспериментально полученного числа распадов в гамма спектре ДПР с рассчитанным аналитически. При этом используется система дифференциальных уравнений для цепочки:

™Bi™Ро

Система уравнений для определения концентрации радона и его ДПР имеет вид:

dr

— - -Ar + U dt

dy

— = -Ä,y + Ä,z dt v *

dz_ dt dx ~dt

= -Л3 z + Ärr - -Ätx + Ä2y

dp dt

где для .обозначения концентрации 222Лп, 218Ро,214РЬ,214В1, 214Ро использованы соответственно переменные: г, т., у, х,р, а через Л,. обозначим

соответствующие постоянные распада. Соответствующие равновесные концентрации равны:

и и и и п\

, =—; =— ;л, =—

у о

ло~^г>Ро: .

Л, Л4

V" V

Время накопления продуктов распада радона фильтром должно быть порядка периода полураспада каждого из элементов.

Активность а-т.е., число распадов ядер радона и его продуктов в минуту на один литр объема определяется соотношением

а = \х + А^у + AjZ + Ärr + Ä4p (3)

После установления равновесия активность достигает своего предельного значения а0

a0=Älx0 + Ä2y0 + Ä3z0 + Ärr0 + Ä4p0=5u (4) Сравнение экспериментальных результатов измерения гамма-активности аэрозольных частиц с ДПР на фильтре с аналитическим расчетом приводится на рис.5

Рис.5.-Экспериментальная кривая у-активности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре. Сплошная линия соответствует аналитическому расчету.

Для оценки степени корреляции между Р- и у- активностями аэрозольных частиц с ДПР радона были проведены измерения по определению временной зависимости р-активности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре с помощью пропорционального детектора. Спектрометрические характеристики пропорциональных счетчиков во многом определяются свойствами применяемых рабочих газов и их смесей. Поэтому для измерения р-кривой активности аэрозольных частиц на фильтре был использован модифицированный нами СРПО, заполненный пеннинговой аргон - ксеноновой смесью, содержащей 98 % аргона и 2 % ксенона.

2000

ч

u

о 1500

§ 1000 а

500

20

40

80

100

120 140 t, МИН

Рис.6 Зависимость (3-актвности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре АФА РСП-20 от времени, полученная с помощью пропорционального детектора СРПО.

На рисунке 6 представлен результат измерения зависимости р-актвности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре АФА РСП-20 от времени, полученный с помощью пропорционального детектора СРПО. Сравнение с результатом по измерению у-активности аэрозольных частиц, представленным на рис.5, показывает четкую корреляцию.

На рис.7 приводятся результаты сравнения эксперимента по измерению гамма спектра аэрозольных частиц с продуктами распада радона на большом кристалле Nal с аналитическим расчетом. Аэрозольный фильтр АФА РСП-20 экспонировался в течение десяти минут сразу после прекращения прокачки воздуха. Кривая II соответствует аналитическому расчету.

Энергия, МэВ

Рис.7,- Гамма-спектр продуктов распада 222Яп на аэрозольных частицах, собранных на фильтре.

Экспериментальное значение с вычетом фона - кривая I, кривая II-теоретический расчет.

Обозначены линии соответствующие энергиям:

1.-2!4РЬ 0,352 МэВ 2. - 214В1 0,609 МэВ 3. - 214В1 1,4 МэВ 4. - 214Ш 1,764 МэВ

Сравнение экспериментально полученного числа распадов в спектре ДПР радона с расчетом, дает значение скорости поступления и й£ 0.8 атомов на литр в секунду, что соответствует активности радона а = и 0.8 Б к/л и концентрации радона п « 3.8 • 10: атомов на литр.

Для определения реальной концентрации аэрозолей в исследуемом помещении были проведены соответствующие измерения методом микроскопирования (см.рис. 8). Фиксация и визуализация аэрозолей в фильтре АФА производится с помощью специальных веществ (ацетон, толуол). Процедура подсчета числа аэрозолей проводилась с применением специальной цифровой камеры ОСМ500.

Рис.8. Микрофотография одного поля зрения микроскопа площадью 34x24 мкм2 при увеличении (90x2:5x10) 2200*. Снимок участка аэрозольного фильтра спосле 5 минутной прокачки (цифровая камера БСМ500).

По результатам просмотра 30 полей зрения (рис. 6) в среднем на 10 мкм2 фильтра оказалось захвачено 6-7 частиц. При средней скорости прокачки 130 см/с через участок фильтра 8 см2 за 5минут было прокачано 312 л воздуха, следовательно, в одном литре содержится около 1.79-106, что соответствует 1.79-103 см"3. Эта оценка хорошо согласуется с данными по содержанию аэрозолей в воздухе городов (103-105см"3, 109-10п м"3).

Рассмотрим эффективность захвата ДПР аэрозолями и впоследствии фильтром АФА. Оценка показывает, что даже при малой концентрации аэрозольных частиц 102 см"3, полагая, что коэффициент диффузии атомов ДПР составляет 0.1 см2/с и предполагая размер аэрозольных частиц порядка 0.1 мкм, расстояние, на которое диффундируют ионы ДПР до захвата аэрозольной частицей, порядка 10 см. Таким образом, можно считать, что захватываются все ионы ДПР.

