Бесплатный автореферат и диссертация по наукам о земле на тему
Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов
ВАК РФ 25.00.30, Метеорология, климатология, агрометеорология

Автореферат диссертации по теме "Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов"

На правах рукописи

004609373

Платонова Анастасия Сергеевна

МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ КРИСТАЛЛИЗАЦИИ ПЕРЕОХЛАЖДЕННЫХ КАПЕЛЬ ВОДНЫХ РАСТВОРОВ

25.00.30 - метеорология, климатология, агрометеорология

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

3 0 СЕН 2010

Санкт-Петербург

2010

004609373

Работа выполнена в Российском государственном гидрометеорологическом университете (РГГМУ), кафедра экспериментальной физики атмосферы.

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук кандидат физико-математических наук Ведущая организация:

Кузнецов Анатолий Дмитриевич

Ивлев Лев Семенович

Неелова Людмила Олеговна

Открытое акционерное общество «Государственный научно-исследовательский навигационно-гидрографический институт»

Защита состоится "30" сентября 2010 г в 15 час 30 мин на заседании диссертационного совета Д 212.197.01 в Российском государственном гидрометеорологическом университете по адресу: 195196, Санкт-Петербург, Малоохтинский пр., д.98, ауд.308.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Российского государственного гидрометеорологического университета.

Автореферат разослан " 30 " августа 2010 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета, докт. геогр. наук, профессор

А.И. Угрюмов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы

Актуальность работы определяется существующим интересом к особенностям изменения современного климата окружающей среды, в частности изменению глобального поля облачности.

Облака играют чрезвычайно важную роль в атмосфере, контролируя местную погоду, уровень загрязнения воздуха и химический баланс в атмосфере, воздействуя таким образом на долгосрочные климатические изменения в местном, региональном и глобальном масштабах.

В последнее время были достигнуты значительные успехи в изучении естественных и искусственных аэрозолей, которые активно влияют на свойства облаков и образование и выпадение осадков. Все эти исследования тесно связаны с проблемой управления атмосферными процессами и имеют большое значение для народного хозяйства.

Известно, что первоначальными элементами в образовании и развитии облаков и осадков являются различные аэрозоли, которые при положительных температурах выступают в качестве облачных ядер конденсации (ЯК) и ядер кристаллизации (ЯКр) при отрицательных температурах воздуха.

Распространенность переохлажденных облаков в атмосфере, указывающая на частую недостаточность эффективных ЯКр и на возможность вызывания осадков путем введения искусственных ЯКр, способствует интенсивному изучению процессов управления атмосферой.

За последние пятьдесят лет было проведено множество опытов по исследованию процессов ядрообразования в переохлажденной воде. Но до сих пор процессы, при которых капли облаков кристаллизуются, изучены не до конца. Многие экспериментальные данные только частично согласуются с теоретическими расчетами.

Цель диссертационной работы

Целью данного исследования является разработка единого теоретического описания большого многообразия экспериментальных

3

данных по скорости гомогенного и гетерогенного образования ледяных ядер (ЛЯ) в переохлажденной воде и переохлажденных каплях растворов и построение математической модели кристаллизации капель переохлажденной воды и капель водных растворов, на основе современных экспериментальных данных.

В рамках достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Объективный анализ теоретических основ процессов гомогенной кристаллизации капель переохлажденной воды и капель водного раствора;

2. Объективный анализ теоретических основ процессов гетерогенной кристаллизации капель переохлажденной воды и капель водного раствора;

3. Построение математической модели кристаллизации капель переохлажденной воды и капель водных растворов на основе современных экспериментальных данных;

4. Численное моделирование процесса гомогенной кристаллизации облачных капель;

5. Численное моделирование процесса гетерогенной кристаллизации облачных капель.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Результаты обобщения исследований процесса гомогенной кристаллизации капель.

2. Результаты обобщения исследований процесса гетерогенной кристаллизации капель.

3. Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов.

4. Результаты моделирования процесса кристаллизации капель водных растворов.

Научная новизна работы и полученных результатов

Научная новизна осуществляемого исследования заключается в создании модели кристаллизации переохлажденных капель водных растворов, основанной на физической зависимости скорости образования ледяных ядер от температуры и эмпирической зависимости скорости ядрообразования от активности водного раствора.

Обоснованность и достоверность результатов

Обоснованность и достоверность выводов диссертации подтверждается максимально возможным объемом экспериментальных данных, привлеченных для исследования, современными методами обработки данных, сравнением результатов исследования с закономерностями, установленными в более ранних работах.

Практическая значимость работы

Диссертационная работа выполнялась в рамках поисковых научно-исследовательских работ на кафедре экспериментальной физики атмосферы РГГМУ. Результаты работы внедрены в учебный процесс в РГГМУ по дисциплине «Воздействия на атмосферные процессы и явления» и использовались при подготовке научных отчетов по НИР.

Результаты диссертационного исследования могут быть использованы при осуществлении численного моделирования микрофизических процессов в облаках.

Апробация результатов работы

Основные результаты диссертационного исследования докладывались и обсуждались на IV Международной научно-практической конференции "Составляющие научно-технического прогресса" (2008), II Международной конференции "Современные проблемы науки" (2009), конференции "Теория и методы изучения и охраны окружающей среды" (2009), конференции "Актуальные вопросы науки и образования" (2009), Всероссийской заочной электронной научной конференции "Компьютерное моделирование" (2009),

V Международной научно-практической конференции "Составляющие научно-технического прогресса" (2009), V Международной научно-практической конференции "Глобальный научный потенциал" (2009), Международной Байкальской молодежной научной школе по фундаментальной физике "Гелио- и геофизические исследования" (2009), Международной научно-практической конференции "Проблемы и возможности современной науки" (2009).

Публикации

По результатам исследований опубликовано 12 научных работ, в том числе 5 в рецензируемых журналах.

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, основных выводов и списка литературы. Общий объем работы составляет 138 страниц машинописного текста, включающего 11 рисунков, 4 таблицы и 211 наименований цитируемой литературы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение

Во введении обосновывается актуальность темы, сформулированы цели и задачи работы, приводится научная и практическая значимость, новизна полученных результатов.

1 Результаты исследований процесса гомогенной кристаллизации

Известно, что вода может находиться в переохлажденном состоянии, то есть оставаться жидкой при температуре значительно ниже температуры плавления, особенно если она не находится в контакте с какой-либо твердой поверхностью, которая могла бы способствовать процессу кристаллизации.

Гомогенное замерзание является важным механизмом в верхней тропосфере. Вероятность кристаллизации определенной капли

пропорциональна скорости образования ледяных ядер ./, которая в случае ядрообразования в объеме капли определяется количеством ледяных ядер критического размера, образующихся в единице объема за единицу времени.

На сегодняшний день существует целый ряд математических моделей и предположений о процессе гомогенной кристаллизации. В соответствии с классическими представлениями фазовый переход инициируется образованием ядра твердой фазы внутри объема жидкой фазы. Для дальнейшего роста и завершения фазового перехода эти ядра должны быть больше критического размера, то есть должен быть преодолен некоторый энергетический барьер. Количество ядер критического размера, образующихся в единице объема за единицу времени может быть рассчитано по формуле:

J™=Jr-exp

-Д С"

кТ

ехр

-AG,.

кТ

(1)

Согласно классической модели, энергия формирования частицы льда в переохлажденной воде может быть найдена по формуле:

4

А /"■» Шах „ 2 _

Afr, - —K'KhGr7

£Л кр liJi

3 • (2)

Значение критического радиуса rv может рассчитываться по формуле:

- 2g„wlt

Т. Куп с коллегами разработал термодинамическую модель гомогенной кристаллизации капель водного раствора. Авторы показали, что гомогенное образование ледяных ядер в водных растворах зависит только от активности раствора aw, которая является количественной мерой растворенных веществ в воде и не зависит от его природы. Для расчета скорости гомогенного образования ядер авторы предлагают следующее выражение:

lg(-C)= -906.7+ 8502Ла.-269Z4(AaJ + 29180(Да„)'. (4)

2 Результаты исследований процесса гетерогенной кристаллизации

Известно, что атмосферные аэрозоли оказывают значительное влияние на образование облаков и развитие осадков, а также распространение электромагнитного излучения. В нижней и средней тропосфере кристаллы льда появляются в основном за счет гетерогенного механизма в результате образования ледяных ядер на поверхности инородных частиц, так называемых ядер кристаллизации, которые значительно понижают энергетический барьер при образовании твердой фазы на поверхности инородных частиц, находящихся в объеме переохлажденных капель. В качестве ядер кристаллизации в атмосфере выступают твердые и жидкие частицы самого разнообразного состава и различного происхождения.

Основой для математического описания процесса гетерогенной кристаллизации также является классическая теория, в основе которой лежат представления об образовании ледяного ядра сферической формы на поверхности инородной частицы, находящейся в объеме капли. Однако классическая теория не предполагает зависимости от свойств поверхности инородной частицы.

Одной из модификаций классической теории гетерогенной кристаллизации является теория В. Хворостянова. Основываясь на классической теории ядрообразования автор развил теорию гетерогенного образования льда путем кристаллизации ядер, содержащих в себе как растворимые, так и нерастворимые компоненты, причем, как в ненасыщенном, так и в пересыщенном воздухе.

Теория гетерогенного ядрообразования, основанная на активности воды, может быть также использована для описания процесса гетерогенной кристаллизации с условием, что для каждого ЯКр существует определенное значение Аа„.

Альтернативный способ рассмотрения процесса замерзания, так называемое лямбда-приближение, состоит в том, чтобы использовать отношения между понижением температуры плавления и температуры кристаллизации в виде:

Т9=Т^+Х-{Та-273.16).

(5)

При сравнении двух указанных приближений наблюдается хорошее соответствие. Таким образом, исключительно из соответствия качества, нельзя определить, какое приближение является наиболее благоприятным. Лямбда-приближение имеет два неизвестных параметра (Я и ГпГ)), тогда как приближение, основанное на активности воды имеет только один (Да,,).

3 Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель

Аналитический обзор данных экспериментов и теоретических моделей, описывающих процесс гомогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов показал, что основные исследования в этой области ведутся с использованием4 термодинамической модели гомогенной кристаллизации водного раствора, сравнительно недавно предложенной Т. Купом и другими. Однако модель Т. Купа имеет ряд ограничений и не может быть применена к процессам гетерогенной кристаллизации капель растворов. Таким образом, представляется целесообразной разработка численной модели гомогенной и гетерогенной кристаллизации водных растворов. При этом целесообразно использование основных положений модели Т. Купа для проведения теоретических исследований в виду возможности использования параметра «активность воды» для моделирования кристаллизации капель различных растворов. Кроме того, создаваемая модель должна учитывать основные положения классической теории кристаллизации капель.