Но не все аэрозольные частицы захватываются фильтром. В случае логарифмически нормального распределения, доля аэрозолей со средним

значением от логарифма размера 1п г = 1п г0, соответствующего радиусу г0 = 0.1 мкм захваченных фильтром с пороговым значением 0.2 мкм, составит только 70%.

Микрофизика аэрозолей показывает, что увеличение размеров частиц происходит за счет эффекта обводнения при увеличении влажности. Дополнительным фактором, влияющим на увеличение размеров аэрозольных частиц является электрический заряд, который передают аэрозолям ДПР радона. Обводнение заряженных аэрозолей усиливается за счет механизма, называемого ион-индуцированной конденсацией.

Для оценки влияния влажности воздуха на эффективность сбора аэрозолей с ДПР радона и .определения связанной с этим систематической ошибки, были проведены измерения в промежутке от 64% до 84% влажности. На рисунке 9 приводится зависимость гамма активности аэрозольных частиц на фильтре от влажности воздуха.

фильтре от влажности/

Активность фильтра возросла на 15 %. Это соответствует росту размера частиц в 1.5 раза за счет эффекта обводнения при увеличении влажности.

Одним из факторов, влияющих на эффективность сбора ДПР радона из исследуемого объема воздуха, является седиментация. Часть аэрозольных

частиц, содержащих ДПР, уходит из объема, оседая на вертикальных и горизонтальных поверхностях. Для определения доли аэрозольных частиц оседающих на поверхности был проведен эксперимент с ядерной фотоэмульсией. Открытая пластинка с фотоэмульсией размещалась в исследуемом помещении на несколько часов. После проявления подсчитывалось число треков альфа частиц2|8Ро. Получено, что на пластинке площадью 54 см2 за час садится около 4000 аэрозольных частиц с ДПР радона. Эксперимент проводился, в помещении размером 6 х 8 хЗ м3, для случая когда число распадов радона составляет 0.8 Бк/л. Таким образом, оценка доли аэрозолей с ДПР, осевших на поверхностях, для рассматриваемого помещения составляет 15%.

Систематическая погрешность метода радиометрии аэрозольных частиц складывается из нескольких факторов, в том числе убыли частиц с ДПР за счет диффузии и седиментации. Однако, как было показано выше, главным источником систематической ошибки является неполный сбор ДПР в результате проскока через фильтр аэрозольных частиц с диаметрами меньшими определенного порогового значения с1с. Так, для аэрозолей с логарифмическим нормальным распределением (среднее значение от логарифма размера \пс1 = \пс10 соответствующему диаметру ¿/0 =0.1 мкм) и дисперсией

9

0=0.69, фильтром с пороговым значением с/с =0.2 мкм, возможен захват лишь

70% частиц с ДПР радона. При увеличении размера аэрозолей в 1.5 раза,

с!0 = 0.15 мкм, будет захвачено уже 90% (в измерениях с искусственным

увеличением влажности от 64% до 84%, активность фильтра возросла на 15 %.).Таким образом, систематическая погрешность метода, связанная с проницаемостью фильтра АФА-РСП-20, составляет 20%.

Все это, в совокупности с погрешностью измерения объема прокачиваемого через фильтр воздуха, равной 10% в , дает общую погрешность эксперимента 30%.

Для определения порога чувствительности метода было проведено измерение собственного фона детектора. При 15-сантиметровой пассивной защите собственный фон кристалла массой 22 кг составил 40 событий в секунду. При использовании более низкофонового детектора с показателем собственного фона 1-2 событий в секунду, что сравнимо с потоком мюонов, чувствительность метода фильтров будет достигать 10 Бк/м3. Это сравнимо с чувствительностью наиболее точного количественного метода, основанного на непосредственной регистрации энергетических потерь альфа-частиц радона и его ДПР воздушной импульсной ионизационной камерой (ВИК). При этом, при такой концентрации радона, в методе ВИК статистическая погрешность достигает 10 %. Активность ДПР 222Яп, собранного на аэрозольном фильтре при прокачке 1 м3 эквивалентна активности ВИК с рабочим объёмом 275 л. Что в 17 раз превышает объем (16 л) действующей установки ВИК. Соответственно, статистическая погрешность метода радиометрии аэрозольных частиц в 4 раза меньше.

В настоящее время широко используются радонометры, основанные на измерении альфа активности ДПР радона, электростатически осажденных на поверхностно-барьерном полупроводниковом детекторе с пороговой чувствительностью 200-300 Бк/м3. Этот метод становится количественным в случае высокой степени осушки и очистки воздуха от аэрозолей до концентрации меньше чем 102-103 см"3, для того чтобы длина свободного пробега ионов ДПР относительно нейтрализации превысила размеры рабочей области детектора. Данная проблема для метода ВИК решается за счет высокой степени сегментации камеры многопроволочным анодом. Однако, требование предварительной осушки и очистки воздуха сохраняется и в случае ВИК. Эффективность метода гамма радиометрии аэрозольных частиц в условиях повышенной влажности и запыленности улучшается, и падает при концентрации аэрозолей меньше чем 102 см"3.