Сделанные выше предположения позволяют записать уравнение для скорости гомогенной кристаллизации капель:

В отличие от теории Т. Купа, где предлагаются формулы параметризации зависимости скорости кристаллизации от активности воды, настоящая модель позволяет рассчитывать скорость гомогенного

ОТ

(6)

ядрообразования в переохлажденных каплях раствора по формуле, аналогичной классическому выражению для расчета скорости образования ледяных ядер в чистой воде с учетом наличия растворенных веществ:

ехр кТ ехр кТ'

(7)

(8)

Энергия, затрачиваемая для гомогенного образования кристаллов льда критического размера в воде, определяется формулой:

4_ 3

где со- коэффициент, зависящий от формы образующегося кристалла (<у > 1).

Главной особенностью предлагаемой нами модели является введенный параметр Т', который представляет собой температуру, при которой скорость гомогенного ядрообразования в растворе равна скорости ядрообразования в чистой воде при температуре Т. Данный параметр позволяет одновременно учитывать влияние температуры и активности водного раствора. Для его расчета предлагается использовать следующую формулу:

Г' = 273.16 + 103.61п (1 - а„ + а\ )+15.6131п2 (1 - а, + а'„ )+ + 54.1181п'(1-й„+аС), (9)

где а* - равновесное значение активности воды, которое определяется формулой:

г 3323730 ^

210368+ 131.48-7—41729.1-1п(Т;

а= ехР

8.31441-Г

(10)

Для расчета скорости гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель возможно использование формулы:

он

Значение суммарной площади поверхности инородных частиц 5Я

(12)

можно определить, используя выражение:

16

5 = —я-2 - г] •Л' -г3,

^ я я "

где гп - радиус инородной частицы, м; N¡¡ - концентрация инородных частиц в единице объема капли, м~3; г - радиус капли, м.

Для гетерогенного случая ядрообразования также, как и в гомогенном случае, предлагается рассчитывать скорость гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях растворов 1) по формуле, аналогичной классическому выражению для расчета скорости образования ледяных ядер в чистой воде, с учетом наличия растворенных веществ. Разница заключается в расчете свободной энергии Гиббса для гомогенного и гетерогенного механизмов ядрообразования.

Проведенные нами расчеты показали, что в атмосфере практически для всех типов инородных частиц складываются наиболее благоприятные условия для образования плоских ледяных ядер на их поверхности по сравнению с образованием сферических ледяных ядер.

Энергия, которую необходимо затратить для образования плоских кристаллов льда критического размера на поверхности инородных частиц в капле переохлажденной воды определяется формулой:

ДСГ (13)

где а - удельная линейная энергия, Дж/м.

Радиус ледяного ядра критического размера описывается следующим выражением:

* п(Ь-) <14)

На механизм гетерогенного замерзания большое влияние оказывают такие параметры частиц, как размер, их концентрация и поверхностные свойства. Учесть данные особенности инородных частиц позволяет такой параметр, как удельная линейная энергия а. Наиболее благоприятные условия образования ледяных ядер складываются на поверхностях частиц с низким значением удельной линейной энергии, которая служит мерой энергетических затрат на образования частицы новой фазы.

При увеличении содержания растворенных веществ в воде наблюдается значительное понижение скорости ядрообразования и кристаллизация капель происходит при более низких температурах.

4 Результаты моделирования кристаллизации капель водных растворов

На рисунке 1 представлена зависимость скорости гомогенного образования ядер от температуры и активности воды, рассчитанная по формуле (4) и по формуле (7). Также на графике символами нанесены данные экспериментов, проведенных за несколько десятилетий. Видно, что обе теоретические зависимости достаточно точно описывают современные данные опытов по кристаллизации чистой воды. Параметризация Т. Купа точно описывает экспериментальные данные Х.Р.Пруппахера, но может быть использована в довольном узком диапазоне температур.

Из анализа данных рисунка 1 видно, что при увеличении содержания растворенных веществ, процесс кристаллизации замедляется, и переохлажденные капли начинают замерзать при более низких температурах. Увеличение скорости охлаждения и уменьшение размеров капель также сопровождается понижением температуры кристаллизации. Сопоставление результатов численного моделирования с данными экспериментов показывает в целом хорошее соответствие, что видно из рисунка 1.

Можно сделать вывод, что, предложенная нами теоретическая зависимость достаточно точно описывает современные опытные данные в более широком диапазоне температур и ее можно рекомендовать для расчета скорости гомогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях водных растворов.

Для целей сопоставления предложенных формул с результатами экспериментов было проведено численное моделирование и получены зависимости гомогенной и гетерогенной температур от активности воды, которые представлены на рисунках 2 и 3. Температура кристаллизации

определялась из условия Р = 0.5. Моделирование процесса кристаллизации осуществлялось численным интегрированием выражения для скорости

кристаллизации переохлажденных капель методом прямоугольников при начальной температуре Т~ 273.15 К в предположении, что в начале процесса существуют только капли (Р = 0). Для сопоставления на рисунках также представлена зависимость температуры плавления от активности воды и результаты опытных данных по определению температурь! кристаллизации.

1.0Е+25

1.0Е+20

ГОЕ+15

1.0Е+00

■—^ \

Ч N \ \ ^ \ Л 1

\ \ : \\ \ 1 \\ \ \ -;д\___________

\: -."ж V : 1 - А «Г |

\ Г\ ; \ А ; \ :\>

1 \ \ \ ' 1 \ ' ' 1 ' \

210

—формуя» 7(1 0) т»ь««1А. :иог(1.о)

^'004 2002(1.0)

Ндуп, 1981(1 0) Слп«, 1956(1.0)

220

230 Г, К

. — 4юрмул»7(0.95)

.....(«поп. 2006 (0.904)

• кппиг. 1999(1.0) X N«^«»11. 1954(1.0) ф [ЛЧ^МЛ, 1958(1.0) » Вго«о, 1976 (10)

240

. форму.и7<0.9) - Циоп. 2006 <0 946) и'оо4 2002 (1.0) М«5ор. 1955 (1.0) Шооа. 1^70 (1.0)

270

т»ь«г»аа1. гоого.о) 2006(1.0) ОеМоП, 1990(1 0) Д»соЫ, 1955(1.0) В шопа 1972(10) РгорркЬсг, 1995 (1.0)

Рисунок 1- Зависимость скорости гомогенного образования ледяных ядер от температуры, рассчитанная по формуле (4) (модель Т.Купа) и формуле (7) (предлагаемая модель), а также экспериментальные данные

Из анализа рисунков 2 и 3 видно, что при увеличении содержания растворенных веществ, процесс кристаллизации замедляется, и переохлажденные капли начинают замерзать при более низких температурах.

Увеличение скорости охлаждения и уменьшение размеров капель также сопровождается понижением температуры кристаллизации.

Повышению температуры гетерогенной кристаллизации капель раствора способствует увеличение концентрации инородных частиц в объеме переохлажденной капли и/или радиуса ядер инородных частиц. Наиболее высокие температуры гетерогенной кристаллизации капель наблюдаются при образовании ледяных ядер на поверхностях частиц с низким значением удельной поверхностной энергии.

- Та - Г,™ 4 Bertram, 2000] • Larson, 2006 о Коор, 2000

Рисунок 2 - Зависимость температуры гомогенной кристаллизации от активности воды

0.9 0.8 0.7 0.6 Активность воды

Температура гетерогенной кристаллизации —— Температуре гомогенной кристаллизации - 'Температура плавления льда •■■••- - •

. ; 4 \ \i "Ч, ;

; \

0.9 0.8 0.7 0.6 0.5 Активность воды

Рисунок 3 - Зависимость температуры гетерогенной кристаллизации от активности воды на примере частиц каолинита (слева) и монтмориллонита (справа) в растворе (ЛИ^БС^ кислоты

Для осуществления сравнительного анализа моделей гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель также были проведены расчеты температуры кристаллизации по модели, основанной на активности воды (модель 1) и по модели, основанной на "лямбда-приближении" (модель 2). Сопоставление результатов численного моделирования с данными экспериментов представлено в таблице. Из данных таблицы видно, что точность предлагаемой модели (модель 3) и эмпирических моделей сопоставима и во многих случаях превосходит модели 1 и 2. При этом представленная модель более универсальна, поскольку дополнительно учитывает зависимость от таких параметров, как скорость охлаждения раствора и площадь частиц субстратов, которые в условиях реальной атмосферы имеют высокую изменчивость и не мо!ут считаться постоянными.

Таблица - Средние квадратические ошибки определения температуры гетерогенной кристаллизации капель водных растворов

Раствор / Субстрат Средняя квадратическая ошибка, К

Модель 1 Модель 2 Модель 3

NaCl /С17Н35ОН 0.8 0.9 0.8

NaCl / С25Н5,ОН 1.6 1.0 1.2

NaCl / С30Н61ОН 1.7 1.1 1.2

(NH4)2S04/C16H330H 1.4 1.5 1.4

(NH4X2SO4 /С25Н5,ОН 1.9 1.5 0.9

(NK,)2S04 /СзоНыОН 2.7 1.4 1.7

(NH^SO,! / Каолинит 0.5 0.5 0.2

(NH4)2S04 / Монтмориллонит 0.9 1.2 0.5

ОА || MA II NaCl || (NR,)2S04 || H2S04 || NH4HSO4 / Дигидрат щавелевой кислоты 0.4 0.6 03

NaCHjCOO II LiCl || K2C031| Ca(N03)2 / Agi 0.9 1.0 0.7

(NH4)2S04 II MgCl2 H NaCl || Ca(N03)2 / Нанодеканол 0.5 0.5 0.5

(NH4)2S04 H H2S04/Si02 0.5 0.6 0.5

Результаты расчетов скорости образования ледяных ядер, размеров замерзающих капель и температуры кристаллизации с достаточной для практики точностью описывают экспериментальные данные, что позволяет рекомендовать использование предложенных формул при численном моделировании микрофизических процессов в облаках.

Основные выводы исследования

При выполнении настоящей диссертационной работы были получены следующие основные научные и практические результаты.