В третьей главе представлена экспериментальная установка и модифицированная методика накопления аэрозольных частиц с ДПР на фильтре для задач длительного мониторинга радона. Как было показано во второй главе, концентрация радона в рамках метода аэрозольных фильтров определялась по фитированию кривой распада после прекращения прокачки. Использование такой методики для проведения мониторинга неудобно, так как для каждого измерения требуется извлекать фильтр и помещать его в спектрометр. В связи с этим, нами предложена реализация метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц для непрерывных длительных измерений. С этой целью воздухопровод с аэрозольным фильтром размещен непосредственно в колодце большого сцинтилляционного детектора. Гамма-активность аэрозольных частиц измеряется в процессе прокачки.

Схема экспериментальной установки на базе спектрометра СЭГ-10 представлена на рисунке 10. В процессе мониторинга, воздух по гофрированному трубопроводу 5 непрерывно прокачивается с помощью насоса 3 через аэрозольный фильтр 2, установленный в колодце Nal кристалла 1 спектрометра СЭГ-10.

Рис.10.- Схема установки для мониторинга 222Rn,

1- большой Nal(Tl) (200x200 мм) кристалл с колодцем диаметром 75 мм и глубиной 150 мм, 2- аэрозольный фильтр АФА РСП-20, 3-насос,

4- защита из меди 3 мм и свинца 5см, 5- гофрированный трубопровод для прокачки воздуха.

Эксперимент требует контроля за скоростью прокачки воздуха при высокой стабилизации (1%) электропитания насоса.

Результаты измерений активности ДПР 222Кп на фильтре при выходе на равновесный уровень, приведены на рисунке 11.

860000 ■ ... в 840000 ■

I |

о

о 820000 ■ а

в- -■ •

800000 -

780000 |ч....................■

0 20 40 60 80 100

время, мин.

Рис. 11.- Зависимость гамма активности аэрозольных частиц с ДПР 222Яп на фильтре от времени в режиме непрерывного прокачивания воздуха.

Активность аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре достигает

равновесия за время порядка двух периодов полураспада 214ЕН. Таким образом, в основе метода мониторинга лежит пропорциональность равновесной концентрации аэрозольных частиц с ДПР 222Яп на фильтре и скорости их поступления на фильтр, которая в свою очередь определяется скоростью прокачки, и, в конечном счете, концентрацией радона. Скорость прокачки должна быть подобрана достаточной для превышения равновесной активности фильтра над фоном, который предварительно подавляется пассивной защитой из Змм меди и 5см свинца. При этом скорость прокачки должна также обеспечить постоянную прозрачность фильтра на период до 200 часов (без замены) при средней концентрации аэрозольных частиц Ю10м"3. Перечисленным критериям

удовлетворяет скорость прокачки 0,2 м/с, при которой эффективность захвата аэрозольных частиц с размерами 0.2 мкм составляет 95%.

На рисунке 12 представлен результат мониторинга радона в замкнутом непроветриваемом подвальном помещении объемом 250 м3 с естественным

Бремя эксперимента, ч

Рис. 12,- Зависимость гамма активности аэрозольных частиц с ДПР 222Кп на фильтре от времени, полученная с помощью установки по мониторингу радона.

На графике отчетливо виден относительно кратковременный всплеск концентрации радона (участок 1), который соответствует полуденному максимуму. Участок 2 соответствует общему ночному увеличению эксхаляции радона, достигающего максимума в 02 ч ночи и плавно спадающего к 6 ч утра. Полученная временная зависимость концентрации радона объясняется действием приливных сил.

Точность метода мониторинга содержания радона в воздухе на уровне 15-20 % позволяет обнаруживать кратковременные, по сравнению с периодом полураспада (3.824 суток), всплески радона, являющиеся предвестниками сейсмической и вулканической активности.

В четвертой главе рассматривается модифицированный фотоэмульсионный метод определения концентрации 222Яп в воздухе, с помощью которого проводится калибровка метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц.

В виду того, что практически все а-частицы попавшие в ядерную эмульсию образуют хорошо различимые треки, данный метод можно использовать для калибровки метода гамма радиометрии аэрозольных частиц. Суть метода заключается в диффузионном осаждении на поверхность эмульсии 2|8Ро, являющегося первым а- активным продуктом радона, и последующем подсчете (под микроскопом) числа треков а-частиц от 218Ро с Еа= 6 мэв и дочернего 214Ро с Еа= 7.6 мэв.