Результаты исследования процесса гомогенного процесса ядрообразования:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по гомогенной кристаллизации переохлажденной воды и водных растворов. Показано, что, несмотря на противоречивые данные опытов, образование ледяных ядер происходит во всем объеме переохлажденных капель, а не на их поверхности. Исключением могут быть лишь капли субмикрометрового диапазона размеров;

- представлен обзор моделей кристаллизации, позволяющих определять скорость гомогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях чистой воды и водных растворов;

разработана математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов. В основу модели положен принцип формирования ледяных ядер в объеме капли;

- с помощью предложенной модели осуществлены расчеты скорости гомогенного образования ледяных ядер и осуществлено сопоставление результатов с экспериментальными данными;

- проведено моделирование температуры кристаллизации капель различного размера и полученные данные сопоставлены с результатами экспериментов;

осуществлено моделирование температуры гомогенной кристаллизации и сопоставление с данными лабораторных экспериментов.

Результаты исследования процесса гетерогенного процесса ядрообразования:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по кристаллизации переохлажденной воды и водных растворов. Рассмотрены различные способы гетерогенного замерзания капель растворов. Показано, что в атмосферных условиях вероятнее иммерсионное замерзание капель раствора;

- представлен обзор моделей кристаллизации, позволяющих определять скорость гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях чистой воды и водных растворов;

разработана математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов. В основу модели положен принцип формирования плоских ледяных ядер на поверхности субстрата;

- с помощью предложенной модели осуществлены расчеты скорости гетерогенного образования ледяных ядер и осуществлено сопоставление результатов с экспериментальными данными;

осуществлено моделирование температуры гетерогенной кристаллизации и сопоставление с данными лабораторных экспериментов. Также было проведено сопоставление предложенной модели с двумя наиболее часто применяемыми моделями - модель, основанная на активности воды и модель, основанная на «лямбда-приближении».

Основываясь на выводах, полученных в результате проведенных исследований моделирования процессов кристаллизации переохлажденных капель в облаках, представленных в настоящей работе, планируется направить дальнейшие исследования на применение результатов моделирования и разработку методов управления атмосферными процессами путем активного воздействия на процессы кристаллизации с учетом изменяющегося современного климата, в частности глобального поля облачности.

Основные публикации по теме диссертации

1. Чукин В.В., Платонова A.C. Кристаллизация переохлажденных капель водных растворов // Естественные и технические науки. - 2009. -№4. -С.231-236.

2. Чукин В.В., Платонова A.C. Результаты численного моделирования гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов // Перспективы науки. - 2010. - №5 (07). -С.12-18.

3. Чукин В.В., Платонова A.C. Скорость гомогенного льдообразования в водных растворах II Ученые записки РГГМУ. - 2009. - №9. - С.70-79.

4. Чукин В.В., Павленко Е.А., Платонова A.C. Скорость гомогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов // Сборник материалов 4-й международной научно-практической конференции "Составляющие научно-технического прогресса", 23-24 апреля 2008 года. -Тамбов, 2008.-С.113-114.

5. Чукин В.В., Платонова A.C. Сравнительный анализ двух методов расчета скорости гомогенного льдообразования в водных растворах // Современные проблемы науки. Сборник материалов 2-ой международной заочной научно-практической конференции: 27-28 марта 2009. - Тамбов, изд. ТАМБОВПРИНТ, 2009. - С.58-60.

6. Чукин В.В., Платонова A.C. О влиянии поверхностных свойств ледяных ядер на процесс гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель // Фундаментальные исследования. - 2009. - №4. - С.77.

7. Чукин В.В., Платонова A.C. О свойствах ядер гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель // Фундаментальные исследования. - 2009. - №7. - С.10-11.

8. Чукин В.В., Платонова A.C. Температура гомогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов // Составляющие научно-технического прогресса. Сборник материалов 5-ой международной научно-практической конференции: 29-30 апреля 2009. - Тамбов, изд. ТАМБОВПРИНТ, 2009. - С.44-45.

9. Чукин В.В., Платонова A.C. Кристаллизация переохлажденных капель // Глобальный научный потенциал. Сборник материалов 5-ой международной научно-практической конференции: 16-17 июня 2009,-Тамбов, изд. ТАМБОВПРИНТ, 2009. - С.45-47.

10. Чукин В.В., Платонова A.C. Параметризация процесса кристаллизации переохлажденных капель водных растворов // Труды XI Конференции молодых ученых "Гелио- и геофизические исследования", Иркутск, 7-12 сентября 2009 г. - Иркутск, 2010. - С.352-354.

11. Чукин В.В., Платонова A.C. К вопросу о гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель в облаках // Сборник материалов Международной научно-практической конференции: Проблемы и возможности современной науки, 25 декабря 2009 г. - Тамбов, издательство ТАМБОВПРИНТ, 2009. - С.39-41.

12. Чукин В.В., Платонова A.C., Алдошкина Е.С. Моделирование температуры гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель в облаках // Современные проблемы науки и образования. - 2010. - №6. - С.4.

Платонова Анастасия Сергеевна

АВТОРЕФЕРАТ

Подписано к печати 24.08.2010. Формат 60х84'/16. Псч. л. 1,0. Тираж 100 экз. Заказ № 604. ИПК "Вести". 191311, Санкт-Петербург, ул. Смольного, л. 3.

Содержание диссертации, кандидата физико-математических наук, Платонова, Анастасия Сергеевна

Сокращения.

Введение.

1 Результаты исследований процесса гомогенной кристаллизации.

1.1 Экспериментальные исследования процесса гомогенной кристаллизации капель.

1.2 Обзор математических моделей процесса гомогенной кристаллизации капель.

1.2.1 Классическая теория гомогенной кристаллизации.

1.2.2 Макроскопическая теория кристаллизации A.C. Кабанова.

1.2.3 Параметризация кристаллизации водных растворов

Т. Купа.

2 Результаты исследований процесса гетерогенной кристаллизации капель.

2.1 Содержание и свойства аэрозолей в атмосфере

2.2 Экспериментальные исследования процесса гетерогенной кристаллизации капель.

2.2.1 Аппаратура проведения лабораторных экспериментов.

2.2.2 Лабораторные исследования депозиционного и конденсационного образования ледяных ядер.

2.2.3 Лабораторные исследования контактного и иммерсионного образования ледяных ядер.

2.3 Обзор математических моделей процесса гетерогенной кристаллизации водных растворов.

2.3.1 Классическая теория образования ледяных ядер

2.3.2 Модель образования ледяных ядер на гигроскопических смешанных ядрах конденсации.

2.3.3 Эмпирическая модель определения температуры гетерогенной кристаллизации растворов.

3 Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель.

3.1 Численное моделирование кристаллизации облаков.

3.1.1 Моделирование кристаллизации перистых облаков.

3.1.2 Моделирование кристаллизации высоко-кучевых облаков.

3.2 Численная модель гомогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях водных растворов.

3.3 Численная модель гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях водных растворов.: —

3.3.1 Зависимость типа ледяного ядра от температуры.

4 Результаты моделирования кристаллизации капель водных растворов.

4.1 Сопоставление результатов моделирования скорости гомогенного образования ледяных ядер с параметризацией

Т. Купа.

4.2 Моделирование температуры гомогенной кристаллизации капель водных растворов.

4.3 Моделирование температуры гетерогенной кристаллизации капель водных растворов.

Введение Диссертация по наукам о земле, на тему "Математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов"

В атмосфере Земли вода существует в газообразной, жидкой и твердой фазе. Капли воды и кристаллы льда образуют облака, которые являются составной частью круговорота воды в природе и влияют на радиационный баланс атмосферы.

Благоприятными условиями для образования облаков является увеличение концентрации молекул водяного пара и понижение температуры воздуха. Первоначальными элементами в образовании облаков являются атмосферные аэрозоли, которые при положительных температурах выступают в качестве облачных ядер конденсации (ЯК) и при отрицательных температурах воздуха гетерогенных ядер кристаллизации (ЯКр).

Генетическая классификация облаков осуществляется по видам движения воздуха, вызывающим их образование и рост. Морфологическая классификация, часто применяемая для описания облаков, основывается главным образом на внешнем виде облаков. По фазовому состоянию облачных элементов облака делятся на три класса: капельные, смешанные и кристаллические.

При положительных температурах воздуха облака состоят только из капель воды. При отрицательных температурах облака могут быть капельными, кристаллическими или смешанными, то есть состоящими из капель и кристаллов. Малые размеры облачных капель позволяют им долго сохраняться в жидком виде при отрицательных температурах. Так, при температуре -10 °С облака в половине случаев капельные, в 30%-смешанные и лишь в 20% - кристаллические. Переохлажденные капли в облаке могут существовать вплоть до температуры -38 °С.

Размеры подавляющего большинства капель в облаках составляют от 10"6 до 10"5 м, а их концентрация имеет порядок 108м"3. Кристаллы льда обычно имеют в десятки раз большие размеры, а концентрация не превышает 105 м"3. Форма кристаллов зависит главным образом от температуры и влажности воздуха и чрезвычайно разнообразна: иглы, столбики, пучки столбиков, тонкие и толстые пластинки и частицы неправильной формы. Водность облака колеблется обычно от 0.1 до 1 г/м3 л для капельных облаков и от 0.001 до 0.1 г/м в кристаллических облаках [Мейсон, 1961].

Исследование влияния облаков на радиационный баланс атмосферы представляет несомненный интерес для анализа роли различных факторов на формирование климата Земли. Облака существенно увеличивают отражение солнечного излучения в космическое пространство, поскольку альбедо облаков, как правило, больше альбедо океанов и поверхности суши, за исключением поверхностей, покрытых снегом и льдом. С другой стороны, облака уменьшают количество теплового излучения, уходящего в космос за счет поглощения теплового излучения земной поверхности и подоблачных слоев атмосферы. Это уменьшение связано с тем, что в этом случае уходящее длинноволновое излучение формируется при более низких температурах, наблюдающихся на верхних границах облаков. Этот эффект носит название "парникового эффекта", и он приводит к увеличению радиационного баланса поверхности и атмосферы и к нагреванию системы атмосфера-поверхность. Влияние облаков на радиационный баланс в существенной степени зависит от высоты облаков, мощности, температуры, фазового состояния, функции распределения облачных частиц по размерам.

Данные наземных наблюдений суммарной и отраженной коротковолновой и длинноволновой радиации позволяют определить радиационный баланс для облачной атмосферы и для ясного неба на уровне подстилающей поверхности, в то время как спутниковые измерения дают радиационный баланс на верхней границе атмосферы. Разность радиационных балансов для облачной и безоблачной атмосферы определяет радиационное воздействие облачности. Среднегодовое глобальное значение коротковолнового радиационного ' воздействия облачности примерно равно -50 Вт/м2, а в то время как воздействие облаков в длинноволновом диапазоне составляет +25 Вт/м . Суммарный глобальный эффект влияния облаков на радиационный баланс равен -25 Вт/м , что говорит об охлаждающем влиянии облаков [Quante, 2004]. Данные значения показывают, насколько велика роль облачности в формировании погоды и климата Земли, насколько мощным "модулятором" радиационных потоков являются облака.