Для проведения измерений была собрана камера, представленная на рисунке 13. Фотопластинка-1 экспонируется в очищенном от аэрозолей объеме, защищенном от пыли и влаги фильтром-2. Воздух помещения свободно проникает через фильтр в рабочий объем над пластинкой, где устанавливается диффузионно-равновесная концентрация 218Ро. Высота камеры выбрана равной половине диффузионной длины для атомов 2|8Ро в воздухе. Пробег а-частиц в воздухе можно оценить по формуле:

Н = 10.78ЛГа,7М2-г-44£1-724 (5)

где пробег Я в мкм, энергия Е выражена в Мэв, масса М= та/т?, тр -масса протона, заряд 2=2. Толщина эмульсии должна превышать пробег равный 8 мкм для а-частиц 218Ро с энергией 6 Мэв. Подготовка и проявление эмульсий выполняется при неактиничном освещении, экспонирование проводится в темноте.

Рис.13'Схема камеры для измерения объемной а-активности 2|8Ро. 1-ядерная фотоэмульсия на стеклянной подложке, 2-аэрозольный фильтр, 3-корпус камеры, 4- вентиль для откачки.

В исследуемом помещении пластинка с фотоэмульсией экспонировалась в течение времени I = 24 часа. Для подсчета треков а-частиц был использован микроскоп МББ-1Б с увеличением 480 х, площадь одного поля зрения равна СГ =1.25-10"4 см2. На 15 полях зрения общей площадью Б= 1.85-10"3 см2 было зарегистрировано 18 а-частиц, половину из которых составляют треки а-частиц полония 214, таким образом остается N=6 а-частиц полония 218. Объемная концентрация полония 218 определяется по формуле:

п = — <б>

& £>

где Н = 5 см высота камеры, £>=(2.1±0.8)-10 2см2/с - коэффициент диффузии атомов полония в воздухе. Зная концентрацию атомов 218Ро, можно

222т,

определить концентрацию атомов радона кп из уравнения:

п = -Я1п + Ягг (7)

218 222

где п и г концентрации атомов Ро и Яп соответственно. Для установившегося равновесия п = 0

Т

г - п ——

(8)

где Тг и Тх периоды полураспада 222 Яп и 218Ро соответственно, *= 3.4102 см"3, что соответствует 3.4 I О5 атомов 222Ип на литр.

В заключении приводятся основные результаты и выводы, полученные в диссертационной работе.

1. Измерены гамма спектры, собранных на радиоспектрометрическом фильтре, аэрозольных частиц с ДПР радона с помощью болыпого20х20 см2 кристалла Ыа1(Т1) с использованием 4л:-геометрии и пассивной защиты,

обеспечивающей 8 кратное подавление внешнего гамма фона. Это позволило >„ » >» *

провести идентификацию всех гамма линий соответствующих переходам 214РЬ и 214В1.

2. Решена задача о количественном определении концентрации атомов 222Яп в воздухе на основе измерения гамма активности аэрозольных частиц в пике полного поглощения линии 609 кэв 214Вь При этом точность метода составляет 15-20%.

3. Получена кривая -распада ДПР радона на аэрозольных частицах измеренная с помощью аргонового пропорционального счетчика модифицированного 2% процентной добавкой ксенона. Это позволяет дать независимую оценку точности метода гамма радиометрии по -активности ДПР 222Кп.

4.На базе созданной установки, использующей большой 20x20 см2 кристалл Ка1(Т1) и режим непрерывной прокачки воздуха через радиоспектрометрический аэрозольный фильтр, реализован новый метод мониторинга содержания радона.

5.Исследована эффективность захвата фильтром аэрозольных частиц с ионами ДПР 222Яп с учетом седиментации и влажности. Доля потерь аэрозолей с ДПР радона, оседающих на поверхностях, по результатам прямых измерениях проведенных с помощью фотоэмульсии, составляет 10%. Увеличение влажности от 64% до 84%, которому соответствует увеличение размеров частиц в 1.5 раза за счет обводнения, привело к 15% росту числа аэрозольных частиц с ДПР 22211п, захваченных фильтром.

6. Проведено измерение временных вариаций концентрации радона-222 в течение суток. Идентифицированы полуденный и ночной максимумы, что свидетельствует о возможности обнаружения кратковременных по сравнению с периодом полураспада (3.824 суток) всплесков радона, являющихся предвестниками сейсмической и вулканической активности.

7.Реализована методика определения концентрации радона с помощью диффузионного осаждения на ядерную эмульсию 218Ро, что позволяет проводить калибровку метода гамма радиометрии аэрозольных частиц по результатам а-радиометрии ДПР 222Rn. Установлено, что точность метода гамма-радиометрии составляет 30%.

Основное содержание диссертации отражено в следующих работах

1-Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В./ О количественном определении концентрации радонаметодом гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров./Приборы и техника эксперимента/. 2009. № 1 С.142-144.

2.KhokonovA.Kh., Masaev М.В., SavoiskiiYu.V. /On Quantitive Determination of Radon Concentration by gamma-Ray Spectrometry of Aerosol Filters./ISSN 002-4412, Instruments and Experimetal Techniques, 2009,Vol. 52, №lpp 129-131

3.ХоконовА.Х.,МасаевМ.Б.,Савойский Ю.В. /Установка для мониторинга радона методом аэрозольных фильтров/ ПТЭ. 2010. №3. с 123-126.