Альбедо облаков зависит от концентрации аэрозолей в атмосфере. Благоприятными условиями увеличения содержания аэрозолей является уменьшение количества осадков, что приводит к уменьшению скорости "влажного" удаления аэрозолей из атмосферы и высыханию земной поверхности, с которой образуется большее количество аэрозолей.

Так, согласно модели С. Тумейя [Twomey, 1977], увеличение концентрации аэрозолей сопровождается увеличением концентрации облачных капель и уменьшением размеров облачных капель (при постоянной водности облака), что приводит к увеличению альбедо облаков. Уменьшение размеров капель ведет к замедлению процессов осадкообразования и более длительному существованию облаков, что также ведет к увеличению альбедо облаков [Albrecht, 1989]. С другой стороны, расширение спектра распределения капель по размерам, связанного с увеличением содержания аэрозолей, ведет к уменьшению альбедо облаков [Liu, 2002]. Изменение концентрации аэрозолей влияет на альбедо облаков также из-за изменения фазового состояния облаков. Это происходит как в результате зависимости скорости кристаллизации от размера капель, так и в результате непосредственной кристаллизации капель на части аэрозолей, являющихся ядрами кристаллизации.

В смешанных облаках складываются наиболее благоприятные условия для образования осадков. Как показывают результаты наблюдений [Мейсон, 1961], в умеренных и высоких широтах почти все интенсивные осадки выпадают из смешанных облаков, которые в верхней части содержат кристаллы льда. Следует отметить, что в тропических районах в капельных облаках большой мощности возможно образование частиц осадков за счет коагуляции капель.

В капельных облаках конденсационный рост капель не может привести к образованию частиц осадков только за счет конденсации водяного пара, поскольку образующиеся капли достигнут размеров не более 30 мкм и быстро испарятся при выпадении из облака. Согласно теории Бержерона, основной причиной образования осадков является появление небольшого числа кристаллов льда в облаках, которые начинают расти в пересыщенном относительно льда воздухе за счет перегонки водяного пара с переохлажденных капель воды.

Современные методы вызывания осадков из облаков основаны на предположениях: а) для естественного образования осадков необходимо наличие кристаллов льда в переохлажденных облаках; б) отсутствие осадков из облаков обусловлено недостаточным количеством ледяных кристаллов; в) недостаток кристаллов льда можно компенсировать путем внесения в переохлажденное облако хладореагентов или кристаллизующих реагентов, приводящих к образованию кристаллов льда.

В естественных условиях кристаллы льда в облаках образуются в результате кристаллизации переохлажденных капель воды, дробления ледяных кристаллов и взрыва ледяной оболочки кристаллизующихся капель.

Актуальность работы определяется существующим интересом к задачам моделирования процессов образования кристаллов льда в атмосфере путем гомогенного и гетерогенного механизмов замерзания переохлажденных капель воды и водных растворов, для целей исследований изменения современного климата Земли, в частности изменению глобального поля облачности.

Целью данного исследования является разработка единого теоретического описания большого многообразия экспериментальных данных по скорости гомогенного и гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях воды и переохлажденных каплях водных растворов.

Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие задачи:

1. осуществить анализ теоретических основ процессов гомогенной и гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель воды и водного раствора;

2. провести построение математических моделей гомогенной и гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель воды и водных растворов;

3. осуществить апробацию математических моделей на основе современных экспериментальных данных.

В первой главе рассматривается процесс гомогенной кристаллизации переохлажденных капель воды и водных растворов. Осуществлен подробный анализ экспериментальных данных о процессе гомогенной кристаллизации капель, а также представлен обзор моделей кристаллизации, позволяющих определять скорость гомогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях чистой воды и водных растворов.

Во второй главе рассматривается процесс гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель воды и водных растворов. Подробно проанализировано содержание и основные свойства аэрозолей в атмосфере. Осуществлен анализ лабораторных исследований и математических моделей процесса гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель воды и водных растворов.

В третьей главе представлена математическая модель гомогенного и гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях водных растворов, сочетающая в себе положения классической теории для описания зависимости от температуры и эмпирической зависимости от активности воды.

В четвертой главе приводятся результаты моделирования температур гомогенного и гетерогенного замерзания, а также проводится сравнительный анализ предложенной математической модели кристаллизации переохлажденных капель воды и водных с раствором с моделями, основанными на активности воды и на «лямбда-приближении».

Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, основных выводов и списка литературы. Содержит 138 страниц машинописного текста, включающего 11 рисунков, 4 таблицы и 211 наименований цитируемой литературы.

Заключение Диссертация по теме "Метеорология, климатология, агрометеорология", Платонова, Анастасия Сергеевна

Выводы по четвертой главе

При сопоставлении результатов расчетов по полученной в результате диссертационного исследования модели кристаллизации переохлажденных капель воды с параметризацией Т. Купа было выявлено, что обе теоретические зависимости достаточно точно описывают современные данные опытов по кристаллизации чистой воды. Параметризация Т. Купа точно описывает экспериментальные данные работы [РгиррасЬег, 1995], но может быть использована в довольном узком диапазоне температур.

Можно сделать вывод, что, предложенная теоретическая зависимость достаточно точно описывает современные опытные данные в более широком диапазоне температур.

Результаты численного моделирования доли гомогенно замерзших капель показывают, что кристаллизация капель происходит в узком диапазоне значений температуры. Положение этого диапазона зависит от размеров кристаллизующихся капель и скорости охлаждения капель. Также была получена зависимость гомогенной температуры от активности воды Видно подобие зависимости температуры плавления и температуры кристаллизации от активности воды, что соответствует параметризации Т. Купа. При увеличении содержания растворенных веществ, процесс кристаллизации замедляется, и переохлажденные капли начинают замерзать при более низких температурах. Увеличение скорости охлаждения и уменьшение размеров капель также сопровождается понижением температуры кристаллизации.

Данные модели и экспериментов имеют схожие зависимости от радиуса капель: с увеличением радиуса капель, температура кристаллизации переохлажденной капли повышается, что согласуется с данными экспериментов.

Результаты численного моделирования доли гетерогенно замерзших капель показывает, что переход переохлажденной капли из жидкого в твердое состояние происходит в значительно более широком диапазоне температур, чем при гомогенном процессе кристаллизации. Численное моделирование зависимости температуры гетерогенной кристаллизации от активности воды показывает аналогичные гомогенному процессу кристаллизации результаты. Повышению температуры гетерогенной кристаллизации капель раствора способствует увеличение концентрации инородных частиц в объеме переохлажденной капли и/или радиуса ядер инородных частиц. Наиболее высокие температуры гетерогенной кристаллизации капель наблюдаются при образовании ледяных ядер на поверхностях частиц с низким значением удельной линейной энергии. Температура кристаллизации практически не зависит от типа субстрата.

Точность предлагаемой математической модели гетерогенной кристаллизации капель сопоставима и во многих случаях превосходит модель "лямбда-приближение" и при этом представленная нами модель более универсальна, поскольку дополнительно учитывает зависимость от таких параметров, как скорость охлаждения раствора и площадь частиц субстратов, которые в условиях реальной атмосферы имеют высокую изменчивость и не могут считаться постоянными.

Результаты расчетов скорости образования ледяных ядер, размеров, замерзающих капель и температуры кристаллизации с достаточной для практики точностью описывают экспериментальные данные, что позволяет рекомендовать использование предложенных формул при численном моделировании микрофизических процессов в облаках.

Заключение

В данной работе исследовались процессы гомогенного и гетерогенного фазового перехода "водный раствор-лед" и были предложены формулы для расчета скорости гомогенной и гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов.

В процессе проведения научного исследования получены следующие результаты для гомогенного процесса ядрообразования:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по гомогенной кристаллизации переохлажденной воды и водных растворов. Показано, что, несмотря на противоречивые данные опытов, образование ледяных ядер происходит во всем объеме переохлажденных капель, а не на их поверхности. Исключением могут быть лишь капли субмикрометрового диапазона размеров;

- представлен обзор моделей кристаллизации, позволяющих определять скорость гомогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях чистой воды и водных растворов; разработана математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов. В основу модели положен принцип формирования ледяных ядер в объеме капли;

- с помощью предложенной модели осуществлены расчеты скорости гомогенного образования ледяных ядер и осуществлено сопоставление результатов с экспериментальными данными;

- проведено моделирование температуры кристаллизации капель различного размера и полученные данные сопоставлены с результатами экспериментов; осуществлено моделирование температуры гомогенной кристаллизации и сопоставление с данными лабораторных экспериментов.

Для процесса гетерогенного ядрообразования были получены следующие результаты:

- осуществлен анализ экспериментальных данных по кристаллизации переохлажденной воды и водных растворов. Рассмотрены различные способы гетерогенного замерзания капель растворов. Показано, что в атмосферных условиях вероятнее иммерсионное замерзание капель раствора;

- представлен обзор моделей кристаллизации, позволяющих определять скорость гетерогенного образования ледяных ядер в переохлажденных каплях чистой воды и водных растворов; разработана математическая модель кристаллизации переохлажденных капель водных растворов. В основу модели положен принцип формирования плоских ледяных ядер на поверхности субстрата;

- с помощью предложенной модели осуществлены расчеты скорости гетерогенного образования ледяных ядер и осуществлено сопоставление результатов с экспериментальными данными; осуществлено моделирование температуры гетерогенной кристаллизации и сопоставление с данными лабораторных экспериментов. Также было проведено сопоставление предложенной модели с двумя наиболее часто применяемыми моделями - модель, основанная на активности воды и модель, основанная на «лямбда-прближении».

Точность предлагаемой нами математической модели сопоставима и во многих случаях превосходит модель "лямбда-приближение" и при этом представленная нами модель более универсальна, поскольку дополнительно учитывает зависимость от таких параметров, как скорость охлаждения раствора и площадь частиц субстратов, которые в условиях реальной атмосферы имеют высокую изменчивость и не могут считаться постоянными.

Полученные результаты расчетов скорости образования ледяных ядер, размеров замерзающих капель и температуры кристаллизации с достаточной для практики точностью описывают экспериментальные данные, что позволяет рекомендовать использование предложенных формул при численном моделировании микрофизических процессов в облаках.

Основываясь на выводах, полученных в результате проведенных исследований моделирования процессов кристаллизации переохлажденных капель в облаках, представленных в настоящей работе, мы планируем направить дальнейшие исследования на применение результатов моделирования и разработку методов управления атмосферными процессами путем активного воздействия на процессы кристаллизации с учетом изменяющегося современного климата, в частности глобального поля облачности.

Библиография Диссертация по наукам о земле, кандидата физико-математических наук, Платонова, Анастасия Сергеевна, Санкт-Петербург

1. Ивлев J1.C. Физика атмосферных аэрозольных систем Текст. / Л.С. Ивлев, Ю.А. Довгалюк. СПб.: СПбГУ, 1999. - 194с.

2. Кабанов A.C. Макроскопическая теория кристаллизации переохлажденных жидкостей и ее метеорологические приложения Текст. / A.C. Кабанов. Л.: Гидрометеоиздат, 1989. - 72с.

3. Качурин Л.Г. Физические основы воздействия на атмосферные процессы. Л.:Гидрометеоиздат, 1990. - 463с.

4. Мейсон Б.Дж. Физика облаков / Пер. с англ. Г.Т. Никандоровой и B.C. Протопопова. Л.:Гидрометеоиздат, 1961. - 542с.

5. Тамман Г. Стеклообразное состояние Текст. / Г. Тамман- М.: ОНТИ, 1935.- 136с.

6. Френкель Я.И. Кинетическая энергия жидкостей Текст. / Я.И. Френкель Л.: Наука, 1975. -592с.

7. Хромов С.П. Метеорология и климатология: учебник. — 7-ое изд. Текст. / С.П. Хромов, М.А. Петросянц. М.: Изд-во Моск. ун-та: Наука, 2006. - 582с.

8. Чукин В.В. Физические свойства атмосферы. Библиотека функций meteo 19.09.2005. СПб.: Изд. "Система", 2005. - 112 с.

9. Чукин В.В. Скорость гомогенного льдообразования в водных растворах Текст. /В.В. Чукин, A.C. Платонова // Ученые записки РГТМУ. -2009а. №9. - С.70-79.

10. Чукин В.В. Кристаллизация переохлажденных капель водных растворов Текст. / В.В. Чукин, A.C. Платонова // Естественные и технические науки. 20096. - №4. - С.231-236.

11. Чукин В.В. Результаты численного моделирования гетерогенной кристаллизации переохлажденных капель водных растворов Текст. / В.В. Чукин, А.С. Платонова // Перспективы науки. 2010. - №5 (07). - С.12-18.

12. Abbatt, J. P. D. Solid ammonium sulfate aerosols as ice nuclei: A pathway for cirrus cloud formation Text. / J. P. D. Abbatt, S. Benz, D. J. Cziczo, Z. Kanji, U. Lohmann, O. Mohler // Science. 2006. - Vol.313. - P.1770-1773.

13. Albrecht, B.A. Aerosols, Cloud Microphysics, and Fractional Cloudiness Text. / B.A. Albrecht // Science. 1989. - Vol.245. - P.1227-1230.

14. Angell C.A. Supercooled water Text. / C.A. Angell // Water -a comprehensive treatise. Plenum, 1982. - Vol.7. - P. 1-81.

15. Archuleta, С. M. Ice nucleation by surrogates for atmospheric mineral dust and mineral dust/sulfate particles at cirrus temperatures Text. / С. M. Archuleta, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis // Atmos. Chem. Phys. 2005. -Vol.5.-P.2617-2634.

16. Bailey, M. Nucleation effects on the habit of vapour grown ice crystals from -18 to -42C Text. / M. Bailey, J.Q. Hallett // J. Roy. Meteor. Soc. -2002.-Vol.128.-P.1461-1483.

17. Bailey M. Growth rates and habits of ice crystals between-20 and -70 °C Text. / M. Bailey, J. Hallet // J. Atmos. Sci. 2004. - Vol.61. - P.514-544.

18. Baker M.B. Cloud microphysics and climate Text. / M.B. Baker // Science. 1997. - Vol.276. - P. 1072-1078.

19. Baker M.B. A new look at homogeneous freezing of water Text. / M.B. Baker, M. Baker // Geophys. Res. Lett. 2004. - Vol.31. -L19102.

20. Baustian, K. J. Depositional ice nucleation on solid ammonium sulfate and glutaric acid particles Text. / K. J. Baustian, M. E. Wise, M. A. Tolbert // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2009. - Vol.9. - P.20949-20977.

21. Beard, K.V. A determination of the terminal velocity and drag of small water drops by means of a wind tunnel Text. / K.V. Beard, H.R. Pruppacher // J. Atmos. Sei. 1969. - Vol.26. - P. 1066-1072.

22. Bertram A.K. Mechanisms and temperatures for the freezing of sulfuric acid aerosols measured by FTIR extinction spectroscopy Text. / A.K. Bertram, D.D. Patterson, J J. Sloan // Journal of Physical Chemistry. 1990. — Vol.100.-P.2376-2383.

23. Bertram A.K. Ice formation in (NH^SCVH^O particles Text. / A.K. Bertram, T. Koop, L.T. Molina, M.J. Molina // Journal of Physical Chemistry A. — 2000.-Vol.104.-P.584-588.

24. Bibette J. Text. / J. Bibette // J. Colloid Interface Sei. 1991. -Vol.147.-P.474.

25. Broto F. A study of the freezing of supercooled water dispersed within emulsions by differentional scanning calorimetry Text. / F. Broto, D. Clausse // Journal of Physical Chemistry. 1976. - Vol.9. - №23. - P.4251-4257.

26. Broto F. Determination par microscopie electronique de la granulometrie d'eau et leura diameters Text. / F. Broto, D. Clausse, L. Babin, M. Mercier // Journal of Physical Chemistry. 1978. - Vol.75. - №10. - P.908-910.

27. Buontempo, J. Infrared external reflection spectroscopic studies of phase transitions in Langmuir monolayers of heneicosanol Text. / J. Buontempo and S. Rice // J. Chem. Phys. 1993. - Vol.98. - P.5835-5846.

28. Butorin G.T. Crysstallizaton of supercooled water Text. / G.T. Butorin, K.P. Skripov // Soviet Phys. Crystallogr. 1972. - №17. - P.322-326.

29. Carte A.E. The freezing of water droplets Text. / A.E. Carte // Proc. Phys. Soc. 1956. - Vol.B69. - №10. - P.1028-1037.

30. Cantrell, W. Heterogeneous freezing of ammonium sulfate and sodium chloride solutions by long chain alcohols Text. / W. Cantrell, C. Robinson // Geophys. Res. Lett. 2006. - Vol.33. - L07802.

31. Carleton K.L. Text. / K.L. Carleton, D.M. Sonnenfroh, W.T. Rawlins, B.E. Wyslouzil, S. Arnold // Geophys. Res. Lett. 1997. - Vol.102. -P.6025.

32. Chang H.Y.A. Phase transitions in emulsified HN03/H20 and HNO3/H2SO4/H2O solutions Text. / H.Y.A. Chang, T. Koop, L.T. Molina, M.J. Molina // Journal of Physical Chemistry A. 1999. - Vol.103. -P.2673-2679.

33. Chelf J.H. Homogeneous ice nucleation in aqueous ammonium sulfate aerosol particles Text. / J.H. Chelf, S.T. Martin // Journal of Geophysical Research. 2001. - Vol.106. - P. 1215-1226.

34. Chen, Y. Single particle analysis of ice nucleation aerosols in the upper troposphere and lower stratosphere Text. / Y. Chen, S. M. Kreidenweis, L. M. Mclnnes, D. C. Rogers, P. J. DeMott // Geophys. Res. Lett. 1998. -Vol.25.-P.1391-1394.

35. Chen, Y. Ice formation by sulfate and sulfuric acid aerosol particles under upper tropospheric conditions Text. / Y. Chen, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis, D. C. Rogers, D. E. Sherman // J. Atmos. Sci. 2000. - Vol.57. -P.3752-3766.

36. Glausse, D. Ice crystallization induced'by silver iodide and bacteria in microsize droplets dispersed within emulsions Text. / D. Clausse, D. Bouabdillah, N. Cochet, M. P Luquet., S Pulvin // Pure Appl. Chem. 1991. - Vol.63. - P. 1491-1494.

37. Clausse, D. Morphology characterization of emulsions by differential scanning calorimetry Text. / D. Clausse, F. Gomez, I. Pezron, L. Komunjer, C. Dalmazzone // Adv. Colloid Interfac. 2005. - Vol.117. - P. 59-74.

38. Clegg, S. L. A thermodynamic model of the system H+-NH4+-S042—-N03~- H20 at tropospheric temperatures Text. / S. L. Clegg, P. Brimblecombe, A. S. Wexler // J. Phys. Chem. 1998. - Vol.A 102. - P.2137-2154.

39. Cziczo D.J. Ice nucleation in NH4HSO4, NH4NO3, and H2S04 aqueous particles: Implications for cirrus cloud' formation Text. / D.J. Cziczo, J.P.D. Abbatt // Geophys. Res. Lett. 2001. - Vol.28. - P.963-966.

40. Cziczo D.J. Single particle measurements of the chemical composition of cirrus ice residue during CRYSTAL-FACE Text. / D.J. Cziczo, D.M. Murphy, P.K. Hudson, D.S. Thomson // Journal of Geophysical Research. -2004b. Vol. 109. - D04201.

41. DeMott, P.J. Freezing nucleation rates of dilute solution droplets measured between -30 °C and -40 °C in laboratory simulations of natural clouds

42. Text. / P.J. DeMott, D.C. Rogers // Journal of Atmos. Sei. 1990. - Vol.47. -P.1056-1064.

43. DeMott, P. J. An exploratory study of ice nucleation by soot aerosols Text. / P. J. DeMott // J. Appl. Meteorol. 1990. - Vol.29. - P. 1072-1079.

44. DeMott, P. J. Parameterization and impact of ice initiation processes relevant to numerical model simulation of cirrus clouds Text. / P. J. DeMott, M. P. Meyers, and W. R. Cotton // J. Atmos. Sei. 1994. - Vol.51. - P.77-90.

45. DeMott, P. J. The susceptibility of ice formation in upper tropospheric clouds to insoluble aerosol components Text. / P. J. DeMott, D. C. Rogers, and S. M. Kreidenweis // Geophys. Res. Lett. 1997. - Vol.102. -P.19 575-19 584.

46. DeMott, P. J. Ice formation by black carbon particles Text. / P. J. DeMott, Y. Chen, S. M. Kreidenweis, D. C. Rogers, D. E. Sherman // Geophys. Res. Lett. 1999. - Vol.26. - P.2429-2432.