4.Khokonov A.Kh., Masaev М.В., Savoiskii Yu.V., Kamarzaev A.V /А Setup for Monitoring Radon in Air by Aerosol Filters /ISSN 002-4412, Instruments and Experimetal Techniques, 2010,Vol. 53, №3 pp 434-436

5-Xokohob A.X., Суншев З.А, Масаев М.Б., Хамукова Л.А. / Аргоновый пропорциональный счетчик для рентгеновской спектроскопии с дозированным содержанием ксенона./ Письма в ЖТФ.,2008, том 34, вып.16 стр.9-13

6.KhokonovA.Kh.,Khamukova L.A.,Masaev М.В., Sunshev Z.A.M.B /Argon-Filled Proportional Counter with a Small Xenon Additive for X-ray Spectroscopy./Technical PhysicsLetters, 2008, vol. 34, No.8.

7.XOKOHOB A.X., Масаев М.Б., Конов М.З. /Результаты двухлетнего экспонирования эмульсионной камеры высокогорного Эльбрусского спектрометра / Вестник АГУ/.№2 (81) 2011. С.19-44.

8.Хоконов А.Х., Масаев М.Б. /Эмульсионный метод определения концентрации радона в воздухе /Вестник КБГУ/. 2009. Серия физические науки №12, с 64-65.

9. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В. /Установка для мониторинга радона-222 методом радиоспектрометрии аэрозольных фильтров на базе спектрометра СЭГ-10/ Вестник КБГУ. 2009..№12 с 64-66.

10. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В., Сижажев М.А. «Мониторинг радона методом спектрометрии аэрозольных фильтров/ Вестник КБГУ. 2009. №12. с 66-67.

11. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В., Сижажев М.А. / Мониторинг радоновых всплесков методом гамма-спектрометрии аэрозольных фильтров / Материалы международно-практического семинара «Экологические проблемы современности ». Майкоп, 2009-с 195-206.

12. Хоконов А.Х., Хамирзов К.Х., Даова С.П., Суншев З.А., Суншева 3.3., Масаев М.Б., Савойский Ю.В., Кочкаров М.М., Камарзаев A.B., Илгашев B.C. /О возможности применения Эльбрусского спектрографа космических лучей для восстановления температурного разреза атмосферы/ Материалы международно-практического семинара «Экологические проблемы современности ». Майкоп, 2009-с 195-.206.

13. Хоконов А.Х., Суншев З.А, Масаев М.Б., Хамукова JT.A / Модифицированный пропорциональный счетчик СРПО для решения задач рентгено-спектрального анализа/. Вестник КБГУ. Серия физические науки. 2005. В. 10. с 37-38.

14. Кертиев Р.Х., Коков З.А., Масаев М.Б.,/ Применение обратного комптоновского рассеяния для повышения контраста рентгеновского диагностического изображения./ Материалы Всероссийской научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых/. Перспектива-2006. Нальчик .2006. Т.З. с.248-250.

15.KhokonovA.Kh., Masaev М.В., SavoiskiiYu.V., SyjajevM.A./Determination of radon concentration /Particle and Cosmology. Proceeding of the XIV-th International school, April 16-21, 2007.Moscow. 2008.pp.246-252.

16. Хоконов A.X, Масаев М.Б./ Гибридные фотоэмульсионные методы в низкофоновых экспериментах/Труды Седьмой Баксанской школы экспериментальной и Теоретической физики. БМШ-ЭТФ-2006. том.2 2007. с. 6-29

17. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Савойский Ю.В. /Мониторинг содержания радона в воздухе методом аэрозольных фильтров/ Материалы Всероссийской конференции с элементами научной школы для молодежи «Природные процессы, геодинамика, сейсмотектоника»/. Нальчик. 2010 с.449.

18. Хоконов А.Х., Масаев М. Б., Савойский Ю.В./Мониторинг радона в воздухе методом аэрозольных фильтров, ячейки Лукаса и потока вторичных нейтронов/. Материалы международной научно-практической конференции "Прикладные аспекты геологии, геофизики и геоэкологии с использованием современных информационных технологий", г. Майкоп , 2011г. с.212-224

Методические пособия

1. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Хамукова JI.A. / Фотоэмульсионный метод регистрации ядерных излучений/. Учебно-методическое пособие. Нальчик: Каб.-Балк. Ун-т, 2006. 54 с.

2. Хоконов А.Х., Кузьминов В.В., Масаев М.Б., Гангапшев A.M./ Газонаполненные детекторы в ядерно-физическом эксперименте/. Учебно-методическое пособие. Нальчик: Каб.-Балк. Ун-т, 2008. 54 с.

3.Хоконов А.Х., Кузьминов В.В, Масаев М.Б., Савойский Ю.В. Газонаполненные детекторы ядерных излучений. Учебно-методическое пособие. Нальчик: Каб.-Балк. Ун-т, 2008. 54 с.