47. DeMott, P. J. Laboratory studies of cirrus cloud processes. Cirrus. Text. / P. J. DeMott, D.K. Lynch, K. Sassen, D.O.C Starr, G. Stephens Eds. -New York: Oxford University Press, 2002. P.102-135.

48. DeMott, P.J. African dust aerosols as atmospheric ice nuclei Text. / P.J. DeMott, K. Sassen, M.R. Poellot, D. Baumgardner, D.C. Rogers, S.D. Brooks, A.J. Prenni, S.M. Kreidenweis // Geophys. Res. Lett. 2003a. - Vol.30 (14). -P.1732.

49. DeMott, P.J. Measurements of the concentration and composition of nuclei for cirrus formation Text. / P.J. DeMott, D.J. Cziczo, A.J. Prenni, D.M.

50. Murphy, S.M. Kreidenweis, D.S. Thomson, R. Borys, D.C. Rogers // Proc. Nat. Acad. Sei. U.S.A. -2003b. Vol.100 (25). -P.14655-14660.

51. Diehl, K. A laboratory study of the effects of a kerosene burner exhaust on ice nucleation and the evaporation rate of ice crystals Text. / K. Diehl, S.K. Mitra// Atmos. Environ. 1998. - Vol.32. - P.3145-3151.

52. Diehl, K. The ice nucleating ability of pollen: Part II. Laboratory studies in immersion and contact freezing modes Text. / K. Diehl, S. MatthiasMaser, R. Jaenicke, S.K. Mitra//Atmos. Res. -2002. Vol.61. - P. 125-133.

53. Djikaev Y.S. Thermodynamic Conditions for the Surface-Stimulated Crystallization of Atmospheric Droplets Text. / Y.S. Djikaev, A. Tabazadeh, P. Hamill, H. Reiss // Journal of Physical Chemistry A. 2002. - Vol.106. -P.10247-10253.

54. Duft D. Laboratory evidence for volume-dominated nucleation of ice in supercooled water microdroplets Text. / D. Duft, T. Leisner // Atmos. Chem. Phys. 2004. - Vol.4. - P. 1997-2000.

55. Durant, A. J. Evaporation freezing by contact nucleation inside-out Text. / A. J. Durant, R. A . Shaw / Geophys. Res. Lett. 2005. - Vol.32. -L20814.

56. Dymarska, M. Deposition ice nucleation on soot at temperatures relevant for the lower troposphere Text. / M. Dymarska, B.J. Murray, L.M. Sun, M.L. Eastwood, D.A. Knopf, A.K. Bertram // J. Geophys. Res. 2006. -Vol.111. - D04204.

57. Eastwood, M. L. Ice nucleation on uncoated and coated atmospheric mineral dust particles Text. / Eastwood, M. L. Vancouver: University of british Columbia, 2008.

58. Eastwood, M. L. Effects of sulfuric acid and ammonium sulfate coatings on the ice nucleation properties of kaolinite particles Text. / M. L.

59. Eastwood, S. Cremel, M. Wheeler, B. J. Murray, E. Girard, A. K. Bertram // Geophys. Res. Lett. 2009. - Vol.36. - L02811.

60. Evans, L. F. The role of the adsorbed layer in ice nucleation Text. / L. F. Evans // Preprints Conf. Cloud Physics, Am. Meteorol. Soc., Fort Collins, 1970. 14p.

61. Field, P.R. Some ice nucleation characteristics of Asian and Saharan desert dust Text. / P.R. Field, O. Möhler, P. Connolly, M. Kramer, R. Cotton, A.J. Heymsfield, H. Saathoff, M. Schnaiter // J. Atmos. Chem. Phys. 2006. -Vol.6.-P.2991-3006.

62. Fletcher, N. H. The Physics of Rainclouds Text. / N. H. Fletcher. -Cambridge: Cambridge University Press, 1962. -390p.

63. Fletcher, N. H. On contact nucleation Text. / N. H. Fletcher // J. Atmos. Sei. 1970.-Vol.27.-P.1098-1099.

64. Fletcher, N. H. The Chemical Physics of Ice Text. / N. H. Fletcher. -Cambridge: Cambridge University Press, 1970. -271p.

65. Fukuta, N. Ice nucleation by aerosol particles: Theory of condensation-freezing nucleation Text. / N. Fukuta, R. C. Schaller // J. Atmos. Sei. 1982. - Vol.39. -P.648-655.

66. Fukuta, N. A study of the mechanism of contact ice nucleation Text. /N.Fukuta//J. Atmos. Sei.- 1975.- Vol.32. P. 1597-1603.

67. Georgii, H.W. Investigations on the deactivation of inorganic and organic freezing nuclei Text. / H.W. Georgii // Z. Angew. Math. Phys: 1963. — Vol.14.-P.503-510.

68. Gorbunov, B. Ice nucleation on soot particles Text. / B. Gorbunov,

69. A. Baklanov, N. Kakutkina, H.L.Windsor, R. Toumi // J. Aerosol Sei. 2001. -Vol.32. -P.199-215.

70. Graham, B. Water-soluble organic compounds in biomass burning aerosols over Amazonia. Characterization by NMR and GC-MS Text. /

71. B. Graham, O. L. Mayol-Bracero, P. Guyon, G. C. Roberts, S. Decesari, M. C. Facchini, P. Artaxo, W. Maenhaut, P. K.oll, M. O. Andreae // J. Geophys. Res. 2002. - Vol.107. - P.8047.

72. Gregory, P.H. Distribution of airborne pollen and spores and their long distance transport Text. / P.H. Gregory // PAGEOPH. 1978. - Vol.116. -P.309-315.

73. Guenadiev, N. Sur le me.canisme de congelation des gouttes d'eau sous 1'influence d'un aerosol d'iodure d'argent Text. / N. Guenadiev // J. Rech. Atmos. 1970. - Vol.4. - P.81-91.

74. Haag W. Numerical simulations of homogeneous freezing processes in the aerosol chamber AIDA Text. / W. Haag, B. Karcher, S. Schaefers, O. Stetzer, O. Möhler, U. Schurath , M. Kramer, C. Schiller // Atmos. Chem. Phys. -2003.-Vol.3.-P.195-210.

75. Hagen D.E. Homogeneous freezing nucleation rates of measurements for small water droplets in an expansion cloud chamber Text. / D.E. Hagen, R.J. Anderson , J.L. Kassner // Journal of Atmos. Sei. 1981. - №38. - P.1236-1243.

76. Heintzenberg, J. On the composition of non-volatile material in upper tropospheric aerosols and cirrus crystals Text. / J. Heintzenberg, K. Okada, Strom //J. Rech. Atmos. 1996. - Vol.41. -P.81-88.

77. Heist R. Text. / R. Heist, H. Reiss // Journal of Chemical Physics. -1973. Vol:59. - №10. - P.865.

78. Heymsfield A J. Cirrus crystal nucleation by homogeneous freezing of solution droplets Text. / A.J. Heymsfield, R.M. Sabin // Journal of Atmos. Sei. 1989. - №46. - P.2252-2264.

79. Heymsfield A J. Homogeneous ice nucleation and supercooled liquid water in orographic wave clouds Text. / A.J. Heymsfield, L.M. Miloshevich // Journal of Atmos. Sei. 1993. -№50. -P.2335-2353.

80. Heymsfield A.J. Relative humidity and temperature influences on cirrus formation and evolution: Observations from wave clouds and FIRE II Text. / A.J.- Heymsfield, L.M. Miloshevich // Journal of Atmos. Sei. -1995. №52. - P.4203-4326.

81. Heymsfield A. Cirrus crystal terminal velocities Text. / A. Heymsfield, J. Iaquinta // J. Atmos. Sei. 2000. - Vol.57. - P.916-938.

82. Herhold A.B. Impurity mediated nucleation in hexadecane-in-water emulsions Text. / A.B. Herhold, D. Ertas, A.J. Levine, H.E. Jr. King // Physics al reviewe. 1999. - Vol.59. - №6. - P.6946-6955.

83. Hoffer, T.E. A laboratory investigation of droplet freezing Text. / T.E. Hoffer // J. Meteorol. 1961. - Vol.18. - P. 766-778.

84. Huffman, P. J. Supersaturation spectra of Agl and natural ice nuclei Text. / P. J. Huffman // J. Appl. Meteor. 1973. - Vol.12. - P. 1080-1082.

85. Hung H. Text. / H. Hung, S.T. Martin // Journal of Geophysical Research. 2001. - Vol.106. - P.20379.

86. Hung H. Ice nucleation kinetics of aerosols containing aqueous and solid ammonium sulfate Text. / H. Hung, A. Malinowski, S.T. Martin, // Journal of Physical Chemistry A. 2002. - Vol.106. - P.293-306.

87. Hung, H.M. Kinetics of heterogeneous ice nucleation on the surfaces of mineral dust cores inserted into aqueous ammonium sulfate particles Text. / H.M. Hung, A. Malinowski, S. T. Martin // J. Phys. Chem. A. 2003. - Vol.107. -P.1296-1306.

88. Imre, D. G. Ammonium bisulfate/water equilibrium and metastability phase diagrams Text. / D. G. Imre, J. Xu, I. N. Tang, R. McGraw // J. Phys. Chem. 1997. -Vol.101.-P.4191-4195.

89. Jacobi W. Homogeneous nucleation in supercooled water Text. / W. Jacobi // Journal of Meteorol. 1955. - Vol.12. - №14. - P.408-409.

90. Jeffery C.A. Homogeneous nucleation of supercooled water. Results from a new equation of state Text. / C.A. Jeffery, P.H. Austin // Journal of Geophysical Research. 1997. - Vol.102. - P.25269-25279.

91. Jensen E.J. Homogeneous aerosol freezing in the tops of high-altitude tropical cumulonimbus clouds Text. / E.J. Jensen, A.S. Ackerman // Geophysical Research Letters. 2006. - Vol.33. - L08802.

92. Kandori K. Formation mechanism of monodispersed W/O emulsions by SPG filter membrane method Text. / K. Kandori, K. Kishi, T. Ishikawa // Colloids Surf. 1991. - Vol.61. -P.269-279.

93. Kanji, Z. A. Laboratory studies of ice formation via deposition mode nucleation onto mineral dust and n-hexane soot samples Text. / Z. A. Kanji and J.P.D. Abbatt//J. Geophys. Res. 2006. - Vol.111. -D16204.

94. Kanji, Z. A. Ice formation via deposition nucleation on mineral dust and organics: dependence of onset relative humidity on total particulate surface area Text. / Z. A. Kanji, O. Florea, J.P.D. Abbatt // Environ. Res. Lett. 2008. -Vol.3. - P.025004.