4. Хоконов А.Х., Масаев М.Б., Количественные методы определения концентрации радона в воздухе. Учебно-методическое пособие. Нальчик: Каб.-Балк. Ун-т, 2009. 54 с.

Текст научной работыДиссертация по наукам о земле, кандидата физико-математических наук, Масаев, Мартин Батарбиевич, Нальчик

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Кабардино-Балкарский государственный университет им. Х.М. Берберова»

На прдвах рукописи

04201 455861

МАСАЕВ МАРТИН БАТАРБИЕВИЧ

ОПРЕДЕЛЕНИЕ СОДЕРЖАНИЯ РАДОНА 222

В ВОЗДУХЕ МЕТОДОМ РАДИОМЕТРИИ АТМОСФЕРНЫХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦ

Специальность: 25.00.30 Метеорология, климатология, агрометеорология

ДИССЕРТАЦИЯ

на соискание ученой степени кандидата физико - математических наук

Научный руководитель -

доктор физико-математических наук,

профессор Хоконов А.Х.

Нальчик - 2014

Содержание

Введение..................................................................................3...........................................5

Глава 1. Атмосферный аэрозоль и радон-222...............................................................11

1.1. Аэрозоли.....................................................................................................................11

1.1.1. Общие характеристики аэрозольных частиц в атмосфере.................................11

1.1.2. Источники атмосферных аэрозолей.....................................................................13

1.1.3. Размеры и объемная концентрация аэрозольных частиц в атмосфере.............14

1.1.4. Время жизни и концентрация аэрозольных частиц............................................15

1.1.5. Изменение счетной концентрации аэрозольных частиц с высотой..................16

1.1.6. Состав аэрозольных частиц в атмосфере.............................................................17

1.1.7. Распределение атмосферных аэрозольных частиц по размерам.......................19

1.1.8. Обводнение аэрозольных частиц в атмосфере....................................................23

1.1.9. Пространственно-временная структура антропогенных аэрозолей.................25

1.1.10.Определение дисперсного состава аэрозолей методом микроскопирования27 1.1.11. Исследования дисперсного состава аэрозолей на Северном Кавказе............28

1.2. Радон-222 ...................................................................................................................30

1.2.1. Эксхаляция и диффузия радона и его ДПР в атмосфере...................................34

1.2.2. Захват атмосферными аэрозолями ДПР радона-222..........................................43

1.2.3. Ионизация атмосферы радоном-222 и его ДПР..................................................44

1.2.4. Влияние заряженных ДПР радона на конденсационные процессы в атмосфере..........................................................................................................................46

1.2.5. Роль радона-222 и его ДПР в формировании приземного электродного слоя 47

1.2.6. Применение радона-222 и продуктов его распада для изучения атмосферных явлений..............................................................................................................................49

1.3. Методы измерения концентрации радона..............................................................51

1.3.1. Метод электроосаждения......................................................................................53

1.3.2. Ионизационный метод (Метод ВИИИК).............................................................56

1.3.3. Фотоэмульсионный метод.....................................................................................58

Выводы к главе 1..............................................................................................................59

Глава 2. Метод гамма - радиометрии аэрозольных частиц..........................................60

2.1. Экспериментальная установка и проведение измерений.....................................63

2.1.1. Радиоспектрометрический аэрозольный фильтр АФА-РСП-20.......................63

2.1.2. Экспериментальная установка на базе гамма-спектрометра СЭГ-10...............65

2.1.3. Определение концентрации аэрозолей в исследуемом воздухе.......................73

2.1.4. Оценка эффективности захвата ионов ДПР аэрозолями....................................75

2.1.5.Определение эффективности захвата аэрозолей фильтром в

зависимости от влажности..............................................................................................75

2.1.6. Определение доли аэрозолей теряемых за счет оседания на поверхностях ....78

2.2. Уравнения для равновесных концентраций радона и его ДПР в воздухе...........78

2.3. Определение количества ДПР радона на аэрозольном фильтре..........................82

2.4. Определение (3-активности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре с помощью пропорционального детектора СРПО...........................................................85

2.5. Сравнение эксперимента и расчета, определение концентрации

радона................................................................................................................................89

2.6. Определение содержания радона-222 в зависимости от скорости его поступления......................................................................................................................90

2.7. Определение систематической погрешности метода............................................94

Выводы к главе 2..............................................................................................................96

Глава 3. Мониторинг радона в воздухе методом у-радиометрии аэрозольных частиц................................................................................................................................97

3.1. Модификация метода у-радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга радона................................................................................................................................97

3.2. Определение равновесных концентраций радона и его ДПР в режиме непрерывной прокачки воздуха......................................................................................98

3.3. Экспериментальная установка и проведение измерений...................................100

3.4. Мониторинг концентрации радона методом а-радиометрии аэрозольных

частиц с помощью ячейки Лукаса................................................................................106

Выводы к главе 3............................................................................................................111

Глава 4. Модифицированный фотоэмульсионный метод определения

концентрации радона-222 в воздухе............................................................................113

4.1. Определение концентрации радона-222 методом диффузионного осаждения ДПР..................................................................................................................................113

4.2. Характеристики и состав ядерные фотоэмульсий...............................................113

4.3. Идентификация следов частиц в фотоэмульсии..................................................116

4.4. Фотоэмфульсии для регистрации а- частиц радона и его ДПР.........................120

4.5. Экспериментальная установка и проведение измерений...................................124

Выводы к главе 4............................................................................................................126

Заключение.....................................................................................................................127

Список литературы........................................................................................................129

Введение

Актуальность темы. Атмосферный аэрозоль, радон-222 и продукты его распада являются постоянными взаимодействующими компонентами атмосферного воздуха. Распределение этих элементов в атмосфере тесно связано с метеорологическими процессами, поэтому изучение распределения радона и продуктов его распада на аэрозольных частицах позволяет получать информацию для исследования динамических процессов, происходящих в воздушной оболочке Земли. Так радон-222 издавна используют в качестве трассера траекторий воздушных масс в вертикальном и горизонтальном направлении. При этом, продукты распада радона и его изотопа торона применяют для получения глобальной химической модели переноса. Продукты распада, захватываемые атмосферными аэрозолями, так же являются индикаторами процессов осаждения при изучении дождевых и снежных осадков. Исследование радиоактивных веществ и аэрозолей в атмосфере представляет большой интерес не только для науки, но и для разных отраслей промышленности добывающих и перерабатывающих минеральное сырье, а также тепловой энергетики и металлургии. Однако имеющиеся на данный период сведения о концентрациях различных радиоактивных изотопов и аэрозолей в атмосфере совершенно недостаточны. Решение ряда важных задач в области геофизики, экологии и низкофоновой физики [1,2,3,6], требует определения концентрации радона в воздухе и скорости его поступления из скальных пород, грунта, почвы. Природный радон-222 и короткоживущие продукты его распада, захватываемые аэрозолями, дают основной вклад в ионизацию приземного слоя атмосферы и формирование электродного слоя. Ионизация определяет электрические свойства тропосферы, влияет на ее электропроводность. Ионизация в некотором приближении также влияет на грозовую деятельность, на процессы образования ядер конденсации и роста облачных капель и, следовательно, на образование аэрозольных частиц, развитие облачных систем.

а

Повышенный приток радона рассматривается как краткосрочный предвестник сейсмической активности [12,14], сопровождаемый метеорологическим эффектом. При локальном увеличении притока радона и его продуктов распада в приземный слой атмосферы, в результате ионизации воздуха, возникают центры конденсации, увеличивается проводимость воздуха, приводя к локальному уменьшению напряженности атмосферного электрического поля [8,9,10,13] и образованию тумана.

Радон и его дочерние продукты распада (ДПР) на аэрозолях являются основными источниками фона в низкофоновых исследованиях [4,5,15]. Для устранения этих источников обычно используют продувку внутренних полостей низкофоновой защиты парами азота, либо ее полную герметизацию. Эти методы, однако, не дают стопроцентной гарантии защиты.

Непосредственное измерение потока а- частиц, образующихся в цепочке

222

распада Rn, представляет основу метода определения концентрации радона с применением поверхностно-барьерных полупроводниковых детекторов и импульсных ионизационных камер [15,16].

В настоящее время считается, что методы с использованием и у-спектрометрии дочерних продуктов распада радона (ДПР) не являются количественными, так как основаны на не прямых измерениях и подвержены сильному влиянию систематических ошибок. В результате распада радона дочерние ядра 218Ро, 214Pb, 214Bi, и 214Ро оказываются на различных конденсационных и диспергационных аэрозолях, далее они должны быть собраны на фильтре, а затем измерены с высокой эффективностью. На каждом из этих этапов необходимо учесть влияние систематических ошибок. В данной работе рассматривается возможность количественного определения концентрации радона и скорости его поступления, основанная на изучении гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона 222Rn [17].

Цель работы:

Настоящая работа направлена на развитие экспериментальных методов количественного определения концентрации, скорости поступления и

мониторинга радона, основанных на изучении гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона (22211п). С этой целью в диссертации были поставлены следующие задачи:

-собрать экспериментальную установку и разработать методику оптимального накопления аэрозольных частиц с дочерними продуктами распада (ДПР) радона на радиоспектрометрическом аналитическом аэрозольном фильтре из перхлорвинила (АФА РСП-20) с учетом влажности воздуха.

-разработать методику измерения гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона с применением большого кристалла Ка1(Т1) 20x20 см и 4-тг геометрии.

-определить концентрацию Ял в воздухе методом гамма-радиометрии аэрозольных частиц на фильтре.

-разработать экспериментальную установку и модифицировать методику накопления аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре для задач длительного мониторинга радона.

-апробировать метод гамма-радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга концентрации радона.