95. Karcher, B. The initial composition of jet condensation trails Text. / B. Karcher, T. Peter, U. M. Biermann, U. Schumann // J. Atmos. Sci. 1996. -Vol.53.-P.3066-3083.

96. Karcher, B. A parameterization of cirrus cloud formation: Heterogeneous freezing Text. / B. Karcher, U. Lohmann // J. Geophys. Res. -2003.-Vol.108.-P.4402.

97. Karcher B. The role of organic aerosols in homogeneous ice formation Text. / B. Karcher, T. Koop // Atmos. Chem. Phys. 2005. - Vol.5. -P.703-714.

98. Kawamura, K. Seasonal changes in the distribution of dicarboxylic acids in the urban atmosphere Text. / K. Kawamura, K. Ikushima // Environ. Sci.Technol. 1993. - Vol.27. - P.2227-2235.

99. Kawamura, K. Molecular distributions of water soluble dicarboxylic acids in marine aerosols over the Pacific Ocean including tropics Text. / K. Kawamura, F. Sakaguchi // J. Geophys. Res. 1999. - Vol.104. -P. 3501-3509.

100. Khvorostyanov, V.I. A new theory of heterogeneous nucleation for application in cloud and climate models Text. / V.I. Khvorostyanov, J. A. Curry // Geophys. Res. Lett. 2000. - Vol.27. - P.4081-4084.

101. Khvorostyanov, V.I. The Theory of Ice Nucleation by Heterogeneous Freezing of Deliquescent Mixed CCN. Part I: Critical Radius, Energy, and Nucleation Rate Text. / V.I. Khvorostyanov, J.A. Curry // J. Atmos. Sci. 2004. -Vol.61.-P.2676-2691.

102. Knopf, D.A. Heterogeneous nucleation of ice on surrogates of mineral dust Text. / D.A. Knopf, T. Koop // J. Geophys. Res. 2006. - Vol.111. -D12201.

103. Koop T. A new optical technique to study aerosol phase transitions: the nucleation of ice from H2S04 aerosols Text. / T. Koop, H.P. Ng, L.T. Molina, M.J. Molina // Journal of Physical Chemistry A. 1998. - Vol.102. -P.8924-8931.

104. Koop, T. Phase transitions in aqueous NH4HS04 solutions Text. / T. Koop, A. K. Bertram, L. T. Molina, M. J. Molina // J. Phys. Chem. A. 1999. -Vol.103. - P.9042-9048.

105. Koop T. Water activity as the determinant for homogeneous ice nucleation in aqueous solution Text. / T. Koop, B. Luo, A. Tsias, T. Peter // Nature. 2000. - P.611-614.

106. Kramer B. Homogeneous nucleation rates of supercooled water measured in single levitated microdroplets Text. / B. Kramer, O. Hubner, H. Vortisch, L. Woste, T. Leisner // Journal of Chemical Physics. 1999. - Vol.111. - №14. - P.6521-6527.

107. Kulkarni, G. A new thermal gradient ice nucleation diffusion chamber instrument: design, development and first results using Saharan mineral dust Text. / G. Kulkarni, S. Dobbie, J. B. McQuaid // Atmos. Meas. Tech. 2009. - Vol.2. -P.221-229.

108. Langham E.J. The heterogeneous and homogeneous nucleation of supercooled water Text. / E.J. Langham, B.J. Mason // Proc. Roy. Soc., London. — 1958. Vol.A247. - №1251. - P.493-504.

109. Larson B.H. Experimental Investigation of the Homogeneous Freezing of Aqueous Ammonium Sulfate Droplets Text. / B.H. Larson, B.D. Swanson // Journal of Physical Chemistry A. 2006. - Vol.110. - №5. — P.1907-1916.

110. Libbrecht K.G. The physics of snow crystals Text. / K.G. Libbrecht // Rep. Prog. Phys. 2005. - Vol.68. - P.855-895.

111. Liu, Y. Anthropogenica erosols Indirect warming effect from dispersion forcing Text. / Y. Liu, P.H. Daum // Nature. - 2002. - Vol.419. -P.580-581.

112. Lohman U. A parametrization of cirrus cloud formation Text. / Lohman U., Karcher B. // Heterogeneous freezing. 2003. - Vol. 108. -P.AAC2-1-AAC2-15.

113. Lohmann, U. Sensitivity studies of the importance of dust ice nuclei for the indirect aerosol effect on stratiform mixed-phase clouds Text. / U. Lohmann, K. Diehl // J. Atmos. Sci. 2006. - Vol.63. - P.968-982.

114. Luijten C.C.M. High pressure nucleation in water/nitrogen systems Text. / C.C.M. Luijten, K.J. Bosschaart, M.E.H. vanDongen // Journal of Chemical Physics. 1997.-Vol.106.-P. 8116-8123.

115. Marcolli, C. Efficiency of immersion mode ice nucleation on surrogates of mineral dust Text. / C. Marcolli, S. Gedamke, T. Peter, B. Zobrist // Atmos. Chem. Phys. 2007. - Vol.7. - P.5081-5091.

116. Martin, S. T. Phase transitions of aqueous atmospheric particles Text. / S. T. Martin // Chem. Rev. 2000. - Vol.100. - P.3403-3453.

117. Mason, B.J. Ice nucleating properties of some natural mineral dusts Text. / B.J. Mason, J. Maybank // Quart. J. Roy. Meteor. Soc. 1958. - Vol.84. -P.235-241.

118. Massop S.C. The freezing of supercooled water Text. / S.C. Massop //Proc. Phys. Soc.- 1955. V0I.B68. — №1. - P.193-203.

119. Meyers, M. P. New primary ice-nucleation parameterizations in an explicit cloud model Text. / M. P. Meyers, P. J. DeMott, W. R. Cotton // J. Appl. Meteor. 1992. - Vol.31. -P.708-721.

120. Mishima O. The relationship between liquid, supercooled and glassy water Text. / O. Mishima, H.E. Stanley // Nature. 1998. - P.329-335.

121. Möhler O. Homogeneous nucleation rates of nitric acid dehydrate (NAD) at simulated stratospheric conditions Part II: Modelling Text. / O. Möhler, H. Bunz, O. Stetzer // Atmos. Chem. Phys. -2006. - Vol.3. - P.3035-3047.

122. Morris, C.E. Microbiology and atmospheric processes: an upcoming era of research on bio-meteorology Text. / C.E. Morris, D.C. Sands, M. Bardin, R. Jaenicke, B. Vogel, C. Leyronas, P.A. Ariya, R. Psenner // Biogeosciences Discuss 5.-2008.-P.191-212.

123. Narukawa, M. Fine and coarse modes of dicarboxylic acids in the arctic aerosols collected during the Polar Sunrise Experiment 1997 Text. / M. Narukawa, K. Kawamura, K. G. Anlauf, L. A. Barrie // J. Geophys. Res. -2003a.-Vol.108.-P.4575.

124. Narukawa, M. Aircraft measurements of dicarboxylic acids in the free tropospheric aerosol over the western central North Pacific Text. / M. Narukawa, K. Kawamura, K. Okada, Y. Zaizen, Y. Makino // Tellus. — 2003b. Vol.55B - P.777-786.

125. Nordwall H.J. Further studies of the supercooling of pure water droplets of some molecular liquids Text. / H.J. Nordwall, L.A. Staveley // Journal ofChem. Soc. 1954. -№1. -P.224-227.

126. Ohtake T. Freezing point of H2SO4 aqueous solution and formation of stratospheric ice cloud Text. / T. Ohtake // Tellus, Ser.B. 1993. - №45. -P.138-144.

127. Parsons, M. T. Deliquescence of malonic, succinic, glutaric, and adipic acid particles Text. / M. T. Parsons, J. Mak, S. R. Lipetz, A. K. Bertram // J. Geophys. Res. 2004. - Vol.109. -D06212.

128. Penner, J. E. Aviation and the global atmosphere, Intergovernmental Panel on Climate Changes Text. / J. E. Penner, D. H. Lister, D. J. Griggs, D. J.Dokken and M. McFarland. Cambridge University Press, 1999.

129. Peters F. Text. / F. Peters // Journal of Physical Chemistry. 1987. -Vol.91.-P.2487.

130. Pitter, R.L. A wind tunnel investigation of freezing of small water drops falling at terminal velocity in air Text. / R.L. Pitter, H.R. Pruppacher // Q. J. R. Meteorol. Soc. 1973. - Vol.99. - P.540-550.

131. Prenni, A. J. The effects of low molecular weight dicarboxylic acids on cloud formation Text. / A. J. Prenni, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis, D.E. Sherman// J. Phys. Chem. 2001. -Vol.105. -P. 11240-11248.

132. Prenni A.J. Ice nucleation in sulfuric acid and ammonium sulfate particles Text. / A J. Prenni, M.E. Wise, S.D. Brooks, M.A. Tolbert // Journal of Geophysical Research. 2001. - Vol.106. - №D3. - P.3037-3044.

133. Pruppacher, H.R. Design and performance of the UCLA cloud tunnel Text. / H.R. Pruppacher, M. Neiburger // Proc. International Conference of Cloud Physics. Toronto, 1968. - P. 389-392.

134. Pruppacher H.R. A new look at homogeneous ice nucleation in supercooled water drops Text. / H.R. Pruppacher // Journal of Atmos. Sei. -1995. №52. - P.1924-1933.

135. Pruppacher H.R. Microphysics of Clouds and Precipitation Text. / H.R. Pruppacher, Klett J.D. New York: Springer, 1997 - 954p.

136. Quante, M. The role of clouds in the climate system Text. / M. Quante // J. Phys. IV France. 2004. - Vol.121. - P.61-86.

137. Roberts, P. A. Laboratory study of the ice nucleating properties of some mineral particulates Text. / P. A. Roberts, J. Hallett // Quart. J. Royal Met. Soc. 1968. - Vol.94. - P.25-34.

138. Rogers, D. C. Development of a continuous flow thermal gradient diffusion chamber for ice nucleation studies Text. / D. C. Rogers // Atmos. Res. -1988.-Vol.22.-P.149-181.

139. Rogers, D. C. Measurements of ice nucleating aerosols during SUCCESS Text. / D. C. Rogers, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis, Y. Chen // Geophys. Res. Lett. 1998. - Vol.25. -P.1383-1386.

140. Rogers, D. C. A continuous flow diffusion chamber for airborne measurements of ice nuclei Text. / D. C. Rogers, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis, Y. Chen // J. Atmos. Oceanic Technol. 2001a. - Vol.18. -P.725-741.