222

-определить закономерности суточного хода концентрации Яп в воздухе, -провести независимую калибровку метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц средствами (3- и а-радиометрии с помощью пропорционального счетчика и ядерной эмульсии. Научная новизна полученных результатов:

Впервые с помощью радиоспектрометрического аэрозольного фильтра, большого кристалла Ыа1(Т1) 20x20 см2, 4-п геометрии методом гамма спектрометрии аэрозольных частиц с ДПР радона решена задача количественного определения содержания радона в воздухе с контролируемой точностью на уровне 15-20%.

Изучены вопросы, связанные с диффузией ДПР радона до их захвата и накоплением аэрозольных частиц с ДПР на фильтре с учетом влажности и обводнения.

В рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц разработана и апробирована экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе.

Проведена калибровка метода радиометрии аэрозольных частиц с помощью двух независимых методов, связанных с измерением ^-активности ДПР радона с использованием модифицированного пропорционального счетчика и прямым подсчетом треков а-частиц при диффузионном осаждении ДПР радона полония-218 на ядерной эмульсии.

Практическая ценность полученных результатов

Результаты работы значительно расширяют возможности сравнительно быстрого количественного анализа содержания радона в воздухе без привлечения дорогих, требующих особых лабораторных условий методов.

Условия повышенной влажности и высокой концентрации аэрозолей резко ухудшающие эффективность применяемых в настоящее время количественных методов, (требующих высокой степени очистки и осушки воздуха), наоборот повышают эффективность метода гамма радиометрии аэрозольных частиц.

2 3

Наличие в атмосферном воздухе аэрозолей с концентрацией не менее 10 см" является необходимым условием функциональности метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц на фильтре.

Разработанная и апробированная в рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе позволяет измерять кратковременные, по сравнению с периодом полураспада (3.824 суток), вариации концентрации радона.

Представленный в работе метод также позволяет, на основе использования данных гамма радиометрии аэрозольных частиц с ДПР радона определять количественно концентрацию самих аэрозолей и контролировать степень обводнения ядер конденсации.

Экспериментальные установки могут быть использованы в учебном процессе в качестве лабораторных работ по радиометрии радона и его ДПР.

Основные положения, выносимые на защиту:

1). Метод количественного определения содержания радона в воздухе

222

основанный на гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР Яп с помощью радиоспектрометрического фильтра, болыдого20х20 см2 кристалла 1Ча1(Т1) и 4-л геометрии.

2). Установка для мониторинга содержания радона в воздухе методом

■ууу

гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР Ял в непрерывном режиме.

3).Экспериментальная временная зависимость суточного хода концентрации

222

Рл в воздухе.

4).Результаты измерения эффективности сбора ионов ДПР радона с учетом концентрации и седиментации аэрозольных частиц в зависимости от влажности воздуха.

5).Предложение по использованию эффекта обводнения аэрозольных частиц 222

с ДПР м, улучшающего эффективность их сбора на фильтре, для контроля точности метода.

6). Методика калибровки метода гамма -радиометрии аэрозольных частиц с помощью ядерных эмульсий.

7). Экспериментальная временная зависимость р - активности аэрозольных частиц с

ДПР кп, полученная с помощью модифицированного пропорционального аргонового счетчика с 2% ксеноновой добавкой.

Апробация работы. Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на конференциях различных уровней: на БМШ ЭТФ-2006,

14-й Международной Школы «Частицы и Космология» Москва 2008г, Всероссийской научно-практической конференции молодых ученых и аспирантов «Перспектива-2006» (п. Эльбрус), на международно-практических семинарах «Экологические проблемы современности » г. Майкоп 2009 г. и «Прикладные аспекты геологии, геофизики и геоэкологии с использованием современных информационных технологий» г. Майкоп 2011г..

Публикации. По теме диссертации опубликовано пятнадцать работ, в том числе четыре статьи в ведущих рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК,

5 докладов на российских и международных научных конференциях,4 учебно-методические пособия. В диссертации представлены также результаты работ, выполненных в рамках гранта РФФИ « № 08-02-01130-а ».

Личный вклад автора. Автором лично разработаны экспериментальные установки и методики измерений, выполнен монтаж установок, проведены все спектрометрические измерения аэрозольных частиц на фильтрах. Постановка задач исследований и обсуждение их результатов осуществлялись совместно с научным руководителем. Полученные экспериментальные данные собраны и обработаны лично автором под руководством профессора Хоконова А.Х.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, выводов и списка использованной литературы. Объем работы составляет 139 страниц, в том числе 45 рисунков и 18 таблиц. Список цитированной литературы включает 121 наименование.

!

Глава 1. Атмосферный аэрозоль и радон-222 1.1. Аэрозоли

Роль атмосферных аэрозолей в атмосферных процессах весьма разнообразна [18]. С одной стороны атмосферные аэрозоли загрязняют атмосферу, с другой - способствуют ее очистке от малых газовых примесей. Атмосферный аэрозоль является важным звеном в цепи круговорота элементов в системе Земля - атмосфера, влияет на радиационный баланс атмосферы и климат. Но самым важным свойством является способность аэрозольных частиц служить ядрами конденсации и льдообразования при формировании облаков. Именно благодаря этому их свойству влажность в атмосфере не превышает значения, соответствующего насыщению над в