141. Rogers, D. C. Airborne measurements of tropospheric ice-nucleating aerosol particles in the Arctic spring Text. / D. C. Rogers, P. J. DeMott, S. M. Kreidenweis // Geophys. Res. Lett. 2001b. - Vol.106. - P. 15 053-15 063.

142. Rosenfeld D. Deep convectice clouds with sustained supercooled liquid water down to -37.5 °C Text. / D. Rosenfeld, W.L. Woodley // Nature. -2000. №405. - P.440-442.

143. Salam, A. Ice nucleation of ammonia gas exposed montmorillonite mineral dust particles Text. / A. Salam, U. Lohmann, G. Lesins // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2007. - Vol.7. - P.383-403.

144. Sassen K. Homogeneous nucleation rate for highly supercooled cirrus cloud droplets Text. / K. Sassen, G.C. Dodd // Journal of Atmos. Sei. — 1988. -Vol.45.-P.1357-1369.

145. Sassen, K. Haze particle nucleation simulation in cirrus clouds, and application for numerical and lidar studies Text. / K. Sassen, G. C. Dodd // J. Atmos. Sei. 1989. - Vol.46. -P.3005-3014.

146. Sassen, K. Ice nucleation in cirrus clouds: A model study of the homogeneous and heterogeneous nucleation modes Text. / K. Sassen, S. Benson // Geophys. Res. Lett. 2000. - Vol.27. - P.521-524.

147. Sassen, K. Saharan dust storms and indirect aerosol effects on clouds: CRYSTAL-FACE results Text. / K. Sassen, P.J. DeMott, J.M. Prospero, M.R. Poellot//Geophys. Res. Lett. -2003. Vol.30. -P.1633-1636.

148. Schaller, R. C. Ice nucleation by aerosol particles: Experimental studies using a wedge-shaped ice thermal diffusion chamber Text. / R. C. Schaller, N. Fukuta // J. Atmos. Sei; 1979. - Vol.36. - P.1788-1802.

149. Schuttlefield, J. D. An investigation of water uptake on clays minerals using ATR-FTIR spectroscopy coupled with quartz crystal microbalance measurements Text. / J. D. Schuttlefield, D. Cox, V.H. Grassian // J. Geophys. Res.-2007.- Vol.112.-D21303.

150. Seeley, L. Two-dimensional nucleation of ice from supercooled water Text. / L. Seeley, G. Seidler // Phys. Rev. Lett. 2001a. - Vol.87. - P.55702.

151. Seeley, L. Preactivation in the nucleation of ice by Langmuir films of aliphatic alcohols Text. / L. Seeley, G. Seidler // J. Chem. Phys. 2001b. -Vol.114.-P.10.464-10.470.

152. Shaw, R. A. Heterogeneous surface crystallization observed in undercooled water Text. / R. A. Shaw, A. J. Durant, Y. Mi // J. Phys. Chem. B. -2005. Vol.109. -P.9865-9868.

153. Smolarkiewicz P. On forward-in-time differencing for fluids: an Eulerian/Semi-Lagrangian non-hydrostatic model for stratified flows Text. / P. Smolarkiewicz, L. Margolin // Atmos.-Ocean. 1997. - Vol.35. - P.127-152.

154. Spichtinger P. Modelling of cirrus clouds Part la: Model description and validation Text. / P. Spichtinger, K.M. Gierens // Atmos. Chem. Phys. — 2009.-Vol.9.-P.685-706.

155. Stephens G. The influence of radiative transfer on the mass and heat budgets of ice crystals falling in the atmosphere Text. / G. Stephens // J. Atmos. Sci. 1983. - Vol.40. - P. 1729-1739.

156. Svensson, E. A. Freezing of water droplets colliding with kaolinite particles Text. / E. A. Svensson, C. Delval, P. von Hessberg, M. S. Johnson and J. B. C. Pettersson // Atmos. Chem. Phys. Discuss. 2009. - Vol.9. - P.2417-2433.

157. Szyrmer, W. Biogenic and anthropogenic sources of ice-forming nuclei: A review Text. / W. Szyrmer, I. Zawadzki // Bulletin of the American Meteorological Society. 1997. - Vol.78. -P.209-228.

158. Tabazadeh, A. The role of ammoniated aerosols in cirrus cloud nucleation Text. / A. Tabazadeh, O. B. Toon // Geophys. Res. Lett. 1998. — Vol.25-P. 1379-1382.

159. Tabazadeh A. Surface crystallization of supercooled water in clouds Text. / A. Tabazadeh, Y.S. Djikaev, H. Reiss // Proc. Natl. Acad. Sei. -2002a.-Vol. 99.-P.15873-15878.

160. Tabazadeh A. Laboratory Evidence for Surface Nucleation of Solid Polar Stratospheric Cloud Particles Text. / A. Tabazadeh, Y.S. Djikaev, P. Hamill, H. Reiss // Journal of Physical Chemistry A. 2002b. - Vol.106. - P. 1023 8-10246.

161. Tabazadeh A. Commentary on "Homogeneous nucleation of NAD and NAT in liquid stratospheric aerosols: insufficient to explain denitrification" by Knopf et al. Text. / A. Tabazadeh // Atmos. Chem. Phys. 2003. - Vol.3. -P.863-865.

162. Taborek P. Nucleation in emulsified supercooled water Text. / P. Taborek // Phys. Rev. B. 1985. - № 32. - P.5902-5606.

163. Turnbull, D. Nucleation catalysis Text. / D. Turnbull, B. Vonnegut // Industr. Eng. Chem. 1952. - Vol.44. - P. 1292.

164. Turnbull D. Kinetics of crystal nucleation in some normal alkane liquids Text. / D. Turnbull, R.L. Cormia // Journal of Chemical Physics. 1961. -Vol.34.-P.820-831.

165. Twomey, S. Atmospheric Aerosols Text. / S. Twomey. -Amsterdam: Elsevier/North-Holland, 1977. 302p.

166. Vali, G. Nucleation terminology Text. / G. Vali // J. Aerosol Sei. -1985.-Vol.16.-P.575-576.

167. Vali, G. Repeatability and randomness in heterogeneous freezing nucleation Text. / G. Vali // Atmos. Chem. Phys. 2008. - Vol.8. - P.5017-5031.

168. Vehkamaki H. Classical nucleation theory in multicomponent systems Text. / H. Vehkamaki Springer, 2006.

169. Viisanen Y. Text. / Y. Viisanen, R. Strey, H. Reiss // Journal of Chemical Physics. 1993. - Vol.99. - P.4680.

170. Viisanen Y. Text. / Y. Viisanen, R. Strey, H. Reiss // Journal of Chemical Physics. -2000. Vol.112. -P.8205.

171. Volmer M. Text. / M. Volmer, A.Z. Weber // Phys. Chem. 1926. -Vol.119.-277p.

172. Volmer M. Kinetik der Phasenbildung Text. / M. Volmer- Leipzig, Steinkopff, 1939.

173. Vonnegut B. Variation with temperature of the nucleation rate of supercooled liquid tin and water drops Text. / B. Vonnegut // J. Colloid Sei. — 1948.-Vol.3.-P.563-569.

174. Wagner P. E. Text. / P. E. Wagner, R. Strey // Journal of Physical Chemistry. 1981. - Vol. 85. -P. 2694.

175. Wendisch M. Effects of ice crystal habit on thermal infrared radiative properties and forcing of cirrus Text. / M. Wendisch, P. Yang, P. Pilewskie // J. Geophys. Res. 2007. - Vol. 112. - D08201.

176. Wilson C. R. T. Text. / C. R. T. Wilson // Ser. A. 1897. - Vol. 189. -P.265.

177. Wood G., Walton A.G. Homogeneous nucleation kinetics of ice from water // Journal of Appl. Phys., 1970, Vol.41, №7, P.3027-3036.

178. Wood, S. E. Instrument for studies of homogeneous and heterogeneous ice nucleation in free-falling supercooled water droplets Text. / S. E. Wood, M. B. Baker, B. D. Swanson // Review of scientific instruments. 2002. -Vol.73.-P.3988-3996.

179. Wyslouzil B.E. Binary condensation in a supersonic nozzle Text. / B.E. Wyslouzil, C.H. Heath, J.L. Cheung, G. Wilemski // Journal of Chemical Physics. 2000. - Vol.113. - P.7317-7329.

180. Xu J. Ammonium sulfate: Equilibrium and metastability phase diagrams from 40°C to -50°C Text. / J. Xu, D. Imre, R. McGraw, I. Tang // Journal of Physical Chemistry. 1998. - Vol.102. - P.7462-7469.

181. Young K.C. Microphysical process in clouds Text. / K.C. Young-Oxford: Oxford University Press, 1993.

182. Zhang R. Physical chemistry of H2SO4/H2O binary system at low temperature: Stratospheric implication Text. / R. Zhang, P.J. Wooldridger, J.P.D. Abbat, M.J. Molina // Journal of Physical Chemistry. 1993. - Vol.97. -P.7351-7358.

183. Zobrist, B. Ice nucleation in aqueous solutions of poly ethylene glycol. with different molar mass [Text] / B. Zobrist, U. Weers, T. Koop // J. Chem. Phys. 2003. - Vol. 118. - №22. - P. 10.254-10.261.

184. Zobrist, B. Heterogeneous ice nucleation in upper tropospheric aerosols // Dissertation for the degree of Doctor of Natural Sciences. 2006a. -135p.

185. Zobrist, B. Oxalic acid as a heterogeneous ice nucleus in the upper troposphere and its indirect aerosol effect Text. / B. Zobrist, C. Marcolli, T. Koop,

186. B. P. Luo, D. M, Murphy, T. Corti, A. Zardini, U. Lohmann, S., Fueglistaler, D. J. Cziczo, U. K. Krieger, P. K. Hudson, D. S. Thomson, T. Peter // Atmos. Chem. Phys. 2006b. - Vol.6. - P.3515-3129.

187. Zuberi, B. Heterogeneous freezing of aqueous particles induced by crystallized (NHL^SO^ Ice, and Letovicite Text. / B. Zuberi, A. K. Bertram, T. Koop, L. T. Molina, M. J. Molina // J. Phys. Chem. A. 2001. - Vol.105. -P.6458-6464.

188. Zuberi, B. Heterogeneous nucleation of ice in (NH^SO^^O particles with mineral dust immersions Text. / B. Zuberi, A. K. Bertram,

189. C. A. Cassa, L. T. Molina, M. J. Molina // Geophys. Res. Lett. 2002. - Vol.29. -P. 142-1-142-4.

190. Zuberi B. Microphysics of atmospheric aerosols: Phase transition and cloud formation mechanisms Text. / B. Zuberi Massachuset: Massachusetts institute of technology, 2003. - 150p.